JPH0615711B2 - ポリイミド樹脂被膜の形成方法 - Google Patents
ポリイミド樹脂被膜の形成方法Info
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- JPH0615711B2 JPH0615711B2 JP61309166A JP30916686A JPH0615711B2 JP H0615711 B2 JPH0615711 B2 JP H0615711B2 JP 61309166 A JP61309166 A JP 61309166A JP 30916686 A JP30916686 A JP 30916686A JP H0615711 B2 JPH0615711 B2 JP H0615711B2
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- substrate
- raw material
- temperature
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Description
【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は例えば半導体素子或いは静電チャックの絶縁
膜、パッシベーション膜、ソフトエラー膜、プラスチッ
クコンデンサの誘電体膜等に用いるポリイミド樹脂被膜
の形成方法に関する。
膜、パッシベーション膜、ソフトエラー膜、プラスチッ
クコンデンサの誘電体膜等に用いるポリイミド樹脂被膜
の形成方法に関する。
（従来の技術） 従来、この種ポリイミド樹脂被膜の形成方法としては、
ポリイミド樹脂の原料モノマーを適当な溶媒に溶かして
これを基体上で重合させるいわゆる湿式法、ポリイミド
樹脂ポリマー自体を基体上に蒸着させるいわゆるポリマ
ー蒸着法或いはポリイミド樹脂の原料モノマーをプラズ
マ状態にしてプラズマ中の基体上で重合させるプラズマ
重合法等が知られている。
ポリイミド樹脂の原料モノマーを適当な溶媒に溶かして
これを基体上で重合させるいわゆる湿式法、ポリイミド
樹脂ポリマー自体を基体上に蒸着させるいわゆるポリマ
ー蒸着法或いはポリイミド樹脂の原料モノマーをプラズ
マ状態にしてプラズマ中の基体上で重合させるプラズマ
重合法等が知られている。
（発明が解決しようとする問題点） しかしながら、前記従来法は湿式法の場合は極めて薄い
膜が得られ難く、また基体に対するポリイミド樹脂被膜
の密着性が不十分で、しかも溶媒の添加、除去、回収等
の工程が入るために不純物の混入が起りやすいという不
都合を有し、またポリマー蒸着法の場合は解重合と共に
分解が起ったりして重合度が十分でないという不都合を
有し、またプラズマ重合法の場合は原料モノマー自体が
分解したりしてポリイミド樹脂の分子設計が困難で、し
かもポリイミド樹脂が架橋構造を含むために比較的剛直
な被膜しか得られないという不都合を有する。
膜が得られ難く、また基体に対するポリイミド樹脂被膜
の密着性が不十分で、しかも溶媒の添加、除去、回収等
の工程が入るために不純物の混入が起りやすいという不
都合を有し、またポリマー蒸着法の場合は解重合と共に
分解が起ったりして重合度が十分でないという不都合を
有し、またプラズマ重合法の場合は原料モノマー自体が
分解したりしてポリイミド樹脂の分子設計が困難で、し
かもポリイミド樹脂が架橋構造を含むために比較的剛直
な被膜しか得られないという不都合を有する。
そこで本出願人は先に特開昭61-78463号公報に見られる
ように、例えばピロメリト酸二無水物のような芳香族酸
二無水物と、例えば４、４′−ジアミノジフェニルエー
テルのような芳香族ジアミンとを用いて真空中で両モノ
マーを蒸発させて、これを基体上で重合させてポリイミ
ド樹脂被膜を形成させる方法を提案して前記不都合を解
消した。
ように、例えばピロメリト酸二無水物のような芳香族酸
二無水物と、例えば４、４′−ジアミノジフェニルエー
テルのような芳香族ジアミンとを用いて真空中で両モノ
マーを蒸発させて、これを基体上で重合させてポリイミ
ド樹脂被膜を形成させる方法を提案して前記不都合を解
消した。
しかし上記両原料モノマーを真空中で蒸発させて基体上
で重合を行なう際は基体を200℃以上の高温度に加熱し
なければ重合反応が十分に行なわれないため、基体が例
えばポリエチレンテレフタレート、薄膜トランジスタ等
のように温度 180℃前後で熱劣化を生じる材料から成る
場合は、その基体上にポリイミド樹脂被膜を形成するこ
とが出来ない問題があり、 140℃ないし 170℃の温度下
で重合反応を十分に行なうことが出来て、基体上にポリ
イミド樹脂被膜を形成する方法が求められていた。
で重合を行なう際は基体を200℃以上の高温度に加熱し
なければ重合反応が十分に行なわれないため、基体が例
えばポリエチレンテレフタレート、薄膜トランジスタ等
のように温度 180℃前後で熱劣化を生じる材料から成る
場合は、その基体上にポリイミド樹脂被膜を形成するこ
とが出来ない問題があり、 140℃ないし 170℃の温度下
で重合反応を十分に行なうことが出来て、基体上にポリ
イミド樹脂被膜を形成する方法が求められていた。
本発明は、低温度下で重合を行なわせしめて基体上にポ
リイミド樹脂被膜を形成する方法を提供することを目的
とする。
リイミド樹脂被膜を形成する方法を提供することを目的
とする。
（問題点を解決するための手段） 本発明は、真空中でポリイミド樹脂の原料モノマーを蒸
発させて、これを基体上で重合させて樹脂被膜を形成さ
せる方法において、前記ポリイミド樹脂の原料モノマー
が芳香族酸二無水物と、Ｎ−シリル化ジアミンであるこ
とを特徴とする。
発させて、これを基体上で重合させて樹脂被膜を形成さ
せる方法において、前記ポリイミド樹脂の原料モノマー
が芳香族酸二無水物と、Ｎ−シリル化ジアミンであるこ
とを特徴とする。
ここでポリイミド樹脂の一方の原料モノマーに用いる芳
香族酸二無水物としてはピロメリト酸二無水物、ベンゾ
フェノンテトラカルボン酸二無水物、ブフェニルテトラ
カルボン酸二無水物が好適であり、また他方の原料モノ
マーに用いるＮ−シリル化ジアミンはシリル基（−Ｓｉ
Ｒ３…Ｒ＝ＣＨ３であればトリメチルシリル基、Ｒ＝Ｃ
２Ｈ５であればトリエチルシリル基）がアミン基（−Ｎ
Ｈ２）の２個の水素のうちの１個の水素と置換した、即
ちアミン基（−ＮＨ２）のＮがシリル化した で表されるＮ−シリルアミノ基が２個結合した、次の一
般式 で表される化合物であり、かかるＮ−シリル化ジアミン
としては４、４′−ジシルアミノフェニルエーテル、Ｐ
−ジシリルアミノベンゼンが好適である。また前記両原
料モノマーを蒸発させて基体上で重合させる際の真空度
としては１×10-2〜１×10-6Torr程度に設定する。
香族酸二無水物としてはピロメリト酸二無水物、ベンゾ
フェノンテトラカルボン酸二無水物、ブフェニルテトラ
カルボン酸二無水物が好適であり、また他方の原料モノ
マーに用いるＮ−シリル化ジアミンはシリル基（−Ｓｉ
Ｒ３…Ｒ＝ＣＨ３であればトリメチルシリル基、Ｒ＝Ｃ
２Ｈ５であればトリエチルシリル基）がアミン基（−Ｎ
Ｈ２）の２個の水素のうちの１個の水素と置換した、即
ちアミン基（−ＮＨ２）のＮがシリル化した で表されるＮ−シリルアミノ基が２個結合した、次の一
般式 で表される化合物であり、かかるＮ−シリル化ジアミン
としては４、４′−ジシルアミノフェニルエーテル、Ｐ
−ジシリルアミノベンゼンが好適である。また前記両原
料モノマーを蒸発させて基体上で重合させる際の真空度
としては１×10-2〜１×10-6Torr程度に設定する。
（実施例） 以下添附図面に従って本発明の実施例に付説明する。
第１図は本発明方法を実施する装置の一例を示すもの
で、(1)は処理室を示し、該処理室(1)内を外部の真空ポ
ンプその他の真空排気系(2)に接続すると共に、該処理
室(1)内に合成樹脂の蒸着被膜を形成せしめるべき基体
(3)を基体ホルダ(4)によって下向きに保持し、該基体
(3)を該基体ホルダ(4)の背面に設けられたヒータ(5)に
よって所望温度に加熱できるようにし、かつ基体(3)の
前面に設けられた膜厚モニター(6)によって基体(3)上に
形成される被膜厚を測定するようにした。また該処理室
(1)内下位に該基体(3)に対向させてポリイミド樹脂の原
料モノマーａとしての芳香族酸二無水物、及びモノマー
ｂとしてのＮ−シリル化ジアミンを蒸発させるためのガ
ラス製の蒸発用容器(7)(7)を設け、該各蒸発用容器(7)
をその近傍に設けられた水晶振動のレートモニター(8)
と、ヒータ(9)とによって前記原料モノマーａ及びｂの
蒸発レートを常に一定化させる所定温度にコントロール
出来るようにした。
で、(1)は処理室を示し、該処理室(1)内を外部の真空ポ
ンプその他の真空排気系(2)に接続すると共に、該処理
室(1)内に合成樹脂の蒸着被膜を形成せしめるべき基体
(3)を基体ホルダ(4)によって下向きに保持し、該基体
(3)を該基体ホルダ(4)の背面に設けられたヒータ(5)に
よって所望温度に加熱できるようにし、かつ基体(3)の
前面に設けられた膜厚モニター(6)によって基体(3)上に
形成される被膜厚を測定するようにした。また該処理室
(1)内下位に該基体(3)に対向させてポリイミド樹脂の原
料モノマーａとしての芳香族酸二無水物、及びモノマー
ｂとしてのＮ−シリル化ジアミンを蒸発させるためのガ
ラス製の蒸発用容器(7)(7)を設け、該各蒸発用容器(7)
をその近傍に設けられた水晶振動のレートモニター(8)
と、ヒータ(9)とによって前記原料モノマーａ及びｂの
蒸発レートを常に一定化させる所定温度にコントロール
出来るようにした。
図面中、(10)は基体(3)と両蒸発用容器(7)との間に介在
されるシャッタ、(11)は両蒸発用容器(7)間に設けた仕
切板を示す。
されるシャッタ、(11)は両蒸発用容器(7)間に設けた仕
切板を示す。
次に前記装置を用いた縮合重合によるポリイミド樹脂被
膜の形成の１例を示す。
膜の形成の１例を示す。
まず、蒸発用容器(7)(7)の一方に原料モノマーａ即ち芳
香族酸二無水物としてピロメリト酸二無水物と、他方に
原料モノマーｂ即ちＮ−シリル化ジアミンとして４、
４′−ジシリルアミノフェニルエーテルとを充填し、シ
ャッタ(10)を閉じた状態で処理室(1)内雰囲気ガスの全
圧を真空排気系(2)を介して１×10-5Torrに設定する。
香族酸二無水物としてピロメリト酸二無水物と、他方に
原料モノマーｂ即ちＮ−シリル化ジアミンとして４、
４′−ジシリルアミノフェニルエーテルとを充填し、シ
ャッタ(10)を閉じた状態で処理室(1)内雰囲気ガスの全
圧を真空排気系(2)を介して１×10-5Torrに設定する。
次いで、レートモニター(8)(8)で蒸発用容器(7)(7)から
の各原料モノマーａ、ｂの蒸発レートを測定しながらヒ
ータ(9)(9)によってピロメリト酸二無水物を 150℃±２
℃に、また４、４′−ジシリルアミノフェニルエーテル
を 100℃±２℃に加熱する。
の各原料モノマーａ、ｂの蒸発レートを測定しながらヒ
ータ(9)(9)によってピロメリト酸二無水物を 150℃±２
℃に、また４、４′−ジシリルアミノフェニルエーテル
を 100℃±２℃に加熱する。
次いで、原料モノマーａ、ｂが所要温度に達して所要の
蒸発レートが得られた後にシャッタ(10)を開け、基体
(3)上に該原料モノマーａ、ｂを60Å／分の析出速度で
厚さ0.2μに堆積させ、その後シャッタ(10)を閉じて該
基体(3)をヒータ(5)で温度 150℃、 160℃とした各温度
下で加熱しながら所定時間保持して該基体(3)上でポリ
イミドの重合反応を起こさせて該基体(3)上にポリイミ
ド樹脂被膜を形成させ、各温度と各熱処理時間とにおけ
るイミド化率（Imidization ratio）を調べた。その結
果は第２図の通りである。
蒸発レートが得られた後にシャッタ(10)を開け、基体
(3)上に該原料モノマーａ、ｂを60Å／分の析出速度で
厚さ0.2μに堆積させ、その後シャッタ(10)を閉じて該
基体(3)をヒータ(5)で温度 150℃、 160℃とした各温度
下で加熱しながら所定時間保持して該基体(3)上でポリ
イミドの重合反応を起こさせて該基体(3)上にポリイミ
ド樹脂被膜を形成させ、各温度と各熱処理時間とにおけ
るイミド化率（Imidization ratio）を調べた。その結
果は第２図の通りである。
尚、原料モノマーａ、ｂは化学量論的に被膜が形成され
るように蒸発レートの調整によって１：１のモル比で蒸
発するようにした。
るように蒸発レートの調整によって１：１のモル比で蒸
発するようにした。
得られたポリイミド樹脂被膜は緻密且つ高純度で基体に
対する密着性も良好であり、また、電気絶縁性、耐薬品
性、耐熱性等の諸物性も従来の湿式方によるものに比べ
て何ら遜色は無かった。
対する密着性も良好であり、また、電気絶縁性、耐薬品
性、耐熱性等の諸物性も従来の湿式方によるものに比べ
て何ら遜色は無かった。
また両原料モノマーａ、ｂを従来における温度 200℃以
上のような高温度ではなく、温度 140℃ないし 170℃の
ような低温度で重合させることが出来るので、熱劣化温
度が 180℃前後のポリエチレンテレフタレート或いは薄
膜トランジスタ等から成る基体上にもポリイミド樹脂被
膜を形成することが出来る。
上のような高温度ではなく、温度 140℃ないし 170℃の
ような低温度で重合させることが出来るので、熱劣化温
度が 180℃前後のポリエチレンテレフタレート或いは薄
膜トランジスタ等から成る基体上にもポリイミド樹脂被
膜を形成することが出来る。
前記実施例と比較するために、従来法と同様の原料モノ
マーａに芳香族酸二無水物としてピロメリト酸二無水物
と、原料モノマーｂに芳香族ジアミンとして４、４′−
ジアミノジフェニルエーテルとを用いて前記実施例と同
一装置および同一方法により基体(3)上に両モノマーを
厚さ 0.2μに堆積させ、基体(3)をヒータ(5)で温度 150
℃、 180℃、 190℃、 200℃とした各温度下で加熱しな
がら所定時間保持して基体(3)上でポリイミドの重合反
応を起こさせて基体(3)上にポリイミド樹脂被膜を形成
させ、各温度と各熱処理時間とにおけるイミド化率％
（Imidization ratio）を調べた。その結果は第３図の
通りである。
マーａに芳香族酸二無水物としてピロメリト酸二無水物
と、原料モノマーｂに芳香族ジアミンとして４、４′−
ジアミノジフェニルエーテルとを用いて前記実施例と同
一装置および同一方法により基体(3)上に両モノマーを
厚さ 0.2μに堆積させ、基体(3)をヒータ(5)で温度 150
℃、 180℃、 190℃、 200℃とした各温度下で加熱しな
がら所定時間保持して基体(3)上でポリイミドの重合反
応を起こさせて基体(3)上にポリイミド樹脂被膜を形成
させ、各温度と各熱処理時間とにおけるイミド化率％
（Imidization ratio）を調べた。その結果は第３図の
通りである。
第２図および第３図に示すように原料モノマーとして芳
香族酸二無水物と、Ｎ−シリル化ジアミンと用いた実施
例は、原料モノマーとして芳香族酸二無水物と、芳香族
ジアミンとを用いた比較例（従来法）に比して温度 140
℃ないし 170℃のような低温度下において重合反応が十
分行なわれていることが確認された。
香族酸二無水物と、Ｎ−シリル化ジアミンと用いた実施
例は、原料モノマーとして芳香族酸二無水物と、芳香族
ジアミンとを用いた比較例（従来法）に比して温度 140
℃ないし 170℃のような低温度下において重合反応が十
分行なわれていることが確認された。
（発明の効果） このように本発明によるときは、真空中でポリイミド樹
脂の原料モノマーを蒸発させて、これを基体上で重合さ
せることによってポリイミド樹脂被膜を形成するため
に、不純物やモノマー分解物を含まない純粋且つ均一な
モノマー蒸気が基体上に順次衝突して該基体上で重合す
ることとなり、緻密で高純度且つ均一な膜厚のポリイミ
ド樹脂被膜を基体に対する良好な密着性をもって、しか
も極めて薄い膜を始め所望膜厚に容易に形成でき、また
原料モノマーとして芳香族酸二無水物と、Ｎ−シリル化
ジアミンとを用いたから、原料モノマーの重合を 140℃
ないし 170℃の温度下で行なうことが出来るので、従来
高温度重合のために被膜を形成することが出来なかった
熱劣化温度が 180℃前後の材料から成る基体上にもポリ
イミド樹脂被膜を形成することが出来る等の効果を有す
る。
脂の原料モノマーを蒸発させて、これを基体上で重合さ
せることによってポリイミド樹脂被膜を形成するため
に、不純物やモノマー分解物を含まない純粋且つ均一な
モノマー蒸気が基体上に順次衝突して該基体上で重合す
ることとなり、緻密で高純度且つ均一な膜厚のポリイミ
ド樹脂被膜を基体に対する良好な密着性をもって、しか
も極めて薄い膜を始め所望膜厚に容易に形成でき、また
原料モノマーとして芳香族酸二無水物と、Ｎ−シリル化
ジアミンとを用いたから、原料モノマーの重合を 140℃
ないし 170℃の温度下で行なうことが出来るので、従来
高温度重合のために被膜を形成することが出来なかった
熱劣化温度が 180℃前後の材料から成る基体上にもポリ
イミド樹脂被膜を形成することが出来る等の効果を有す
る。
第１図は本発明ポリイミド樹脂被膜の形成方法を実施す
るための装置の一例の截断面図、第２図は本発明実施例
におけるイミド化率を示す図、第３図は従来例における
イミド化率を示す図である。 (1)……処理室、(2)……真空排気系 (3)……基体、ａ、ｂ……原料モノマー
るための装置の一例の截断面図、第２図は本発明実施例
におけるイミド化率を示す図、第３図は従来例における
イミド化率を示す図である。 (1)……処理室、(2)……真空排気系 (3)……基体、ａ、ｂ……原料モノマー
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (51)Int.Cl.5 識別記号 庁内整理番号 ＦＩ 技術表示箇所 Ｃ２３Ｃ 14/24 9271−4Ｋ (56)参考文献 特開 昭60−197730（ＪＰ，Ａ) 特開 昭61−78463（ＪＰ，Ａ) 特開 昭62−275129（ＪＰ，Ａ) 特開 昭59−43027（ＪＰ，Ａ)
Claims (1)
- 【請求項１】真空中でポリイミド樹脂の原料モノマーを
蒸発させて、これを基体上で重合させて樹脂被膜を形成
させる方法において、前記ポリイミド樹脂の原料モノマ
ーが芳香族酸二無水物と、Ｎ−シリル化ジアミンである
ことを特徴とするポリイミド樹脂被膜の形成方法。
Priority Applications (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61309166A JPH0615711B2 (ja) | 1986-12-27 | 1986-12-27 | ポリイミド樹脂被膜の形成方法 |
Applications Claiming Priority (1)
| Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
|---|---|---|---|
| JP61309166A JPH0615711B2 (ja) | 1986-12-27 | 1986-12-27 | ポリイミド樹脂被膜の形成方法 |
Publications (2)
| Publication Number | Publication Date |
|---|---|
| JPS63166961A JPS63166961A (ja) | 1988-07-11 |
| JPH0615711B2 true JPH0615711B2 (ja) | 1994-03-02 |
Family
ID=17989726
Family Applications (1)
| Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
|---|---|---|---|
| JP61309166A Expired - Lifetime JPH0615711B2 (ja) | 1986-12-27 | 1986-12-27 | ポリイミド樹脂被膜の形成方法 |
Country Status (1)
| Country | Link |
|---|---|
| JP (1) | JPH0615711B2 (ja) |
Families Citing this family (1)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JP2011222334A (ja) * | 2010-04-09 | 2011-11-04 | Dainippon Printing Co Ltd | 熱伝導性封止部材および素子 |
Family Cites Families (4)
| Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
|---|---|---|---|---|
| JPS5943027A (ja) * | 1982-09-03 | 1984-03-09 | Nitto Electric Ind Co Ltd | 溶剤可溶性ポリイミドの製造法 |
| JPS5943028A (ja) * | 1982-09-03 | 1984-03-09 | Nitto Electric Ind Co Ltd | 溶剤可溶性ポリイミドの製造法 |
| JPS60197730A (ja) * | 1984-03-21 | 1985-10-07 | Ulvac Corp | ポリイミド膜の形成方法 |
| JPS6178463A (ja) * | 1984-09-25 | 1986-04-22 | Ulvac Corp | 合成樹脂被膜の形成方法 |
-
1986
- 1986-12-27 JP JP61309166A patent/JPH0615711B2/ja not_active Expired - Lifetime
Also Published As
| Publication number | Publication date |
|---|---|
| JPS63166961A (ja) | 1988-07-11 |
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Legal Events
| Date | Code | Title | Description |
|---|---|---|---|
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