JPH0651563B2 - 一酸化炭素の回収方法 - Google Patents
一酸化炭素の回収方法Info
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- JPH0651563B2 JPH0651563B2 JP59217256A JP21725684A JPH0651563B2 JP H0651563 B2 JPH0651563 B2 JP H0651563B2 JP 59217256 A JP59217256 A JP 59217256A JP 21725684 A JP21725684 A JP 21725684A JP H0651563 B2 JPH0651563 B2 JP H0651563B2
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Description
【発明の詳細な説明】 産業上の利用分野 本発明は一酸化炭素を主成分とする混合ガスから一酸化
炭素を選択的に回収する方法に関し、更に詳しくは、多
孔質一酸化炭素吸収剤を用いて一酸化炭素を回収する際
に、脱離処理を減圧および加熱により行なうことを特徴
とする一酸化炭素の回収方法に関する。
炭素を選択的に回収する方法に関し、更に詳しくは、多
孔質一酸化炭素吸収剤を用いて一酸化炭素を回収する際
に、脱離処理を減圧および加熱により行なうことを特徴
とする一酸化炭素の回収方法に関する。
従来の技術 一般に工業的に、混合ガスからCOを分離精製して高純度
COを製造する方法としては、銅液吸収法、COSORB法ある
いは、深冷分離法である。しかし、銅液吸収法は、操作
の複雑さ、腐食性溶液使用による装置の腐食、溶液損
失、および建設コストが高いなどの欠点により、経済性
が低く、現在では殆んど工業的に採用されていない。CO
SORB法は混合ガス中の水分の存在が溶液劣化を来たし、
また回収CO中にトルエン、また深冷分離法では、混合ガ
ス中に窒素が含まれる場合は窒素とCOの沸点差が近接し
ているため、COを目的とした分離には一般的に経済的で
ない。
COを製造する方法としては、銅液吸収法、COSORB法ある
いは、深冷分離法である。しかし、銅液吸収法は、操作
の複雑さ、腐食性溶液使用による装置の腐食、溶液損
失、および建設コストが高いなどの欠点により、経済性
が低く、現在では殆んど工業的に採用されていない。CO
SORB法は混合ガス中の水分の存在が溶液劣化を来たし、
また回収CO中にトルエン、また深冷分離法では、混合ガ
ス中に窒素が含まれる場合は窒素とCOの沸点差が近接し
ているため、COを目的とした分離には一般的に経済的で
ない。
一般にCOを原料として化学品を合成する場合には、不純
物が合成触媒に悪影響を及ぼすとともに、COの分圧に大
きく依存することが多く、化学品合成の際の原料のCO純
度は厳しく規定するケースが多い。
物が合成触媒に悪影響を及ぼすとともに、COの分圧に大
きく依存することが多く、化学品合成の際の原料のCO純
度は厳しく規定するケースが多い。
本発明の方法で得られるCO純度は、９５％以上となり、
そのままで通常の化学品合成用の原料として十分使用で
きることを特徴とする。また本発明の方法ではCO純度９
８％以上の製品も容易に製造可能である。
そのままで通常の化学品合成用の原料として十分使用で
きることを特徴とする。また本発明の方法ではCO純度９
８％以上の製品も容易に製造可能である。
発明が解決しようとする問題点 本発明は、多孔質一酸化炭素吸収剤を用いて効率的かつ
経済的に混合ガスから一酸化炭素を分離・精製して高純
度COを回収する方法を提供するものである。
経済的に混合ガスから一酸化炭素を分離・精製して高純
度COを回収する方法を提供するものである。
問題点を解決するための手段 即ち、本発明は、一酸化炭素を選択的に吸収した吸収剤
から一酸化炭素を脱離することにより一酸化炭素を回収
する方法において、脱離処理を減圧および加熱の組合せ
により行なうことを特徴とする。
から一酸化炭素を脱離することにより一酸化炭素を回収
する方法において、脱離処理を減圧および加熱の組合せ
により行なうことを特徴とする。
発明の効果 本発明の効果は、加熱或は冷却により温度を変化させる
と共にこれを雰囲気の圧力を変化させることを組合せ
て、COピツクアツプ量、即ち吸収−脱離操作によつて回
収されるCO量を、夫々の単独の変化によつて回収される
場合よりも遥かに大きな量で回収し得るところにある。
と共にこれを雰囲気の圧力を変化させることを組合せ
て、COピツクアツプ量、即ち吸収−脱離操作によつて回
収されるCO量を、夫々の単独の変化によつて回収される
場合よりも遥かに大きな量で回収し得るところにある。
作用 本発明の方法におけるCOガスの回収に、温度変化と圧力
変化とを組合せるには種々の態様が可能である。即ち、
(1)加熱と減圧を同時に行なう；(2)加熱と減圧を時間差
をつけて行なう；(3)初期に吸引処理して、未吸収残存
ガスを減圧除去した後に減圧加熱する等である。これら
のうち加熱と減圧を同時に行なうことはCOを主成分とす
る廃ガスから吸収−回収を連続して行なう場合、回収の
所要時間の短縮が可能となり装置の所要数の削減をもた
らし、また加熱を減圧に時間差をつけて行なうことによ
り、例えば純度の異なる製品ガスを回収する必要のある
場合等に有利に用いることが出来る。
変化とを組合せるには種々の態様が可能である。即ち、
(1)加熱と減圧を同時に行なう；(2)加熱と減圧を時間差
をつけて行なう；(3)初期に吸引処理して、未吸収残存
ガスを減圧除去した後に減圧加熱する等である。これら
のうち加熱と減圧を同時に行なうことはCOを主成分とす
る廃ガスから吸収−回収を連続して行なう場合、回収の
所要時間の短縮が可能となり装置の所要数の削減をもた
らし、また加熱を減圧に時間差をつけて行なうことによ
り、例えば純度の異なる製品ガスを回収する必要のある
場合等に有利に用いることが出来る。
次に本発明の効果を図により説明する。第１図は温度変
化によりCO回収する場合（TSA）、第２図は圧力変化に
よりCOを回収する場合（VSA）、ならびに第３図は本発
明の温度と圧力との組合せ変化させる場合のうち特に両
者を同時に変化させることによりCOを回収する場合（TV
SA）についての説明図である。図において横軸はCO分圧
（atm）を縦軸は吸収CO量（ミリモル／ｇ−吸収剤）を
夫々示す。尚第１〜３図に示したグラフ（３本の実線）
は上から夫々２５℃、９０℃、１２０℃における吸収CO
量（ミリモル／ｇ−吸収剤）とCO分圧（atm）との関係
を示したものである。
化によりCO回収する場合（TSA）、第２図は圧力変化に
よりCOを回収する場合（VSA）、ならびに第３図は本発
明の温度と圧力との組合せ変化させる場合のうち特に両
者を同時に変化させることによりCOを回収する場合（TV
SA）についての説明図である。図において横軸はCO分圧
（atm）を縦軸は吸収CO量（ミリモル／ｇ−吸収剤）を
夫々示す。尚第１〜３図に示したグラフ（３本の実線）
は上から夫々２５℃、９０℃、１２０℃における吸収CO
量（ミリモル／ｇ−吸収剤）とCO分圧（atm）との関係
を示したものである。
第１図において２５℃の吸収剤を加熱してCOを分離する
状態を考えると、９０℃まで加熱したときに発生するCO
の量は、Ａの点から垂直に下した線と９０℃のグラフと
の交点Ｂまでの量、△Ｖ1′となるべきであるが、実際
には、脱離の際CO分圧が高い側にずれて、Ｃ点に達し、
△Ｖ1しかCOを回収することが出来ない。
状態を考えると、９０℃まで加熱したときに発生するCO
の量は、Ａの点から垂直に下した線と９０℃のグラフと
の交点Ｂまでの量、△Ｖ1′となるべきであるが、実際
には、脱離の際CO分圧が高い側にずれて、Ｃ点に達し、
△Ｖ1しかCOを回収することが出来ない。
また第２図において、温度も２５℃に保つたまま減圧す
ると２５℃のときの吸収曲線に沿つてＡからＤに移り、
その間に△Ｖ2′の量のCOが回収される筈である。しか
るに現実には、減圧によつて放出されるCO量は吸収曲線
に沿つて変化せず破線で示されるヒステリシス曲線に沿
つて放出されるため、点Ｄにくるべきところが点Ｅに達
することとなり△Ｖ2′より小さい△Ｖ2′しか回収する
ことが出来ない。
ると２５℃のときの吸収曲線に沿つてＡからＤに移り、
その間に△Ｖ2′の量のCOが回収される筈である。しか
るに現実には、減圧によつて放出されるCO量は吸収曲線
に沿つて変化せず破線で示されるヒステリシス曲線に沿
つて放出されるため、点Ｄにくるべきところが点Ｅに達
することとなり△Ｖ2′より小さい△Ｖ2′しか回収する
ことが出来ない。
以上の第１図と第２図に示した従来法に対し、第３図は
本発明の温度変化と圧力変化を組合せることによりCOを
回収するときの吸着されたCOの回収量を示したものであ
る。第３図において点Ａで吸収されたCOは９０℃までの
温度上昇を減圧により、ＡからＦの線に沿つてCOの放出
が行われ△Ｖ3′で示す量のCOが回収される。以上の結
果から明らかなように本発明の組合によれば単独処理の
場合に比較して大量のCOの回収が可能となる。
本発明の温度変化と圧力変化を組合せることによりCOを
回収するときの吸着されたCOの回収量を示したものであ
る。第３図において点Ａで吸収されたCOは９０℃までの
温度上昇を減圧により、ＡからＦの線に沿つてCOの放出
が行われ△Ｖ3′で示す量のCOが回収される。以上の結
果から明らかなように本発明の組合によれば単独処理の
場合に比較して大量のCOの回収が可能となる。
本発明は吸着されたCOを効率よく回収することを目的と
しており吸収方法には特に制限はない。しかしCO吸収と
回収を繰返して連続処理を行なうには、回収にマツチし
た吸収方法を採用するのが工程を組合せる上で有効であ
る。
しており吸収方法には特に制限はない。しかしCO吸収と
回収を繰返して連続処理を行なうには、回収にマツチし
た吸収方法を採用するのが工程を組合せる上で有効であ
る。
本発明の方法は、無機酸化物多孔質体を担体とした吸収
剤を用いることを特徴とする方法であり、ハロゲン化銅
（Ｉ）、ハロゲン化アルミニウム（III）を有機溶媒を
用いて多孔質アルミナなどの無機酸化物多孔質体に担持
した吸収剤を用いる。かかる吸収剤は、COの選択吸収性
に優れ、しかも水による劣化が少いため極めて効果的で
ある。例えば、CuAlCl4−トルエン錯体を多孔質アルミ
ナに分散担持してなる吸収剤は第１〜３図に示す如く、
CO吸収量が、２５℃から１２０℃の間で大きく変化し、
かつCO分圧に大きく依存しており、この両方の因子（温
度およびCO圧）を合せて操作することによつて、単独の
因子の操作よりもはるかに有効にCO吸収剤として寄与す
ることが明らかである。本発明は、常温から１２０℃近
辺および、減圧および常圧を前後する圧力において、温
度およびCO分圧にCO平衡吸収量が大きく左右されるCO吸
収剤を見い出したことによつて完成された。すなわち、
温度および圧力を組合せることによつて、単独の操作に
よつては同一のCOピツクアツプ量を得るに必要な操作巾
（温度巾、圧力巾）よりはるかに狭い操作巾にて高純度
COを効率よく回収製造することができる。例えば、COの
脱離に関し圧力変化により温度変化の方の所要時間が長
い吸収剤にあつては、所望のCO量を得るためには温度変
化巾は小さくして圧力巾によつて補うことができる。こ
れら変化巾は使用する吸収剤のCO平衡吸収量の温度、圧
力依存の割合、使用条件によつて適宜選択する。上記の
如く、本発明は、第１〜３図に示されるような、CO平衡
吸収量の温度及び圧力依存性のをもつCO吸収剤を用いる
ことによる。すなわち本発明に用いられる多孔質吸収剤
は、温度変化と圧力変化のそれぞれの変化によつてCO平
衡吸収量が有意義な差で変化するものであれば有効であ
る。
剤を用いることを特徴とする方法であり、ハロゲン化銅
（Ｉ）、ハロゲン化アルミニウム（III）を有機溶媒を
用いて多孔質アルミナなどの無機酸化物多孔質体に担持
した吸収剤を用いる。かかる吸収剤は、COの選択吸収性
に優れ、しかも水による劣化が少いため極めて効果的で
ある。例えば、CuAlCl4−トルエン錯体を多孔質アルミ
ナに分散担持してなる吸収剤は第１〜３図に示す如く、
CO吸収量が、２５℃から１２０℃の間で大きく変化し、
かつCO分圧に大きく依存しており、この両方の因子（温
度およびCO圧）を合せて操作することによつて、単独の
因子の操作よりもはるかに有効にCO吸収剤として寄与す
ることが明らかである。本発明は、常温から１２０℃近
辺および、減圧および常圧を前後する圧力において、温
度およびCO分圧にCO平衡吸収量が大きく左右されるCO吸
収剤を見い出したことによつて完成された。すなわち、
温度および圧力を組合せることによつて、単独の操作に
よつては同一のCOピツクアツプ量を得るに必要な操作巾
（温度巾、圧力巾）よりはるかに狭い操作巾にて高純度
COを効率よく回収製造することができる。例えば、COの
脱離に関し圧力変化により温度変化の方の所要時間が長
い吸収剤にあつては、所望のCO量を得るためには温度変
化巾は小さくして圧力巾によつて補うことができる。こ
れら変化巾は使用する吸収剤のCO平衡吸収量の温度、圧
力依存の割合、使用条件によつて適宜選択する。上記の
如く、本発明は、第１〜３図に示されるような、CO平衡
吸収量の温度及び圧力依存性のをもつCO吸収剤を用いる
ことによる。すなわち本発明に用いられる多孔質吸収剤
は、温度変化と圧力変化のそれぞれの変化によつてCO平
衡吸収量が有意義な差で変化するものであれば有効であ
る。
次に本発明を更に実施例により詳細に説明する。
実施例１（連続型式） Cu(I)、Al(III)、有機化合物からなる錯塩を多孔性アル
ミナに担持したCuAlCl4/Al2O3＝4/10（wt/wt）の１mmφ
の球状吸収剤を内径２５mmφ、高さ６００mmのステンレ
ス（SUS-304）製二重管型反応塔５塔の中に各塔２００
ｇづつ充てんした。
ミナに担持したCuAlCl4/Al2O3＝4/10（wt/wt）の１mmφ
の球状吸収剤を内径２５mmφ、高さ６００mmのステンレ
ス（SUS-304）製二重管型反応塔５塔の中に各塔２００
ｇづつ充てんした。
原料ガスとして下記成分に調整した特定のガスをボンベ
から一旦減圧したものを用いた。組成は下記のとおりだ
つた。
から一旦減圧したものを用いた。組成は下記のとおりだ
つた。
Ｈ２ ２vol％ CO ６８ 〃 CO2 １２ 〃 Ｎ２ １８ 〃 吸収、脱離、冷却の各工程をくり返し連続操作を行なつ
た。まず第１の塔に塔下部から常圧４０℃、５８０cc/
分の速度で８分間原料ガスを通気しCOを吸収させ塔の上
下バルブをブロツクした。その後バルブを切り換え原料
ガスを第２の塔に通気し吸収開始するとともに第１の塔
を真空ポンプで３００cc/分の速さで４０torrにまで減
圧かつ二重管外部に９５℃に加熱したシリコンオイルを
導入し吸収層を９０℃に加熱した。この操作に15分要し
た。脱離操作終了後９５℃のシリコンオイルの供給を止
め、２０℃のシリコンオイルの供給を開始し、吸収層を
冷却した。４０℃まで冷却するのに１５分要した。冷却
後再び原料ガスを導入し吸収操作に入つた。塔１に於て
は冷却により１サイクルが完了した。
た。まず第１の塔に塔下部から常圧４０℃、５８０cc/
分の速度で８分間原料ガスを通気しCOを吸収させ塔の上
下バルブをブロツクした。その後バルブを切り換え原料
ガスを第２の塔に通気し吸収開始するとともに第１の塔
を真空ポンプで３００cc/分の速さで４０torrにまで減
圧かつ二重管外部に９５℃に加熱したシリコンオイルを
導入し吸収層を９０℃に加熱した。この操作に15分要し
た。脱離操作終了後９５℃のシリコンオイルの供給を止
め、２０℃のシリコンオイルの供給を開始し、吸収層を
冷却した。４０℃まで冷却するのに１５分要した。冷却
後再び原料ガスを導入し吸収操作に入つた。塔１に於て
は冷却により１サイクルが完了した。
以上の操作を第１の塔から順次第５の塔まで８分間づつ
位相をずらして行なつた。
位相をずらして行なつた。
８分間の物質収支は以下の通りとなつた。
比較例1. 実施例で使用したのと同じ吸収剤反応器を使用した。充
てん量も２００ｇ、原料ガスも同一組成のものを使用し
た。二重管外側に４０℃に加温したシリコンオイルを循
環させ、あらかじめ吸収層を４０℃に加温した。その後
原料ガスを反応器下部から常圧、４０℃、５８０cc/分
の速度で１０分間通気し、COを吸収させた。その後原料
ガスの供給を止め吸収層を９０℃に加温した。この操作
において回収されたガス量と組成を測定した。
てん量も２００ｇ、原料ガスも同一組成のものを使用し
た。二重管外側に４０℃に加温したシリコンオイルを循
環させ、あらかじめ吸収層を４０℃に加温した。その後
原料ガスを反応器下部から常圧、４０℃、５８０cc/分
の速度で１０分間通気し、COを吸収させた。その後原料
ガスの供給を止め吸収層を９０℃に加温した。この操作
において回収されたガス量と組成を測定した。
比較例2. 実施例で使用したものと同じ吸収剤、反応器を使用し
た。充てん量も２００ｇ、原料ガスも同一組成のものを
使用した。原料ガスを反応器下部から常圧、２０℃、５
８０cc/分の速度で１０分間通気し、COを吸収させた。
その後原料ガスの供給を止め、反応器を真空ポンプで３
００cc/分の速さで４０torrにまで減圧した。排出ガス
を回収し、ガス量と組成を測定した。
た。充てん量も２００ｇ、原料ガスも同一組成のものを
使用した。原料ガスを反応器下部から常圧、２０℃、５
８０cc/分の速度で１０分間通気し、COを吸収させた。
その後原料ガスの供給を止め、反応器を真空ポンプで３
００cc/分の速さで４０torrにまで減圧した。排出ガス
を回収し、ガス量と組成を測定した。
第１図は温度変化によりCOを回収する場合（TSA）、第
２図は圧力変化によりCOを回収する場合（VSA）および
第３図は本発明の温度と圧力との組合せ変化させる場合
のうち特に両者を同時に変化させることによりCOを回収
する場合（TVSA）についてのCO分圧（atom）と吸収CO量
との関係を示したグラフである。
２図は圧力変化によりCOを回収する場合（VSA）および
第３図は本発明の温度と圧力との組合せ変化させる場合
のうち特に両者を同時に変化させることによりCOを回収
する場合（TVSA）についてのCO分圧（atom）と吸収CO量
との関係を示したグラフである。
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 渡部 耕司 神奈川県横浜市港南区笹下５−２―37 ニ ユーライフ港南Ａ106 (56)参考文献 特開 昭61−17413（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−124516（ＪＰ，Ａ) 特開 昭58−49436（ＪＰ，Ａ)
Claims (6)
- 【請求項１】一酸化炭素吸収剤に、一酸化炭素を主成分
とする混合ガスを接触せしめ、一酸化炭素を選択的に吸
収させた後、該吸収剤から一酸化炭素を脱離することに
より一酸化炭素を回収する方法において、該吸収剤は銅
（Ｉ）とアルミニウム（III）とを無機酸化物多孔質体
に担持してなるものであり、かつ、脱離処理を減圧操作
と加熱操作との組合せにより行うことを特徴とする一酸
化炭素の回収方法。 - 【請求項２】脱離処理を、減圧した後、減圧加熱するこ
とにより行う特許請求の範囲第１項記載の方法。 - 【請求項３】脱離処理を、加熱した後、減圧することに
より行う特許請求の範囲第１項記載の方法。 - 【請求項４】脱離処理を、減圧と加熱とを同時に行う特
許請求の範囲第１項記載の方法。 - 【請求項５】脱離処理を、残存未吸収ガスを減圧除去し
た後、減圧加熱することにより行う特許請求の範囲第１
項記載の方法。 - 【請求項６】一酸化炭素を主成分とする混合ガスが、製
鉄所の高炉、転炉あるいはコークス炉排ガスである特許
請求の範囲第１〜５項のいずれかに記載の方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59217256A JPH0651563B2 (ja) | 1984-10-18 | 1984-10-18 | 一酸化炭素の回収方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP59217256A JPH0651563B2 (ja) | 1984-10-18 | 1984-10-18 | 一酸化炭素の回収方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS6197121A JPS6197121A (ja) | 1986-05-15 |
| JPH0651563B2 true JPH0651563B2 (ja) | 1994-07-06 |
Family
ID=16701290
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP59217256A Expired - Lifetime JPH0651563B2 (ja) | 1984-10-18 | 1984-10-18 | 一酸化炭素の回収方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0651563B2 (ja) |
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101520729B1 (ko) * | 2013-10-28 | 2015-05-20 | 재단법인 포항산업과학연구원 | 일산화탄소 흡수액의 제조방법 및 상기 흡수액을 이용하여 전로가스로부터 일산화탄소를 분리 및 회수하는 방법 |
Family Cites Families (3)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS6049022B2 (ja) * | 1982-01-22 | 1985-10-30 | 英史 平井 | 混合ガスより一酸化炭素を分離する方法 |
| JPS5849436A (ja) * | 1981-08-31 | 1983-03-23 | Hidefumi Hirai | 一酸化炭素を分離する方法 |
| JPS6117413A (ja) * | 1984-07-04 | 1986-01-25 | Nippon Kokan Kk <Nkk> | Ｃｏの分離方法 |
-
1984
- 1984-10-18 JP JP59217256A patent/JPH0651563B2/ja not_active Expired - Lifetime
Cited By (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| KR101520729B1 (ko) * | 2013-10-28 | 2015-05-20 | 재단법인 포항산업과학연구원 | 일산화탄소 흡수액의 제조방법 및 상기 흡수액을 이용하여 전로가스로부터 일산화탄소를 분리 및 회수하는 방법 |
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS6197121A (ja) | 1986-05-15 |
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