JPH06209057A - 高熱伝導性放熱体およびその製造方法 - Google Patents

高熱伝導性放熱体およびその製造方法

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良経 藤森
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富也 佐々木
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秀夫 岩崎
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憲隆 中山
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Abstract

(57)【要約】 【目的】本発明の目的は、発熱体と冷却部品との熱接触
抵抗を低減し、発熱体の放熱特性をより向上させること
が可能な高熱伝導性放熱体およびその製造方法を提供す
ることにある。 【構成】本発明に係る高熱伝導性放熱体11,12は、
柔軟性を有する絶縁材料のマトリックス中に窒化アルミ
ニウム焼結体の粉末あるいは粒子または窒化アルミニウ
ム単結晶体の粉末あるいは粒子を分散させたことを特徴
とする。またマトリックスを構成する絶縁材料を高分子
樹脂とし、窒化アルミニウム焼結体粉末あるいは粒子ま
たは窒化アルミニウム単結晶体粉末あるいは粒子を分散
させた高分子樹脂をシート状に成形してもよい。さらに
マトリックスを構成する絶縁材料をシリコーンオイルと
し、グリース状に形成してもよい。窒化アルミニウム焼
結体粉末あるいは粒子および窒化アルミニウム単結晶体
粉末あるいは粒子の平均粒径は30μm以下に設定する
とよい。窒化アルミニウム焼結体または窒化アルミニウ
ム単結晶体は熱伝導率が150W/m・K以上のものを
使用するとよい。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は高熱伝導性放熱体および
その製造方法に係り、特に熱抵抗の軽減効果が大きく発
熱体の放熱特性を大幅に改善することが可能なシート状
またはグリース状の高熱伝導性放熱体およびその簡易な
製造方法に関する。
【0002】
【従来の技術】従来から可撓性を有する固体状の放熱シ
ートまたは高粘性液状の放熱グリースなどの放熱体を発
熱体表面に装着したり塗布したりすることによって熱抵
抗を低減し、発熱体からの熱の放散を促進する冷却シス
テムが、半導体部品、電子部品およびエネルギ関連部品
などの広い分野で採用されている。
【0003】例えば半導体装置分野においては、図3に
示すようなモジュール構造体1が使用されている。すな
わちモジュール構造体1は、電気絶縁性を有するセラミ
ックス基板2上面に、発熱体となるLSIやパワーIC
等の半導体素子3が搭載され、さらに半導体素子3にて
発生した熱を効率的に放散させるために、半導体素子3
の上面に放熱部品としての放熱フィン4が接合されて構
成される。しかしながら、発熱体としての半導体素子3
および放熱部品としての放熱フィン4の接合面には微小
な凹凸が形成されているため、そのまま接合したままで
は完全に密着することがなく、介在する空気層が接触熱
抵抗となり、放熱特性が低下してしまう。そこで放熱フ
ィン4と半導体素子3との接触圧力を高めたり、両者の
接合面に熱伝導性が良好な有機樹脂接着剤5や放熱グリ
ースを充填して伝熱抵抗を低減したりする方策がとられ
ている。あるいは有機樹脂中に六方晶系窒化ほう素(B
N),Al2 3 ,BeOなどのセラミックス粉末を添
加した充填材を接合面に介在させることにより、凹凸を
減少させると共に熱伝導性を上昇させるような工夫もな
されている。また半導体素子から冷却フィンなどの放熱
部品までの熱抵抗を低減するため、および半導体素子に
湿分が侵入することを防止するために半導体素子の上面
に熱伝導性の良いシリコン樹脂を封止材として介在させ
る構造も採用されている。
【0004】この樹脂接着剤5や放熱グリースを介在さ
せることにより、接合面に生じた空隙(凹凸)を埋める
ことによって熱接触抵抗を低減し、半導体素子3にて発
生した熱6を放熱フィン4方向に円滑に伝達せしめ、放
熱特性の改善を図っている。
【0005】一方、図4に示すようにセラミックス多層
基板7上に半導体素子3を搭載した半導体パッケージ8
をボード9に実装する場合において、半導体素子3にて
発生した熱6をボード9側からも放散させる場合には、
セラミックス多層基板7とボード9との間に、シート状
またはグリース状(ペースト状)の放熱体10を介在さ
せている。
【0006】ここでシート状の放熱体10の具体例とし
ては、例えばポリエチレン、ポリエステル、ポリプロピ
レン、ポリイミド、シリコンラバーなどの可撓性を有す
る有機系材料中に、窒化ホウ素、酸化ベリリウム、炭化
けい素などの熱伝導性が高い充填材を添加するか、また
は、これらの充填材を上記有機系材料に被覆したものが
使用されている。一方、グリース状の放熱体10の具体
例としては、例えば高熱伝導率を有するペースト状のシ
リコーン樹脂接着剤などが広く使用されている。
【0007】またグリース状の放熱体10の他の具体例
として、絶縁材となるシリコンオイル中に高熱伝導性を
有する充填材(フィラー)を分散させて熱伝導性を改善
したグリース状放熱体10も実用化されている。この場
合、グリース状放熱体10として充分な粘度と保存性
(非変質性)とを具備させるために、マトリックスを構
成するシリコンオイルとしては高粘度で揮発性が少なく
分子量3000以上のリコンオイルが使用されていた。
【0008】上記のような放熱体10を介在させること
により、セラミックス多層基板7とボード9との密着度
が向上し、伝熱抵抗が低減されボード9側への放熱特性
も改善される。
【0009】
【発明が解決しようとする課題】しかしながら、有機樹
脂やグリースオイルのみから成る接着剤を使用した場合
においては、いずれも可塑性に優れているため、接合面
に存在する微小な凹凸は充分に埋められるが、有機樹脂
やグリースオイル自体の熱伝導率がせいぜい1W/m・
Kと小さいため、放熱性を大幅に改善することは困難で
あった。この点を解決するべく、上記のように六方晶系
BNやSi3 4 ,Al2 3 などのセラミックスをフ
ィラーとして添加することも試行されているが、六方晶
系BNやAl2 3 の熱伝導率がそれほど大きくないた
め、特に発熱量が大きな発熱体に適用した場合には熱の
放散が不充分になる傾向があった。一方、熱伝導性に優
れたBeOセラミックスを用いることも考えられるが、
BeOセラミックスは粉末の状態で毒性を有するため、
安全上積極的に使用することは困難である。
【0010】また上記のような従来のシート状放熱体に
おいては、可撓性を有する有機系材料の熱伝導率が一般
に低い一方で熱膨張係数が比較的に大きい欠点があっ
た。したがって、上記シート状放熱体を発熱体に被着し
た場合には、発熱体で発生した熱が円滑に系外に放出さ
れなかったり、また放熱体と発熱体との熱膨張差が大き
い場合には、両者間の接着信頼性が低下してしまう問題
点があった。
【0011】一方、上記問題点に対処する放熱体として
特に他のセラミックス材料と比較して熱伝導率が高い微
細な窒化アルミニウム原料粉末をそのまま樹脂やシリコ
ーンオイルなどの有機物マトリックス中に分散させるこ
とにより、全体として熱伝導率が高く、柔軟性にも優れ
た放熱シートも提案されていた。
【0012】しかしながら、上記放熱シートのように微
細な窒化アルミニウム原料粉末をそのまま樹脂などの有
機物マトリックス中に混入させて調製した放熱体では、
放熱シート全体の熱伝導率が上昇しにくい欠点があり、
加えて窒化アルミニウム原料粉末は水分に対して非常に
活性が高いため、湿度や水蒸気に弱いという欠点も有し
ていた。
【0013】さらに前記グリース状放熱体において高い
熱伝導率を得るためには、絶縁材(マトリックス)とな
るシリコンオイル中に充填材(フィラー)を可及的に均
一に分散させる必要がある。しかしながら、従来の製造
方法において高粘度のシリコンオイル中に充填材を分散
させようとしても、充填材の投入により原料混合体の粘
度がさらに上昇してしまうため、混合撹拌が困難とな
り、高い充填率で充填材を均一に分散させることが極め
て困難となる問題点があった。また混合撹拌時に機械的
に大きな剪断応力を与えながら分散化を図る場合は、高
硬度の充填材との接触により混合撹拌機の摩耗が顕著に
なり、製造設備の寿命が短かくなる問題点もあった。
【0014】このような状況に対し、近年の半導体製造
技術の進歩によって、大電力を消費する半導体素子の開
発や半導体素子自体の高集積化や高速化および大電力化
が急速に進行している。このような半導体素子の大電力
化や高集積化等に伴って、半導体素子を代表とする発熱
体からの発熱量はさらに増大化する傾向にあるため、こ
れらの発熱体の放熱性をより高める放熱体の開発が希求
されている。
【0015】本発明は上記の課題および要請に対応すべ
く発案されたものであり、発熱体と冷却部品との熱接触
抵抗を低減し、発熱体の放熱特性をより向上させること
が可能な高熱伝導性放熱体を提供することを目的とす
る。
【0016】また混合撹拌機等の製造設備を摩耗させる
ことなく、高粘度のシリコンオイル中に高熱伝導性フィ
ラーを均一かつ高い密度で分散させることができ、放熱
特性に優れた放熱体を容易に製造できる高熱伝導性放熱
体の製造方法を提供することを第2の目的とする。
【0017】
【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記目的
を達成するため、種々のマトリックス材料に各種無機組
成物を添加して放熱体を形成し、その放熱特性を比較評
価した。その結果、窒化アルミニウム原料粉末を一旦焼
結し、得られた焼結体を粉砕して得た所定粒径の窒化ア
ルミニウム焼結体粉末および/または窒化アルミニウム
単結晶体粉末を高分子樹脂またはシリコーンオイル中に
分散せしめて放熱体を形成したところ、放熱体全体とし
ての熱伝導率が高く、放熱特性が優れたシート状または
グリース状の放熱体を得ることができた。特に高分子樹
脂などのマトリックスに対するフィラーとして窒化アル
ミニウム単結晶体粉末を用いて放熱体を形成した場合に
は、その放熱特性をさらに改善でき、水分との反応性も
ほぼ解消することができた。本発明は上記知見に基いて
完成されたものである。
【0018】すなわち本発明に係る高熱伝導性放熱体
は、柔軟性を有する絶縁材料のマトリックス中に窒化ア
ルミニウム焼結体の粉末あるいは粒子または窒化アルミ
ニウム単結晶体の粉末あるいは粒子を分散させたことを
特徴とする。
【0019】またマトリックスを構成する絶縁材料を高
分子樹脂とし、窒化アルミニウム焼結体粉末あるいは粒
子または窒化アルミニウム単結晶体粉末あるいは粒子を
分散させた高分子樹脂をシート状に成形してもよい。
【0020】さらにマトリックスを構成する絶縁材料を
シリコーンオイルとし、放熱体をグリース状に形成する
こともできる。
【0021】また窒化アルミニウム焼結体粉末および窒
化アルミニウム単結晶体粉末の平均粒径はマトリックス
中への分散を良好にするため、50μm以下に設定する
とよい。なお粒子形状は球形に限定されず、必要に応じ
て針状、板状、繊維状あるいはその混合物であってもよ
い。
【0022】上記放熱体のマトリックスを構成する絶縁
材料としては、アクリル樹脂、ポリウレタンなどの柔軟
性(可撓性)を有する高分子樹脂が好適である。特にア
クリル樹脂は柔軟性に優れており、発熱体および冷却部
品の接合面に対してフレキシブルな形状で接触し接合面
における熱接触抵抗を大幅に低減することができる。ま
た放熱体を半導体素子封止用材料として使用する場合に
は、電気絶縁性および封止性に優れたエポキシ樹脂等を
使用するとよい。
【0023】また上記マトリックス中に分散させる窒化
アルミニウム(AlN)焼結体粉末あるいは粒子および
窒化アルミニウム単結晶体粉末あるいは粒子はシート状
放熱体全体の熱伝導率を向上させるためおよび適度な可
撓性(密着性)を付与するために放熱体容積に対して4
0〜90容積%の割合で添加される。添加量が40容積
%未満においては、熱伝導率の改善効果が少ない一方、
添加量が90容積%を超える場合においては、AlN焼
結体粒子を保持固定するマトリックスの割合が相対的に
低下し、放熱体の可撓性が失われるとともに構造強度が
低下してしまう。最も好適な添加量は70〜85容積%
である。
【0024】一方、グリース状(ペースト状)の放熱体
を調製する場合には、マトリックスとなるシリコーンオ
イル中に分散させるAlN焼結体粉末の添加量は、放熱
体の全容積に対して40〜80容積%の範囲が好適であ
る。添加量が40容積%未満の場合には、放熱体全体と
しての熱伝導率が低くなる一方、添加量が80容積%を
超える過量になると、マトリックスとなるシリコーンオ
イルの割合が減少し、放熱体に流動性がなくなり、接合
面に対する密着性が低下してしまう上に半導体素子封止
用材料として使用する場合に可塑性が失われ、充分な封
止機能が発揮されなくなる。特に焼結体粉末の添加量が
87容積%以上となると、放熱体は粘土状になり、流動
性が殆どなくなってしまう。
【0025】本発明においては微細なAlN原料粉末を
そのままマトリックス樹脂中に添加するのではなく、A
lN原料粉末を一旦成形焼結して高熱伝導度のAlN焼
結体とし、そのAlN焼結体を改めて粉砕して調製した
AlN焼結体粉末として添加することが本発明における
大きな特徴である。またマトリックス中に分散させるフ
ィラーとして、さらに高い熱導率を有するAlN単結晶
体を使用する場合についても、粗大なAlN単結晶体を
粉砕して調製した微細なAlN単結晶体粉末を使用する
ことが、熱伝導特性の異方性を回避するために好まし
い。
【0026】すなわち本願発明者らの実験結果によれ
ば、平均粒径0.5〜1μmのAlN原料粉末をプレス
成形したままでは30〜40W/m・K程度と低い熱伝
導率しか保持せず、このAlN原料粉末をそのままアク
リル樹脂中に分散せしめてシート状放熱体を調製した場
合、シート状放熱体の熱伝導率は1.0〜2.0W/m
・Kと低い値しか取り得ない。
【0027】しかるに本願発明のように、AlN原料粉
末を一旦焼結すると、120〜260W/m・K程度の
極めて高い熱伝導率を保持するようになる。
【0028】放熱体の構成材料となる上記窒化アルミニ
ウム焼結体は、本質的に高熱伝導性を備える材料である
が、その原料材質や焼結条件、熱処理条件によって種々
の熱伝導率を有するものが得られるため、放熱体の要求
特性から一般に150W/m・K以上、好ましくは17
0W/m・K以上の高熱伝導率を有するAlN焼結体を
使用することが望ましい。
【0029】上記のようなAlN焼結体は通常下記のよ
うな手順で製造される。すなわち、平均粒径0.1〜2
μm程度の窒化アルミニウム原料粉末に、焼結助剤とし
て周期律表のIIa 族あるいはIIIa族元素の化合物を0.
1〜5重量%添加した混合粉末を成形し、得られた成形
体を、N2 ガスまたはアルゴンガスなどの非酸化性雰囲
気中で温度1600〜1950℃で2〜10時間焼結し
て製造される。
【0030】このようにして得られた多結晶質のAlN
焼結体には原料粉末中に混入していた不純物の酸素等に
よって形成された酸化物粒界相が残っており、この粒界
相が熱伝導の妨げになっていると考えられる。
【0031】そこでAlN焼結体の熱伝導率をさらに向
上させるために、さらにカーボン蒸気や一酸化炭素ガ
ス,窒素ガスを含む還元雰囲気中で温度1800〜20
00℃で2〜100Hr程度熱処理することにより、A
lN焼結体の高純度化および単結晶化が図られる。すな
わち粒界相を構成していたAl5 3 12等の酸化物
は、カーボンと窒素とが共存している雰囲気中で高温で
還元窒化されAlNになる一方、固溶していた酸素はカ
ーボンあるいはカーボン化合物と結合して焼結体外に放
出される。その結果、AlN焼結体組織から熱伝導を阻
害する粒界相の酸化物が除去され200〜260W/m
・K程度の高熱伝導率を有するAlN 焼結体またはAlN
単結晶体が得られる。
【0032】特に上記のような条件で調製した多結晶質
のAlN焼結体をさらに還元雰囲気中で高温度で焼成
し、焼結体表面から分解蒸発したAlN分解ガスを冷却
し、粒子成長させることにより、粒界相がなく、熱伝導
率が200〜250W/m・KのAlN単結晶体が得ら
れる。
【0033】ところで上記AlN単結晶体は六方晶系の
結晶構造を有しているため、そのa軸方向とc軸方向と
で熱伝導性に異方性を有している。そのため粗大なAl
N単結晶体をそのままマトリックス中に分散させた放熱
体では場所によって熱伝導性にばらつきを生じるおそれ
がある。したがって、粗大なAlN単結晶体は予め粉砕
して微細に調整することにより、上記異方性の影響を回
避することができる。
【0034】すなわち得られた粗大なAlN焼結体また
はAlN単結晶体は通常のボールミルまたは振動ミル等
の混合粉砕機を使用し、乾式粉砕法または湿式粉砕法ま
たは双方を組み合せた粉砕工程において所定粒径となる
ように粉砕される。粉砕されたAlN焼結体は分級して
おく。また粉砕時に粉末に酸素が付着すると熱伝導性の
低下を招くため、上記粉砕操作は非酸化性雰囲気中で実
施する方が好ましい。
【0035】樹脂マトリックス中に分散させる窒化アル
ミニウム焼結体粉末およびAlN単結晶体粉末の平均粒
径は使用する接合面の表面状態やシートの表面状態およ
び半導体素子封止用材料として使用した場合の封止性を
考慮して30μm以下に設定するとよい。平均粒径が3
0μmを超えるように粗大になると、粒子表面の凹凸が
大きくなって伝熱抵抗となる空気層が形成され易くなる
ためである。AlN焼結体の粉砕後の平均粒径は1〜1
0μmの範囲に設定することがより好ましい。
【0036】また上記のように粉砕して得られた窒化ア
ルミニウム焼結体粉末および窒化アルミニウム単結晶体
粉末のマトリックス樹脂に対する濡れ性を改善し、分散
性を高める目的で、窒化アルミニウム焼結体粉末をマト
リックス樹脂中に混合する前に、予め表面改質処理を施
すことが望ましい。表面改質処理の具体例としては、粉
砕して得た窒化アルミニウム焼結体粉末または単結晶体
粉末に対して0.1〜20重量%のチタネート系あるい
はアルミニウム系カップリング剤、界面活性剤等を滴下
し、充分に混合しておく。上記チタネート系あるいはア
ルミニウム系カップリング剤等は各AlN粉末表面に薄
い被膜層(コーティング層)を形成し、焼結体粉末およ
び単結晶体粉末の樹脂に対する濡れ性を著しく向上させ
る。その結果、マトリックス樹脂中にAlN焼結体粉末
等が均一に分散した放熱体組織が得られる。また、この
コーティング層が撥水効果を与え、AlN粒子の耐水性
を著しく向上させる。
【0037】そして本発明に係るシート状の放熱体は、
上記AlN焼結体粉末の体積分率が40〜90%となる
ように高分子樹脂粉末を混練配合して、さらに有機バイ
ンダ等を添加して原料混合体を調製し、しかる後に原料
混合体をドクターブレード法、射出成形法、押出し成形
法またはロール成形法を使用して所定のシート形状に成
形して製造される。
【0038】一方、本発明に係るグリース状の放熱体
は、上記AlN焼結体粉末の体積分率が40〜80%と
なるようにシリコーンオイルを添加し、汎用の二軸回転
混練機等により1〜12時間混練して製造される。
【0039】特に上記製造方法において、低粘度および
高粘度のシリコンオイルを使用し、比較的に低粘度条件
下において高熱伝導性フィラーを分散せしめた後に低粘
度のシリコンオイルを除去することにより混合撹拌機の
摩耗を生じることが少なく分散性が良いグリース状放熱
体を製造することができる。すなわち分子量1000以
下のシリコンオイルと分子量3000以上のシリコンオ
イルとから成る液状絶縁材料中に高熱伝導性フィラーを
分散せしめて放熱体素材を調製し、しかる後にこの放熱
体素材に含有される分子量1000以下のシリコンオイ
ルの50%以上を除去することを特徴とする製造方法を
採用することもできる。
【0040】上記製造方法において分子量1000以下
のシリコンオイルとして環状または鎖状のポリジメチル
シロキサンから成る揮発性シリコンオイルを使用し、ま
た分子量3000以上のシリコンオイルとして、ポリジ
メチルシロキサンから成るシリコンオイルを使用すると
よい。
【0041】上記分子量1000以下の低粘度シリコン
オイルは、高熱伝導性フィラー(充填材)を混合撹拌す
る際に液状絶縁材料の粘度を従来製法の場合より低減す
るために添加されるものであり、高熱伝導性フィラーに
対して体積比で20〜60%添加される。添加量が20
%未満の場合は粘度低減効果が少なく、フィラーの均一
分散が困難であり、また混合撹拌機の摩耗が増大してし
まう。一方添加量が60%を超えると、除去操作に長時
間要するとともに所定の粘度および保存性が得られにく
い。
【0042】また上記分子量3000以上の高粘度シリ
コンオイルは、高熱伝導性フィラーを分散した状態で保
持するマトリックス絶縁材として使用するものであり、
高熱伝導性フィラーに対して体積比で10〜50%の割
合で添加される。添加量が10%未満の場合に、フィラ
ーを分散した状態で保持することが困難となる一方、添
加量が50%超と過大になると、フィラー含有量が相対
的に低下し充分な熱伝導性が得られない。
【0043】高熱伝導性フィラーに上記の割合で低粘度
シリコンオイルと高粘度シリコンオイルとを添加した後
に、低粘度条件下で混合可能なボールミルなどの混合撹
拌機を使用して充分に混合しフィラーがシリコンオイル
中に均一に分散した液状の放熱体素材を調整する。次に
得られた放熱体素材を100〜200℃程度に加熱し、
同時に減圧下において低粘度のシリコンオイルを充分に
揮散除去せしめ、所定の高粘度値に調整する。上記揮散
除去操作において、低粘度(低分子量)のシリコンオイ
ルの除去率が50%未満の場合には、最終的に得られる
放熱体の粘度が充分に上昇せず、変質し易くなるため、
除去率は50%以上、好ましくは70%以上とする。上
記操作により熱伝導性フィラーがシリコンオイル中に均
一に分散した所定粘度のグリース状高熱伝導性放熱体が
得られる。
【0044】
【作用】上記構成に係る高熱伝導性放熱体およびその製
造方法によれば、窒化アルミニウム原料粉末を一旦焼結
して、その熱伝導率を上昇させた後に粉砕したAlN焼
結体粉末を高分子樹脂またはシリコーンオイル中に分散
させて調製しているため、従来の放熱体と比較して熱伝
導率が非常に大きく、かつ充分可塑性が高く柔軟性も優
れている。したがって、発熱体と冷却部品との接合面に
介在させた場合に両者の密着度が高くなり、接触熱抵抗
を大幅に低減でき、発熱体の放熱特性を大幅に改善する
ことができる。特に多結晶質のAlN焼結体と比較して
熱伝導度が大きなAlN単結晶体粉末をマトリックス中
に分散させるフィラーとして使用することにより、放熱
体の放熱特性を高めることができる。
【0045】また本発明に係る高熱伝導性放熱体を半導
体素子封止用材料として使用することにより、半導体素
子の封止機能を充分に維持しながら半導体素子からの発
熱を効率的に系外に放出することができる。
【0046】
【実施例】次に本発明の一実施例について添付図面を参
照して説明する。
【0047】実施例1 熱伝導率が260W/m・Kである窒化アルミニウム焼
結体ペレットを、AlN板を内張りしたボールミルある
いは振動ミルによって粉砕した後に分級し、平均粒径8
〜10μmの窒化アルミニウム焼結体粉末を調製した。
そして得られた窒化アルミニウム焼結体粉末に対して5
重量%のチタネート系カップリング剤を添加して均一に
混合して表面改質処理した後に、改質処理したAlN焼
結体粉末の含有量が60容積%となるようにアクリル樹
脂バインダ、有機溶剤および可塑剤(5wt%)を添加
し、均一な原料混合体を調製した。次に得られた原料混
合体をドクターブレード法によって成形し、厚さ0.5
mm、幅100mm、長さ300mmのシート状放熱体を形成
した。
【0048】比較例1 窒化アルミニウム焼結体粉末を使用せずに、平均粒径
1.5μmの窒化アルミニウム原料粉末をそのままアク
リル樹脂粉末に添加した以外は、実施例1と全く同一条
件で原料混合体を処理成形して同一寸法の比較例1に係
るシート状放熱体を形成した。
【0049】このようにして調製された実施例1および
比較例1に係る各シート状放熱体の放熱性能および強度
を評価するため、その熱伝導度およびシート密度を測定
して下記表1に示す結果を得た。
【0050】
【表1】
【0051】表1に示す結果から明らかなように、窒化
アルミニウム焼結体粉末を樹脂マトリックス中に分散さ
せた実施例1に係るシート状放熱体は、微細なAlN原
料粉末を分散させた比較例1の放熱体と比較して、強度
特性において大きな差異は現われないが、伝熱特性は2
倍以上優れていることが確認された。
【0052】実施例2 実施例1と同一条件で粉砕し、表面改質処理したAlN
焼結体粉末の体積分率が55%となるようにシリコーン
オイル(TSF451−1000:東芝シリコーン社
製、熱伝導率;0.16W/m・K、比重:0.96
8、粘度1000cSt(25℃))を添加し、二軸回
転混練機によって12時間混練して実施例2に係るグリ
ース状放熱体を製造した。
【0053】比較例2 従来から樹脂接着剤、熱媒や離型剤として広く用いられ
ているシリコーン油に増粘剤として亜鉛華を配合したシ
リコーングリース(TSK 5303;東芝シリコーン
社製、熱伝導率;0.8W/m・K、比重:2.46)
を用意し、比較例2に係るグリース状放熱体とした。
【0054】比較例3〜4 実施例2において使用したシリコーンオイル(TSF4
51−1000)に対して平均粒径1.5μmの微細な
窒化アルミニウム原料粉末をその体積分率が55%とな
るように添加し、実施例2と同様に二軸回転混練機によ
って12時間混練して比較例3に係るグリース状放熱体
を製造した。
【0055】次に上記のように製造された実施例2およ
び比較例2〜3に係るグリース状の放熱体の放熱性能を
評価するために、各試料についてレーザーフラッシュ法
によって熱拡散率を測定した。レーザーフラッシュ法に
よる測定は、直径10mm、厚さ2mmを有するAlペレッ
トを一対用意し、両Alペレットの間に各試料を厚さ6
0μmとなるように挟み込んで充填した状態で一方のA
lペレット端面に所定波長のレーザ光を照射して他方の
Alペレット端面の表面温度を測定して熱拡散率を測定
した。なお、一対のAlペレット間に放熱体を充填せず
に単に密着させた場合における熱拡散率も比較例4とし
て測定した。各試料についての測定結果を下記表2に示
す。
【0056】
【表2】
【0057】表2に示す結果から明らかなように、窒化
アルミニウム焼結体粉末をシリコーンオイル中に分散さ
せた実施例2に係るグリース状放熱体は、微細なAlN
原料粉末を分散させた比較例3の放熱体と比較して熱拡
散率が2倍程度大きくなり優れた放熱特性を発揮するこ
とが確認された。
【0058】また実施例2の放熱体の熱拡散率は比較例
2に示す従来の樹脂グリースより3倍程度大きく、さら
に放熱体を使用しない場合(比較例4)と比較して約8
倍も優れた熱拡散率を有し発熱体からの熱の除去効果が
大きいことが判明した。
【0059】次に上記実施例1〜2および比較例2にお
いて調製したシート状放熱体およびグリース状放熱体
を、実際に図1および図3に示すモジュール構造体1
a,1にそれぞれ使用した場合の効果を比較する。
【0060】すなわち図1に示す実施例のモジュール構
造体1aは、窒化アルミニウム製セラミックス基板2の
上面に、半導体素子3として消費電力10Wの熱抵抗測
定用TEGチップを接合搭載し、さらにこのTEGチッ
プの上面に、実施例1で調製したシート状高熱伝導性放
熱体11および実施例2で調製したグリース状高熱伝導
性放熱体12(塗工厚さ30μm)を介して放熱フィン
4を配置して構成される。
【0061】一方、図3に示す比較例のモジュール構造
体1は、比較例2において使用した従来の樹脂グリース
(乾燥後の塗工厚さ30μm)5を介して放熱フィン4
を半導体素子3上面に接合した以外は図1に示すモジュ
ール構造体1aと全く同一仕様である。
【0062】そして各モジュール構造体1a,1におい
て半導体素子を動作発熱させる一方、放熱フィン4に作
用する冷却用空気の流速を0〜2m/sec の範囲でそれ
ぞれ変化させた状態で半導体素子3の表面温度T0 と放
熱フィン4の先端部の表面温度T1 との温度差ΔTを各
冷却空気風速U毎に測定して図2に示すような結果を得
た。
【0063】図2に示す結果から明らかなように、実施
例に係るモジュール構造体によれば、熱伝導性が高いシ
ート状およびグリース状放熱体11,12を使用してい
るため、比較例の場合と比較して発熱部(半導体素子
3)と冷却部品(放熱フィン4)との温度差が小さく、
優れた放熱特性を備えることが確認された。
【0064】実施例3〜4 実施例1において調製した窒化アルミニウム焼結体を還
元雰囲気中にて焼結した際に、焼結体表面に生成した針
状または繊維状の窒化アルミニウム単結晶体を採取し、
そのまま粉砕したもの(実施例3用)と、採取したAl
N単結晶体をカーボン製るつぼ中にて再度1800℃で
10時間熱処理してから粉砕したもの(実施例4用)と
の2種類のAlN単結晶体粉末を調製した。なお2種類
のAlN単結晶体粉末の結晶組織をX線回折法にて調査
したところ、いずれも単結晶組織を有することが確認さ
れた。
【0065】次に上記2種類のAlN単結晶体粉末をそ
れぞれ篩にかけ、30μm以下の粒径を有する粉末を分
別した。次に得られた2種類のAlN単結晶体粉末にそ
れぞれチタネートカップリング剤を1wt%添加混合し
た後に、マトリックスとしてのアクリル樹脂中に容積%
で65%になるように添加した。さらにトルエンとエタ
ノールとを1:1の割合で配合した有機溶剤を添加し、
さらに粉末量に対して可塑剤としてのジブチルフタレー
ト(DBP)を3重量%添加して混合物を調製した。次
にこの混合物をアルミナ製のボールミル中に投入し、2
4時間混合し、その後減圧雰囲気にて液体粘度を上昇さ
せ、しかる後にドクターブレード法にて成形し、2種類
のシート状成形体を得た。
【0066】さらに得られた各シート状成形体を積層し
て熱圧着し、厚さ3mmで縦横1cmの正方形状を有する実
施例3,4に係る放熱体をそれぞれ形成し、各放熱体の
熱伝導率をレーザフラッシュ法にて測定した。
【0067】比較例5 一方、比較例5として、AlN単結晶体粉末の代りに、
実施例1に係る焼結体を調製する際に使用した平均粒径
1.5μmのAlN原料粉末をそのまま使用した以外は
実施例3,4と同一条件でシート成形し、同一形状を有
する比較例5に係る放熱体を調製し、同様にレーザフラ
ッシュ法にてその熱伝導率を測定した。これらの測定結
果を下記表3に示す。
【0068】
【表3】
【0069】表3に示す結果から明らかなように、実施
例3〜4に係るシート状放熱体によれば、熱伝導率が高
いAlN単結晶体粉末をマトリックス樹脂のフィラーと
して使用しているため、単にAlN原料粉末を使用した
比較例5の放熱体と比較して2倍以上も放熱性に優れて
いる。また可撓性および密着性も優れているため、発熱
体と冷却部品との間に充填した場合、発熱体の放熱特性
を大幅に改善することができた。
【0070】実施例5〜6 実施例1において調製した窒化アルミニウム焼結体を還
元雰囲気中にて焼結した際に、焼結体表面に生成した針
状または繊維状の窒化アルミニウム単結晶体を採取し、
そのまま粉砕したもの(実施例5用)と、採取したAl
N単結晶体をカーボン製るつぼ中にて再度1850℃で
24時間熱処理し十分洗浄してから粉砕したもの(実施
例6用)との2種類のAlN単結晶体粉末を調製した。
なお2種類のAlN単結晶体粉末の結晶組織をX線回折
法にて調査したところ、いずれも単結晶組織を有するこ
とが確認された。
【0071】次に上記2種類のAlN単結晶体粉末をそ
れぞれ篩にかけ、30μm以下の粒径を有する粉末を分
別した。次に得られた2種類のAlN単結晶体粉末にそ
れぞれチタネートカップリング剤を5wt%添加混合し
た後に、マトリックスとしてのシリコーンオイル中に容
積%で65%になるように添加した。次にこの混合物を
アルミナ製のボールミル中に投入し、24時間混合し、
それぞれ実施例5,6に係るグリース状放熱体を調製し
た。
【0072】次に得られた2種類のグリース状放熱体を
直径1cm、厚さ2mmの一対の金属アルミニウムペレット
間に塗布し、一対に接合したペレットごとレーザフラッ
シュ法による熱拡散率の測定試験に供した。
【0073】比較例6 一方、比較例6として実施例5,6においてマトリック
ス構成材として使用したシリコーンオイルのみを一対の
金属アルミニウムペレット間に塗布し、実施例5,6と
同様にしてレーザフラッシュ法にてペレット間の熱拡散
率を測定した。これらの測定結果を下記表4に示す。
【0074】
【表4】
【0075】表4に示す結果から明らかなように、実施
例5,6に係るグリース状放熱体によれば、熱伝導率が
高いAlN単結晶体粉末をフィラーとして含有している
ため、従来の放熱グリースに相当する比較例6の場合と
比較して3倍以上も熱拡散率が大きくなり、優れた放熱
特性を発揮することが確認された。
【0076】次に本発明に係る高熱伝導性放熱体を半導
体素子封止用材料として利用する場合の効果について、
以下の実施例7,8および比較例7を参照して説明す
る。
【0077】実施例7,8 平均粒径1.5μmの窒化アルミニウム原料粉末に焼結
助剤としてのY2 3 を2.5wt%添加した原料混合
体を造粒し、窒素雰囲気下にて温度1800℃で10時
間焼結して熱伝導率が約200W/m・KのAlN焼結
体を調製した。
【0078】そして実施例7として上記AlN焼結体を
そのまま粉砕篩分して粒径30μm以下のAlN焼結体
粉末を調製し、このAlN焼結体粉末に5wt%のチタ
ネート系カップリング剤を添加した後に、粉末割合が6
5vol%となるようにアクリル樹脂を添加混練して実施例
7に係る半導体素子封止用材料を調製した。
【0079】また実施例8として上記AlN焼結体をさ
らに還元雰囲気中にて温度1850℃で48時間再度焼
成した後に粉砕篩分して、粒径30μm以下のAlN焼
結体を調製した以外は実施例7と同一条件で処理して実
施例8に係る半導体素子封止用材料を調製した。
【0080】次に得られた2種類の半導体素子封止用材
料を直径1cm、厚さ2mmの一対の金属アルミニウムペレ
ット間に塗布し、一対に接合したペレットごとレーザフ
ラッシュ法による熱拡散率の測定試験に供した。
【0081】比較例7 一方、比較例7として実施例7,8においてマトリック
ス構成材として使用したアクリル樹脂のみを一対の金属
アルミニウムペレット間に塗布し、実施例7,8と同様
にしてレーザフラッシュ法にてペレット間の熱拡散率を
測定した。これらの測定結果を下記表5に示す。
【0082】
【表5】
【0083】表5に示す結果から明らかなように、実施
例7,8に係る半導体素子封止用材料によれば、熱伝導
率が高いAlN結晶体粉末をフィラーとして含有してい
るため、従来の放熱グリースに相当する比較例7の場合
と比較して4〜5倍も熱拡散率が大きくなり、優れた放
熱特性を発揮することが確認された。
【0084】また実施例7〜8に係る半導体素子封止用
材料を基板に搭載した半導体素子上面に充填して耐久性
等を調査した結果、特に封止用材料が水との反応性を有
していないため、素子の保護に極めて有効であることが
確認された。
【0085】実施例9 実施例7において調製した粒径30μmのAlN焼結体
粉末に5wt%のチタネート系カップリング剤を添加し
て表面処理し高熱伝導性フィラーを用意した。一方低分
子量のシリコンオイルとして環状ポリジメチルシロキサ
ン(TSF404:東芝シリコーン社製,分子量30
0,熱伝導率0.16W/m・K、比重0.95,粘度
2.4cSt(25℃))を200g秤量し、上記表面
処理したAlN高熱伝導性フィラー300g中に投入
し、得られた混合物をボールミルにて4時間混合した。
次に得られた混合体に、高分子量のシリコンオイルとし
てポリジメチルシロキサン(TSF451:東芝シリコ
ーン社製,分子量6300,熱伝導率0.16W/m・
K、比重0.96,粘度2000cSt(25℃))を
38g投入し、ボールミルにて4時間混合して放熱体素
材を調製した。さらに得られた放熱体素材を約0.1To
rrの減圧真空下において温度150℃で加熱することに
より、低分子量のシリコンオイルを揮発させた。そして
放熱体素材の重量が190g以上減少した時点で減圧・
加熱を中止し、実施例9に係るグリース状高熱伝導性放
熱体を調製した。
【0086】比較例8 一方実施例9において使用した高分子量のシリコンオイ
ル(TSF451)を38g秤量し、高熱伝導性フイラ
ー300gに添加し、得られた混合物をニーダにて剪断
応力を作用させながら4時間混練し、比較例8に係るグ
リース状高熱伝導性放熱体を調製した。
【0087】比較例9 また比較例8においては高熱伝導性フイラーの凝集が部
分的に観察されたため、高分子量のシリコンオイル(T
SF451)の添加量を60g増量した以外は比較例8
と同様な条件で混練し、比較例9に係るグリース状高熱
伝導性放熱体を調製した。
【0088】次に上記のように調製した実施例9および
比較例8〜9に係るグリース状の各放熱体の熱伝導率を
定常法にて測定したところ、下記表6に示す結果を得
た。
【0089】
【表6】
【0090】上記表6に示す結果から明らかなように、
実施例9に係る放熱体によれば、予め低分子量(低粘
度)のシリコンオイルを添加して高熱伝導性フィラーを
混合撹拌しているため、高分子量のシリコンオイル中に
多量のフィラーを無理なく均一に分散させることが可能
となり、熱伝導率が高い放熱体が得られた。特に低粘度
状態で原料混合体を混合撹拌しているため、混合撹拌機
の摩耗等が少なく製造設備の運転管理費を大幅に低減す
ることが可能となった。
【0091】一方比較例1の放熱体においては、混練後
もフィラーが部分的に凝集しており、高分子量のシリコ
ンオイルのみではフィラーの均一分散が困難であり、熱
伝導率の改善効果も少ないことが判明した。また比較例
2の放熱体においては、高分子量のシリコンオイルを増
量化したため、フィラーの凝集は解消したが、高分子量
のシリコンオイルのみではフィラーの添加量に限界があ
り、熱伝導率も実施例9と比較して60%程度に止まっ
た。
【0092】
【発明の効果】以上説明の通り本発明に係る高熱伝導性
放熱体およびその製造方法によれば、窒化アルミニウム
原料粉末を一旦焼結して、その熱伝導率を上昇させた後
に粉砕したAlN焼結体粉末を高分子樹脂またはシリコ
ーンオイル中に分散させて調製しているため、従来の放
熱体と比較して熱伝導率が非常に大きく、かつ充分可塑
性が高く柔軟性も優れている。したがって、発熱体と冷
却部品との接合面に介在させた場合に両者の密着度が高
くなり、接触熱抵抗を大幅に低減でき、発熱体の放熱特
性を大幅に改善することができる。特に多結晶質のAl
N焼結体と比較して熱伝導度が大きなAlN単結晶体粉
末をマトリックス中に分散させるフィラーとして使用す
ることにより、放熱体の放熱特性を高めることができ
る。
【0093】また本発明に係る高熱伝導性放熱体を半導
体素子封止用材料として使用することにより、半導体素
子の封止機能を充分に維持しながら半導体素子からの発
熱を効率的に系外に放出することができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明に係る高熱伝導性放熱体を介装したモジ
ュール構造体を示す断面図。
【図2】冷却空気風速と温度差との関係を示すグラフ。
【図3】従来のモジュール構造体の構成例を示す断面
図。
【図4】従来の半導体パッケージをボードに装着した状
態を示す断面図。
【符号の説明】
1 モジュール構造体 2 セラミックス基板 3 半導体素子(チップ) 4 放熱フィン 5 樹脂接着剤 6 熱 7 セラミックス多層基板 7 半導体パッケージ 9 ボード 10 放熱体 11 シート状高熱伝導性放熱体 12 グリース状高熱伝導性放熱体
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 岩崎 秀夫 神奈川県川崎市幸区小向東芝町1番地 株 式会社東芝研究開発センター内 (72)発明者 霜鳥 一三 神奈川県横浜市磯子区新杉田町8番地 株 式会社東芝横浜事業所内 (72)発明者 岡本 光弘 神奈川県横浜市鶴見区末広町2の4 株式 会社東芝京浜事業所内 (72)発明者 中山 憲隆 神奈川県横浜市鶴見区末広町2の4 株式 会社東芝京浜事業所内 (72)発明者 山川 晃司 神奈川県川崎市幸区小向東芝町1番地 株 式会社東芝研究開発センター内

Claims (16)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 柔軟性を有する絶縁材料のマトリックス
    中に窒化アルミニウム焼結体の粉末を分散させたことを
    特徴とする高熱伝導性放熱体。
  2. 【請求項2】 マトリックスを構成する絶縁材料が高分
    子樹脂であり、窒化アルミニウム焼結体粉末あるいは粒
    子を分散させた高分子樹脂をシート状に成形したことを
    特徴とする高熱伝導性放熱体。
  3. 【請求項3】 柔軟性を有する絶縁材料のマトリックス
    中に窒化アルミニウム単結晶体の粉末あるいは粒子を分
    散させたことを特徴とする高熱伝導性放熱体。
  4. 【請求項4】 マトリックスを構成する絶縁材料が高分
    子樹脂であり、窒化アルミニウム単結晶体の粉末あるい
    は粒子を分散させた高分子樹脂をシート状に成形したこ
    とを特徴とする高熱伝導性放熱体。
  5. 【請求項5】 窒化アルミニウム単結晶体の粉末あるい
    は粒子は、粗大な窒化アルミニウム単結晶体を粉砕して
    形成されてなる請求項3または4記載の高熱伝導性放熱
    体。
  6. 【請求項6】 粉砕前の窒化アルミニウム単結晶体の熱
    伝導率が150W/m・Kであることを請求項5記載の
    高熱伝導性放熱体。
  7. 【請求項7】 窒化アルミニウム単結晶体粉末あるいは
    粒子の平均粒径が50μm以下であることを特徴とする
    請求項3または4記載の高熱伝導性放熱体。
  8. 【請求項8】 窒化アルミニウム焼結体粉末あるいは粒
    子および/または窒化アルミニウム単結晶体粉末あるい
    は粒子の表面にコーティング層を形成したことを特徴と
    する請求項1ないし4いずれかに記載の高熱伝導性放熱
    体。
  9. 【請求項9】 マトリックスを構成する絶縁材料がシリ
    コーンオイルであることを特徴とする請求項1または3
    記載の高熱伝導性放熱体。
  10. 【請求項10】 窒化アルミニウム焼結体粉末あるいは
    粒子の平均粒径が50μm以下であることを特徴とする
    請求項1または2記載の高熱伝導性放熱体。
  11. 【請求項11】 窒化アルミニウム焼結体の熱伝導率が
    150W/m・K以上であることを特徴とする請求項1
    または2記載の高熱伝導性放熱体。
  12. 【請求項12】 請求項1または2記載の高熱伝導性放
    熱体から成ることを特徴とする半導体素子封止用材料。
  13. 【請求項13】 分子量1000以下のシリコンオイル
    と分子量3000以上のシリコンオイルとから成る液状
    絶縁材料中に高熱伝導性フィラーを分散せしめて放熱体
    素材を調製し、しかる後にこの放熱体素材に含有される
    分子量1000以下のシリコンオイルの50%以上を除
    去することを特徴とする高熱伝導性放熱体の製造方法。
  14. 【請求項14】 分子量1000以下のシリコンオイル
    として環状または鎖状のポリジメチルシロキサンから成
    る揮発性シリコンオイルを使用することを特徴とする請
    求項13記載の高熱伝導性放熱体の製造方法。
  15. 【請求項15】 分子量3000以上のシリコンオイル
    として、ポリジメチルシロキサンから成るシリコンオイ
    ルを使用することを特徴とする請求項13記載の高熱伝
    導性放熱体の製造方法。
  16. 【請求項16】 高熱伝導性フィラーとして、窒化アル
    ミニウム多結晶焼結体の粉末または粒子ならびに窒化ア
    ルミニウム単結晶焼結体の粉末または粒子の少なくとも
    1種を使用することを特徴とする請求項13記載の高熱
    伝導性放熱体の製造方法。
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