JPH0588273B2 - - Google Patents
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Description
〔産業上の利用分野〕
本発明は、高剛性、高耐衝撃性、高成形流動性
であるガラス繊維強化ポリプロピレン樹脂組成物
に関する。 〔従来の技術〕 従来より、ガラス繊維で強化したポリプロピレ
ン樹脂は、通常のポリプロピレン樹脂に比べて、
剛性、耐熱性等にすぐれるため自動車部品、電気
部品はじめ各種の工業部品に広く使用されてい
る。 しかしながら、ガラス繊維強化ポリプロピレン
樹脂組成物を製造するには、単に、結晶性ポリプ
ロピレン樹脂とガラス繊維を溶融混練しても、ポ
リプロピレン樹脂が無極性であるため、ガラス繊
維との密着力が弱く、充分に強化されない。又、
ガラス繊維をポリプロピレン樹脂に添加すると一
般に溶融時の流動性が低下し、特に大型の成形品
を成形する場合、成形機、成形条件、金型設計等
の面から制約を受けることが多いのが現状であ
る。 ポリプロピレン樹脂とガラス繊維の密着力を改
善する方法としては、シラン系化合物で表面処理
されたガラス繊維とポリプロピレンに不飽和カル
ボン酸、もしくは、不飽和カルボン酸変性ポリプ
ロピレンを添加する方法(特公昭49−49029号公
報、特公昭51−10265号公報等)、又ガラス繊維と
溶液法により不飽和カルボン酸変性された変性ポ
リプロピレンとポリプロピレン樹脂を配合させる
方法(特公昭54−44696号公報)等が提案されて
いるが、そのどれもが、剛性、耐衝撃性の改善効
果はある程度認められるものの現在の市場より要
求される機械的物性バランスを満たすには至つて
いない。 又、以上に加えて成形流動性の改善された組成
物も提案されている(特開昭57−182343号公報)
が、用いられるポリプロピレン樹脂の種類が限定
されるので実用的でない。 その他にも、ポリオレフイン、ガラス繊維、不
飽和シラン化合物、有機カルボン酸類、ラジカル
発生剤を溶融混練する方法も提案されているが、
この様な方法により得られた組成物はコスト的に
は有利であるが、着色、着臭があり、又、剛性、
耐衝撃性の改善効果も低い。 〔発明が解決しようとする問題点〕 本発明の目的は上記問題を解決したガラス繊維
強化ポリプロピレン樹脂組成物を提供することに
ある。 〔問題点を解決するための手段〕 本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意
検討し、遂に本発明を完成するに到つた。 すなわち、本発明は結晶性ポリプロピレン樹脂
に炭化水素溶媒中で有機過酸化物触媒によりラジ
カル重合性不飽和化合物をグラフト重合させたグ
ラフト化ポリプロピレン樹脂または該グラフト化
ポリプロピレン樹脂と結晶性ポリプロピレン樹脂
の混合樹脂95〜55重量部と有機シラン系化合物ま
たは有機チタン系化合物で処理されたガラス繊維
5〜45重量部の合計100重量部、ステアリン酸カ
ルシウム0.005〜0.05重量部、およびアルカリ土
類金属の酸化物、水酸化物、塩基性複塩からなる
群より選ばれた1種以上0.01〜0.07重量部からな
ることを特徴とするガラス繊維強化ポリプロピレ
ン樹脂組成物である。 本発明において用いる結晶性ポリプロピレン樹
脂とは、プロピレンの単独重合体、プロピレンと
エチレン、ブテン等のα−オレフインとの共重合
体等であり、結晶性を有するものならばいずれで
もよい。またグラフト重合に用いるものとグラフ
ト重合したものに配合するものとが同一であつて
も異なつていてもよい。 本発明で用いるグラフト化ポリプロピレン樹脂
とは、上記結晶性ポリプロピレン樹脂に炭化水素
溶媒中有機過酸化物触媒によりラジカル重合性不
飽和化合物をグラフト重合させたグラフト化ポリ
プロピレン樹脂である。なお、他の方法、例えば
結晶性ポリプロピレン樹脂とラジカル重合性不飽
和化合物に有機過酸化物等を混合し、押出機、バ
ンバリーミキサー等で加熱処理する方法で得られ
たグラフト化ポリプロピレン樹脂では、残存する
ラジカル重合性不飽和化合物が多く、その影響で
本発明の組成物にしたときに着色する他、剛性、
耐衝撃性の改善効果が小さく好ましくない。 まず、グラフト化ポリオレフイン樹脂の製造に
ついて述べる。 ここで使用する炭化水素溶媒としては芳香族炭
化水素、アルキル芳香族炭化水素、ハロゲン化芳
香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂環式炭化水
素、ハロゲン化脂肪族炭化水素等であり、例え
ば、ベンゼン、トルエン、キシレン、混合キシレ
ン、トリメチルベンゼン類、テトラメチルベンゼ
ン類、エチルベンゼン、クメン、シメン、クロル
ベンゼン、ジクロルベンゼン、ブロムベンゼン、
ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、シク
ロヘキサン、クロロホルム、四塩化炭素、クロル
エタン、1,1−ジクロルエタン、1,1,2,
2−テトラクロルエタン、1,1−ジブロムエタ
ン、1,2−ジブロムエタン、1,1,2,2−
テトラブロムエタン等があげられる。これらは単
独であるいは2種以上の混合物として用いられ
る。 使用量としては、用いる溶媒の種類、結晶性ポ
リプロピレン樹脂の重合度およびグラフトさせる
ラジカル重合性不飽和化合物の種類・量により異
なるが、通常結晶性ポリプロピレン樹脂が反応混
合液中で5〜50重量%、好ましくは8〜20重量%
になる量が好ましい。 グラフト重合の際に使用する有機過酸化物とし
て通常のラジカル重合に使用されるものはいずれ
でも使用できる。例えば、t−ブチルパーオキシ
ピバレード、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾ
イルパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキ
サイド、t−ブチルパーオキシイソプロピルカー
ボネート、t−ブチルパーオキシベンゾエート、
メチルエチルケトンパーオキサイド、ジクミルパ
ーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ジ
(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、ジ−t−ブ
チルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5
−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキシン−3など
があげられる。これらは単独または2種以上混合
して使用することができる。 グラフト重合の際の有機過酸化物の装入量は特
に制限はないが、一般に結晶性ポリプロピレン樹
脂100重量部に対し、0.01〜100重量部の範囲が適
当である。 グラフト重合を実施する場合の反応温度は、結
晶性ポリプロピレン樹脂の溶解温度以上であれば
良く、通常、110℃以上である。反応時間は、特
に制限はないが、通常0.5時間から20時間の範囲
で充分である。 又、ラジカル重合性不飽和化合物としてα,β
−不飽和脂肪族モノカルボン酸およびその誘導
体、α,β−不飽和脂肪族ジカルボン酸およびそ
の誘導体、アルケニルベンゼンおよびその誘導
体、アルケニルピリジンおよびその誘導体、α−
オレフイン等であり、これらは単独であるいは2
種以上混合して用いることができる。具体的に
は、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、ケイ皮
酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、ケ
イ皮酸メチル、メタクリル酸2−ヒドロキシエチ
ル、アクリル酸2−ヒドロキシエチル、アクリル
酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル、アクリ
ルアミド、メタクリルアミド、N,N−ジメチル
アクリルアミド、N,N−ジメチルメタクリルア
ミド、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、
ビニリデンシアニド、ギ酸ビニル、クロル酢酸ビ
ニル、酢酸アリル、トリフロロ酢酸ビニル、安息
香酸ビニル、マレイン酸、フマル酸、イタコン
酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、マレイン
酸モノエチルエステル、マレイン酸ジエチルエス
テル、フマル酸モノメチルエステル、フマル酸ジ
メチルエステル、イタコン酸モノ−n−ブチルエ
ステル、イタコン酸ジ−n−ブチルエステル、マ
レイン酸モノアミド、マレイン酸ジアミド、マレ
イン酸−N−モノエチルアミド、マレイン酸−
N,N−ジエチルアミド、マレイン酸−N−モノ
ブチルアミド、マレイン酸−N,N−ジブチルア
ミド、フマル酸モノアミド、フマル酸ジアミド、
フマル酸−N−モノエチルアミド、フマル酸−
N,N−ジエチルアミド、フマル酸−N−モノブ
チルアミド、フマル酸−N,N−ジブチルアミ
ド、マレイミド、N−ブチルマレイミド、N−フ
エニルマレイミド、スチレン、α−メチルスチレ
ン、トリクロロスチレン、2−ビニルピリジン、
4−ビニルピリジン、N−ビニルカルバゾール、
ビニルイソシアネート、ビニルスルホン酸および
そのナトリウム塩、α−メチルビニルスルホン
酸、塩化ビニル、臭化ビニル、塩化ビニリデン、
ビニルトリメチルシラン、アリルトリメチルシラ
ン、ビニルトリクロロシラン、アリルトリクロロ
シラン、エチレン、プロピレンなどが挙げられ
る。 これらラジカル重合性不飽和化合物の使用量
は、特に制限はないが、通常は、結晶性ポリプロ
ピレン樹脂100重量部に対し、0.01〜100重量部の
範囲で使用される。 以上の様にして得られるグラフト化ポリプロピ
レン樹脂をそのまま用いることもできるが、コス
ト面を考慮すると、ラジカル重合性不飽和化合物
のグラフト率の高いグラフト化ポリプロピレン樹
脂を製造し、これと結晶性ポリプロピレン樹脂と
を混合して用いるのが好ましく、その混合割合と
しては、グラフト化ポリプロピレンのグラフト率
により異なるが、本発明のガラス繊維強化ポリプ
ロピレン樹脂組成物中のガラス繊維100重量部に
対し、ラジカル重合性不飽和化合物の量が0.005
〜3.0重量部、好ましくは0.05〜2.0重量部の範囲
となる様に添加することが好ましい。以下におい
てグラフト化ポリプロピレン樹脂および該グラフ
ト化ポリプロピレンと結晶性ポリプロピレン樹脂
混合樹脂を合せて変性ポリプロピレン樹脂と称す
る。ラジカル重合性不飽和化合物の添加量が
0.005重量部未満では、ガラス繊維と変性ポリプ
ロピレン樹脂の密着性が低下し、得られる樹脂組
成物の剛性、耐衝撃性の改善効果が少なく、又
3.0重量部を超えても、かえつて剛性、耐衝撃性
が低下する他、コストも高くなるので、いずれの
場合も好ましくない。 本発明において使用されるガラス繊維は、有機
シラン系化合物または有機チタン系化合物で処理
されていることが樹脂中への分散を向上させる上
で必要である。この処理に用いる有機シラン系化
合物としては例えばビニルトリクロルシラン、ビ
ニルトリス(β−メトキシエトキシ)シラン、ビ
ニルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプ
ロピルトリメトキシシラン、β−(3,4−エポ
キシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラ
ン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラ
ン、N−(β−アミノエチル)−γ−アミノプロピ
ルトリメトキシシラン、N−(β−アミノエチル)
−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、
γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、N−フ
エニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラ
ン、γ−メチルカプトプロピルトリメトキシシラ
ン、γ−クロロプロピルトリメトキシシランなど
があげられ、また有機チタン系化合物として、例
えばイソプロピルトリイソステアロイルチタネー
ト、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニ
ルチタネート、イソプロピルトリス(ジオクチル
パイロホスフエート)チタネート、テトライソプ
ロピルビス(ジオクチルホスフアイト)チタネー
ト、テトラオクチルビス(ジトリデシルホスフア
イト)チタネート、テトラ(2,2−ジアリルオ
キシメチル−1−ブチル)ビス(ジトリデシルホ
スフアイト)チタネート、ビス(ジオクチルパイ
ロホスフエート)オキシアセテートチタネート、
ビス(ジオクチルパイロホスフエート)エチレン
チタネートなどがあげられる。なお、これら有機
チタン系化合物は着色しているものが多く、処理
されたガラス繊維は着色するので、有機シラン系
化合物でガラス繊維を処理するのが好ましい。 ガラス繊維の有機シラン系化合物または有機チ
タン系化合物での処理としてはガラス繊維を上記
した1種あるいは2種以上の有機シラン系化合物
または有機チタン系化合物と接触させることによ
り行なわれることが多い。これらの使用量は、ガ
ラス繊維100重量部に対し通常0.01〜0.1重量部程
度が好ましい。又、ガラス繊維としてはその単繊
維径が1〜15μmであり、長さが1〜10mmである
ものが通常用いられる。 本発明における変性ポリプロピレン樹脂とガラ
ス繊維の配合割合は合計100重量部に対し変性ポ
リプロピレン樹脂95〜55重量部、ガラス繊維5〜
45重量部の範囲であることが望ましく、ガラス繊
維の配合量が5重量部未満では、本発明の樹脂組
成物の剛性の改良効果が小さく、又、45重量部を
超えて配合すると得られる組成物の流動性が低下
し、成形性が低下する。更に耐衝撃性特にデユポ
ン耐撃強度も低下するので、いずれの場合も好ま
しくない。 本発明において用いられるステアリン酸カルシ
ウムの添加量は極めて重要な意義を有する。従来
ステアリン酸カルシウムはポリプロピレン樹脂中
の触媒残渣の中和剤として添加されているが、そ
の添加量が本発明に規定されている変性ポリプロ
ピレン樹脂とガラス繊維の合計量100重量部に対
して0.05重量部を越えた場合、変性ポリプロピレ
ン樹脂とガラス繊維との密着性が極端に低下し、
得られる樹脂組成物の剛性、耐衝撃性が低下する
他、特に組成物のペレツト化を行なう場合ペレツ
トの表面よりガラス繊維がケバ立ち実用上、非常
に問題がある。又、0.005重量部未満の添加量で
は触媒残渣の中和が充分に行なわれないため製品
を成形する際に塩酸ガスが発生し、金型が腐食す
る。又、ガラス繊維の分散も低下する。 本発明においてはアルカリ土類金属の酸化物、
水酸化物、塩基性塩あるいは塩基性複塩が用いら
れる。 アルカリ土類金属の酸化物、水酸化物としては
酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化カ
ルシウム、水酸化カルシウムが好ましいものとし
て例示できる。また、塩基性塩としては上記した
酸化物、水酸化物が炭酸ガスにより一部中和され
たものがあり、例えば塩基性炭酸マグネシウム、
塩基性炭酸カルシウムなどがあげられる。 アルカリ土類金属の塩基性複塩としては、マグ
ネシウムとアルミニウムの含水塩基性炭酸塩鉱物
であるハイドロタルサイトに代表されるハイドロ
タルサイト類があげられる。 以下、これらをまとめてアルカリ土類金属の化
合物と称する。 アルカリ土類金属の化合物は1種または2種以
上が用いられる。また好ましいものとしては、酸
化マグネシウム、水酸化マグネシウム、水酸物カ
ルシウム、塩基性炭酸マグネシウム、ハイドロタ
ルサイト類である。 またアルカリ土類金属の化合物の使用量は変性
ポリプロピレン樹脂とガラス繊維の合計100重量
部に対して0.01〜0.07重量部であり、0.01重量部
未満では、触媒残渣の中和が充分に行なわれず、
製品を成形する際に塩酸ガスが発生し金型が腐食
する。又、0.07重量部を越えて添加してもそれ以
下と効果は変わることがなく、耐候性が劣る場合
があり好ましくない。 又、上記成分の外に本発明の効果を著しく損な
わない程度であれば酸化防止剤、熱安定剤、紫外
線安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、核剤、有
機・無機顔料その他各種の有機無機充填剤を添加
しても良い。 本発明の組成物は、変性ポリプロピレン樹脂と
ガラス繊維にステアリン酸カルシウム、アルカリ
土類金属の化合物および必要に応じ各種添加剤を
添加し、ヘンシエルミキサー、リボンブレンダー
等の公知の混合機で混合したのち、押出機により
押出されてペレツト化することにより得られる。 なお、本発明の組成物においては、ペレツト化
する時上記したグラフト重合に用いた有機過酸化
物を加えておくことにより、より流動性の良好な
ものが得られる。また、ペレツト化する時ではな
く別途この加熱処理を行なつてもよい。 このような加熱処理を行なう場合には有機過酸
化物の添加量は、変性ポリプロピレン樹脂とガラ
ス繊維の合計100重量部に対して、0.001〜0.5重
量部であることが適当であり、0.001重量部未満
の添加量では、得られる組成物の流動性改良効果
が低く、成形性が悪い他、酸化物、耐衝撃性の物
性バランスが低下し、又、0.5重量部を越えて添
加すると、かえつて組成物の流動性が大きくなり
すぎる他耐衝撃性が低下する等実用上好ましくな
い。 この加熱処理の方法としては変性ポリプロピレ
ン樹脂、ガラス繊維、有機過酸化物、ステアリン
酸カルシウム、およびアルカリ土類金属の酸化
物、水酸化物、塩基性複塩からなる群より選ばれ
る1種以上の規定量を混合しバンバリーミキサ
ー、熱ロール等を用いて行なう方法もあるが、通
常は押出機にて溶融混練し、ペレツト化される際
に行なうことが多い。ガラス繊維を除く他の成分
を混合した後、押出機にフイードし、ガラス繊維
のみを押出機のベント孔等から定量フイーダーを
用いて添加する方法もあり、作業性等から見る
と、この方法が好ましい。この時に用いる押出機
及びスクリユー形状としては、特に制限はなく、
通常、一軸押出機ではフルフラクトタイプスクリ
ユーが好ましく、2軸押出機ではあまりガラス繊
維の切断の少ないタイプのスクリユーを用いるこ
とが多い。 この様な場合の押出機の温度は、使用される変
性ポリプロピレン樹脂の種類、および、有機過酸
化物の種類並びに添加量により左右されるが、
170℃〜280℃が適当であり、170℃未満の温度で
は組成物の加熱処理が充分に行なわれず、又280
℃を越えた温度で加熱処理を行なつてもその効果
があまり認められず、かえつて高温になるため該
組成物が熱分解する恐れがあり、いずれの場合も
好ましくない。 この様にして得られたペレツトを用い、射出成
形法、押出成形法、圧縮成形法等により種々の成
形物を製造することができる。 〔発明の効果〕 本発明によるガラス繊維強化ポリプロピレン樹
脂組成物は剛性、耐衝撃性、高成形流動性に優れ
るため自動車部品、電気部品等の工業部品、特に
自動車エンジンのクーリングフアン、シエラウド
フアン、プーリー等に適している。 〔実施例〕 以下、実施例、比較例によつて本発明をより詳
細に説明する。 なお、以下の記載において、メルトフローイン
デツクス(MI)はASDM D−1238(荷重2.16Kg、
230℃)、引張強度はASTM D−638、曲げ強さ
および曲げ弾性率はASTM D−790、アイゾツ
ト衝撃強さはASTM D−256に従つて測定した。 実施例 1 5のオートクレーブ中に結晶性ポリプロピレ
ン樹脂(MI=8のプロピレンホモポリマー)を
350g、クロルベンゼンを3500ml仕込み、撹拌し
ながら130℃に昇温した後、ジ−t−ブチル−パ
ーオキサイド35gをクロルベンゼン140mlに溶解
させた溶液と、無水マレイン酸50gをアセトン80
mlに溶解させた溶液を4時間で装入した。装入終
了後、さらに3時間130℃で撹拌を続け反応を完
結させた。反応は窒素雰囲気下で行なつた。 冷却した後、スラリーを大量のアセトンで洗浄
し、ろ過乾燥を行ないグラフト化ポリプロピレン
樹脂(GPP−A)を得た。この樹脂の無水マレ
イン酸のグラフト率はIR測定によると11.5wt%
であつた。 エチレン含有量18.5重量%、MI0.8g/10min、
沸騰n−ヘプタン不溶分91.5重量%のエチレン・
プロピレンブロツク共重合体(PP−A)79重量
部、GPP−A1重量部、単繊維径9μm長さ3mmで
γ−アミノプロピルトリエトキシシラン(対ガラ
ス繊維0.05重量%)により処理されたガラス繊維
(GF−A)20重量部、2,5−ジメチル−2,5
−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン0.1重量
部、ステアリン酸カルシウム0.02重量部、水酸化
カルシウム0.03重量部、2,6−ジ−t−ブチル
−p−メチルフエノール0.05重量部、テトラキス
〔メチレン−3−(3,5−ジ−t−ブチル−4−
ヒドロキシフエニル)プロピオネート〕メタン
0.1重量部およびジステアリルチオジプロピオネ
ート0.3重量部をヘンシエルミキサーで混合物し、
40mm単軸押出機、フルフラクトタイプスクリユ
ーにて220℃でペレツト化を行なつた。 上記ペレツトを用いて射出成形機にて所定の試
験片を成形し各物性値を測定した。結果を表−1
に示す。 実施例2,3、比較例1 PP−A、GPP−Aを表−1に示す使用量とし
た他は実施例1と同様に試験した。結果を表−1
に示す。 実施例 4 有機過酸化物を添加せずに実施例1と同様に試
験した。結果を表−1に示す。 MIが小さいため、成形は困難であるので、そ
の他の物性は良好である。 実施例 5 PP−Aに代えて、エチレン含量6.7重量%、
MI3.3g/min、沸騰n−ヘプタン不溶分93.2重量
部%のエチレン・プロピレンブロツク共重合体
(PP−B)を用い有機過酸化物の添加量を0.07重
量部とした他は実施例1と同様に試験した。結果
を表−1に示す。 実施例 6 PP−Bに代えてMI1.5g/min沸騰n−ヘプタ
ン不溶分96.5重量%のプロピレン単独重合体
(PP−C)を用いた他は、実施例5と同様に試験
した。結果を表−1に示す。 実施例 7 PP−AとGPP−Aに代えて、無水マレイン酸
の添加量を0.625gとしてGPP−Aと同様に製造し
たグラフト化ポリプロピレン樹脂(GPP−B、
無水マレイン酸グラフト率0.165重量%)を80重
量部用いた他は実施例1と同様に試験した。結果
を表−1に示す。 実施例 8 実施例1においてGPP−Aを製造する際に無
水マレイン酸に代えてアクリル酸を用いて得たグ
ラフト化ポリプロピレン樹脂(GPP−C)を用
いた他は実施例1と同様に試験した。結果を表−
1に示す。 比較例 2 GPP−Aに代えて、無水マレイン酸1.5重量部、
ジ−t−ブチルパーオキサイド10重量部とGPP
−Aを製造する際用いた結晶性ポリプロピレン樹
脂100重量部を混合した後、押出機にて220℃でペ
レツト化を行なつて製造したGPP−D10重量部を
用いPP−Aの使用量を70重量部に減らすとした
他は実施例1と同様に試験した。結果を表−1に
示す。
であるガラス繊維強化ポリプロピレン樹脂組成物
に関する。 〔従来の技術〕 従来より、ガラス繊維で強化したポリプロピレ
ン樹脂は、通常のポリプロピレン樹脂に比べて、
剛性、耐熱性等にすぐれるため自動車部品、電気
部品はじめ各種の工業部品に広く使用されてい
る。 しかしながら、ガラス繊維強化ポリプロピレン
樹脂組成物を製造するには、単に、結晶性ポリプ
ロピレン樹脂とガラス繊維を溶融混練しても、ポ
リプロピレン樹脂が無極性であるため、ガラス繊
維との密着力が弱く、充分に強化されない。又、
ガラス繊維をポリプロピレン樹脂に添加すると一
般に溶融時の流動性が低下し、特に大型の成形品
を成形する場合、成形機、成形条件、金型設計等
の面から制約を受けることが多いのが現状であ
る。 ポリプロピレン樹脂とガラス繊維の密着力を改
善する方法としては、シラン系化合物で表面処理
されたガラス繊維とポリプロピレンに不飽和カル
ボン酸、もしくは、不飽和カルボン酸変性ポリプ
ロピレンを添加する方法(特公昭49−49029号公
報、特公昭51−10265号公報等)、又ガラス繊維と
溶液法により不飽和カルボン酸変性された変性ポ
リプロピレンとポリプロピレン樹脂を配合させる
方法(特公昭54−44696号公報)等が提案されて
いるが、そのどれもが、剛性、耐衝撃性の改善効
果はある程度認められるものの現在の市場より要
求される機械的物性バランスを満たすには至つて
いない。 又、以上に加えて成形流動性の改善された組成
物も提案されている(特開昭57−182343号公報)
が、用いられるポリプロピレン樹脂の種類が限定
されるので実用的でない。 その他にも、ポリオレフイン、ガラス繊維、不
飽和シラン化合物、有機カルボン酸類、ラジカル
発生剤を溶融混練する方法も提案されているが、
この様な方法により得られた組成物はコスト的に
は有利であるが、着色、着臭があり、又、剛性、
耐衝撃性の改善効果も低い。 〔発明が解決しようとする問題点〕 本発明の目的は上記問題を解決したガラス繊維
強化ポリプロピレン樹脂組成物を提供することに
ある。 〔問題点を解決するための手段〕 本発明者らは、上記目的を達成するために鋭意
検討し、遂に本発明を完成するに到つた。 すなわち、本発明は結晶性ポリプロピレン樹脂
に炭化水素溶媒中で有機過酸化物触媒によりラジ
カル重合性不飽和化合物をグラフト重合させたグ
ラフト化ポリプロピレン樹脂または該グラフト化
ポリプロピレン樹脂と結晶性ポリプロピレン樹脂
の混合樹脂95〜55重量部と有機シラン系化合物ま
たは有機チタン系化合物で処理されたガラス繊維
5〜45重量部の合計100重量部、ステアリン酸カ
ルシウム0.005〜0.05重量部、およびアルカリ土
類金属の酸化物、水酸化物、塩基性複塩からなる
群より選ばれた1種以上0.01〜0.07重量部からな
ることを特徴とするガラス繊維強化ポリプロピレ
ン樹脂組成物である。 本発明において用いる結晶性ポリプロピレン樹
脂とは、プロピレンの単独重合体、プロピレンと
エチレン、ブテン等のα−オレフインとの共重合
体等であり、結晶性を有するものならばいずれで
もよい。またグラフト重合に用いるものとグラフ
ト重合したものに配合するものとが同一であつて
も異なつていてもよい。 本発明で用いるグラフト化ポリプロピレン樹脂
とは、上記結晶性ポリプロピレン樹脂に炭化水素
溶媒中有機過酸化物触媒によりラジカル重合性不
飽和化合物をグラフト重合させたグラフト化ポリ
プロピレン樹脂である。なお、他の方法、例えば
結晶性ポリプロピレン樹脂とラジカル重合性不飽
和化合物に有機過酸化物等を混合し、押出機、バ
ンバリーミキサー等で加熱処理する方法で得られ
たグラフト化ポリプロピレン樹脂では、残存する
ラジカル重合性不飽和化合物が多く、その影響で
本発明の組成物にしたときに着色する他、剛性、
耐衝撃性の改善効果が小さく好ましくない。 まず、グラフト化ポリオレフイン樹脂の製造に
ついて述べる。 ここで使用する炭化水素溶媒としては芳香族炭
化水素、アルキル芳香族炭化水素、ハロゲン化芳
香族炭化水素、脂肪族炭化水素、脂環式炭化水
素、ハロゲン化脂肪族炭化水素等であり、例え
ば、ベンゼン、トルエン、キシレン、混合キシレ
ン、トリメチルベンゼン類、テトラメチルベンゼ
ン類、エチルベンゼン、クメン、シメン、クロル
ベンゼン、ジクロルベンゼン、ブロムベンゼン、
ペンタン、ヘキサン、ヘプタン、オクタン、シク
ロヘキサン、クロロホルム、四塩化炭素、クロル
エタン、1,1−ジクロルエタン、1,1,2,
2−テトラクロルエタン、1,1−ジブロムエタ
ン、1,2−ジブロムエタン、1,1,2,2−
テトラブロムエタン等があげられる。これらは単
独であるいは2種以上の混合物として用いられ
る。 使用量としては、用いる溶媒の種類、結晶性ポ
リプロピレン樹脂の重合度およびグラフトさせる
ラジカル重合性不飽和化合物の種類・量により異
なるが、通常結晶性ポリプロピレン樹脂が反応混
合液中で5〜50重量%、好ましくは8〜20重量%
になる量が好ましい。 グラフト重合の際に使用する有機過酸化物とし
て通常のラジカル重合に使用されるものはいずれ
でも使用できる。例えば、t−ブチルパーオキシ
ピバレード、ラウロイルパーオキサイド、ベンゾ
イルパーオキサイド、シクロヘキサノンパーオキ
サイド、t−ブチルパーオキシイソプロピルカー
ボネート、t−ブチルパーオキシベンゾエート、
メチルエチルケトンパーオキサイド、ジクミルパ
ーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5−ジ
(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン、ジ−t−ブ
チルパーオキサイド、2,5−ジメチル−2,5
−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキシン−3など
があげられる。これらは単独または2種以上混合
して使用することができる。 グラフト重合の際の有機過酸化物の装入量は特
に制限はないが、一般に結晶性ポリプロピレン樹
脂100重量部に対し、0.01〜100重量部の範囲が適
当である。 グラフト重合を実施する場合の反応温度は、結
晶性ポリプロピレン樹脂の溶解温度以上であれば
良く、通常、110℃以上である。反応時間は、特
に制限はないが、通常0.5時間から20時間の範囲
で充分である。 又、ラジカル重合性不飽和化合物としてα,β
−不飽和脂肪族モノカルボン酸およびその誘導
体、α,β−不飽和脂肪族ジカルボン酸およびそ
の誘導体、アルケニルベンゼンおよびその誘導
体、アルケニルピリジンおよびその誘導体、α−
オレフイン等であり、これらは単独であるいは2
種以上混合して用いることができる。具体的に
は、例えば、アクリル酸、メタクリル酸、ケイ皮
酸、アクリル酸メチル、メタクリル酸メチル、ケ
イ皮酸メチル、メタクリル酸2−ヒドロキシエチ
ル、アクリル酸2−ヒドロキシエチル、アクリル
酸グリシジル、メタクリル酸グリシジル、アクリ
ルアミド、メタクリルアミド、N,N−ジメチル
アクリルアミド、N,N−ジメチルメタクリルア
ミド、アクリロニトリル、メタクリロニトリル、
ビニリデンシアニド、ギ酸ビニル、クロル酢酸ビ
ニル、酢酸アリル、トリフロロ酢酸ビニル、安息
香酸ビニル、マレイン酸、フマル酸、イタコン
酸、無水マレイン酸、無水イタコン酸、マレイン
酸モノエチルエステル、マレイン酸ジエチルエス
テル、フマル酸モノメチルエステル、フマル酸ジ
メチルエステル、イタコン酸モノ−n−ブチルエ
ステル、イタコン酸ジ−n−ブチルエステル、マ
レイン酸モノアミド、マレイン酸ジアミド、マレ
イン酸−N−モノエチルアミド、マレイン酸−
N,N−ジエチルアミド、マレイン酸−N−モノ
ブチルアミド、マレイン酸−N,N−ジブチルア
ミド、フマル酸モノアミド、フマル酸ジアミド、
フマル酸−N−モノエチルアミド、フマル酸−
N,N−ジエチルアミド、フマル酸−N−モノブ
チルアミド、フマル酸−N,N−ジブチルアミ
ド、マレイミド、N−ブチルマレイミド、N−フ
エニルマレイミド、スチレン、α−メチルスチレ
ン、トリクロロスチレン、2−ビニルピリジン、
4−ビニルピリジン、N−ビニルカルバゾール、
ビニルイソシアネート、ビニルスルホン酸および
そのナトリウム塩、α−メチルビニルスルホン
酸、塩化ビニル、臭化ビニル、塩化ビニリデン、
ビニルトリメチルシラン、アリルトリメチルシラ
ン、ビニルトリクロロシラン、アリルトリクロロ
シラン、エチレン、プロピレンなどが挙げられ
る。 これらラジカル重合性不飽和化合物の使用量
は、特に制限はないが、通常は、結晶性ポリプロ
ピレン樹脂100重量部に対し、0.01〜100重量部の
範囲で使用される。 以上の様にして得られるグラフト化ポリプロピ
レン樹脂をそのまま用いることもできるが、コス
ト面を考慮すると、ラジカル重合性不飽和化合物
のグラフト率の高いグラフト化ポリプロピレン樹
脂を製造し、これと結晶性ポリプロピレン樹脂と
を混合して用いるのが好ましく、その混合割合と
しては、グラフト化ポリプロピレンのグラフト率
により異なるが、本発明のガラス繊維強化ポリプ
ロピレン樹脂組成物中のガラス繊維100重量部に
対し、ラジカル重合性不飽和化合物の量が0.005
〜3.0重量部、好ましくは0.05〜2.0重量部の範囲
となる様に添加することが好ましい。以下におい
てグラフト化ポリプロピレン樹脂および該グラフ
ト化ポリプロピレンと結晶性ポリプロピレン樹脂
混合樹脂を合せて変性ポリプロピレン樹脂と称す
る。ラジカル重合性不飽和化合物の添加量が
0.005重量部未満では、ガラス繊維と変性ポリプ
ロピレン樹脂の密着性が低下し、得られる樹脂組
成物の剛性、耐衝撃性の改善効果が少なく、又
3.0重量部を超えても、かえつて剛性、耐衝撃性
が低下する他、コストも高くなるので、いずれの
場合も好ましくない。 本発明において使用されるガラス繊維は、有機
シラン系化合物または有機チタン系化合物で処理
されていることが樹脂中への分散を向上させる上
で必要である。この処理に用いる有機シラン系化
合物としては例えばビニルトリクロルシラン、ビ
ニルトリス(β−メトキシエトキシ)シラン、ビ
ニルトリエトキシシラン、γ−メタクリロキシプ
ロピルトリメトキシシラン、β−(3,4−エポ
キシシクロヘキシル)エチルトリメトキシシラ
ン、γ−グリシドキシプロピルトリメトキシシラ
ン、N−(β−アミノエチル)−γ−アミノプロピ
ルトリメトキシシラン、N−(β−アミノエチル)
−γ−アミノプロピルメチルジメトキシシラン、
γ−アミノプロピルトリエトキシシラン、N−フ
エニル−γ−アミノプロピルトリメトキシシラ
ン、γ−メチルカプトプロピルトリメトキシシラ
ン、γ−クロロプロピルトリメトキシシランなど
があげられ、また有機チタン系化合物として、例
えばイソプロピルトリイソステアロイルチタネー
ト、イソプロピルトリドデシルベンゼンスルホニ
ルチタネート、イソプロピルトリス(ジオクチル
パイロホスフエート)チタネート、テトライソプ
ロピルビス(ジオクチルホスフアイト)チタネー
ト、テトラオクチルビス(ジトリデシルホスフア
イト)チタネート、テトラ(2,2−ジアリルオ
キシメチル−1−ブチル)ビス(ジトリデシルホ
スフアイト)チタネート、ビス(ジオクチルパイ
ロホスフエート)オキシアセテートチタネート、
ビス(ジオクチルパイロホスフエート)エチレン
チタネートなどがあげられる。なお、これら有機
チタン系化合物は着色しているものが多く、処理
されたガラス繊維は着色するので、有機シラン系
化合物でガラス繊維を処理するのが好ましい。 ガラス繊維の有機シラン系化合物または有機チ
タン系化合物での処理としてはガラス繊維を上記
した1種あるいは2種以上の有機シラン系化合物
または有機チタン系化合物と接触させることによ
り行なわれることが多い。これらの使用量は、ガ
ラス繊維100重量部に対し通常0.01〜0.1重量部程
度が好ましい。又、ガラス繊維としてはその単繊
維径が1〜15μmであり、長さが1〜10mmである
ものが通常用いられる。 本発明における変性ポリプロピレン樹脂とガラ
ス繊維の配合割合は合計100重量部に対し変性ポ
リプロピレン樹脂95〜55重量部、ガラス繊維5〜
45重量部の範囲であることが望ましく、ガラス繊
維の配合量が5重量部未満では、本発明の樹脂組
成物の剛性の改良効果が小さく、又、45重量部を
超えて配合すると得られる組成物の流動性が低下
し、成形性が低下する。更に耐衝撃性特にデユポ
ン耐撃強度も低下するので、いずれの場合も好ま
しくない。 本発明において用いられるステアリン酸カルシ
ウムの添加量は極めて重要な意義を有する。従来
ステアリン酸カルシウムはポリプロピレン樹脂中
の触媒残渣の中和剤として添加されているが、そ
の添加量が本発明に規定されている変性ポリプロ
ピレン樹脂とガラス繊維の合計量100重量部に対
して0.05重量部を越えた場合、変性ポリプロピレ
ン樹脂とガラス繊維との密着性が極端に低下し、
得られる樹脂組成物の剛性、耐衝撃性が低下する
他、特に組成物のペレツト化を行なう場合ペレツ
トの表面よりガラス繊維がケバ立ち実用上、非常
に問題がある。又、0.005重量部未満の添加量で
は触媒残渣の中和が充分に行なわれないため製品
を成形する際に塩酸ガスが発生し、金型が腐食す
る。又、ガラス繊維の分散も低下する。 本発明においてはアルカリ土類金属の酸化物、
水酸化物、塩基性塩あるいは塩基性複塩が用いら
れる。 アルカリ土類金属の酸化物、水酸化物としては
酸化マグネシウム、水酸化マグネシウム、酸化カ
ルシウム、水酸化カルシウムが好ましいものとし
て例示できる。また、塩基性塩としては上記した
酸化物、水酸化物が炭酸ガスにより一部中和され
たものがあり、例えば塩基性炭酸マグネシウム、
塩基性炭酸カルシウムなどがあげられる。 アルカリ土類金属の塩基性複塩としては、マグ
ネシウムとアルミニウムの含水塩基性炭酸塩鉱物
であるハイドロタルサイトに代表されるハイドロ
タルサイト類があげられる。 以下、これらをまとめてアルカリ土類金属の化
合物と称する。 アルカリ土類金属の化合物は1種または2種以
上が用いられる。また好ましいものとしては、酸
化マグネシウム、水酸化マグネシウム、水酸物カ
ルシウム、塩基性炭酸マグネシウム、ハイドロタ
ルサイト類である。 またアルカリ土類金属の化合物の使用量は変性
ポリプロピレン樹脂とガラス繊維の合計100重量
部に対して0.01〜0.07重量部であり、0.01重量部
未満では、触媒残渣の中和が充分に行なわれず、
製品を成形する際に塩酸ガスが発生し金型が腐食
する。又、0.07重量部を越えて添加してもそれ以
下と効果は変わることがなく、耐候性が劣る場合
があり好ましくない。 又、上記成分の外に本発明の効果を著しく損な
わない程度であれば酸化防止剤、熱安定剤、紫外
線安定剤、紫外線吸収剤、帯電防止剤、核剤、有
機・無機顔料その他各種の有機無機充填剤を添加
しても良い。 本発明の組成物は、変性ポリプロピレン樹脂と
ガラス繊維にステアリン酸カルシウム、アルカリ
土類金属の化合物および必要に応じ各種添加剤を
添加し、ヘンシエルミキサー、リボンブレンダー
等の公知の混合機で混合したのち、押出機により
押出されてペレツト化することにより得られる。 なお、本発明の組成物においては、ペレツト化
する時上記したグラフト重合に用いた有機過酸化
物を加えておくことにより、より流動性の良好な
ものが得られる。また、ペレツト化する時ではな
く別途この加熱処理を行なつてもよい。 このような加熱処理を行なう場合には有機過酸
化物の添加量は、変性ポリプロピレン樹脂とガラ
ス繊維の合計100重量部に対して、0.001〜0.5重
量部であることが適当であり、0.001重量部未満
の添加量では、得られる組成物の流動性改良効果
が低く、成形性が悪い他、酸化物、耐衝撃性の物
性バランスが低下し、又、0.5重量部を越えて添
加すると、かえつて組成物の流動性が大きくなり
すぎる他耐衝撃性が低下する等実用上好ましくな
い。 この加熱処理の方法としては変性ポリプロピレ
ン樹脂、ガラス繊維、有機過酸化物、ステアリン
酸カルシウム、およびアルカリ土類金属の酸化
物、水酸化物、塩基性複塩からなる群より選ばれ
る1種以上の規定量を混合しバンバリーミキサ
ー、熱ロール等を用いて行なう方法もあるが、通
常は押出機にて溶融混練し、ペレツト化される際
に行なうことが多い。ガラス繊維を除く他の成分
を混合した後、押出機にフイードし、ガラス繊維
のみを押出機のベント孔等から定量フイーダーを
用いて添加する方法もあり、作業性等から見る
と、この方法が好ましい。この時に用いる押出機
及びスクリユー形状としては、特に制限はなく、
通常、一軸押出機ではフルフラクトタイプスクリ
ユーが好ましく、2軸押出機ではあまりガラス繊
維の切断の少ないタイプのスクリユーを用いるこ
とが多い。 この様な場合の押出機の温度は、使用される変
性ポリプロピレン樹脂の種類、および、有機過酸
化物の種類並びに添加量により左右されるが、
170℃〜280℃が適当であり、170℃未満の温度で
は組成物の加熱処理が充分に行なわれず、又280
℃を越えた温度で加熱処理を行なつてもその効果
があまり認められず、かえつて高温になるため該
組成物が熱分解する恐れがあり、いずれの場合も
好ましくない。 この様にして得られたペレツトを用い、射出成
形法、押出成形法、圧縮成形法等により種々の成
形物を製造することができる。 〔発明の効果〕 本発明によるガラス繊維強化ポリプロピレン樹
脂組成物は剛性、耐衝撃性、高成形流動性に優れ
るため自動車部品、電気部品等の工業部品、特に
自動車エンジンのクーリングフアン、シエラウド
フアン、プーリー等に適している。 〔実施例〕 以下、実施例、比較例によつて本発明をより詳
細に説明する。 なお、以下の記載において、メルトフローイン
デツクス(MI)はASDM D−1238(荷重2.16Kg、
230℃)、引張強度はASTM D−638、曲げ強さ
および曲げ弾性率はASTM D−790、アイゾツ
ト衝撃強さはASTM D−256に従つて測定した。 実施例 1 5のオートクレーブ中に結晶性ポリプロピレ
ン樹脂(MI=8のプロピレンホモポリマー)を
350g、クロルベンゼンを3500ml仕込み、撹拌し
ながら130℃に昇温した後、ジ−t−ブチル−パ
ーオキサイド35gをクロルベンゼン140mlに溶解
させた溶液と、無水マレイン酸50gをアセトン80
mlに溶解させた溶液を4時間で装入した。装入終
了後、さらに3時間130℃で撹拌を続け反応を完
結させた。反応は窒素雰囲気下で行なつた。 冷却した後、スラリーを大量のアセトンで洗浄
し、ろ過乾燥を行ないグラフト化ポリプロピレン
樹脂(GPP−A)を得た。この樹脂の無水マレ
イン酸のグラフト率はIR測定によると11.5wt%
であつた。 エチレン含有量18.5重量%、MI0.8g/10min、
沸騰n−ヘプタン不溶分91.5重量%のエチレン・
プロピレンブロツク共重合体(PP−A)79重量
部、GPP−A1重量部、単繊維径9μm長さ3mmで
γ−アミノプロピルトリエトキシシラン(対ガラ
ス繊維0.05重量%)により処理されたガラス繊維
(GF−A)20重量部、2,5−ジメチル−2,5
−ジ(t−ブチルパーオキシ)ヘキサン0.1重量
部、ステアリン酸カルシウム0.02重量部、水酸化
カルシウム0.03重量部、2,6−ジ−t−ブチル
−p−メチルフエノール0.05重量部、テトラキス
〔メチレン−3−(3,5−ジ−t−ブチル−4−
ヒドロキシフエニル)プロピオネート〕メタン
0.1重量部およびジステアリルチオジプロピオネ
ート0.3重量部をヘンシエルミキサーで混合物し、
40mm単軸押出機、フルフラクトタイプスクリユ
ーにて220℃でペレツト化を行なつた。 上記ペレツトを用いて射出成形機にて所定の試
験片を成形し各物性値を測定した。結果を表−1
に示す。 実施例2,3、比較例1 PP−A、GPP−Aを表−1に示す使用量とし
た他は実施例1と同様に試験した。結果を表−1
に示す。 実施例 4 有機過酸化物を添加せずに実施例1と同様に試
験した。結果を表−1に示す。 MIが小さいため、成形は困難であるので、そ
の他の物性は良好である。 実施例 5 PP−Aに代えて、エチレン含量6.7重量%、
MI3.3g/min、沸騰n−ヘプタン不溶分93.2重量
部%のエチレン・プロピレンブロツク共重合体
(PP−B)を用い有機過酸化物の添加量を0.07重
量部とした他は実施例1と同様に試験した。結果
を表−1に示す。 実施例 6 PP−Bに代えてMI1.5g/min沸騰n−ヘプタ
ン不溶分96.5重量%のプロピレン単独重合体
(PP−C)を用いた他は、実施例5と同様に試験
した。結果を表−1に示す。 実施例 7 PP−AとGPP−Aに代えて、無水マレイン酸
の添加量を0.625gとしてGPP−Aと同様に製造し
たグラフト化ポリプロピレン樹脂(GPP−B、
無水マレイン酸グラフト率0.165重量%)を80重
量部用いた他は実施例1と同様に試験した。結果
を表−1に示す。 実施例 8 実施例1においてGPP−Aを製造する際に無
水マレイン酸に代えてアクリル酸を用いて得たグ
ラフト化ポリプロピレン樹脂(GPP−C)を用
いた他は実施例1と同様に試験した。結果を表−
1に示す。 比較例 2 GPP−Aに代えて、無水マレイン酸1.5重量部、
ジ−t−ブチルパーオキサイド10重量部とGPP
−Aを製造する際用いた結晶性ポリプロピレン樹
脂100重量部を混合した後、押出機にて220℃でペ
レツト化を行なつて製造したGPP−D10重量部を
用いPP−Aの使用量を70重量部に減らすとした
他は実施例1と同様に試験した。結果を表−1に
示す。
【表】
【表】
実施例9,10、比較例3,4
PP−A、GF−Aの使用量を表−2に示す値と
した他は実施例1と同様に試験した。得られた結
果を実施例1の結果と共に表−2に示した。 なお、比較例4は流動性がきわめて低く良好な
試験片が得られず物性は測定しなかつた。 実施例 6 GF−Aに代えて単繊維径6μm、長さ3mmでγ
−アミノプロピルトリエトキシシランにより処理
されたガラス繊維(GF−B)を用いた他は実施
例1と同様に試験した。結果を表−2に示す。 実施例 11,12 γ−アミノプロピルトリエトキシシランに代え
てN−(β−アミノエチル)−γ−アミノプロピル
トリメトキシシラン、テトライソプロピルビス
(ジオクチルホスフアイト)チタネートにより処
理されたガラス繊維(GF−C、GF−D)を用い
た他は実施例1と同様に試験した。 結果を表−2に示す。 比較例 5 GF−Aに代えて、単繊維径9μm、長さ3mmの
未処理のガラス繊維(GF−E)を用いた他は実
施例1と同様に試験した。結果を表−2に示す。
した他は実施例1と同様に試験した。得られた結
果を実施例1の結果と共に表−2に示した。 なお、比較例4は流動性がきわめて低く良好な
試験片が得られず物性は測定しなかつた。 実施例 6 GF−Aに代えて単繊維径6μm、長さ3mmでγ
−アミノプロピルトリエトキシシランにより処理
されたガラス繊維(GF−B)を用いた他は実施
例1と同様に試験した。結果を表−2に示す。 実施例 11,12 γ−アミノプロピルトリエトキシシランに代え
てN−(β−アミノエチル)−γ−アミノプロピル
トリメトキシシラン、テトライソプロピルビス
(ジオクチルホスフアイト)チタネートにより処
理されたガラス繊維(GF−C、GF−D)を用い
た他は実施例1と同様に試験した。 結果を表−2に示す。 比較例 5 GF−Aに代えて、単繊維径9μm、長さ3mmの
未処理のガラス繊維(GF−E)を用いた他は実
施例1と同様に試験した。結果を表−2に示す。
【表】
実施例14、比較例6,7
ステアリン酸カルシウムおよび水酸化カルシウ
ムの使用量を表−3に示す量にする他は実施例1
と同様に試験した。結果を表−3に示す。 なお、ステアリン酸カルシウムを全く使用しな
い場合はガラス繊維の分散性が不良であり、均一
な組成のペレツト及び試験片を得ることができな
かつた(比較例6)。 また、ステアリン酸カルシウムの使用量が多過
ぎるとガラス繊維のストランドがケバ立ち、成形
品の表面が不良となつた。 実施例 15〜18 水酸化カルシウムに代えて、酸化マグネシウ
ム、塩基性炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウ
ムまたはハイドロタルサイトを用いた他は実施例
1と同様に試験した。結果を表−3に示す。
ムの使用量を表−3に示す量にする他は実施例1
と同様に試験した。結果を表−3に示す。 なお、ステアリン酸カルシウムを全く使用しな
い場合はガラス繊維の分散性が不良であり、均一
な組成のペレツト及び試験片を得ることができな
かつた(比較例6)。 また、ステアリン酸カルシウムの使用量が多過
ぎるとガラス繊維のストランドがケバ立ち、成形
品の表面が不良となつた。 実施例 15〜18 水酸化カルシウムに代えて、酸化マグネシウ
ム、塩基性炭酸マグネシウム、水酸化マグネシウ
ムまたはハイドロタルサイトを用いた他は実施例
1と同様に試験した。結果を表−3に示す。
【表】
Claims (1)
- 1 結晶性ポリプロピレン樹脂に炭化水素溶媒中
で有機過酸化物触媒によりラジカル重合性不飽和
化合物をグラフト重合させたグラフト化ポリプロ
ピレン樹脂または該グラフト化ポリプロピレン樹
脂と結晶性ポリプロピレン樹脂の混合樹脂95〜55
重量部と有機シラン系化合物または有機チタン系
化合物で処理されたガラス繊維5〜45重量部の合
計100重量部、ステアリン酸カルシウム0.005〜
0.05重量部、およびアルカリ土類金属の酸化物、
水酸化物、塩基性塩、塩基性複塩からなる群より
選ばれた1種以上0.01〜0.07重量部からなること
を特徴とするガラス繊維強化ポリプロピレン樹脂
組成物。
Priority Applications (9)
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---|---|---|---|
JP60118716A JPS61276846A (ja) | 1985-06-03 | 1985-06-03 | ガラス繊維強化ポリプロピレン樹脂組成物 |
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AU58217/86A AU570846B2 (en) | 1985-06-03 | 1986-05-30 | Polypropylene-glass fibre composite |
DE8686304176T DE3683970D1 (de) | 1985-06-03 | 1986-06-02 | Glasfaserverstaerkte polypropylenzusammensetzung. |
EP86304176A EP0211479B2 (en) | 1985-06-03 | 1986-06-02 | Glass fibre-reinforced polypropylene composition |
CN86103692A CN86103692B (zh) | 1985-06-03 | 1986-06-02 | 玻璃纤维增强的聚丙烯树脂组合物 |
CA000510637A CA1268574A (en) | 1985-06-03 | 1986-06-02 | Glass-fiber reinforced polypropylene resin composition |
US06/870,049 US4663369A (en) | 1985-06-03 | 1986-06-03 | Glass-fiber reinforced polypropylene resin composition |
KR1019860004388A KR900000936B1 (ko) | 1985-05-03 | 1986-06-03 | 유리섬유강화 폴리프로필렌 수지조성물 |
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Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
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Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPS61276846A JPS61276846A (ja) | 1986-12-06 |
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Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP60118716A Granted JPS61276846A (ja) | 1985-05-03 | 1985-06-03 | ガラス繊維強化ポリプロピレン樹脂組成物 |
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EP (1) | EP0211479B2 (ja) |
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DE (1) | DE3683970D1 (ja) |
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US4764546A (en) * | 1986-04-25 | 1988-08-16 | Sumitomo Chemical Co., Ltd. | Filler-containing polypropylene resin composition and process for producing the same |
JPH0781049B2 (ja) * | 1986-12-15 | 1995-08-30 | チッソ株式会社 | デイストリビユ−タキヤツプ用樹脂組成物 |
DE3724155A1 (de) * | 1987-07-21 | 1989-02-02 | Lentia Gmbh | Verbundwerkstoff aus mit fasermatten verstaerktem polypropylen |
FR2620079B1 (fr) * | 1987-09-04 | 1990-01-19 | Arjomari Prioux | Feuille thermoplastique renforcee de haute moulabilite |
FR2620968B1 (fr) * | 1987-09-29 | 1990-04-27 | Arjomari Prioux | Semi-produits sous forme de feuilles thermoplastiques renforcees a fluidite a chaud amelioree |
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