JPH0532496A - 大口径炭化珪素単結晶インゴツトの作製方法および種結晶用炭化珪素単結晶 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 大口径炭化珪素単結晶インゴット、特に６Ｈ
形および４Ｈ形の大口径炭化珪素単結晶インゴットを作
製する。 【構成】 渦巻成長のスパイラルステップを有する（０
００１）成長ファセ 【外１】 堝蓋の中心に種結晶として配置し、前記炭化珪素単結晶
の口径の１〜３倍の大きさの開口部を有する黒鉛製仕切
板を前記炭化珪素単結晶の側面に位置するように取付け
た黒鉛製坩堝を用い、昇華法により成長を行なう。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は大口径炭化珪素単結晶イ
ンゴット、特に６Ｈ形（Ｈは六方晶系、６は原子積層が
６層で一周期となる結晶構造を意味する。）大口径炭化
珪素単結晶（以下６Ｈ−ＳｉＣと記する。）インゴッ
ト、および４Ｈ形（Ｈは六方晶系、４は原子積層が４層
で一周期となる結晶構造を意味する。）大口径炭化珪素
単結晶（以下４Ｈ−ＳｉＣと記する。）インゴットの作
製方法およびこれに用いる種結晶用炭化珪素単結晶に関
するものである。

【０００２】

【従来の技術】炭化珪素単結晶は物理的、化学的に安定
であり、しかも放射線に耐えられる素材であるため、耐
環境性半導体材料としての応用が期待されている。また
禁制帯幅が大きいことから、短波長の発光ダイオード材
料として利用されている。実際に、６Ｈ−ＳｉＣは室温
で約３．０ｅＶの禁制帯幅をもち青色発光ダイオード用
材料となっており、４Ｈ−ＳｉＣは約３．２ｅＶの禁制
帯幅をもち紫色発光ダイオード用材料となっている。炭
化珪素単結晶インゴットから取出したウェハ上にデバイ
スを作製する際に、このウェハ面積が大きいほどコスト
低下を図ることが可能なため、より大面積のウェハを取
出せる大口径炭化珪素単結晶インゴットが求められてい
る。

【０００３】特開平２−３０６９９号公報には、炭化珪
素単結晶基板より小さな開口部を有する黒鉛製仕切板
を、基板と０．１〜２ｍｍの間隔を開け坩堝内に取付け
ることで、多結晶の発生を抑制し断面積の大きな良質の
炭化珪素単結晶を成長させる方法が開示されている。し
かしながらこの方法では、良質小型の単結晶は成長でき
るものの、多結晶発生を防止するために取付けられた仕
切板の開口部のサイズが基板単結晶より小さいため、成
長単結晶が仕切板に至る時点での結晶径はこの開口部よ
り小さくなる点や、仕切板への多結晶の付着により口径
拡大成長が抑えられる点などにより、大口径化は図り難
い。

【０００４】真空 第３０巻 第１１号（１９８７）ｐ
８８６には、単結晶基板取付け位置を原料結晶に近づけ
多結晶発生位置と段差をつけることで、単結晶口径の拡
大が回りの多結晶により妨げ難くした方法が記載されて
いる。この方法では、多結晶付着が少ない成長初期に
は、発生する多結晶の高さが成長する単結晶の高さに至
らず口径拡大が図られるが、回りの多結晶が単結晶の高
さに到達すると口径拡大が妨げられてしまう。この方法
で得られる単結晶は元の単結晶基板の大きさに依存し、
口径拡大率が約１．４倍と低いものである。また特に大
口径４Ｈ−ＳｉＣ単結晶の成長法についての報告は見当
らない。

【０００５】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、口径、高さ
共に大きい大口径炭化珪素単結晶インゴットを小さな炭
化珪素単結晶基板から作製する方法、特に、大口径６Ｈ
−ＳｉＣ単結晶インゴットおよび大口径４Ｈ−ＳｉＣ単
結晶インゴットを作製する方法を提供することを目的と
する。さらに本発明は、これらの大口径炭化珪素単結晶
を作製するために用いる種結晶用炭化珪素単結晶を提供
することを目的とするものである。

【０００６】

【課題を解決しようとするための手段】上記諸目的は、
渦巻成長のスパイラルステップを有する（０００１）成
長

【外５】 鉛製坩堝蓋の中心に種結晶として配置し、前記炭化珪素
単結晶の口径の１〜３倍の大きさの開口部を有する黒鉛
製仕切板を前記炭化珪素単結晶の側面に位置するように
取付けた黒鉛製坩堝に炭化珪素原料粉末を挿入し、不活
性気体雰囲気中にて炭化珪素原料を加熱昇華させ、前記
炭化珪素単結晶を炭化珪素原料より低温にして炭化珪素
単結晶を成長させることを特徴とする大口径炭化珪素単
結晶インゴットの作製方法により達成される。

【０００７】特に本発明は、種結晶として螺旋転位に基
づく渦巻成長のスパイラルステップ

【外６】 有する６Ｈ−ＳｉＣ単結晶を用い、大口径６Ｈ−ＳｉＣ
単結晶インゴットを作製すること、または種結晶として
螺旋転位に基づく渦巻成長のスパイラルステップ

【外７】 口径４Ｈ−ＳｉＣインゴットを作製することを示すもの
である。

【０００８】

【外８】 ァセット面上に渦巻成長のスパイラルステップを有する
炭化珪素単結晶であることを特徴とする種結晶用炭化珪
素単結晶によっても達成される。

【０００９】なお、明細書中において述べる「炭化珪素
単結晶の口径」とは、炭化珪素単結晶の成長操作におい
て、該炭化珪素単結晶を黒鉛製仕切板の開口部内に通
し、該炭化珪素単結晶の側面に黒鉛製仕切板を実際に位
置させた際に、該黒鉛製仕切板の存在する高さにおける
炭化珪素単結晶の断面の口径を指すものである。

【００１０】

【作用】以下、本発明を図面を用いて詳細に説明する。
図１は、特開平２−３０６９９号公報に示された坩堝と
同様の構成を有する単結晶成長装置であり、例えばこの
ような構成の単結晶成長装置を用いて、本発明による大
口径炭化珪素単結晶インゴットの作製に必要とされる螺
旋転位に基づく渦巻成長のスパイラルステップを有する
（０００１）成長ファセット面または

【外９】 渦巻成長のスパイラルステップを有する（０００１）成
長ファセット面または

【外１０】 有する４Ｈ−ＳｉＣ単結晶を作製することができる。

【００１１】図１に示す単結晶成長装置において、坩堝
１は黒鉛製であり、この黒鉛製の坩堝１の上端近傍に
は、中央部に開口部を有しかつ外周面が坩堝１の内周面
に嵌合する仕切板２が取付けられている。この仕切板２
は、坩堝１の上端開口部を覆う黒鉛製の坩堝蓋３の下面
に坩堝蓋３と平行に平板状に加工した炭化珪素単結晶基
板４を取付けた際、この炭化珪素単結晶基板４との間隔
が０．１〜２．０ｍｍであるように配置される。また仕
切板２の中央の開口部は炭化珪素単結晶基板４よりも多
少小さくする。さらに坩堝１の側面は黒鉛製の断熱用フ
ェルト５で、また坩堝１ないし坩堝蓋３の上下部は同じ
く黒鉛製の断熱用フェルト６で覆われている。このうち
坩堝１の下部に配置した断熱用フェルト６の中心部には
直径２〜４ｍｍの光路７が設けられており、この部分よ
り、二色温度計等を用いて常時坩堝１下部の温度が測定
できるようにしてある。この坩堝１下部の温度を原料温
度をみなす。また、坩堝蓋３の上部に配置した断熱用フ
ェルト６にあらかじめ同様の光路を設け坩堝蓋３の温度
を測定し、これを種結晶の温度とみなす。結晶育成に先
立ち、これらの坩堝系（坩堝１、坩堝蓋３、断熱用フェ
ルト５，６など）は不純物を取除き純化する目的で、前
もって真空中にて結晶成長温度以上で空焼きを行なって
おくことが望ましい。坩堝１内には、予め酸による洗浄
と真空中での空焼きにより純化した粉末上の炭化珪素原
料８を準備する。加熱は例えば高周波誘導加熱法により
行い、黒鉛製坩堝１を発熱体とし黒鉛製断熱用フェルト
５，６により断熱する。単結晶基板４としては、結晶ｃ
軸に対し垂直な

【外１１】 用いる。また基板の大きさとしては、小さくとも口径１
０ｍｍ程度あればよい。

【００１２】以上のような装置を用いて、本発明による
大口径炭化珪素単結晶インゴットの種結晶となり得る６
Ｈ形および４Ｈ形の炭化珪素単結晶を作り分けるには、
以下の方法によって行なう。すなわち、６Ｈ形は単結晶
基板４として６Ｈ−ＳｉＣ

【外１２】 ２４５０〜２２８０℃、より好ましくは２４００〜２３
００℃に設定して成長させることにより作製する。ま
た、４Ｈ形は単結晶基板４として６Ｈ−ＳｉＣの

【外１３】 り好ましくは２２５０〜２１５０℃に設定して成長させ
ることにより作製する。どちらの場合も高さ方向（ｃ軸
方向）の成長速度を平均０．５〜１．２ｍｍ／ｈとなる
ように雰囲気圧力、原料温度を設定する。この方法によ
り６Ｈ形の単結晶は９割以上の確率で、また４Ｈ形の単
結晶は８割以上の確率で成長できる。図１において符号
９は、このような成長により得られた炭化珪素単結晶で
あり、（０００１）面またはそれに近い面を使用した場
合は、先端部に基板４とほぼ平行

【外１４】 現れる。これらの面上には特有の模様がみられ、これを
ノマルスキー微分干渉顕微鏡で観察することにより、螺
旋転位に基づく渦巻成長のスパイラルステップの存在が
確められる。なお図１において符号１０は仕切板２に付
着した多結晶を示すものである。

【００１３】本発明の大口径炭化珪素単結晶インゴット
の作製方法は、例えば上記の方法により作製した炭化珪
素単結晶９、すなわち渦巻成長のスパイラルステップを
有

【外１５】 る炭化珪素単結晶を種結晶として結晶成長を行なう。

【００１４】図２は、上記の方法により作製した炭化珪
素単結晶９を種結晶として、大口径炭化珪素単結晶イン
ゴットを作製するために用いられる単結晶成長装置の一
例を示すものである。図２に示す単結晶成長装置におい
て、坩堝１１は黒鉛製である。この黒鉛製の坩堝１２の
上端近傍には、中央部に開口部を有しかつ外周面が坩堝
１１の内周面に嵌合する仕切板１２が取付けられてい
る。この仕切板１２の取付け位置は、坩堝１１の上端開
口部を覆う黒鉛製の坩堝蓋１３の下面に種結晶となる上
記炭化珪素単結晶９を取付けた際、この炭化珪素単結晶
９の側面に位置するように、仕切板１２の上面が例えば
坩堝蓋１３の下面より０．５〜４ｍｍ程度下方に位置す
る高さとする。また、仕切板１２の厚さとしては、特に
限定されるものではないが、通常０．５ｍｍ〜２ｍｍ程
度のものとされる。仕切板１２の厚さがこれよりも薄い
ものあるいは厚いものであっても十分に機能するが、そ
の厚さが極端に薄いものであると仕切板１２の加工性お
よび強度等の面から問題が生じる虞れがあり、一方、仕
切板１２の厚さが極端に厚いものであると、例えば、そ
の仕切板１２が存在するかなりの厚さにおいて炭化珪素
単結晶の側面方向（ａｂ軸方向）への口径拡大が十分に
なされず、得られる炭化珪素単結晶において有効に利用
される部位が少なり生産性の面からあまり適当でないな
どといった問題が生じる虞れがある。なおこの例におい
ては仕切板１２は坩堝１１内周面に直接的に取付けられ
ているが、坩堝蓋１３の下面より．高さ調節可能な黒鉛
製取付け具（図示せず）を立設し、これに仕切板１２を
固定して該仕切板１２の外周面を坩堝１１の内周面に嵌
合させて配置することも可能であり、このような構成と
すれば坩堝蓋１３の下面と仕切板１２との間隔を炭化珪
素単結晶９の大きさ等に応じて自在に調節することが可
能となる。

【００１５】ここで、仕切板２の中央の開口部の大きさ
は、種結晶となる炭化珪素単結晶９の口径の１〜３倍、
より好ましくは１．５〜２．５倍程度とする。すなわ
ち、開口部の大きさが炭化珪素単結晶９の３倍を越える
と昇華した炭化珪素原料気体が種結晶用炭化珪素単結晶
９の側面に集中し難くなるために良質の炭化珪素単結晶
が成長し難くなったり、目的以外の結晶多形や多結晶が
発生しやすくなるためである。なお、本発明においては
該炭化珪素単結晶９を仕切板１２の開口部内に通し、炭
化珪素単結晶９の側面に仕切板１２を位置させるため
に、開口部の大きさは、最小でも種結晶となる炭化珪素
単結晶９の口径と同じ大きさは必要である。

【００１６】図２に示す単結晶成長装置において、炭化
珪素原料粉末１８、断熱用フェルト１５，１６、温度測
定用光路１７については、図１に示す単結晶成長装置に
おける炭化珪素原料粉末８、断熱用フェルト５，６、温
度測定用光路７とそれぞれ同様のものである。また坩堝
蓋１３は、図１で示す単結晶成長装置における坩堝蓋３
と別のものを用い、坩堝蓋３上に成長した種結晶用炭化
珪素単結晶９をこの坩堝蓋３より切離し、別途容易した
坩堝蓋１３にこの炭化珪素単結晶９を取付けることも可
能であるが、好ましくは、種結晶作製に用いた図１の単
結晶装置の坩堝蓋３を、該坩堝蓋３上に成長した種結晶
用炭化珪素単結晶９が付随した状態で、そのまま図２に
示す単結晶成長装置における坩堝蓋１３として用い、図
示するように口径拡大用の坩堝１１の上部に取付ける。

【００１７】種結晶として図１に示す単結晶成長装置に
より上記のごとき昇華法で作製し

【外１６】 単結晶を用いるのは、次の理由による。この面には螺旋
転位に基づく渦巻成長のスパイラルステップが数多く存
在し、これが成長時に結晶の積層の記憶（多形の情報）
をｃ軸方向に伝えていく役割をする。このため比較的低
過飽和の成長条件においては、６Ｈ形のスパイラルステ
ップを高密度に含む（０００１）成長フ

【外１７】 ６Ｈ形単一の炭化珪素単結晶が成長し、４Ｈ形のスパイ
ラルステップを高密度

【外１８】 の炭化珪素単結晶が成長する。一方、このような高密度
のスパイラルステップ

【外１９】 な効果は生じない。また結晶側面方向には積層の記憶を
そのまま引継いでいく口径拡大成長が可能であるためで
ある。

【００１８】もちろん、本発明の大口径炭化珪素単結晶
インゴットの作製方法において、種結晶としては、渦巻
成長のスパイラルステップを高密度に含む（０００１）

【外２０】 であればいずれの方法によって得られたものであっても
用いることができ、図１に示すような単結晶成長装置を
用いて上記のごとき昇華法で作製した炭化珪素単結晶に
何ら限定されるものではない。

【００１９】本発明に関わる大口径炭化珪素単結晶イン
ゴットの作製において、結晶育成に先立ち、図１に示す
装置におけると同様に、図２に示す装置においても坩堝
系（坩堝１１、坩堝蓋１３、断熱用フェルト１５，１６
など）は不純物を取除き純化する目的で、前もって真空
中にて結晶成長温度以上で空焼きを行なっておくことが
望ましい。

【００２０】本発明に関わる大口径炭化珪素単結晶イン
ゴットの作製において、加熱は例えば高周波誘導加熱法
により行い、真空ポンプなどの真空排気装置（図示せ
ず）により脱気して系内を真空とし、炭化珪素原料温度
を２０００℃程度まで上昇させる。その後、Ａｒなどの
不活性気体を流入させながら系内雰囲気圧力を約６００
Ｔｏｒｒ程度に保ち、目標温度より５０℃程度低温まで
上昇させる。なお、系内雰囲気圧力をこのように約６０
０Ｔｏｒｒ程度に保つのは炭化珪素粉末原料１８が単結
晶成長開始前に昇華するのを妨げるためである。この温
度に到達したら、不活性ガス雰囲気圧力を徐々に減少さ
せる。減圧は３０〜１２０分程度かけて行ない、系内の
雰囲気圧力を１〜５０Ｔｏｒｒ、より好ましくは５〜２
０Ｔｏｒｒ、炭化珪素原料温度を２１５０〜２５００
℃、より好ましくは２２００〜２４００℃に設定して炭
化珪素単結晶の成長を開始する。なお単結晶成長時の炭
化珪素原料温度が２１５０℃よりも低いと６Ｈ形、４Ｈ
形以外の結晶多形や多結晶が発生しやすく、一方、炭化
珪素原料温度が２５００℃よりも高いと熱エッチングな
どにより良質の単結晶が得られ難くなる。単結晶成長時
の雰囲気圧力と原料温度の関係はｃ軸方向成長速度が平
均０．３〜１．０ｍｍ／ｈ、より好ましくは０．４〜
０．８ｍｍ／ｈとなるように選ぶ。また種結晶温度は炭
化珪素原料温度よりも低い温度、具体的には例えは４０
〜１２０℃程度、より好ましくは５０〜８０℃程度低く
なるように設定する。

【００２１】本発明による大口径炭化珪素単結晶インゴ
ットの作製は、このようにして行なわれるが、その単結
晶成長において、種結晶となった炭化珪素単結晶９は、
最初高さ方向（ｃ軸方向）には成長せず、主に側面方向
（ａｂ軸方向）に口径拡大して成長していく。前述した
仕切板１２の開口部の大きさは、この初期の拡大口径を
決定する。その後単結晶はｃ軸方向に成長していくと共
に、さらに口径を拡大して成長していく。このとき、炭
化珪素原料温度に比べ種結晶温度が低い程口径拡大は顕
著になるが、この種結晶温度が著しく低い場合には多結
晶の発生や周りの多結晶（仕切板１２あるいは坩堝１１
内周面上などに成長した多結晶）との付着が起り適当で
はない。

【００２２】なお図２において、符号２１はこのような
成長により得られる大口径炭化珪素単結晶インゴットを
示すものであり、また符号２０は仕切板１２上に付着し
た多結晶を示すものである。

【００２３】

【実施例】以下、本発明を実施例によりさらに具体的に
説明する。 実施例１ 口径約１２ｍｍの６Ｈ−ＳｉＣ単結晶基板を用い、図１
に示すような単結晶成長装置において、仕切板２の開口
部を口径１０ｍｍとして、炭化珪素原料温度を２４００
℃、基板温度を２３４０℃、雰囲気圧力を２０Ｔｏｒｒ
として（０００１）研磨面上に単結晶成長を行ない、口
径９ｍｍ、高さ６ｍｍの小型の６Ｈ−ＳｉＣ単結晶を得
た。成長速度はｃ軸方向に平均で約０．８ｍｍ／ｈであ
った。この単結晶には（０００１）成長ファセット面が
現れており、その面上に渦巻成長の模様が見られ高密度
のスパイラルステップが確認された。なお、結晶多形の
同定はラマン散乱測定などにより行なった。次にこの小
型の６Ｈ−ＳｉＣ単結晶を種結晶として用い、図２に示
すような構成を有する単結晶成長装置により、単結晶の
大口径化、大型化を図った。坩堝１１内に配される仕切
板１２の位置を坩堝蓋１３（図１における坩堝蓋３をそ
のまま用いた。）の底面より２ｍｍ離したものとし、仕
切板１２の開口部の口径をこの種結晶となる６Ｈ−Ｓｉ
Ｃ単結晶の口径の２倍の大きさの１８ｍｍとし、炭化珪
素原料温度を２３４０℃、種結晶とした６Ｈ−ＳｉＣ単
結晶温度を２２６０℃、雰囲気圧力を１０Ｔｏｒｒとし
て単結晶成長を行なったところ、最大部で口径３０ｍ
ｍ、高さ１８ｍｍの大口径６Ｈ−ＳｉＣ単結晶インゴッ
トが得られた。成長速度はｃ軸方向に平均で約０．６ｍ
ｍ／ｈであった。結晶多形の同定はインゴット内部の様
子も調べるためにウェハ形状に切断したものをラマン散
乱測定などにより行なったが、完全な単一の６Ｈ形であ
った。元の単結晶基板と本発明により作製した大口径単
結晶インゴットの口径を比較すると、口径拡大率は２．
５倍であった。また種結晶としたＳｉＣ単結晶と比較し
た場合は３倍以上となっていた。 このような単結晶成
長を多数回行なったが、成長中も常時炭化珪素原料等の
温度を測定しているために、作製される結晶の結晶系、
結晶性の再現性は良好であった。

【００２４】実施例２ 口径約１２ｍｍの６Ｈ−ＳｉＣ単結晶基板を用い、図１
に示すような単結晶成長装置において、仕切板２の開口
部を口径１０ｍｍとして、炭化珪素原料温度を２４００
℃、基板温度を２３４０℃、雰囲気圧力を２０Ｔｏｒｒ
として（０００-1）研磨面上に単結晶成長を行ない、口
径９ｍｍ、高さ６ｍｍの小型の６Ｈ−ＳｉＣ単結晶を得
た。成長速度はｃ軸方向に平均で約０．８ｍｍ／ｈであ
った。

【外２１】 長の模様が見られ高密度のスパイラルステップが確認さ
れた。なお、結晶多形の同定はラマン散乱測定などによ
り行なった。次にこの小型の６Ｈ−ＳｉＣ単結晶を種結
晶として用い、図２に示すような構成を有する単結晶成
長装置により、単結晶の大口径化、大型化を図った。坩
堝１１内に配される仕切板１２の位置を坩堝蓋１３（図
１における坩堝蓋３をそのまま用いた。）の底面より２
ｍｍ離したものとし、仕切板１２の開口部の口径をこの
種結晶となる６Ｈ−ＳｉＣ単結晶の口径の２倍の大きさ
の１８ｍｍとし、炭化珪素原料温度を２３４０℃、種結
晶とした６Ｈ−ＳｉＣ単結晶温度を２２６０℃、雰囲気
圧力を１０Ｔｏｒｒとして単結晶成長を行なったとこ
ろ、最大部で口径３０ｍｍ、高さ１８ｍｍの大口径６Ｈ
−ＳｉＣ単結晶インゴットが得られた。成長速度はｃ軸
方向に平均で約０．６ｍｍ／ｈであった。結晶多形の同
定はインゴット内部の様子も調べるためにウェハ形状に
切断したものをラマン散乱測定などにより行なったが、
完全な単一の６Ｈ形であった。元の単結晶基板と本発明
により作製した大口径単結晶インゴットの口径を比較す
ると、口径拡大率は２．５倍であった。また種結晶とし
たＳｉＣ単結晶と比較した場合は３倍以上となってい
た。このような単結晶成長を多数回行なったが、成長中
も常時炭化珪素原料等の温度を測定しているために、作
製される結晶の結晶系、結晶性の再現性は良好であっ
た。

【００２５】実施例３ 口径約１２ｍｍの６Ｈ−ＳｉＣ単結晶基板を用い、図１
に示すような単結晶成長装置において、仕切板２の開口
部を口径１０ｍｍとして、炭化珪素原料温度を２３００
℃、基板温度を２２４０℃、雰囲気圧力を５Ｔｏｒｒと
して（０００-1）研磨面上に単結晶成長を行ない、口径
９ｍｍ、高さ６ｍｍの小型の４Ｈ−ＳｉＣ単結晶を得
た。成長速度はｃ軸方向に平均で約０．８ｍｍ／ｈであ
った。この

【外２２】 模様が見られ高密度のスパイラルステップが確認され
た。なお、結晶多形の同定はラマン散乱測定などにより
行なった。次にこの小型の４Ｈ−ＳｉＣ単結晶を種結晶
として用い、図２に示すような構成を有する単結晶成長
装置により、単結晶の大口径化、大型化を図った。坩堝
１１内に配される仕切板１２の位置を坩堝蓋１３（図１
における坩堝蓋３をそのまま用いた。）の底面より２ｍ
ｍ離したものとし、仕切板１２の開口部の口径をこの種
結晶となる６Ｈ−ＳｉＣ単結晶の口径の２倍の大きさの
１８ｍｍとし、炭化珪素原料温度を２３４０℃、種結晶
とした４Ｈ−ＳｉＣ単結晶温度を２２６０℃、雰囲気圧
力を１０Ｔｏｒｒと実施例１および実施例２と全く同じ
温度、圧力条件で単結晶成長を行なったところ、最大部
で口径３０ｍｍ、高さ１８ｍｍの大口径４Ｈ−ＳｉＣ単
結晶インゴットが得られた。成長速度はｃ軸方向に平均
で約０．６ｍｍ／ｈであった。結晶多形の同定はインゴ
ット内部の様子も調べるためにウェハ形状に切断したも
のをラマン散乱測定などにより行なったが、完全な単一
の４Ｈ形であった。元の単結晶基板と本発明により作製
した大口径単結晶インゴットの口径を比較すると、口径
拡大率は２．５倍であった。また種結晶としたＳｉＣ単
結晶と比較した場合は３倍以上となっていた。このよう
な単結晶成長を多数回行なったが、成長中も常時炭化珪
素原料等の温度を測定しているために、作製される結晶
の結晶系、結晶性の再現性は良好であった。

【００２６】

【発明の効果】以上述べたように本発明は、渦巻成長の
スパイラルステップを有する

【外２３】 化珪素単結晶を黒鉛製坩堝蓋の中心に種結晶として配置
し、前記炭化珪素単結晶の口径の１〜３倍の大きさの開
口部を有する黒鉛製仕切板を前記炭化珪素単結晶の側面
に位置するように取付けた黒鉛製坩堝に炭化珪素原料粉
末を挿入し、不活性気体雰囲気中にて炭化珪素原料を加
熱昇華させ、前記炭化珪素単結晶を炭化珪素原料より低
温にして炭化珪素単結晶を成長させることを特徴とする
大口径炭化珪素単結晶インゴットの作製方法であるか
ら、比較的簡単な装置を用いて所望の結晶構造をもつ大
口径炭化珪素単結晶インゴットを容易に作製することが
でき、炭化珪素単結晶を用いた青色発光ダイオードある
いは紫色発光ダイオードなどの各種応用面に有用な６Ｈ
形の大面積炭化珪素単結晶ウェハおよび４Ｈ形の大面積
炭化珪素単結晶ウェハの供給を可能とし、これらの製品
コストの低下を可能とするものである。

【図面の簡単な説明】

【図１】は、本発明の大口径炭化珪素単結晶インゴット
の作製方法において必要とされる種結晶用炭化珪素単結
晶を得るために用いられる単結晶成長装置の一例の構造
を模式的に示す断面図であり、

【図２】は、本発明の大口径炭化珪素単結晶インゴット
の作製方法において用いられる単結晶成長装置の一例の
構造を模式的に示す断面図である。

【符号の説明】

１，１１…坩堝、 ２，１２…仕切板、 ３，１３
…坩堝蓋、４…炭化珪素単結晶基板、 ５，６，１
５，１６…断熱用フェルト、７，１７…温度測定用光
路、 ８，１８…炭化珪素原料粉末、９…炭化珪素単
結晶、 １０，２０…多結晶、２１…大口径炭化珪素
単結晶インゴット。

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【手続補正書】

【提出日】平成３年５月１日

【手続補正１】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００１４

【補正方法】変更

【補正内容】

【００１４】図２は、上記の方法により作製した炭化珪
素単結晶９を種結晶として、大口径炭化珪素単結晶イン
ゴットを作製するために用いられる単結晶成長装置の一
例を示すものである。図２に示す単結晶成長装置におい
て、坩堝１１は黒鉛製である。この黒鉛製の坩堝１２の
上端近傍には、中央部に開口部を有しかつ外周面が坩堝
１１の内周面に嵌合する仕切板１２が取付けられてい
る。この仕切板１２の取付け位置は、坩堝１１の上端開
口部を覆う黒鉛製の坩堝蓋１３の下面に種結晶となる上
記炭化珪素単結晶９を取付けた際、この炭化珪素単結晶
９の側面に位置するように、仕切板１２の上面が例えば
坩堝蓋１３の下面より０．５〜４ｍｍ程度下方に位置す
る高さとする。また、仕切板１２の厚さとしては、特に
限定されるものではないが、通常０．５ｍｍ〜２ｍｍ程
度のものとされる。仕切板１２の厚さがこれよりも薄い
ものあるいは厚いものであっても十分に機能するが、そ
の厚さが極端に薄いものであると仕切板１２の加工性お
よび強度等の面から問題が生じる虞れがあり、一方、仕
切板１２の厚さが極端に厚いものであると、例えば、そ
の仕切板１２が存在するかなりの厚さにおいて炭化珪素
単結晶の側面方向（ａｂ軸方向）への口径拡大が十分に
なされず、得られる炭化珪素単結晶において有効に利用
される部位が少なり生産性の面からあまり適当でないな
どといった問題が生じる虞れがある。なおこの例におい
ては仕切板１２は坩堝１１内周面に直接的に取付けられ
ているが、坩堝蓋１３の下面より、高さ調節可能な黒鉛
製取付け具（図示せず）を立設し、これに仕切板１２を
固定して該仕切板１２の外周面を坩堝１１の内周面に嵌
合させて配置することも可能であり、このような構成と
すれば坩堝蓋１３の下面と仕切板１２との間隔を炭化珪
素単結晶９の大きさ等に応じて自在に調節することが可
能となる。

【手続補正２】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００１６

【補正方法】変更

【補正内容】

【００１６】図２に示す単結晶成長装置において、炭化
珪素原料粉末１８、断熱用フェルト１５，１６、温度測
定用光路１７については、図１に示す単結晶成長装置に
おける炭化珪素原料粉末８、断熱用フェルト５，６、温
度測定用光路７とそれぞれ同様のものである。また坩堝
蓋１３は、図１で示す単結晶成長装置における坩堝蓋３
と別のものを用い、坩堝蓋３上に成長した種結晶用炭化
珪素単結晶９をこの坩堝蓋３より切離し、別途用意した
坩堝蓋１３にこの炭化珪素単結晶９を取付けることも可
能であるが、好ましくは、種結晶作製に用いた図１の単
結晶装置の坩堝蓋３を、該坩堝蓋３上に成長した種結晶
用炭化珪素単結晶９が付随した状態で、そのまま図２に
示す単結晶成長装置における坩堝蓋１３として用い、図
示するように口径拡大用の坩堝１１の上部に取付ける。

【手続補正３】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００２０

【補正方法】変更

【補正内容】

【００２０】本発明に関わる大口径炭化珪素単結晶イン
ゴットの作製において、加熱は例えば高周波誘導加熱法
により行い、真空ポンプなどの真空排気装置（図示せ
ず）により脱気して系内を真空とし、炭化珪素原料温度
を２０００℃程度まで上昇させる。その後、Ａｒなどの
不活性気体を流入させながら系内雰囲気圧力を約６００
Ｔｏｒｒ程度に保ち、目標温度より５０℃程度低温まで
上昇させる。なお、系内雰囲気圧力をこのように約６０
０Ｔｏｒｒ程度に保つのは炭化珪素粉末原料１８が単結
晶成長開始前に昇華するのを妨げるためである。この温
度に到達したら、不活性ガス雰囲気圧力を徐々に減少さ
せる。減圧は３０〜１２０分程度かけて行ない、系内の
雰囲気圧力を１〜５０Ｔｏｒｒ、より好ましくは５〜２
０Ｔｏｒｒ、炭化珪素原料温度を２１５０〜２５００
℃、より好ましくは２２００〜２４００℃に設定して炭
化珪素単結晶の成長を開始する。なお単結晶成長時の炭
化珪素原料温度が２１５０℃よりも低いと６Ｈ形、４Ｈ
形以外の結晶多形や多結晶が発生しやすく、一方、炭化
珪素原料温度が２５００℃よりも高いと熱エッチングな
どにより良質の単結晶が得られ難くなる。単結晶成長時
の雰囲気圧力と原料温度の関係はｃ軸方向成長速度が平
均０．３〜１．０ｍｍ／ｈ、より好ましくは０．４〜
０．８ｍｍ／ｈとなるように選ぶ。また種結晶温度は炭
化珪素原料温度よりも低い温度、具体的には例えば４０
〜１２０℃程度、より好ましくは５０〜８０℃程度低く
なるように設定する。

【手続補正４】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００２３

【補正方法】変更

【補正内容】

【００２３】

【実施例】以下、本発明を実施例によりさらに具体的に
説明する。 実施例１ 口径約１２ｍｍの６Ｈ−ＳｉＣ単結晶基板を用い、図１
に示すような単結晶成長装置において、仕切板２の開口
部を口径１０ｍｍとして、炭化珪素原料温度を２４００
℃、基板温度を２３４０℃、雰囲気圧力を２０Ｔｏｒｒ
として（０００１）研磨面上に単結晶成長を行ない、口
径９ｍｍ、高さ６ｍｍの小型の６Ｈ−ＳｉＣ単結晶を得
た。成長速度はｃ軸方向に平均で約０．８ｍｍ／ｈであ
った。この単結晶には（０００１）成長ファセット面が
現れており、その面上に渦巻成長の模様が見られ高密度
のスパイラルステップが確認された。なお、結晶多形の
同定はラマン散乱測定などにより行なった。次にこの小
型の６Ｈ−ＳｉＣ単結晶を種結晶として用い、図２に示
すような構成を有する単結晶成長装置により、単結晶の
大口径化、大型化を図った。坩堝１１内に配置される仕
切板１２の位置を坩堝蓋１３（図１における坩堝蓋３を
そのまま用いた。）の底面より２ｍｍ離したものとし、
仕切板１２の開口部の口径をこの種結晶となる６Ｈ−Ｓ
ｉＣ単結晶の口径の２倍の大きさの１８ｍｍとし、炭化
珪素原料温度を２３４０℃、種結晶とした６Ｈ−ＳｉＣ
単結晶温度を２２６０℃、雰囲気圧力を１０Ｔｏｒｒと
して単結晶成長を行なったところ、最大部で口径３０ｍ
ｍ、高さ１８ｍｍの大口径６Ｈ−ＳｉＣ単結晶インゴッ
トが得られた。成長速度はｃ軸方向に平均で約０．６ｍ
ｍ／ｈであった。結晶多形の同定はインゴット内部の様
子も調べるためにウェハ形状に切断したものをラマン散
乱測定などにより行なったが、完全な単一の６Ｈ形であ
った。元の単結晶基板と本発明により作製した大口径単
結晶インゴットの口径を比較すると、口径拡大率は２．
５倍であった。また種結晶としたＳｉＣ単結晶と比較し
た場合は３倍以上となっていた。このような単結晶成長
を多数回行なったが、成長中も常時炭化珪素原料等の温
度を測定しているために、作製される結晶の結晶形、結
晶性の再現性は良好であった。

【手続補正５】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００２４

【補正方法】変更

【補正内容】

【００２４】実施例２ 口径約１２ｍｍの６Ｈ−ＳｉＣ単結晶基板を用い、図１
に示すような単結晶成長装置において、仕切板２の開口
部を口径１０ｍｍとして、炭化珪素原料温度を２４００
℃、基板温度を２３４０℃、雰囲気圧力を２０Ｔｏｒｒ
として（０００

【外２１】 ｉＣ単結晶を得た。成長速度はｃ軸方向に平均で約０．
８ｍｍ／ｈであった。

【外２２】 長の模様が見られ高密度のスパイラルステップが確認さ
れた。なお、結晶多形の同定はラマン散乱測定などによ
り行なった。次にこの小型の６Ｈ−ＳｉＣ単結晶を種結
晶として用い、図２に示すような構成を有する単結晶成
長装置により、単結晶の大口径化、大型化を図った。坩
堝１１内に配置される仕切板１２の位置を坩堝蓋１３
（図１における坩堝蓋３をそのまま用いた。）の底面よ
り２ｍｍ離したものとし、仕切板１２の開口部の口径を
この種結晶となる６Ｈ−ＳｉＣ単結晶の口径の２倍の大
きさの１８ｍｍとし、炭化珪素原料温度を２３４０℃、
種結晶とした６Ｈ−ＳｉＣ単結晶温度を２２６０℃、雰
囲気圧力を１０Ｔｏｒｒとして単結晶成長を行なったと
ころ、最大部で口径３０ｍｍ、高さ１８ｍｍの大口径６
Ｈ−ＳｉＣ単結晶インゴットが得られた。成長速度はｃ
軸方向に平均で約０．６ｍｍ／ｈであった。結晶多形の
同定はインゴット内部の様子も調べるためにウェハ形状
に切断したものをラマン散乱測定などにより行なった
が、完全な単一の６Ｈ形であった。元の単結晶基板と本
発明により作製した大口径単結晶インゴットの口径を比
較すると、口径拡大率は２．５倍であった。また種結晶
としたＳｉＣ単結晶と比較した場合は３倍以上となって
いた。このような単結晶成長を多数回行なったが、成長
中も常時炭化珪素原料等の温度を測定しているために、
作製される結晶の結晶形、結晶性の再現性は良好であっ
た。

【手続補正６】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００２５

【補正方法】変更

【補正内容】

【００２５】実施例３ 口径約１２ｍｍの６Ｈ−ＳｉＣ単結晶基板を用い、図１
に示すような単結晶成長装置において、仕切板２の開口
部を口径１０ｍｍとして、炭化珪素原料温度を

【外２３】 ）研磨面上に単結晶成長を行ない、口径９ｍｍ、高さ６
ｍｍの小型の４Ｈ−ＳｉＣ単結晶を得た。成長速度はｃ
軸方向に平均で約０．８ｍｍ／ｈであった。この

【外２４】 模様が見られ高密度のスパイラルステップが確認され
た。なお、結晶多形の同定はラマン散乱測定などにより
行なった。次にこの小型の４Ｈ−ＳｉＣ単結晶を種結晶
として用い、図２に示すような構成を有する単結晶成長
装置により、単結晶の大口径化、大型化を図った。坩堝
１１内に配置される仕切板１２の位置を坩堝蓋１３（図
１における坩堝蓋３をそのまま用いた。）の底面より２
ｍｍ離したものとし、仕切板１２の開口部の口径をこの
種結晶となる６Ｈ−ＳｉＣ単結晶の口径の２倍の大きさ
の１８ｍｍとし、炭化珪素原料温度を２３４０℃、種結
晶とした４Ｈ−ＳｉＣ単結晶温度を２２６０℃、雰囲気
圧力を１０Ｔｏｒｒと実施例１および実施例２と全く同
じ温度、圧力条件で単結晶成長を行なったところ、最大
部で口径３０ｍｍ、高さ１８ｍｍの大口径４Ｈ−ＳｉＣ
単結晶インゴットが得られた。成長速度はｃ軸方向に平
均で約０．６ｍｍ／ｈであった。結晶多形の同定はイン
ゴット内部の様子も調べるためにウェハ形状に切断した
ものをラマン散乱測定などにより行なったが、完全な単
一の４Ｈ形であった。元の単結晶基板と本発明により作
製した大口径単結晶インゴットの口径を比較すると、口
径拡大率は２．５倍であった。また種結晶としたＳｉＣ
単結晶と比較した場合は３倍以上となっていた。このよ
うな単結晶成長を多数回行なったが、成長中も常時炭化
珪素原料等の温度を測定しているために、作製される結
晶の結晶形、結晶性の再現性は良好であった。

【手続補正７】

【補正対象書類名】明細書

【補正対象項目名】００２６

【補正方法】変更

【補正内容】

【００２６】

【発明の効果】以上述べたように本発明は、渦巻成長の
スパイラルステップを有する

【外２５】 化珪素単結晶を黒鉛製坩堝蓋の中心に種結晶として配置
し、前記炭化珪素単結晶の口径の１〜３倍の大きさの開
口部を有する黒鉛製仕切板を前記炭化珪素単結晶の側面
に位置するように取付けた黒鉛製坩堝に炭化珪素原料粉
末を挿入し、不活性気体雰囲気中にて炭化珪素原料を加
熱昇華させ、前記炭化珪素単結晶を炭化珪素原料より低
温にして炭化珪素単結晶を成長させることを特徴とする
大口径炭化珪素単結晶インゴットの作製方法であるか
ら、比較的簡単な装置を用いて所望の結晶構造をもつ大
口径炭化珪素単結晶インゴットを容易に作製することが
でき、炭化珪素単結晶を用いた青色発光ダイオードある
いは紫色発光ダイオードなどの各種応用面に有用な６Ｈ
形の大面積炭化珪素単結晶ウェハおよび４Ｈ形の大面積
炭化珪素単結晶ウェハの供給を可能とし、これらの製品
コストの低下を可能とするものである。

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 渦巻成長のスパイラルステップを有する
   （０００１）成長 【外１】 鉛製坩堝蓋の中心に種結晶として配置し、前記炭化珪素
   単結晶の口径の１〜３倍の大きさの開口部を有する黒鉛
   製仕切板を前記炭化珪素単結晶の側面に位置するように
   取付けた黒鉛製坩堝に炭化珪素原料粉末を挿入し、不活
   性気体雰囲気中にて炭化珪素原料を加熱昇華させ、前記
   炭化珪素単結晶を炭化珪素原料より低温にして炭化珪素
   単結晶を成長させることを特徴とする大口径炭化珪素単
   結晶インゴットの作製方法。
2. 【請求項２】 種結晶として（０００１）成長ファセッ
   ト面または 【外２】 −ＳｉＣ単結晶インゴットを作製する請求項１に記載の
   大口径炭化珪素単結晶インゴットの作製方法。
3. 【請求項３】 【外３】 い、大口径４Ｈ−ＳｉＣインゴットを作製する請求項１
   に記載の大口径炭化珪素単結晶インゴットの作製方法。
4. 【請求項４】 【外４】 成長のスパイラルステップを有する炭化珪素単結晶であ
   ることを特徴とする種結晶用炭化珪素単結晶。