JPH05310475A

JPH05310475A - 窒化アルミニウム質焼結体の製造方法

Info

Publication number: JPH05310475A
Application number: JP4117660A
Authority: JP
Inventors: Shin Ikeda; 慎池田
Original assignee: Kyocera Corp
Current assignee: Kyocera Corp
Priority date: 1992-05-11
Filing date: 1992-05-11
Publication date: 1993-11-22
Anticipated expiration: 2016-07-03
Also published as: JP3180973B2

Abstract

(57)【要約】【目的】プレス成形による窒化アルミニウム質焼結体の
製造方法において、成形体の密度、強度を高め、離型性
を向上させる。【構成】結合剤として低分子量のアクリル酸エステル共
重合体とともにアルキレンオキサイド共重合体を用い
る。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、電子部品、半導体部品
用基板などに用いられる窒化アルミニウム質焼結体の製
造方法に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】従来より、電子部品、半導体部品用基板
としては、プラスチック系基板の他に、機械的特性、電
気絶縁性が優れたアルミナなどのセラミック基板が多用
されている。

【０００３】一方、近年の電子部品、半導体部品は、部
品の小型化とともに、高密度実装化、さらにはデバイス
のハイパワー化が進められている。そのため、基板にお
いては、回路部品やデバイスから発生する熱をいかに放
散するかということが、その信頼性を左右する大きな要
因となっている。そこで、近年、熱伝導率が１５〜２０
Ｗ／ｍ・Ｋのアルミナセラミックスに対し、５０Ｗ／ｍ
・Ｋ以上の高熱伝導率を有する材料として、炭化珪素、
ベリリア、窒化アルミニウムなどを主成分とするセラミ
ックスが知られているが、炭化珪素やベリリアは電気特
性や毒性の点で問題があることから、窒化アルミニウム
が注目され、基板への応用が期待されている。

【０００４】また、従来、回路基板や半導体パッケージ
等のセラミック基板の製造方法は、セラミック原料、結
合剤（バインダー）、および溶剤を混合したスラリーを
ドクターブレード法によりグリーンシートを成形し、加
工した後焼成する方法が一般的であるが、集積回路パッ
ケージとして使用されるＤＩＰ（Ｄｕａｌ−Ｉｎｌｉｎ
ｅ−Ｐａｃｋａｇｅ）やＱＦＰ（Ｑｕａｄ−Ｆｌａｔ−
Ｐａｃｋａｇｅ）等を構成するセラミック基板はプレス
成形により製造する方法が採用されている。また、厚み
０．５ｍｍ以下の薄型で異形状基板の要求も増えてお
り、これらはプレス成形法が採用されている。

【０００５】このようなプレス成形を行う場合に要求さ
れる特性としては、寸法安定性を高めるため低収縮率で
高い生密度であること、低い成形圧力で顆粒がつぶれや
すいこと、ハンドリングに耐える生強度を有しているこ
と、製品にキズがつきにくいこと、高速プレスストロー
クに対する離型性が良いこと等である。特に、これらの
条件の中で顆粒がつぶれやすく、生強度が高く、製品に
キズがつきにくいことは互いに相反するものであり、セ
ラミックスの製造プロセスにおける課題とされている。
そして、これらを満足するためには、原料、溶剤、バイ
ンダー、造粒を慎重に選択する必要があるが、特にバイ
ンダーが最も重要な要素であった。

【０００６】たとえば、従来のアルミナ系のセラミック
基板をプレス成形する場合は、ポリビニルアルコール
（ＰＶＡ）、水溶性アクリル樹脂、セルロース系樹脂、
ワックスエマルジョン等をバインダーとして用いてい
た。また、窒化珪素や炭化珪素などの非酸化物セラミッ
クスには、水溶性ワックス系バインダーが多用されてい
る。

【０００７】

【発明が解決しようとする課題】これに対し、上記した
窒化アルミニウムをプレス成形する技術は未だ確立され
ていない。たとえば、アルミナ系セラミックスに用いる
水系のバインダーを窒化アルミニウムに用いた場合、窒
化アルミニウム自体が酸化しやすく、特に水との反応性
が高いために、そのまま使用することはできなかった。

【０００８】また、溶剤系バインダーとしてポリエチレ
ンオキサイド、および潤滑剤としてポリエチレングリコ
ールを用いた系が一部実用化されているが、薄型や異形
状製品については生強度が低いためハンドリングに難が
あり、製品にカケやキズが発生しやすいという問題点が
あり、前記要求特性を満足するものではなかった。

【０００９】

【課題を解決するための手段】上記に鑑みて本発明は、
プレス成形による窒化アルミニウム質焼結体の製造方法
に関し、結合剤として溶剤系アクリル酸エステル共重合
体樹脂とともに、ポリアルキレンオキサイド樹脂を用い
ることとした。

【００１０】即ち本発明は、有機溶媒中に窒化アルミニ
ウム質粉末を分散した分散液に、結合剤としてアクリル
酸エステル共重合体樹脂、およびポリアルキレンオキサ
イド樹脂を添加混合し、得られたスラリーを造粒後、プ
レス成形し、焼成することを特徴とするものである。

【００１１】以下さらに詳述する。

【００１２】本発明によれば、まず窒化アルミニウム質
粉末、結合剤、潤滑剤および有機溶剤からなるスラリー
を調整する。

【００１３】窒化アルミニウム質粉末は、高熱伝導性を
発揮するため、従来より周知の組み合わせのものを用い
ればよく、具体的には窒化アルミニウム粉末に、焼結助
剤として希土類元素やアルカリ土類元素の酸化物、窒化
物、フッ化物粉末を２０重量％以下の割合で混合したも
ので、場合によっては周期律表Ｖｂ、VIｂ族元素等が例
えば黒色化剤として配合されることもある。

【００１４】また、有機溶剤としては、メチルアルコー
ル、エチルアルコール、トルエン、メチルエチルケト
ン、ベンゼン、アセトントルル、テトラビロフランなど
の窒化アルミニウムの酸化を防止するものを用いる。

【００１５】さらに、本発明によれば、結合剤としてア
クリル酸エステル共重合体樹脂と、アルキレンオキサイ
ド共重合体樹脂を用いる。

【００１６】具体的には、アクリル酸エステル共重合体
樹脂としては、重量平均分子量５０００〜５００００、
中でも１５０００〜３５０００のものが好適であり、ま
た、ガラス転移点（Ｔｇ点）は−２０〜５０℃、中でも
−５〜３０℃のものが望ましい。一方アルキレンオキサ
イド共重合体樹脂は、重量平均分子量５００００〜３０
００００、なかでも１２００００〜１５００００が適当
であり、またガラス転移点（Ｔｇ点）は−４０〜−３０
℃、融点５０〜７０℃のものが望ましい。

【００１７】これらの結合剤のうちアクリル酸エステル
共重合体樹脂は、単一種のみ使用する場合もあるが、プ
レス成形の環境に対応すべく、Ｔｇ点の異なる２種以上
の混合系を使用することもある。

【００１８】また、上記アクリル酸エステル共重合体
は、窒化アルミニウム質粉末１００重量部に対して１〜
１０重量部、特に３〜７重量部の割合で添加するのが適
当であり、アルキレンオキサイド共重合体樹脂は０．１
〜５重量部、特に０．２〜２重量部の割合で添加するの
が適当である。

【００１９】一方、これらの結合剤の他に、潤滑剤とし
てポリエチレングリコールを用いる。具体的には、重量
平均分子量が１０００〜９０００、中でも１０００〜２
０００のものが好適である。このポリエチレングリコー
ルは窒化アルミニウム質粉末１００重量部に対して０．
１〜２重量部、特に０．５〜１重量部の割合で添加する
のが適当である。

【００２０】また、このスラリー中の窒化アルミニウム
粉末は、アクリル酸エステル共重合体の界面活性効果に
より優れた分散性を示すため、特別な分散剤は不要であ
る。

【００２１】次に、このようにして調整されたスラリー
を造粒する。造粒方法としては流動造粒法、噴霧乾燥法
等が挙げられるが、本発明は特に噴霧乾燥法（スプレー
ドライ）に適している。乾燥造粒された顆粒は、平均粒
子径７０〜９０μｍで、一定の粒子径分布を持つ真球体
となる。

【００２２】造粒された顆粒は、公知の粉末プレス成形
法、ラバープレス成形法等により成形する。本発明の窒
化アルミニウム質焼結体を製造する場合は、プレス成形
圧力を３００〜１５００ｋｇ／ｃｍ²に設定することが
望ましい。

【００２３】こうして得られた成形体を公知の方法で脱
脂、焼成することによって、窒化アルミニウム質焼結体
を得ることができる。

【００２４】

【実施例】窒化アルミニウム原料粉末として、表１に示
す物性のものを用い、さらに焼結助剤として、平均粒子
径が０．８μｍの酸化エルビウム（Ｅｒ₂Ｏ₃）粉末
と、平均粒子径が１．６μｍのＣａＣＯ₃粉末を用い
て、表２の割合で秤量した。

【００２５】

【表１】

【００２６】

【表２】

【００２７】これらの粉末を、固形分１００重量部に対
し５５重量部の一級メチルアルコールとともに混合し、
セラミックメディアボールを用いて１０時間ボールミル
による混合を行った。

【００２８】次に、この混合液に、表３に示す特性およ
び配合比となるように、アクリル酸エステル共重合体
を、粉末固形分１００重量部に対して、４．０、５．
０、６．０重量部、およびアルキレンオキサイド共重合
体樹脂を２．５、１．５、０．５重量部添加し、さらに
潤滑剤としてポリエチレングリコール（重量平均分子量
１５００、凝固点４５℃）を０．５重量部添加し、合計
７重量部の割合で添加した後、１２時間ボールミルで混
合してスラリー調整した。

【００２９】

【表３】

【００３０】このようにして得られたスラリーをスプレ
ードライ装置によって乾燥造粒し、真球状の顆粒を作成
した。この顆粒の形状、平均粒子径、嵩密度を測定した
結果は表４に示す通りである。

【００３１】次にこの顆粒を用いて成形圧力０．５〜
２．０ｔｏｎ／ｃｍ²でプレス成形し、得られた成形体
の密度を測定した。また、成形圧力１ｔｏｎ／ｃｍ²、
金型サイズ２３×７．５ｍｍで厚み０．５、１．０、
１．５、２．０ｍｍの棒状成形体を作成し、プッシュプ
ルゲージで生強度を測定した。同時に、双眼顕微鏡を用
いて、高速プレス成形における、欠け、キズ、ハガレ等
の外観不良が発生するまでのパンチ数を測定し、離型性
を調べた。これらの結果は表４に示す通りである。

【００３２】

【表４】

【００３３】次に、上記のようにして得られた成形体を
脱脂し、窒素雰囲気中で、１７５０℃で３時間焼成を行
い、焼結体を得た。それぞれ、脱脂性、脱脂後の残留カ
ーボン量、焼成収縮による変形の有無、焼結体の密度、
熱伝導率を測定した。結果は表５に示す通りである。

【００３４】

【表５】

【００３５】表４、表５に示すように、Ｎｏ．１〜３の
本発明の製造方法による成形体は、成形圧力が低くても
成形体密度が高く、かつ生強度が高く、離型性、脱脂性
に優れ良好な焼結体特性を有するものであった。

【００３６】比較例バインダーとして、本発明のアクリル酸エステル共重合
体樹脂とアルキレンオキサイド共重合体の混合体の代わ
りに、重量平均分子量５×１０⁴、ガラス転移点（Ｔｇ
点）５６℃のブチラール樹脂（可塑剤ジオラチルフタレ
ート含む）〔比較例１〕、重量平均分子量１〜２．５×
１０⁵のポリエチレンオキサイド（ＰＥＯ）〔比較例
２〕、重量平均分子量２８０００、Ｔｇ点１３℃のアク
リル酸エステル共重合体樹脂のみ〔比較例３〕を用い、
その他は全く上記実施例と同様にして、調合、成形、焼
成を行い、得られた成形体、焼成体について、様々な特
性評価を行った。結果は表６に示す通りである。

【００３７】これらの結果から明らかに、バインダーと
してブチラール樹脂を用いた比較例１は、顆粒の球状性
が悪く、成形体密度が低いものであった。また、バイン
ダーとしてポリエチレンオキサイドを用いた比較例２
は、成形体の生強度が低く、離型性が極端に悪かった。
さらに、アクリル酸エステル共重合体のみを用いた比較
例３では、生強度が低かった。この比較例３と表４に示
す本発明実施例を比較すると明らかなように、結合剤と
してアクリル酸エステル共重合体のみを用いた比較例３
に比べて、アクリル酸エステル共重合体とともにアルキ
レンオキサイド共重合体を用いた本発明実施例は、極め
て生強度を高くできることがわかる。

【００３８】

【表６】

【００３９】

【発明の効果】以上詳述した通り、本発明によれば、窒
化アルミニウム質焼結体の製造方法において、結合剤と
してアクリル酸エステル共重合体とともにアルキレンオ
キサイド共重合体樹脂を用いたことによって、優れたス
ラリー分散性、良好な球状顆粒が得られ、成形体の高密
度化、高強度化が達成され、薄型成形体でも充分にハン
ドリングに耐えうることができる。また、熱分解性に優
れるため短時間の脱脂も可能である。さらに、成形体の
高密度化に伴い、焼成収縮率が小さく、かつ欠陥のない
優れた窒化アルミニウム質焼結体を得ることができる。

【００４０】これにより、窒化アルミニウム質焼結体の
電子部品、半導体部品用基板としての用途の拡大と量産
対応能力を飛躍的に伸ばすことができる。

Claims

【特許請求の範囲】

【請求項１】有機溶媒中に窒化アルミニウム質粉末と、
結合剤としてのアクリル酸エステル共重合体樹脂、およ
びアルキレンオキサイド共重合体樹脂を添加混合したス
ラリーを噴霧乾燥して粉末とした後、該粉末をプレス成
形した成形体を焼成する工程からなる窒化アルミニウム
質焼結体の製造方法。