JPH05269946A - 熱可塑性重合体積層物 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【目的】 層間接着力に優れた、アクリル含有重合体の
層と特定の改質オレフィン共重合体の層とから構成され
ていることを特徴とする熱可塑性重合体積層物の提供。 【構成】 オレフィン重合体にアルキルアクリレートモ
ノマーが１重量％以上グラフト共重合された改質オレフ
ィン共重合体の層（Ａ層）とアクリル含有重合体の層
（Ｂ層）とから構成されていることを特徴とする熱可塑
性重合体積層物。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【産業上の利用分野】本発明は、アクリル含有重合体の
層と特定の改質オレフィン共重合体の層とから構成され
る熱可塑性重合体積層物に関するものである。

【０００２】

【従来の技術】ポリメチルメタクリレートに代表される
アクリル含有重合体は、一般に透明性、耐候性、耐薬品
性、電気絶縁性が良好である等多くの優れた性質を有
し、かつ軽量で強靱で、加工性が優れていることから、
各種成形材料、各種被覆材料として幅広く利用されてい
る。しかし、このようなアクリル含有重合体は透明性に
優れているが、傷が付き易く、可燃性であり、耐溶剤性
に劣るという欠点も有している。また、成形材料とし
て、さらに耐熱性、耐衝撃性が向上されることが望まれ
ている。こうした要望に応える１つの手段として、ポリ
エチレン、ポリプロピレン等のオレフィン重合体、その
他基材を積層することが有効であると考えられる。具体
的な方法としては、例えば、エチレン−酢酸ビニル共重
合体が接着剤層に用いられている。

【０００３】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、エチレ
ン−酢酸ビニル共重合体を接着剤層に用いる方法は、接
着性、特に耐熱接着性に劣り、アクリル含有重合体に比
べ軟化点が著しく低いために共押出による積層時に接着
層の粘度が低くなって成形加工が困難であるという欠点
があり、好ましくないものであった。

【０００４】

【課題を解決するための手段】本発明は、上記のオレフ
ィン重合体とアクリル含有重合体との積層における欠点
を改良することを目的とし、特定の改質オレフィン共重
合体を用いると接着性が顕著に改善され、この目的が達
成されるとの知見を得て本発明を完成するに至ったもの
である。即ち、本発明の熱可塑性重合体積層物は、オレ
フィン重合体にアルキルアクリレトモノマーが１重量％
以上グラフト共重合されＭＦＲが０．１〜３０ｇ／１０
分である改質オレフィン共重合体の層（Ａ層）と、アク
リル含有重合体の層（Ｂ層）とから構成されていること
を特徴とする熱可塑性重合体積層物である。

【０００５】〔発明の具体的説明〕 （１）改質オレフィン共重合体層（Ａ層） 本発明の熱可塑性重合体積層物の１層（上記Ａ層）を構
成する改質オレフィン共重合体は、オレフィン共重合体
にアルキルアクリレートモノマーをグラフト反応条件に
付して得られる改質重合体であって、アルキルアクリレ
ートモノマーが１重量％以上、好ましくは２重量％以上
グラフト共重合されＭＦＲ（ＪＩＳＫ６７６０準拠、２
３０℃、２．１６kg荷重）が０．１〜３０ｇ／１０分、
好ましくは０．２〜１０ｇ／１０分のものである。この
ような改質オレフィン共重合体は下記の方法によって製
造されたものであることが好適である。

【０００６】１）原材料 （ａ）オレフィン重合体 本発明で用いるオレフィン重合体としては、エチレン、
プロピレン、ブテン−１、ヘキセン−１、ヘプテン−
１、オクテン−１、４−メチルペンテン−１−ペンテン
等炭素数２〜１２、好ましくは２〜８程度のオレフィン
の単独または２種以上の共重合体、ないしはこれらオレ
フィンとビニルエステル、不飽和有機酸またはその誘導
体、ビニル有機シラン等とからなる共重合体などを挙げ
ることができる。共重合体はランダム、ブロックあるい
はグラフトといづれのどの様な結合様式のものでも構わ
ない。これらのオレフィン重合体は、２種以上を混合し
て用いることもできる。

【０００７】具体例としては、高、中、低密度ポリエチ
レン、ポリプロピレン、エチレン−プロピレン共重合体
（ランダム、ブロック）、エチレン−プロピレン−ジエ
ン−共重合体ゴム、プロピレン−ブテン−１ランダム共
重合体、プロピレン−エチレン−ブテン−１ランダム共
重合体、プロピレンと炭素数５〜１２のα−オレフィン
と場合によりエチレンまたはブテン−１とからなる共重
合体、エチレン−酢酸ビニル共重合体、エチレン−ビニ
ルトリメトキシシラン共重合体、無水マレイン酸グラフ
トポリエチレン、無水マレイン酸グラフトポリプロピレ
ン、エチレン−アクリル酸メチル共重合体、エチレン−
メタクリル酸共重合体等が代表的なものである。

【０００８】これらのオレフィン重合体は、懸濁過程で
の凝集を防ぎ、アルキルアクリレートモノマーの良好な
含浸を促すため、平均粒径１〜８mm、好ましくは３〜７
mm程度の粒子状のものが好ましい。粒径が大き過ぎると
重合時の懸濁液中での分散が困難であり、一方小さ過ぎ
ると生成した改質重合体粒子を後の成形工程に付す際、
ホッパー内のブリッジングや押出機の食い込みが不良と
なる。かかる粒径の粒子を得るためには、これらのオレ
フィン重合体の中でも特に、ポリエチレン、ポリプロピ
レン、エチレン−プロピレン共重合体、エチレン−アク
リル酸メチル共重合体など樹脂状のものが好ましい。

【０００９】（ｂ）アルキルアクリレートモノマー 改質オレフィン共重合体樹脂を製造する際に使用される
アルキルアクリレートモノマーは、通常市販のものを用
いることができる。具体例としては、メチルアクリレー
ト、エチルアクリレート、イソプロピルアクリレート、
ｎ−ブチルアクリレート、ｓｅｃ−ブチルアクリレー
ト、ドデシルアクリレート、２−エチルヘキシルアクリ
レート、ヘキシルアクリレート、オクチルアクリレート
等のアクリル酸エステル類、メチルメタクリレート、エ
チルメタクリレート、ｎ−ブチルメタクリレート、ｓｅ
ｃ−ブチルメタクリレート、デシルメタクリレート、２
−エチルヘキシルメタクリレート、グリシジルメタクリ
レート等のメタクリル酸エステル類が挙げられる。なか
でもメチルメタクリレートが好ましい。このアルキルア
クリレートモノマーの過半重量に、これと共重合可能な
他のビニル単量体を混合したものを用いてもよい。ここ
で他のビニル単量体としては、例えばスチレン、２−メ
チルスチレン、３−メチルスチレン、４−メチルスチレ
ン、ジメチルスチレン、クロロスチレン等の不飽和芳香
族単量体；酢酸ビニル、プロピオン酸ビニル等のビニル
エステル類；アクリル酸、メタクリル酸、無水マレイン
酸、マレイン酸ジメチル、マレイン酸ジ（２−エチルヘ
キシル）等の不飽和有機酸；アクリロニトリル、メタク
リロニトリル等の不飽和ニトリル類；塩化ビニル、塩化
ビニリデン等の不飽和モノないしジハライド等が挙げら
れる。

【００１０】該アルキルアクリレートモノマーは前記ポ
リオレフィン１００重量部に対して通常１０〜２００重
量部、好ましくは２０〜１００重量部添加される。添加
は一括または分割して添加することができる。上記のよ
うなオレフィン重合体及びアルキルアクリレートモノマ
ーをグラフト反応条件に付すに当たっては、放射線によ
る反応以外は通常、ラジカル発生剤を用いる。

【００１１】（ｃ）ラジカル発生剤 前記改質オレフィン共重合体を製造する際に使用される
ラジカル発生剤としては、汎用のものを使用することが
できるが、後に記載する好ましいグラフト反応方法との
関係で、分解温度が５０℃以上であって、かつ油溶性で
あるものが好ましい。ここで「分解温度」とは、ベンゼ
ン１リットル中にラジカル発生剤０．１モルを添加して
ある温度で１０時間放置したときにラジカル発生剤の分
解率が５０％となるときの温度である。いわゆる「１０
時間の半減期を得るための分解温度」を意味する。この
分解温度が低いものを用いると、アルキルアクリレート
モノマーの重合が異常に進行してしまうことがあり、均
質な改質オレフィン共重合体が得られない欠点がある。
しかし、逆に分解温度が高いものと低いものを適宜組み
合わせて段階的ないし連続的に分解を行わせ、効率よく
グラフト反応させることもできる。

【００１２】このようなラジカル発生剤としては、例え
ば２、４−ジクロロベンゾイルパ−オキサイド、ｔ−ブ
チルパ−オキシピバレート、ｏ−メチルベンゾイルパ−
オキサイド、ビス３、５、５−トリメチルヘキサノイル
パ−オキサイド、オクタノイルパ−オキサイド、ベンゾ
イルパ−オキサイド、ｔ−ブチルパ−オキシ−２−エチ
ルヘキサノエート、シクロヘキサノンパ−オキサイド、
２、５−ジメチル−２、５−ジベンゾイルパ−オキシヘ
ン、ｔ−ブチルパ−オキシベンゾエート、ジ−ｔ−ブチ
ル−ジパ−オキシフタレート、メチルエチルケトンパ−
オキサイド、ジクミルパ−オキサイド、ジ−ｔ−ブチル
パ−オキサイド等の有機過酸化物；アゾビスイソブチロ
ニトリル、アゾビス（２、４−ジメチルバレロニトリ
ル）等のアゾ化合物等がある。ラジカル発生剤の使用量
は、用いるアルキルアクリレートモノマーの量に対して
０．０１〜１０重量％程度の範囲内で、ラジカル発生剤
の種類、反応条件により適宜加減することができる。使
用量がこの量未満では反応が円滑に進まず、一方、この
量超過では改質オレフィン共重合体中にゲルが生成しや
すく本発明の効果が発現され難くなる。

【００１３】２）改質オレフィン共重合体の製造 これら各原料成分をグラフト重合反応に付して改質オレ
フィン共重合体を製造するのであるが、以下に説明する
水性懸濁グラフト手法によって製造することがゲル分を
コントロールすることが容易な点で特に好ましい方法で
ある。すなわち、オレフィン重合体粒子、アルキルアク
リレートモノマー及びラジカル発生剤を含む水性懸濁液
を、この開始剤の分解が実質的に起こらない温度に昇温
し、該モノマーを該オレフィン重合体粒子に含浸させた
後、この水性懸濁液をさらに昇温させてモノマーの重合
を完結させる方法が好ましく、この方法について説明す
る。

【００１４】（ａ）含浸工程 水性媒体中でオレフィン重合体粒子にアルキルアクリレ
ートモノマーを含浸させる代表的な好ましい方法として
は、オレフィン重合体粒子の水性懸濁液に好ましくはラ
ジカル発生剤（及び必要に応じてその他の添加剤）が溶
存しているアルキルアクリレートモノマーを加えて攪拌
するか、または、ラジカル発生剤が溶存したアルキルア
クリレートモノマーの水性分散液にオレフィン重合体粒
子を加えて攪拌する方法を挙げることができる。

【００１５】含浸工程では、工業的には上記ラジカル発
生剤が実質的に分解しない温度に昇温して、効率よく含
浸が行われるべきであり、一般的には室温から１００
℃、特に６０〜９０℃で操作するのが好ましい。この工
程で、遊離アルキルアクリレートの量がアルキルアクリ
レート使用量の８０重量％以下となるようにアルキルア
クリレートを含浸させる。オレフィン重合体はアルキル
アクリレートと比較的相溶性があるので、重合開始前に
８０重量％以下のアルキルアクリレートが遊離していて
も重合中にこれらアルキルアクリレートはオレフィン重
合体粒子に含浸するので、これらアルキルアクリレート
を重合して得られるアルキルアクリレート重合体粒子が
改質されたオレフィン重合体粒子と独立して析出するこ
とはない。含浸時間は２〜８時間程度が普通である。水
性分散液中のオレフィン重合体及びアルキルアクリレー
トの含量は、水１００重量部に対して５〜１００重量部
程度であるのが普通である。

【００１６】このような水性分散液は単に攪拌を十分に
行うだけでも安定に分散状態に維持することができる
が、適当な懸濁安定剤を使用すればより容易かつ安定に
懸濁分散液を調整することができる。この場合の懸濁安
定剤としては、例えばポリビニルアルコール、メチルセ
ルロース、ヒドロキシセルロース等の水溶性高分子；ア
ルキルベンゼンスルホネート等のような陰イオン性界面
活性剤；ポリオキシエチレンアルキルエーテル等の非イ
オン性界面活性剤；あるいは酸化マグネシウム、リン酸
カルシウム等の水不溶性の無機塩等が単独あるいは混合
して水に対して０．０１〜１０重量％程度の量で使用さ
れる。オレフィン重合体粒子にアルキルアクリレートモ
ノマー（及びラジカル発生剤等）を含浸させる際に、可
塑剤、滑剤、酸化防止剤等の補助資材を同時に含浸させ
ることができる（これらの補助資材はオレフィン重合体
に既に添加されている場合もあり、またグラフト重合反
応後に配合することもできる）。

【００１７】（ｂ）グラフト重合工程 このようにして調整した水性懸濁液を昇温して、使用し
たラジカル発生剤が適当な速度で分解する温度以上にす
れば、含浸されたアルキルアクリレートモノマーはグラ
フト重合して改質オレフィン共重合体粒子が生成する。
グラフト重合進行中の水性懸濁液は、適当に攪拌するこ
とが好ましい。重合温度は一般的に５０〜１５０℃の範
囲で適宜選択すべきであるが、グラフト重合工程を通じ
て一定である必要はない。重合は２〜１０時間程度であ
るのが普通である。重合圧力は常圧〜１０kg／cm² 程度
が普通である。また、アルキルアクリレートモノマーの
重合の結果生じる重合体の分子量調節のため、ｎ−ブチ
ルメルカプタン、ｎ−ドデシルメルカプタン、ｔ−ドデ
シルメルカプタン等の連鎖移動剤を添加するとよい。

【００１８】重合後、通常のビニル単量体（例えばスチ
レン）の水性懸濁重合の後処理と同様の後処理を行え
ば、使用したオレフィン重合体粒子の形状がほぼそのま
ま保持されていて直ちに成形用材料として使用すること
ができる改質オレフィン共重合体粒子が得られる。粒子
寸法は、通常成形材料として用いられる程度のものであ
る方が生成される改質オレフィン共重合体をそのまま成
形材料に用いることができるので好ましく、一般には平
均粒径１〜８mm、好ましくは３〜７mm程度である。その
寸法は改質処理前後でさして変化が認められない。得ら
れた改質オレフィン共重合体は、アルキルアクリレート
モノマーが１重量％以上、好ましくは２重量％以上グラ
フト共重合されたものである。

【００１９】（２）アクリル含有重合体層（Ｂ層） 本発明の熱可塑性重合体積層物の１層（上記Ｂ層）を構
成するアクリル含有重合体は、一般にいうアクリル重合
体またはアクリル変性重合体である。アクリル重合体と
しては、例えば、ポリアクリル酸メチル、ポリアクリル
酸エチル、ポリアクリル酸ブチル、ポリメタクリル酸メ
チル、メタクリル酸メチル・アクリル酸メチル共重合
体、メタクリル酸メチル・アクリロニトリル共重合体、
メタクリル酸・α−メチルスチレン共重合体等の市販の
ものを適宜使用可能である。この中でもポリメタクリル
酸メチルを使用することが好ましい。

【００２０】アクリル変性重合体としては、例えばアク
リロニトリル・スチレン共重合体、アクリロニトリル・
ブタジエン・スチレン共重合体、アクリロニトリル・ス
チレン・エチレン・プロピレン共重合体、メタクリル酸
メチル・スチレン・ブタジエン共重合体等市販のものを
適宜使用可能である。この中でもアクリロニトリル・ブ
タジエン・スチレン共重合体を使用することが好まし
い。もちろん、上記アクリル含有重合体には本発明の効
果を損なわない範囲で各種の安定剤、着色剤、充填剤、
核剤、軟化剤、可塑剤、帯電防止剤等添加剤を配合した
ものであってもよい。

【００２１】（３）熱可塑性重合体積層物の製造 前記改質オレフィン共重合体とアクリル含有重合体とを
フィルム、シート等所望の形に成形し積層して本発明の
熱可塑性重合体積層物を製造するのであるが、このよう
な方法としては両層の重合体を共押出成形、プレス成
形、押出ラミネート成形等で積層する公知の方法が用い
られる。

【００２２】本発明の熱可塑性重合体積層物として上記
２種の層のみからなる積層物について主として述べてき
たが、本発明の熱可塑性重合体積層物はこの２層を基本
の構成層とする３層以上の層からなる多層構造の積層物
をも包含されるものである。このような多層構造の積層
物のとき、他の層として基材となり得るものとしては、
例えば、ポリスチレン、耐衝撃性ポリスチレン等のスチ
レン系樹脂；ポリエチレン、ポリプロピレン等のα−オ
レフィン系樹脂、エチレン−プロピレン系ゴム、スチレ
ン−ブタジエンゴム等の各種ゴム；ポリ塩化ビニル、ポ
リ塩化ビニリデン、ポリフッ化ビニル、ポリフッ化ビニ
リデン等のハロゲン含有樹脂；アルミニウム、鉄等の金
属；不飽和ポリエステル、エポキシ樹脂、ウレタン等の
熱硬化性樹脂、ポリフェニレンエーテル、ポリイミド、
ポリスルフォン、ポリカ−ボネート、ポリエステル等の
エンジニアリングプラスチック、ケン化エチレン−酢酸
ビニル共重合体、ポリアミド等のガスバリヤー樹脂等を
挙げることができる。

【００２３】本発明の熱可塑性重合体積層物の１層を構
成する改質オレフィン共重合体は、これらの基材とは接
着剤を用いることなく積層することができる。もちろん
接着剤で接着することもできる。このとき、他の基材と
の積層においては、本発明で用いる改質オレフィン共重
合体もしくは改質オレフィン共重合体組成物が、上記の
アクリルアクリレートモノマーを含有する他に不飽和有
機カルボン酸またはその誘導体、不飽和グリシジル化合
物をグラフト変性または共重合の形で含有しているもの
が、接着性の点では好ましい。

【００２４】ここで、「グラフト変性または共重合の形
で含有」とは、アクリルアクリレートモノマーをグラフ
ト共重合する際に、同時にアクリルアクリレートモノマ
ーとともにこれらの不飽和化合物をグラフトする方法や
α−オレフィン重合体またはアクリルアクリレート重合
体として予めこれら不飽和化合物を含有しているものを
用いる方法、アクリルアクリレートモノマーを所定量含
有した改質共重合体もしくは改質重合体組成物にこれら
不飽和化合物をグラフト共重合する方法、改質重合体も
しくは改質重合体組成物にα−オレフィン重合体または
アクリルアクリレート重合体と同様のα−オレフィン重
合体でこれら不飽和化合物をグラフト変性または共重合
の形で含有するものを混錬する方法等がある。

【００２５】また不飽和カルボン酸またはその誘導体と
は、カルボン酸基、酸無水物基、エステル基、カルボン
酸金属塩、カルボン酸アミド基などを有する不飽和化合
物で、例としては、アクリル酸、メタクリル酸、マレイ
ン酸、フマール酸、イタコン酸等とその誘導体を挙げる
ことができ、特に無水マレイン酸が好ましい。不飽和グ
リシジル化合物の例としては、グリシジルメタクリレー
ト、グリシジルアクリレート等がある。

【００２６】

【実施例】

実施例１改質オレフィン共重合体粒子の製造工程 ５０リットル容量のオートクレーブに水２０kg、懸濁剤
の第三リン酸カルシウム０．６kg、およびドデシルベン
ゼンスルホン酸ナトリウム０．６ｇを混入して水性媒質
とし、これに粒径３〜４mmのエチレン−プロピレンラン
ダム共重合体粒子（エチレン含量４．０％、ＭＦＲ１
７．０ｇ／１０分）６kgを加え、攪拌して懸濁させた。
別にｔ−ブチルパ−オキシピバレート１３０．２ｇ、及
びベンゾイルパ−オキサイド４０．２ｇをメチルメタク
リレートモノマー６kgに溶解し、これを先の懸濁系に添
加し、オートクレーブ内に窒素を導入して系内を０．５
kg／cm² に加圧した。更にオートクレーブ内を６０℃に
昇温し、この温度で攪拌しながら３時間放置して重合開
始剤を含むメチルメタクリレートモノマーを全量エチレ
ン−プロピレンランダム共重合体粒子中に含浸させた。
次にこの懸濁液を７５℃に昇温し、この温度で攪拌しな
がら３時間放置して重合を行い、更に９０℃に昇温して
３時間維持して重合を完結した。冷却後、内容固形物を
取り出して水洗し、改質エチレン−プロピレンランダム
共重合体粒子１２kgを得た。得られた改質エチレン−プ
ロピレンランダム共重合体のＭＦＲは１．０ｇ／１０分
であった。また、得られた改質エチレン−プロピレンラ
ンダム共重合体粒子をアセトンにて十分に抽出し、未グ
ラフトのメチルメタクリレート重合体を除去した後、赤
外線吸収スペクトルよりグラフト率を求めたところ、グ
ラフト率は１２重量％であった。ここで、グラフト率
は、 グラフト率＝（グラフトしたモノマー量／重合したモノ
マー量）×１００（％）である。

【００２７】熱可塑性重合体積層物の製造工程 上記で得られた改質エチレン−プロピレンランダム共重
合体粒子と、アクリロニトリル−ブタジエン−スチレン
共重合体（三菱化成ポリテック社製タフレックスＹＴ４
１０）をプラコー社製３５mm径Ｔダイ成形機を用いて、
成形温度２３０℃、スクリュウ−スピード２０〜４０ｒ
ｐｍ、引取速度１０ｍ／秒の成形条件にて３０μｍの厚
みのフィルムをそれぞれ成形した。次に、上記Ｔダイ成
形機で作成したフィルムを重ね合わせて、ヒートシーラ
ーにより１kg／cm² の圧力下で５秒間２２０℃の温度で
熱接着した。次に、この被着体を１０mm幅に切り取り、
１部を剥離した後、その両端の改質エチレン−プロピレ
ンランダム共重合体フィルムとアクリロニトリル−ブタ
ジエン−スチレン共重合体フィルムの部分をインストロ
ンタイプの試験機にはさみ、引張速度２００mm／分にて
積層物の層間接着強度を測定したところ４００ｇ／１０
mmであった。

【００２８】比較例１ 実施例１において、改質エチレン−プロピレンランダム
共重合体のかわりに実施例１で用いた改質前のエチレン
−プロピレンランダム共重合体を用いる以外は実施例と
同様にして実施したところ、全く接着しなかった。

【００２９】実施例２ 実施例１における工程で得られた改質エチレン−プロピ
レンランダム共重合体フィルムと圧縮成形法により得ら
れたポリメチルメタクリレート（三菱レイヨン社製アク
リペット）の０．５mm厚のシートを重ね合わせて、ヒー
トシーラーにより１kg／cm² の圧力下で５秒間２２０℃
の温度で熱接着した。実施例１と同様の評価をしたとこ
ろ層間接着強度は５００ｇ／１０mmであった。

【００３０】比較例２ 実施例２において改質エチレン−プロピレンランダム共
重合体のかわりに実施例１で用いた改質前のエチレン−
プロピレンランダム共重合体を用いる以外は実施例と同
様にして実施したところ、全く接着しなかった。

【００３１】実施例３ 実施例１で用いた改質エチレン−プロピレンランダム共
重合体の厚さ３０μｍのフィルムを中間層とし、これと
圧縮成形法にて成形したアクリロニトリル−ブタジエン
−スチレン共重合体（三菱化成ポリテック社製タフレッ
クスＹＴ４１０）の厚さ０．５mmのシートおよびポリプ
ロピレン（三菱油化製三菱ポリプロＰＦ２５０Ｂ）の厚
さ０．５mmのシートを１８０℃の温度で熱接着し、この
改質エチレン−プロピレンランダム共重合体の層とポリ
プロピレンの層との層間接着強度を測定したところ１８
５０ｇ／１０mmであった。

【００３２】実施例４ 実施例１で用いた改質エチレン−プロピレンランダム共
重合体の厚さ３０μｍのフィルムを中間層とし、これと
圧縮成形法にて成形したポリメチルメタクリレート（三
菱レイヨン社製アクリペット）の厚さ０．５mmのシート
およびポリエチレン（三菱油化製三菱ポリエチＨＤ Ｈ
Ｆ３１０Ｂ）の厚さ０．５mmのシートを１８０℃の温度
で熱接着し、この改質エチレン−プロピレンランダム共
重合体の層とポリエチレンの層との層間接着強度を測定
したところ１３００ｇ／１０mmであった。

【００３３】

【発明の効果】本発明の熱可塑性重合体積層物は、特定
の改質オレフィン共重合体を用いることによって強力な
層間接着力を有し、アクリル含有重合体の長所と他の基
材の性質を併せ持つことができるので、各種工業用部品
や包装材料、さらに日用品分野へと応用範囲は広く工業
的に極めて有用なものである。

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】 オレフィン重合体にアルキルアクリレー
   トモノマーが１重量％以上グラフト共重合されＭＦＲが
   ０．１〜３０ｇ／１０分である改質オレフィン共重合体
   の層（Ａ層）と、アクリル含有重合体の層（Ｂ層）とか
   ら構成されていることを特徴とする熱可塑性重合体積層
   物。
2. 【請求項２】 改質オレフィン共重合体の層（Ａ層）
   が、アクリル含有重合体の層（Ｂ層）とその他の基材の
   層の間の接着剤層である、請求項１記載の熱可塑性重合
   体積層物。
3. 【請求項３】 改質オレフィン共重合体が、オレフィン
   重合体粒子、アルキルアクリレートモノマーおよびラジ
   カル発生剤を含む水性懸濁液を、該ラジカル発生剤の分
   解が実質的に起こらない温度に昇温して、該アルキルア
   クリレートモノマーを前記オレフィン重合体粒子に含浸
   させた後、この水性懸濁液をさらに昇温して、グラフト
   反応を完結させる方法によって得られたものである、請
   求項１記載の熱可塑性重合体積層物。