JPH05258860A - 発光装置 - Google Patents

発光装置

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JPH05258860A
JPH05258860A JP5000052A JP5293A JPH05258860A JP H05258860 A JPH05258860 A JP H05258860A JP 5000052 A JP5000052 A JP 5000052A JP 5293 A JP5293 A JP 5293A JP H05258860 A JPH05258860 A JP H05258860A
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    • Y10S428/917—Electroluminescent

Abstract

(57)【要約】 【目的】 有機エレクトロルミネセント多色画像表示装
置を開示する。 【構成】 該装置は、交差しているファイル（行と列）
で配置された複数の発光画素でできている画像表示配列
を含有する。各画素は、光透過性第一電極と、その第一
電極の上に重なっているエレクトロルミネセント媒体
と、その上に重なっている第二電極とを有する。電極は
Ｘ−Ｙアドレシングパターンで画素を接続している。有
機エレクトロルミネセント媒体はスペクトルの青色領域
で発光する。各画素は、少なくとも二つの二次画素に分
割されている。１組の平行ファイルの電極は横方向に間
隔をあけて配置された少なくとも二つの素子に分割され
ている。該素子の各々は、同じファイル内の各画素の一
つの二次画素の一部を接合し且つ形成している。エレク
トロルミネセント媒体が発した光を吸収してより長波長
で発光できる蛍光媒体は、第一電極手段から発せられた
光を受けるように配置されている。蛍光媒体は、各画素
の二次画素の一つだけに画定されている。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、有機エレクトロルミネ
セント画像表示装置と、その製造方法とに関する。
【０００２】
【従来の技術及び発明が解決しようとする課題】Scozza
favaの欧州特許第 349,265号（1990年 1月 3日に欧州特
許庁が公開した特許出願）明細書が有機エレクトロルミ
ネセント画像表示装置とその製造方法について開示して
いる。
【０００３】Scozzafavaは、横方向に間隔をあけて配置
された一連の平行なインジウム錫酸化物の陽極ストリッ
プを有するガラス基板について開示している。有機エレ
クトロルミネセント媒体がその陽極ストリップの上に重
ねられている。その陽極ストリップに対して垂直に配向
させ、また横方向に間隔をあけて配置させた平行な陰極
ストリップが、陰極形成金属を連続層として付着させた
後にパターニングすることによって、有機エレクトロル
ミネセント媒体の上に形成されている。陰極層を陰極ス
トリップへパターニングすることは、２−エトキシエタ
ノール中のモノマー性ネガティブワーキングフォトレジ
ストの溶液をスピンコーティングすることによって行わ
れている。そのフォトレジストにＵＶ放射線を像様照射
して架橋パターンを作製し、そして架橋されていないフ
ォトレジストを、その配列を２−エトキシエタノール中
に２〜３秒間浸漬することによって除去する。これによ
り未照射のフォトレジストが取り除かれて、陰極層の領
域が露出される。この露出された陰極層の領域を、100
0:1の水：硫酸溶液からなる酸性エッチング浴中に配列
を浸漬することによって除去する。この手順によって陰
極ストリップを製作した後、その配列を水でリンスし、
そして回転させて過剰の水分を除去する。
【０００４】R. Mach 及びG. O. Mueller は、「Physic
s and Technology of Thin Film Electroluminescent D
isplays 」(Semicond. Sci. Technol. 6 (1991) 305-32
3)において、無機発光材料を使用して構築した薄膜エレ
クトロルミネセント装置(TFELD) の物理学について検討
している。図２０には、パターン化された青色、緑色及
び赤色発光性の無機層が二次画素を形成する全色画素構
造体が示されている。別の代わりの全色画素構造体は、
青色、緑色及び赤色透過性の二次画素へパターン化され
た画素を含有するカラーフィルター配列と組み合わせて
白色の無機発光体を使用している。
【０００５】これらの装置及びその製造方法は、どれも
比較的複雑であり、また厄介なものである。
【０００６】
【課題を解決するための手段及び作用】一態様におい
て、本発明は、交差している２組の平行ファイルで配置
されている複数の発光画素から成り、第一組の平行ファ
イル内の画素が行を形成し且つ第二組の平行ファイル内
の画素が列を形成している画像表示配列を含んで成る発
光装置に関する。一方の組の平行ファイルの同じファイ
ル内の各画素は、共通の光透過性第一電極手段を含有
し、且つそれによって接合されている。一方の組の隣接
ファイル内の第一電極手段は、横方向に間隔をあけて配
置されている。有機エレクトロルミネセント媒体が第一
電極手段の上に重ねられている。残りの組の平行ファイ
ルの同じファイル内の各画素は、有機エレクトロルミネ
セント媒体上に配置されている共通の第二電極手段を含
有し、且つそれによって接合されている。そして残りの
組の隣接ファイル内の第二電極手段は、有機エレクトロ
ルミネセント媒体上で横方向に間隔をあけて配置されて
いる。
【０００７】本発明は、発光装置が多色画像表示できる
ことを特徴とする。有機エレクトロルミネセント媒体
は、スペクトルの青色領域において発光し、且つ480 nm
未満の波長においてピーク発光を示す。各画素は少なく
とも二つの二次画素に分割されている。特定の組の画素
の各ファイルにおいて、前記第一電極手段及び前記第二
電極手段の一方は、少なくとも二つの横方向に間隔をあ
けて配置された素子へ分割されており、その際、該電極
素子の各々は同じファイル内の各画素の一つの二次画素
の一部分を接合し且つ形成している。有機エレクトロル
ミネセント媒体によって発せられた光を吸収し且つより
長い波長で発光することができる蛍光媒体が、第一電極
手段を透過してきた有機エレクトロルミネセント媒体か
らの発光を受光するように配置されており、その際、該
蛍光媒体は、各画素の二次画素の一つだけの一部を形成
している。
【０００８】本発明の有機エレクトロルミネセント多色
画像表示装置は、画像表示性能をもたないこと以外は同
等の有機エレクトロルミネセント装置に匹敵する動作特
性を示すことができる。本発明の装置は、有機エレクト
ロルミネセント媒体または上部の電極のいずれかを後か
ら付着パターニングして多色画像形成性能を付与する必
要がまったくないので、後付着パターニング工程がもた
らす効率や安定性の劣化が避けられる。
【０００９】さらに本発明の有機エレクトロルミネセン
ト多色画像表示装置は、白色光を発し且つ多色画像形成
性能をパターン化されたカラーフィルター配列に依存し
ている装置よりも効率が高い。理想的な装置である、可
視スペクトル全体で強度が均一な白色光を発し、そして
各々が、一つの主要色相に対応するスペクトルの３分の
１におけるすべての光を透過し、且つ残りの可視スペク
トルにおいて受けた光をすべて吸収するカラーフィルタ
ー二次画素を採用している装置を仮定すると、発せられ
た光の３分の２が内部で吸収されるので、必然的に発光
効率が、カラーフィルターを含まない場合に可能となる
効率のわずか３分の１に限定されてしまうことが明白で
ある。換言すると、理想的な装置では、カラーフィルタ
ー配列を利用して白色発光体の上に多色画像表示性能を
重畳すると、発光効率が３分の２だけ低下する。実際の
実施では、可視スペクトル全体において均一な強度で発
光すること並びにフィルター要素による理想的な吸収及
び透過は実現され得ないので、装置効率はさらに低下す
る。
【００１０】本発明は、有機エレクトロルミネセント媒
体の画素または二次画素パターニングをまったく必要と
しないという利点を提供する。さらに、可視スペクトル
全体にわたり有機エレクトロルミネセント媒体から発光
を得る必要がない。その上、受けた光の一部だけを選択
的に透過するフィルター要素が不要である。
【００１１】実施態様 場合によって、用語「エレクトロルミネセント」に対し
て頭字語ＥＬを使用する。用語「画素」は、当該技術分
野で認識されている意味で使用されており、他の領域と
は独立に励起されて発光することができる画像表示配列
の領域、のことを意味する。用語「多色」は、同じ画素
の異なる領域（二次画素）において異なる色相の光を発
することができる画像表示配列を記述するのに用いられ
ている。用語「全色」は、単一画素の異なる領域（二次
画素）において可視スペクトルの赤、緑及び青領域で発
光することができる多色画像表示配列を記述するのに用
いられている。用語「ファイル」は、列または行を示す
ために用いられている。用語「色相」は、可視スペクト
ル範囲内の発光の強度プロフィールを意味し、異なる色
相は視覚的に識別できる色の差を示す。
【００１２】図１を参照すると、多色画像を形成するこ
とができる有機ＥＬ装置１００の一部が示されている。
一連の光透過性の、好ましくは透明な第一電極Ｒ１、Ｒ
２、Ｒ３、Ｒ４及びＲ５を有する光透過性の、好ましく
は透明な電気絶縁性の平面化性層(planarizing layer)
１０１の上面が示されている。第一電極は、平行列にお
いて電気絶縁のために基板表面上で横方向に間隔をあけ
て配置されている。有機ＥＬ媒体ＥＬは、この第一電極
の最左部を除いた全体と接触し且つその上に重ねられて
いる。この有機ＥＬ媒体の上には、互いに横方向に間隔
をあけて平行に並べられている行内に配置された一連の
第二電極Ｃ１、Ｃ２、Ｃ３、Ｃ４及びＣ５が重ねられて
いる。第二電極は、有機ＥＬ媒体の下方端を越えて平面
化性層の下方部分上へ横方向に伸びている。各行におい
て、電極は、三つの平行な横方向に間隔をあけて配置さ
れた素子ａ、ｂ及びｃに分割されている。実際には、該
装置は図示したよりもはるかに大きな領域の広がりを有
することができる（またほとんどすべての場合に有す
る）が、その重要な構造を例示するには図示した装置の
部分で十分である。
【００１３】図１に示した交差している格子状の破線
は、一連の画素Ｐの境界を表している。画素は、交差し
ている２組のファイルの配列において配置されている。
一方の組のファイルが図１に示したように水平方向に伸
びて列を形成し、一方、第二の組のファイルが図１に示
したように垂直方向に伸びて行を形成している。図１中
の下方の列が各々第一電極Ｒ１の上に重なり、そして引
続く各々の画素列が、引続く第一電極Ｒ２、Ｒ３、Ｒ４
及びＲ５の一つの上に重なっている。
【００１４】図１において左方から右方へと進むと、第
一行の画素は共通の覆い重なっている第二電極Ｃ１を共
有し、そして引続く行の画素が引続く第二電極を同様に
共有している。ある一つの行の画素Ｃ６を、覆い重なっ
ている第二電極を取り去った領域に示して見やすくして
ある。行Ｃ６では、画素を二次画素Ｇｐ、Ｒｐ及びＢｐ
へさらに分割して示してある。実際には、各行の画素が
同様に分割されているが、見やすくするために、各画素
ではここまで詳細には示していない。各行における二次
画素Ｇｐは、各第二電極の覆い重なっているａ素子を含
み、各行における二次画素Ｒｐは、各第二電極の覆い重
なっているｂ素子を含み、そして各行における二次画素
Ｂｐは、各第二電極の覆い重なっているｃ素子を含んで
いる。二次画素Ｇｐ、Ｒｐ及びＢｐは、それらがそれぞ
れ緑色光、赤色光及び青色光を発するという点で異な
る。
【００１５】二次画素を創出する装置構造、第二電極を
別個の素子へ分割する構造、並びにこの構造の加工方法
は、図２及び図３を参照すると認識できる。装置１００
の構築は、光透過性、好ましくは透明な基板１０５から
始まる。ポリマー及びとりわけガラスの基板が一般には
好ましい。基板の上面に、緑色光を発するパターン化さ
れた蛍光媒体Ｇと、赤色光を発するパターン化された蛍
光媒体Ｒを形成させる。蛍光媒体Ｇ及びＲの各々は、そ
れぞれＧｐ及びＲｐの二次画素の領域内に位置するよう
にパターン化されている。すなわち、蛍光媒体Ｇ及びＲ
は、各行の画素Ｐ内の一つの二次画素行へ各々画定され
ている。幸いにも、蛍光媒体と基板は、どちらも、特性
の劣化を伴うことなく従来のパターンニング技法、例え
ばフォトリソグラフィーに耐えることが可能な各種の材
料の中から選定することができる。
【００１６】緑色及び赤色の蛍光媒体によって形成され
た二次画素行は、併せて、各行の画素領域のおよそ３分
の２を占める。装置の次の層を付着させるための平滑面
を設けるためには、隣接する行の緑色及び赤色の蛍光媒
体を分離する二次画素Ｂｐに対応する行内を充填するこ
とが、必要ではないが好ましい。従来のパターニング技
法によって、基板上のその他のすべての領域を除くこれ
らの行内に、都合のよい透明材料を配置することは可能
であるが、より普通の方法及び好ましい方法は、図示し
たように、緑色及び赤色蛍光媒体と基板の上面全体に平
面化性層１０１を単にスピンキャストするだけの方法で
ある。なぜなら、パターニングが不要となるからであ
る。この方法は、続くコーティング工程で問題となる表
面高さの不釣合を（図示したように）完全に除外する
か、または最小限に抑える。各種の、従来の光透過性
の、好ましくは透明な、電気絶縁性の平面化性材料のう
ちのいずれを使用してもよい。好ましい平面化性材料
は、付着した後に重合及び／または架橋して硬質の平面
を創出することができる、有機モノマーまたはポリマー
である。硬質平面化性層は、ゾル−ゲルガラス形成技法
によって製作することも可能である。
【００１７】平面化層をスピンキャストする代わりに、
光透過性の、好ましくは透明な、電気絶縁性である平坦
な硬質要素を蛍光媒体表面に単に配置することが可能で
ある。また、基板の上面に蛍光媒体を付着させる代わり
に、平面化性層の機能を発揮する硬質要素の下面に蛍光
媒体を付着させることも可能である。挿入された硬質要
素よりもスピンキャストされた平面化性層を使用する方
が好ましいが、その理由は、蛍光媒体の上面を創出され
る平面により近づけさせることができるからである。平
面化性材料を二次画素Ｂｐの領域へパターニングするこ
とによって画定すると、蛍光媒体の上面が、創出される
平面の一部を実際に形成する。
【００１８】次いで、平面化性層の表面上に第一電極を
形成させる。従来の便利ないずれの付着及びパターニン
グ技法でも採用可能である。平面化性層は、下部の蛍光
媒体を保護し、またそれ自身は従来のパターニング技
法、例えばフォトリソグラフィーパターニングに耐える
ことができる。第一電極は、導電性で且つ光透過性、好
ましくは透明である。特に好ましい態様では、第一電極
はインジウム錫酸化物から形成される。従来のフォトリ
ソグラフィーパターニング技法によって、インジウム錫
酸化物の均一な層を形成させて電極にすることができ
る。例えば、フォトレジストパターニングに続いて、保
護されていないインジウム錫酸化物の領域をヨウ化水素
酸でエッチングし、次いでフォトレジストを除去し且つ
すすぎ洗いすることによって、所望のパターンの第一電
極が設けられる。平面化性層と第一電極は高い化学安定
性を有するので、続く加工製作工程でその表面にフォト
リソグラフィーを施しても劣化を伴うことがない。
【００１９】本発明の好ましい態様では、次いで、第一
電極と第一電極付近の平面化性層の表面（以降、まとめ
て付着面と呼ぶ）に、一連の平行な壁１０７を形成させ
る。壁は、隣接する二次画素行の共有された境界におい
て配置されている。壁は、従来の便利ないずれのパター
ニング技法によって形成させてもよい。
【００２０】簡単で特に好ましい技法では、付着面にネ
ガティブワーキングフォトレジストをスピンコーティン
グすることによって壁を形成させる。１回のスピンコー
ティングで、本発明の装置に必要な壁の最低の高さを十
分に上回る２０μｍまでの厚さのフォトレジスト層を都
合よく製作することができる。パターン化した露光によ
って、露光領域のフォトレジストを架橋し不溶形とする
一方で、未露光領域を現像及び洗浄技法によって除去す
ることができる。露光による架橋が、強く、比較的硬い
壁を作り出す。
【００２１】代わりとなる数多くの壁形成技法が可能で
ある。二つの「湿式化学」工程であるスピンキャスト及
びフォトレジスト現像剤を使用する代わりに、透明フィ
ルムのような軟質支持体上のフォトレジストコーティン
グを支持面に積層することによって、フォトレジスト層
を基板上に形成させることができる。この態様では、そ
のフォトレジストが、積層後の像様露光によって重合す
るモノマーであることが典型的である。像様露光後にフ
ィルムを剥すと、露光されなかった領域中のモノマーも
除去される。「湿式化学」工程はまったく必要とされな
い。
【００２２】別の壁形成技法では、フォトレジストは壁
を形成しないが、支持面の壁を包囲する領域に存在する
ことによって壁のパターンを画定する。フォトレジスト
層の形成は、上記態様のいずれのものをとることもでき
るが、像様露光は、壁を包囲する領域にフォトレジスト
を残存させるように選定される。ポジティブまたはネガ
ティブどちらのワーキングフォトレジストを使用しても
よい。続いて、シリカ、窒化珪素、アルミナ、等の壁形
成材料を、存在するフォトレジストの上に重なるように
均一に付着させ、また壁領域内の付着面に付着させる。
壁が形成された後、従来の便利な何らかの技法、例えば
溶剤リフト−オフ、によってフォトレジストを除去する
ことができる。
【００２３】隣接する二次画素行の共通の境界に沿って
壁を形成した後、壁と残りの付着面の上に従来の便利な
いずれかの気相堆積法によって有機ＥＬ媒体ＥＬを付着
させる。図１に示したように、付着面の左側と下部の縁
には有機ＥＬ媒体は存在しないので、これらの領域に広
がっている電極素子の部分を外部の電気リード線の接続
に利用することができる。このような横方向に拡張され
ている電極素子の部分はボンディングパッドと通常呼ば
れている。ボンディングパッド部位付近の基板の縁に沿
ったマスク、例えば１片のテープを使用して、有機ＥＬ
媒体の付着パターンを画定することができる。代わり
に、有機ＥＬ媒体を付着面全体に付着させた後に摩耗に
よって機械的に除去することができる。
【００２４】一般に、１層以上の有機ＥＬ媒体を付着す
るのに有用であることが知られているいずれの気相堆積
法でも使用可能である。有機ＥＬ媒体の厚さを上回るよ
うに壁の高さを選定することが一般に好ましい。効率の
よい装置構造では、有機ＥＬ媒体の厚さは、多層形態で
存在する場合でさえも、１μｍ（10,000オングストロー
ム）未満であり、また典型的にはこの厚さの半分未満で
ある。このように、有用な壁の高さを実現することは、
壁形成に有用な従来のパターニング技法の性能の範囲内
に十分に含まれる。
【００２５】有機ＥＬ媒体を付着させた後、第二電極素
子を付着させるために用いる金属の源を供給する。効率
的な有機ＥＬ装置には、第二電極素子は、有機ＥＬ媒体
と接触させるべき、より低い（4.0 eV未満）仕事関数を
示す金属を必要とする。単独のまたは１種以上のより高
い仕事関数金属と組み合わせた１種以上の低仕事関数金
属を、従来のいずれの方向性（図中のライン）輸送技法
によっても、有機ＥＬ媒体上に付着させることができ
る。源から有機ＥＬ媒体表面へ確実に線形輸送するため
に、好ましくは、減圧下で金属原子を輸送する。このこ
とが、金属イオンが源から有機ＥＬ媒体表面へ輸送され
る際の平均自由行程を増加させ、よって散乱が最小限に
抑えられ、また方向性の制御された方法で付着が維持さ
れる。一般に、源と有機ＥＬ媒体の表面との間隔が、金
属原子の平均自由行程よりも小さく（すなわち、金属原
子が周囲雰囲気中のある原子に衝突するまでの平均移動
距離よりも小さく）なるように、付着工程中の周囲雰囲
気圧力を低下させる。方向性輸送の要件に適合する従来
の付着技法には真空蒸着法、電子ビーム付着法、イオン
ビーム付着法、レーザーアブレーション法及びスパッタ
リング法が含まれる。
【００２６】横方向に間隔をあけて配置された行におけ
る第二電極素子の付着パターンを達成するため、付着面
を、付着すべき金属の源に対して配置させて、各壁が該
源と有機ＥＬ媒体の表面の隣接部分との間に差し挟まれ
るようにする。このような方向付けで付着を行うと、差
し挟まれている壁の部分が源から移動してくる金属を遮
り、よって各壁の片側の有機ＥＬ媒体上の金属付着が妨
害される。これによって、第二電極素子の隣合う列間に
間隔が設けられる。金属原子の源に対する便利で好まし
い範囲の方向付けは、矢印Ａで示した金属原子の移動方
向と付着面の法線とのなす角度θ1 が10〜60度、最も好
ましくは15〜45度である場合に確立される。
【００２７】低い（＜4.0 eV）仕事関数金属を、単独で
または１種以上の高仕事関数金属との組合せで、付着さ
せることは、低仕事関数金属を含有する連続層を付着さ
せて、有機ＥＬ媒体への電子注入効率を最大にすること
のみを要求する。しかしながら、電導度を増加させるた
め（抵抗を減少させるため）に、連続層を提供すること
が期待される 200〜500 オングストロームの厚さレベル
を越えて第二電極の厚さを増加させることが好ましい。
最初の金属組成を用いて１μｍまでまたはそれ以上の厚
い電極を形成させることはできるが、低仕事関数金属を
含有する連続層の初期形成後に、比較的高い仕事関数
（こうして化学反応性がより低くなる）の金属のみを付
着させるように付着を変更することが一般に好ましい。
例えば、回路製作に普通に用いられている便利な高仕事
関数金属、例えば金、銀、銅及び／またはアルミニウム
を付着させることによって、第二電極素子の抵抗を低減
させるために、マグネシウム（好ましい低仕事関数金
属）及び銀、インジウムまたはアルミニウムの初期連続
層の厚みを増加させることが好ましいであろう。有機Ｅ
Ｌ媒体の界面における低仕事関数金属と、重なっている
第二電極素子の厚みを完成している高仕事関数金属との
組合せが特に有利である。なぜなら、低仕事関数金属は
有機ＥＬ媒体との第二電極素子界面に限られていても、
低仕事関数金属によって生み出される高い電子注入効率
が十分に実現されると同時に、高仕事関数金属の存在が
第二電極素子の安定性を向上させるからである。このよ
うに、高い注入効率と高い電極素子安定性の組合せがこ
の配置によって実現される。
【００２８】動作時には、透明基板１０５の底面を見る
ことによって見える装置１００からの特定の発光パター
ンが作り出される。好ましい動作モードでは、一度に一
列の画素を連続的に励起し、各列の反復励起の時間間隔
が人の目の検出限界、典型的には６０分の１秒未満にな
るように選定した速度で配列の励起を反復することによ
って、装置を励起する。観測者には、装置はどの瞬間に
おいても一つの列からしか発光していないにもかかわら
ず、すべての励起された列からの発光によって形成され
た画像が見える。
【００２９】所望の画像パターンを作り出すため、第二
電極の各々の素子ａ、ｂ及びｃを独立に電気的にアドレ
スし、一方、第一電極Ｒ１を基板発光へ電気的にバイア
スする。例えば、緑色の発光のみが必要で、しかも第二
電極Ｃ２、Ｃ３及びＣ４を含む行においてのみ必要な場
合、これらの行における素子ａを基板発光へバイアス
し、一方、残りの第二電極素子は電気的にバイアスしな
いか、あるいは基板発光に必要な極性とは逆の極性のバ
イアスを与える。第一電極Ｒ１によって接合されている
画素列から所望のパターンで発光した直後に、新たなパ
ターンの励起が第二電極素子に供給され、そして次いで
第一電極素子Ｒ２をバイアスして、それが接合している
画素列からの所望の発光パターンを励起する。引続く列
からのパターン化された発光の励起は、引続く第一電極
をバイアスすると同時に上記工程を繰り返すことによっ
て実現される。
【００３０】有機ＥＬ媒体は、それがスペクトルの青色
領域で発光するように選択される。青色発光性二次画素
Ｂｐでは、有機ＥＬ媒体が発した光は第一電極、平面化
性層（存在する場合には）、及び基板を透過して、観測
者に青色光として見える。
【００３１】緑色及び赤色発光性の画素では、青色発光
性の二次画素にあるのと同じ青色発光性有機ＥＬ媒体が
用いられる。ここでも発せられた青色光は第一電極及び
平面化性層（存在する場合）を透過するが、二次画素Ｇ
ｐ及びＲｐにおいて、それぞれ蛍光媒体Ｇ及びＲが、有
機ＥＬ媒体が発した青色光を遮り且つ吸収する。青色光
は、緑色または赤色の蛍光発光を励起する。
【００３２】有機ＥＬ媒体からの青色発光を吸収して、
蛍光によってより長い波長の緑色または赤色を再発光す
ることの非常に重要な利点は、発光効率が、カラーフィ
ルター配列を白色発光性有機ＥＬ媒体と組み合わせて使
用することで達成される効率よりも、はるかに優れたも
のになりうるという点にある。後者の配置では、理論的
に可能な最大効率は３３％にすぎない。なぜなら、カラ
ーフィルター配列の各二次画素はそれが受容する光子の
３分の２を吸収し、これを透過しないからである。さら
に、カラーフィルター配列による効率損失とは別に、有
機ＥＬ媒体を可視スペクトルの任意の一領域で発光させ
るように最適化することができず、可視スペクトル全体
で発光させなければならないという点にも注意すべきで
ある。このことは、この従来の配置にとってさらなる効
率の負担となり、その結果実用上の全体効率は実質的に
３３％未満となってしまう。
【００３３】本発明の効率は、（ａ）有機ＥＬ媒体によ
る青色光の発光効率、（ｂ）青色光を蛍光媒体が吸収す
る効率及び（ｃ）蛍光媒体が励起されて長波長の光を発
する効率、によって制御される。まず（ａ）について検
討すると、装置１００に用いられる青色発光性有機ＥＬ
媒体は、スペクトルの青色、緑色及び赤色部分の各々に
おける発光を提供すること（すなわち、白色発光を提供
すること）において非常に非効率的であろう各種の高効
率材料から選択できることは明白である。（ｂ）につい
ては、有機ＥＬ媒体によって発せられた青色光の吸収に
おいて高いレベルの効率を実現することができる。発せ
られた青色光の１００％が蛍光媒体によって吸収される
ことがない理論的な理由はなにもない。いずれの場合に
おいても、緑色及び赤色の二次画素において発光された
青色光の少なくとも５０％、好ましくは８０％が吸収さ
れうることが意図される。（ｃ）に関しては、吸収した
光の少なくとも５０％を発光することができる各種の蛍
光材料が知られており、また光吸収量の８０％を上回る
発光効率が意図される。こうして、容易に達成可能なレ
ベルの青色光吸収量及び長波長蛍光効率の範囲内で、緑
色及び赤色の二次画素は、青色発光性有機ＥＬ媒体から
受容した光子数の半分よりも実質的に多くの光子数を観
測者へ送り出すことができる。例えば、８０％の吸収効
率と８０％の蛍光効率を仮定すると、これらはどちらも
容易に達成できるが、有機ＥＬ媒体から受容した光子の
６４％が、蛍光媒体を含有する領域において観測者へ透
過することになる。青色の二次画素領域では、透明電
極、平面化性層（存在する場合）及び基板における光の
吸収は完全にまたはほとんど無視できるので、その効率
はほぼ１００％である。
【００３４】装置１００の別の重要な利点は、画素領域
における有機ＥＬ媒体のパターニングがまったく不要で
あるという点である。これによって、従来の有機ＥＬ装
置の性能がパターニング後に著しく劣化する、というこ
とが避けられる。例えば、装置１００の構築は、有機Ｅ
Ｌ媒体の付着中または付着後にパターニングするための
湿式化学処理をまったく必要としない。有機ＥＬ媒体を
付着させた後には、フォトリソグラフィックパターニン
グ工程も湿式エッチング工程もまったく施す必要がな
い。このことによって、有機ＥＬ媒体とその上に重ねら
れている第二電極素子との両方が劣化から保護される。
【００３５】装置１００は全色画像形成の性能を有す
る。青色、緑色及び赤色の原色発光を使用すると、各画
素からの以下の発光の組合せが可能である： （ａ）一つの二次画素を励起して青色光を発する； （ｂ）一つの二次画素を励起して緑色光を発する； （ｃ）一つの二次画素を励起して赤色を発光させる； （ｄ）二つの二次画素を励起して青色及び緑色を発光さ
せて、シアンの知覚を作り出す； （ｅ）二つの二次画素を励起して青色及び赤色を発光さ
せて、マゼンタの知覚を作り出す； （ｆ）二つの二次画素を励起して緑色及び赤色を発光さ
せて、イエローの知覚を作り出す； （ｇ）すべての二次画素を励起して、白色発光を作り出
す；及び （ｈ）いずれの二次画素も励起せずに、暗い、実質的に
黒色のバックグラウンドを提供する。
【００３６】多色画像表示装置１００は本発明の要件を
十分に満たすけれども、該装置には欠点がいくつかあ
る。第一に、図１を参照すると、各第一電極を連続的に
バイアスする際に、それが、発光する同じ列内の画素の
各々に電流を運搬しなければならないことが明白であ
る。このように、各第一電極によって運搬される電流
は、発光する一列の画素を励起する際に第二電極素子の
各々によって運搬される電流の合計となる。この配置の
欠点は、第一電極が、見られるべき発光に対して光透過
性でなければならず、またそれらの厚さがこの特性を保
持するために制限されなければならないという点であ
る。しかしながら、電極の厚さを制限することは、同時
に導電性も制限してしまう。
【００３７】画素を、列ではなく行において連続的にア
ドレスする場合、第二電極素子ａ、ｂ及びｃの各々が同
じ行内のすべての画素の電流を運搬しなければならな
い。第二電極素子の厚さは第一電極のそれを上回ること
ができ、また通常は上回っているが、第二電極素子の幅
は二次画素の幅よりも狭くなければならない。その結
果、第二電極素子の電導度も制限されてしまう。さら
に、画素を一行一行アドレスすることは望ましくない。
なぜならば、各行が三つの第二電極素子を含有するため
に、行と列とで同じ数の画素を有する配列においては、
行のアドレシング速度が列のそれの３倍でなければなら
ないからである。発光させるために行内の二次画素をバ
イアスできる時間は３分の１にされているので、バイア
ス電圧を列アドレシングよりも増大させて、一列一列の
アドレシングで得られるのと同等の、バイアス時の二次
画素のクーロンレベル及び発光レベルを維持しなければ
ならない。同等の発光特性を得るために、バイアス電圧
を増大すること及びアドレシング速度を３倍にすること
は、重大な欠点を意味する。
【００３８】図４に示した多色有機ＥＬ画像表示装置２
００は、装置１００の画像形成性能のすべてを示すと同
時に、その上述の欠点を解決する。特別に記述するもの
を除いては、装置２００の特徴は装置１００に関連して
記載したいずれの態様をとることもできるので、さらに
説明を要することはない。
【００３９】装置２００の第一電極Ｃ１０、Ｃ１１、Ｃ
１２、Ｃ１３、Ｃ１４、Ｃ１５、Ｃ１６及びＣ１７は、
それぞれ素子ｃ、ｄ及びｅに分割されている。第一電極
素子は装置１００の第一電極の光透過性を示し、また装
置１００の第一電極と同様に、有機ＥＬ媒体を付着させ
る前に形成される。各第一電極素子ｃは、同じ行内の二
次画素Ｇｐの一部を形成し且つこれらを接合しており；
各第一電極素子ｄは、同じ行内の二次画素Ｒｐの一部を
形成し且つこれらを接合しており；そして各第一電極素
子ｅは、同じ行内の二次画素Ｂｐの一部を形成し且つこ
れらを接合している。第二電極Ｒ１０、Ｒ１１及びＲ１
２は、装置１００の第二電極素子と同じ材料で且つ同じ
厚さ範囲で構築することができるが、但し行ではなく列
内に配置されている。列の配置によって、第二電極を、
装置１００の第二電極よりも幅広くすることができる。
【００４０】装置２００の電極配置が達成する電極電導
度は、装置１００において実現できるものよりも高くな
る。一列の画素をアドレスする際、第一電極素子ｃ、ｄ
及びｅの各々を独立にバイアスして、一列内の画素から
の所望の発光パターンを達成する。同時に、第二電極の
一つをバイアスして、選定された列内の発光を励起す
る。各第一電極素子は、一つの二次画素だけを励起し、
また一つの二次画素の電流のみを運搬する。選定された
列内の第二電極は、その列内で発光させるべく励起され
たすべての二次画素の電流を運搬する。第二電極は、光
透過性である必要がないため、第一電極素子よりも厚く
且つ幅広くすることができ、装置２００の電極の電導度
を装置１００の電極のそれよりも高くすることができ
る。
【００４１】装置２００の画素Ｐの一つの構築について
図５及び６に示す。基板２０５、パターン化された蛍光
媒体Ｇ及びＲ、及び平面化性層２０１は、装置１００に
おける対応する要素と同一である。上述のパターニング
における違いを除いて、第一電極素子ｃ、ｄ及びｅ、有
機ＥＬ媒体ＥＬ、並びに第二電極は、装置１００に関連
して述べたのと同様に構築される。
【００４２】図２と図６を比較すると、装置２００が壁
２０７の構築において有意な構造的利点を提供している
ことが明白である。これらの壁は、隣合う列の画素の共
有された境界に配置されている。装置２００が含有する
壁の数は装置１００よりも少ない。装置１００では壁の
数が画素行の３倍の数（プラス別の壁一つ）になるが、
装置２００では壁の数は列の数と等しい（プラス別の壁
一つ）。列と行とで同数の画素を含有する配列では、形
成しなければならない壁の数がおよそ３分の１に減る。
【００４３】本発明の画像表示有機ＥＬ装置の材料は、
従来の有機ＥＬ装置のいずれの態様をとることもでき、
例えば、先に引用したScozzafavaのもの；米国特許第
4,356,429号；同第 4,539,507号；同第 4,720,432号；
同第 4,885,211号；同第 4,769,292号；同第 4,950,950
号；同第 5,059,861号；同第 5,047,687号；欧州特許出
願第91112316.4号（1991年 7月 4日出願）；米国特許第
5,059,862号及び同第 5,061,617号に記載されている。
【００４４】本発明の装置に特に好ましい基板は透明ガ
ラス基板である。本発明の装置の好ましい第一電極は、
ガラス基板上に直接被覆された透明インジウム錫酸化物
電極である。インジウム錫酸化物、酸化錫または同様の
導電性透明酸化物を使用する代わりに、いずれかの高い
（例えば、4.0 eVよりも大きい）仕事関数金属の薄い光
透過性層を用いて第一電極素子を形成させることができ
る。第一電極の形成には、クロム及び金の混合物が特に
意図される。第一電極の厚さは、典型的には１μｍ（1
0,000オングストローム）〜500 オングストローム、好
ましくは3000〜1000オングストロームの範囲にある。
【００４５】図７に例示したように、第一電極Ｅ１の上
に被覆された有機ＥＬ媒体ＥＬは、好ましくは重畳され
た４層配列で製作される。各第一電極と直接に接触して
いる層は、第一電極Ｅ１を第二電極Ｅ２に対して正にバ
イアスしたときに第一電極からの正孔を受容する正孔注
入層ＨＩである。その正孔注入層の上に接触して重ねら
れているのは正孔輸送層ＨＴである。正孔注入層と正孔
輸送層とが一緒になって正孔注入及び輸送帯域ＨＩＴを
形成する。正孔注入及び輸送帯域の上に接触して重ねら
れているのが、電子注入及び輸送帯域ＥＩＴである。Ｅ
ＩＴは、第二電極に接触している電子注入層ＥＩと発光
層ＬＵとから形成されている。第二電極Ｅ２を第一電極
Ｅ１に対して負にバイアスした場合、層ＥＩが第二電極
からの電子を受容し、次いでその電子を発光層ＬＵに注
入する。同時に、正孔輸送層ＨＴから正孔が発光層に注
入される。層ＬＵにおける正孔−電子再結合がエレクト
ロルミネセンスをもたらす。
【００４６】装置が機能するためには、第一電極と第二
電極との間にこれらと接触している発光層ＬＵがあれば
十分である。発光層ＬＵと正孔注入層ＨＩから成る２層
形有機ＥＬ媒体構造を採用すると、効率の著しい向上が
実現される。層ＥＩ及び層ＨＴの各々は、最高レベルの
安定性及び効率の達成に独立的に寄与する。有機ＥＬ媒
体は、上記の１〜４層から構成することができるが、動
作性に欠かせないのは発光層ＬＵだけである。
【００４７】正孔注入層は米国特許第 3,935,031号また
は米国特許第 4,356,429号明細書に開示されているタイ
プのポルフィリン系化合物を含んで成ることが好まし
い。
【００４８】好ましいポルフィリン系化合物は、以下の
構造式（Ｉ）で示される：
【００４９】
【化１】
【００５０】上式中、Ｑは−Ｎ＝または−Ｃ（Ｒ）＝で
あり；Ｍは金属、金属酸化物、または金属ハロゲン化物
であり；Ｒは水素、アルキル、アラルキル、アリール、
またはアルカリルであり；そしてＴ1 及びＴ2 は水素を
表すか、あるいはアルキルまたはハロゲンのような置換
基を含有できる不飽和六員環を共に完成する。好ましい
アルキル部分は１〜６個の炭素原子を含有し、一方フェ
ニルが好ましいアリール部分を構成する。
【００５１】別の好ましい態様では、構造式（II）に示
したように、ポルフィリン系化合物は構造式（Ｉ）の金
属原子を２個の水素で置換した別の化合物である：
【００５２】
【化２】
【００５３】有用なポルフィリン系化合物の非常に好ま
しい例は、金属を含有しないフラロシアニンと金属を含
有するフタロシアニンである。ポルフィリン系化合物は
一般に、そしてフタロシアニンは特に、いずれかの金属
を含有し得るが、金属が２またはそれ以上の正の原子価
数を有することが好ましい。好ましい金属の例として、
コバルト、マグネシウム、亜鉛、パラジウム及びニッケ
ルが挙げられ、そして特に好ましい金属は銅、鉛、及び
白金である。
【００５４】有用なポルフィリン系化合物の例として、
以下の化合物が挙げられる： ＰＣ−１；ポルフィン ＰＣ−２；1,10,15,20- テトラフェニル-21H,23H- ポル
フィン銅（II） ＰＣ−３；1,10,15,20- テトラフェニル-21H,23H- ポル
フィン亜鉛（II） ＰＣ−４；5,10,15,20- テトラキス（ペンタフルオロフ
ェニル）-21H,23H- ポルフィン ＰＣ−５；珪素フタロシアニンオキシド ＰＣ−６；アルミニウムフタロシアニンクロリド ＰＣ−７；フタロシアニン（金属不含） ＰＣ−８；ジリチウムフタロシアニン ＰＣ−９；銅テトラメチルフタロシアニン ＰＣ−１０；銅フタロシアニン ＰＣ−１１；クロムフタロシアニンフルオリド ＰＣ−１２；亜鉛フタロシアニン ＰＣ−１３；鉛フタロシアニン ＰＣ−１４；チタンフタロシアニンオキシド ＰＣ−１５；マグネシウムフタロシアニン ＰＣ−１６；銅オクタメチルフタロシアニン
【００５５】正孔輸送層が少なくとも一種の正孔輸送性
芳香族第三アミンを含有することが好ましい。該第三ア
ミンは、炭素原子（そのうちの少なくとも１個は芳香環
の員である）にのみ結合している三価窒素原子を少なく
とも１個含有する化合物であると理解される。ある一態
様では、芳香族第三アミンはアリールアミン、例えばモ
ノアリールアミン、ジアリールアミン、トリアリールア
ミン、または高分子量アリールアミンであることができ
る。例示的なモノマーのトリアリールアミンがKlupful
らの米国特許出願第 3,180,730号明細書に例示されてい
る。ビニルまたはビニリデン基で置換された及び／また
は少なくとも一つの活性水素含有基を含有する、その他
の適当なトリアリールアミンがBrantleyらの米国特許出
願第 3,567,450号及び同第 3,658,520号明細書に開示さ
れている。
【００５６】好ましい種類の芳香族第三アミンは、少な
くとも二つの芳香族第三アミン部分を含むものである。
このような化合物には、構造式（ III）：
【００５７】
【化３】
【００５８】（上式中、Ｑ1 及びＱ2 は独立に、芳香族
第三アミン部分であり、そしてＧは結合基、例えばアリ
レン、シクロアルキレン、もしくはアルキレン基、また
は炭素−炭素結合である）で示される化合物が含まれ
る。
【００５９】構造式（ III）を満たし且つ二つのトリア
リールアミン部分を含有する特に好ましい種類のトリア
リールアミンは、構造式（IV）：
【００６０】
【化４】
【００６１】（上式中、Ｒ1 及びＲ2 はそれぞれ独立
に、水素原子、アリール基、またはアルキル基を表す
か、あるいはＲ1 及びＲ2 は一緒にシクロアルキル基を
完成する原子を表し；そしてＲ3 及びＲ4 はそれぞれ独
立に、構造式（Ｖ）：
【００６２】
【化５】
【００６３】（上式中、Ｒ5 及びＲ6 は独立に、特定の
アリール基である）で示されるような、ジアリール置換
アミノ基で順に置換されたアリール基を表す）を満たす
ものである。
【００６４】別の好ましい種類の芳香族第三アミンはテ
トラアリールジアミンである。好ましいテトラアリール
ジアミンは、アリレン基によって結合されている構造式
（IV）で示されるような二つのジアリールアミノ基を含
む。好ましいテトラアリールジアミンには、構造式（V
I）：
【００６５】
【化６】
【００６６】（上式中、Ａｒｅはアリレン基であり、ｎ
は１〜４の整数であり、そしてＡｒ、Ｒ7 、Ｒ8 、及び
Ｒ9 は独立に特定のアリール基である）で示されるもの
が含まれる。
【００６７】上記構造式（III ）、（IV）、（Ｖ）、及
び（VI）の各種アルキル、アルキレン、アリール、及び
アリレン部分は各々順に置換されていてもよい。典型的
な置換基には、アルキル基、アルコキシ基、アリール
基、アリールオキシ基、並びにハロゲン例えばフッ化
物、塩化物及び臭化物が含まれる。各種アルキル及びア
ルキレン部分は典型的には１〜５個の炭素原子を含有す
る。シクロアルキル部分は３〜１０個の炭素原子を含有
することができるが、典型的には、５、６、または７個
の環炭素原子を含有する、例えばシクロペンチル、シク
ロヘキシル、及びシクロヘプチル環構造である。アリー
ル及びアリレン部分はフェニル及びフェニレン部分であ
ることが好ましい。
【００６８】有用な芳香族第三アミンの代表的なもの
が、米国特許第 4,175,960号及び同第4,539,507号明細
書に開示されている。Berwick らは有用な正孔輸送性化
合物として、Ｎ−置換カルバゾールをさらに開示してい
る。Ｎ−置換カルバゾールは、先に開示したジアリール
及びトリアリールアミンの環架橋変体として見ることが
できる。
【００６９】先に引用した米国特許第 5,061,569号明細
書の教示に従うと、上述の芳香族第三アミン中の第三級
窒素原子に直接結合しているアリール基の１個以上を、
少なくとも２個の縮合芳香環を含有する芳香族部分に換
えることによって、短期及び長期両方の動作期間におい
てより高い有機ＥＬ素子安定性を達成することが可能で
ある。芳香族第三アミンが、（１）少なくとも二つの第
三アミン部分を含んで成り且つ（２）少なくとも２個の
縮合芳香環を含有する芳香族部分を第三アミン部分に結
合して含有しているものである場合に、短期間動作（０
〜５０時間）及び長期間動作（０〜３００時間以上）両
方の最良の組合せが達成される。第三アミンの縮合芳香
環部分は、２４個以上の炭素原子を含有し得るが、好ま
しくは１０〜１６個の環炭素原子を含有する。不飽和五
及び七員環を六員芳香環（すなわち、ベンゼン環）に縮
合させて有用な縮合芳香環部分を形成することは可能で
あるが、一般に、縮合芳香環部分が少なくとも２個の縮
合ベンゼン環を含むことが好ましい。２個の縮合ベンゼ
ン環を含有する縮合芳香環部分の最も簡単な形態はナフ
タレンである。それゆえ、好ましい芳香環部分はナフタ
レン部分である。ナフタレン部分とは、ナフタレン環構
造を含有するすべての化合物を包含するものと理解され
る。一価形では、ナフタレン部分はナフチル部分であ
り、そして二価形では、ナフタレン部分はナフチレン部
分である。
【００７０】有用な芳香族第三アミンの例を以下に記載
する： ＡＴＡ−１；1,1-ビス（4-ジ-p- トリルアミノフェニ
ル）シクロヘキサン ＡＴＡ−２；1,1-ビス（4-ジ-p- トリルアミノフェニ
ル）フェニルシクロヘキサン ＡＴＡ−３；4,4'''- ビス（ジフェニルアミノ）クァテ
ルフェニル ＡＴＡ−４；ビス（4-ジメチルアミノ-2- メチルフェニ
ル）フェニルメタン ＡＴＡ−５；N,N,N-トリ（p-トリル）アミン ＡＴＡ−６；4-（ジ-p- トリルアミノ）-4'-［4-（ジ-p
- トリルアミノ）スチリル］スチルベン ＡＴＡ−７；N,N,N',N'-テトラ-p- トリル-4,4'-ジアミ
ノビフェニル ＡＴＡ−８；N,N,N',N'-テトラフェニル-4,4'-ジアミノ
ビフェニル ＡＴＡ−９；N-フェニルカルバゾール ＡＴＡ−１０；ポリ（N-ビニルカルバゾール） ＡＴＡ−１１；4,4'- ビス［N-（1-ナフチル）-N- フェ
ニルアミノ］ビフェニル ＡＴＡ−１２；4,4"- ビス［N-（1-ナフチル）-N- フェ
ニルアミノ］-p- ターフェニル ＡＴＡ−１３；4,4'- ビス［N-（2-ナフチル）-N- フェ
ニルアミノ］ビフェニル ＡＴＡ−１４；4,4'- ビス［N-（3-アセナフテニル）-N
- フェニルアミノ］ビフェニル ＡＴＡ−１５；1,5-ビス［N-（1-ナフチル）-N- フェニ
ルアミノ］ナフタレン ＡＴＡ−１６；4,4'- ビス［N-（9-アントリル）-N- フ
ェニルアミノ］ビフェニル ＡＴＡ−１７；4,4"- ビス［N-（1-アントリル）-N- フ
ェニルアミノ］-p- ターフェニル ＡＴＡ−１８；4,4'- ビス［N-（2-フェナントリル）-N
- フェニルアミノ］ビフェニル ＡＴＡ−１９；4,4'- ビス［N-（8-フルオランテニル）
-N- フェニルアミノ］ビフェニル ＡＴＡ−２０；4,4'- ビス［N-（2-ピレニル）-N- フェ
ニルアミノ］ビフェニル ＡＴＡ−２１；4,4'- ビス［N-（2-ナフタセニル）-N-
フェニルアミノ］ビフェニル ＡＴＡ−２２；4,4'- ビス［N-（2-ペリレニル）-N- フ
ェニルアミノ］ビフェニル ＡＴＡ−２３；4,4'- ビス［N-（1-コロネニル）-N- フ
ェニルアミノ］ビフェニル ＡＴＡ−２４；2,6-ビス（ジ-p- トリルアミノ）ナフタ
レン ＡＴＡ−２５；2,6-ビス［ジ-（1-ナフチル）アミノ］
ナフタレン ＡＴＡ−２６；2,6-ビス［N-（1-ナフチル）-N- （2-ナ
フチル）アミノ］ナフタレン ＡＴＡ−２７；4,4"- ビス［N,N-ジ（2-ナフチル）アミ
ノ］ターフェニル ＡＴＡ−２８；4,4'- ビス｛N-フェニル-N- ［4-（1-ナ
フチル）フェニル］アミノ｝ビフェニル ＡＴＡ−２９；4,4'- ビス［N-フェニル-N- （2-ピレニ
ル）アミノ］ビフェニル ＡＴＡ−３０；2,6-ビス［N,N-ジ（2-ナフチル）アミ
ノ］フルオレン ＡＴＡ−３１；4,4"- ビス（N,N-ジ-p- トリルアミノ）
ターフェニル ＡＴＡ−３２；ビス（N-1-ナフチル）（N-2-ナフチル）
アミン。
【００７１】層ＬＵを形成するには、従来のいずれの青
色発光性有機エレクトロルミネセント層を使用してもよ
い。本明細書では、用語「青色発光性」は、可視発光が
主としてスペクトルの青色部分、すなわち 400〜500 nm
のスペクトル領域で起こることを示すために用いられ
る。しかしながら、ピーク発光波長が緑色に近すぎる
と、顕著な緑色発光が青色発光に伴われることがある。
それゆえ、480 nm未満のピーク発光波長を示す青色発光
性材料を選択することが好ましい。近紫外におけるピー
ク発光が青色相の発光を得ることにとって有害ではない
ということに着目されたい。こうして、エレクトロルミ
ネセント層が青色発光性である限り、ピーク発光の起こ
る波長が400 nmよりも長いか短いかは重要ではない。
【００７２】共通に譲渡されたVanSlykeらの米国特許出
願第 738,777号（1991年 1月 8日出願、発明の名称「IM
PROVED BLUE EMITTING INTERNAL JUNCTION ORGANIC ELE
CTROLUMINESCENT DEVICE (III)」）に開示されているタ
イプの混合配位子アルミニウムキレートを使用すること
が好ましい。特に好ましい態様では、該特許に開示され
ている混合配位子アルミニウムキレートは、ビス（ＲS
−８−キノリノラート）（フェノラート）アルミニウム
（III ）キレートを含む。ここで、ＲS は、アルミニウ
ム原子に対して２個を超える８−キノリノラート配位子
の結合をブロックするように選ばれた８−キノリノラー
ト環の環置換基である。これらの化合物は、以下の式：
【００７３】
【化７】
【００７４】（上式中、Ｑは各場合において、置換８−
キノリノラート配位子を表し、ＲS は、アルミニウム原
子に対する２個を超える置換８−キノリノラート配位子
の結合を立体的に妨害するように選ばれた８−キノリノ
ラート環置換基を表し、Ｏ−Ｌはフェノラート配位子で
あり、そしてＬは、フェニル部分を含んで成る炭素原子
数６〜２４個の炭化水素である）によって表すことがで
きる。
【００７５】２個の置換８−キノリノラート配位子及び
１個のフェノラート配位子を含むアルミニウムキレート
を使用する利点は、有機ＥＬ装置の好ましい緑色発光団
であるトリス（８−キノリノラート）アルミニウム（II
I ）キレートの望ましい物理特性のすべてが、発光がス
ペクトルの青色領域に移動しても保持されるという点に
ある。
【００７６】フェノラート配位子の存在が、発光をスペ
クトルの青色部分へ移動させる原因である。本明細書で
用いられる語句「フェノラート配位子」は、フェノール
の脱プロトン化したヒドロキシル基によってアルミニウ
ムに結合した配位子を意味する、当該技術分野で認識さ
れている用語法で使用されている。
【００７７】最も簡単な態様では、フェノラート配位子
はヒドロキシベンゼンの脱プロトン化によって提供され
得る。有機ＥＬ素子性能は、500 nmよりも短波長におけ
る極大発光、及び許容できる素子安定性（初期発光強度
の少なくとも半分を50時間を超えて保持すること）が実
現され得ることを例示した。
【００７８】性能改善のための努力において、続いて置
換フェノールが検討された。メトキシ及びジメトキシ置
換フェノラート配位子が比較的弱い発光強度を示すこと
が観測された。メトキシ置換基は電子供与性なので、電
子吸引性の強い置換基、例えばハロ、シアノ、及びα−
ハロアルキル置換基をもつフェノールについても検討し
た。アルミニウムはこれらの配位子とキレートを形成す
るが、発光団の気相転換がうまくいかなかった。
【００７９】式VII のアルミニウムキレートに好ましい
フェノラート配位子が、ＨＯ−Ｌフェノール（ここで、
Ｌはフェニル部分を含んで成る炭素原子数６〜２４個の
炭化水素である）から誘導されることが決められた。こ
れはヒドロキシベンゼンのみならず、各種の炭化水素置
換ヒドロキシベンゼン、ヒドロキシナフタレン、及び他
の縮合環炭化水素も含む。フェニル部分のモノメチル置
換は発光波長を短くするので、フェノラート配位子が少
なくとも７個の炭素原子を含有することが好ましい。一
般に、非常に多数の炭素原子を有するフェノラート配位
子を使用して得られる利点はほとんどない。しかしなが
ら、１８個の芳香環炭素原子を有するフェノラート配位
子の検討は、高いレベルの安定性を示した。こうして、
フェノラート配位子が総数７〜１８個の炭素原子を含有
することが好ましい。
【００８０】フェノラート配位子のフェニル部分の脂肪
族置換基は、それぞれ１〜１２個の炭素原子を含有する
ことを意図される。炭素原子数１〜３個のアルキルフェ
ニル部分置換基が特に好ましく、メチル置換基を用いる
と最良の全体特性が生じることが観測された。
【００８１】フェニル部分の芳香族炭化水素置換基は、
フェニルまたはナフチル環であることが好ましい。フェ
ニル部分のフェニル、ジフェニル、及びトリフェニル置
換基はすべて非常に望ましい有機ＥＬ素子特性を生み出
すことが観測された。
【００８２】αまたはβナフトール由来のフェノラート
配位子は、安定性の非常に高いアルミニウムキレートを
生じることが観測された。ヒドロキシベンゼン由来のフ
ェノラート配位子により示されたものと同様に、より短
波長への発光移動の程度が限定されることも認められ
た。以下に記述するように、青色発光性の蛍光色素と組
み合わせてナフトラート配位子含有アルミニウムキレー
トを使用することによって、非常に望ましい素子の構築
が可能である。
【００８３】各種フェノラート配位子のオルト、メタ、
及びパラ置換類似体を比較したところ、炭化水素置換基
が占めるフェニル部分の環の位置が寄与する性能の差
は、あったとしてもほとんどないことがわかった。
【００８４】好ましい態様では、アルミニウムキレート
は、以下の式、
【００８５】
【化８】
【００８６】（上式中、Ｑ及びＲS はさきに定義したと
おりであり、そしてＬ1 、Ｌ2 、Ｌ3 、Ｌ4 、及びＬ5
は、集合的に１２個以下の炭素原子を含有し、しかも各
々は独立して、水素または炭素原子数１〜１２個の炭化
水素基を表し、但し、Ｌ1 とＬ2 は一緒に、あるいはＬ
2 とＬ3 は一緒に縮合ベンゾ環を形成することができ
る）を満たす。
【００８７】８−キノリノラート環の一方または両方が
立体妨害置換基以外の置換基を含有することはできる
が、環のさらなる置換は必要ではない。環一個当たり一
個を超える置換基が立体妨害に寄与し得ることがさらに
認識されている。各種の立体妨害置換基となり得るもの
は、以下の式：
【００８８】
【化９】
【００８９】（上式中、Ｌは上述のいずれの態様でもと
ることができ、そしてＲ2 〜Ｒ7 は８−キノリノラート
環の２〜７の各位置における置換可能性を表す）を参照
することによって最も容易に想見される。環の４、５、
及び６位における置換基は、１個のアルミニウム原子に
３個の８−キノリノラート環が結合するのを立体的に妨
害するには好ましくない配置である。環の３位または７
位における大きな置換基は十分な立体障害を提供できる
ことが期待されるが、かさ高い置換基の導入は、分子の
性能を高めることなく分子量を実質的に増加させるの
で、全体の性能を低下させる。しかるに、環の２位は立
体障害を提供するのに適しており、そしてこれらの環の
位置の一つにおける非常に小さな置換基（例えば、メチ
ル基）でさえも効果的な立体妨害置換基を提供する。合
成上の都合からは、立体妨害置換基が環の２位に配置さ
れていることが特に好ましい。本明細書で用いる語句
「立体妨害」は、ＲS −Ｑ配位子がアルミニウム原子の
第三の配位子としての包含に対しては競争できないこと
を示すのに用いられる。
【００９０】青色発光の獲得を主に担うのはフェノラー
ト配位子であるが、８−キノリノラート環に対する置換
基も、有用な色相移動作用をなし得ることが観測され
た。キノリン環は、縮合されたベンゾ環及びピリド環か
ら成る。キノリン環のピリド環成分が１個以上の電子供
与性置換基で置換されると、発光の色相がスペクトルの
緑色領域からより主要な青色発光へとシフトする。ピリ
ド環のオルト位及びパラ位（すなわち、キノリン環の２
位及び４位）における電子供与性置換基は発光の色相に
特に影響を与えるが、一方、ピリド環のメタ位（キノリ
ン環の３位）が発光の色相に与える影響は比較的小さ
い。実際に、所望であれば、青色発光特性を保持させな
がら環の３位に電子受容性置換基を配置できることが認
められている。立体障害は電子供与性または電子受容性
とはまったく無関係であって、Ｒ2 は理論上電子供与性
基または電子受容性基のいずれの態様でもとり得るが、
Ｒ2 を電子供与性基の中から選択することが好ましい。
第二の電子供与性基Ｒ4 を付加することによって、スペ
クトルの緑色部分から色相をさらにシフトすることが達
成される。Ｒ3 を存在させる場合には、合成上便利ない
ずれの態様でもとり得るが、これもまた電子供与性であ
ることが好ましい。
【００９１】特定の置換基が電子供与性か電子受容性か
を決めることは当業者にとって周知である。共通の部類
の置換基をすべて反映する、数百の最も普通の置換基の
電子供与性または電子受容性が測定され、定量され、そ
して文献に記載されている。電子供与性及び受容性の最
も普通の定量化法はハメットσ値に関するものである。
負のハメットσ値を示す置換基は電子供与性であり、逆
に正のハメットσ値を示す置換基は電子受容性である。
水素のハメットσ値は０であり、他の置換基はそれらの
電子受容性または供与性に直接関連して正方向または負
方向に増加するハメットσ値を示す。Lange のHandbook
of Chemistry, 12th Ed., McGraw Hill, 1979, Table
3-12, pp.3-134〜3-138 が、数多くの通常の置換基に対
するハメットσ値を記載している。ハメットσ値はフェ
ニル環置換を基準として割り付けられているが、それら
はキノリン環について電子供与性置換基及び電子受容性
置換基を定性的に選択するのに利用可能な案内を提供す
る。
【００９２】すべての因子、すなわち立体妨害性、合成
上の利便性、及び電子供与性または受容性をまとめて考
慮すると、Ｒ2 はアミノ、オキシ、または炭化水素置換
基であることが好ましい。Ｒ2 がメチル基であり且つ唯
一の８−キノリノラート環置換基である（すなわち、Ｒ
3 、Ｒ4 、Ｒ5 、Ｒ6 、及びＲ7 は各々水素である）場
合でも、十分な立体障害が提供される。こうして、いず
れかのアミノ基、オキシ基、または少なくとも１個の炭
素原子を有する炭化水素基が、好ましい置換基に含まれ
る。いずれの一炭化水素部分においても、存在する炭素
原子数が１０個を超えないことが好ましく、そしてそれ
が６個を超えないことが最適である。こうして、Ｒ2
は、−Ｒ' 、−ＯＲ' 、または−Ｎ（Ｒ" ）Ｒ' （式
中、Ｒ' は炭素原子数１〜１０個の炭化水素であり、そ
してＲ" はＲ' または水素である）の態様をとることが
好ましい。好ましくは、Ｒ2 は１０個以下の炭素原子
を、そして最適には６個以下の炭素原子を含有する。
【００９３】Ｒ3 及びＲ4 は、上述の理由によって、Ｒ
2 よりも広い範囲の態様をとり得るが、Ｒ2 と同じ好ま
しい置換基群の中から選択することを特に意図する。環
の３位及び４位の置換は必要ではないので、Ｒ3 及びＲ
4 はさらに水素であってもよい。
【００９４】環の５、６、または７位の置換は必要では
ないので、Ｒ5 、Ｒ6 、及びＲ7 は水素を表すことがで
きる。好ましい態様では、Ｒ5 、Ｒ6 、及びＲ7 は、合
成上都合のよい電子受容性置換基、例えばシアノ、ハロ
ゲン、並びに１０個以下の、最も好ましくは６個以下の
炭素原子を含有するα−ハロアルキル、α−ハロアルコ
キシ、アミド、スルホニル、カルボニル、カルボニルオ
キシ、及びオキシカルボニル置換基、から選択すること
ができる。
【００９５】以下は、本発明の要件を満たす好ましい混
合配位子アルミニウムキレートの特別な例を構成するも
のである： ＰＣ−１；ビス（２−メチル−８−キノリノラート）
（フェノラート）アルミニウム（III ）
【００９６】
【化１０】
【００９７】ＰＣ−２；ビス（２−メチル−８−キノリ
ノラート）（オルト−クレゾラート）アルミニウム（II
I ）
【００９８】
【化１１】
【００９９】ＰＣ−３；ビス（２−メチル−８−キノリ
ノラート）（メタ−クレゾラート）アルミニウム（III
）
【０１００】
【化１２】
【０１０１】ＰＣ−４；ビス（２−メチル−８−キノリ
ノラート）（パラ−クレゾラート）アルミニウム（III
）
【０１０２】
【化１３】
【０１０３】ＰＣ−５；ビス（２−メチル−８−キノリ
ノラート）（オルト−フェニルフェノラート）アルミニ
ウム（III ）
【０１０４】
【化１４】
【０１０５】ＰＣ−６；ビス（２−メチル−８−キノリ
ノラート）（メタ−フェニルフェノラート）アルミニウ
ム（III ）
【０１０６】
【化１５】
【０１０７】ＰＣ−７；ビス（２−メチル−８−キノリ
ノラート）（パラ−フェニルフェノラート）アルミニウ
ム（III ）
【０１０８】
【化１６】
【０１０９】ＰＣ−８；ビス（２−メチル−８−キノリ
ノラート）（２，３−ジメチルフェノラート）アルミニ
ウム（III ）
【０１１０】
【化１７】
【０１１１】ＰＣ−９；ビス（２−メチル−８−キノリ
ノラート）（２，６−ジメチルフェノラート）アルミニ
ウム（III ）
【０１１２】
【化１８】
【０１１３】ＰＣ−１０；ビス（２−メチル−８−キノ
リノラート）（３，４−ジメチルフェノラート）アルミ
ニウム（III ）
【０１１４】
【化１９】
【０１１５】ＰＣ−１１；ビス（２−メチル−８−キノ
リノラート）（３，５−ジメチルフェノラート）アルミ
ニウム（III ）
【０１１６】
【化２０】
【０１１７】ＰＣ−１２；ビス（２−メチル−８−キノ
リノラート）（３，５−ジ−tert−ブチルフェノラー
ト）アルミニウム（III ）
【０１１８】
【化２１】
【０１１９】ＰＣ−１３；ビス（２−メチル−８−キノ
リノラート）（２，６−ジフェニルフェノラート）アル
ミニウム（III ）
【０１２０】
【化２２】
【０１２１】ＰＣ−１４；ビス（２−メチル−８−キノ
リノラート）（２，４，６−トリフェニルフェノラー
ト）アルミニウム（III ）
【０１２２】
【化２３】
【０１２３】ＰＣ−１５；ビス（２−メチル−８−キノ
リノラート）（２，３，６−トリメチルフェノラート）
アルミニウム（III ）
【０１２４】
【化２４】
【０１２５】ＰＣ−１６；ビス（２−メチル−８−キノ
リノラート）（２，３，５，６−テトラメチルフェノラ
ート）アルミニウム（III ）
【０１２６】
【化２５】
【０１２７】ＰＣ−１７；ビス（２−メチル−８−キノ
リノラート）（１−ナフトラート）アルミニウム（III
）
【０１２８】
【化２６】
【０１２９】ＰＣ−１８；ビス（２−メチル−８−キノ
リノラート）（２−ナフトラート）アルミニウム（III
）
【０１３０】
【化２７】
【０１３１】ＰＣ−１９；ビス（２，４−ジメチル−８
−キノリノラート）（オルト−フェニルフェノラート）
アルミニウム（III ）
【０１３２】
【化２８】
【０１３３】ＰＣ−２０；ビス（２，４−ジメチル−８
−キノリノラート）（パラ−フェニルフェノラート）ア
ルミニウム（III ）
【０１３４】
【化２９】
【０１３５】ＰＣ−２１；ビス（２，４−ジメチル−８
−キノリノラート）（メタ−フェニルフェノラート）ア
ルミニウム（III ）
【０１３６】
【化３０】
【０１３７】ＰＣ−２２；ビス（２，４−ジメチル−８
−キノリノラート）（３，５−ジメチルフェノラート）
アルミニウム（III ）
【０１３８】
【化３１】
【０１３９】ＰＣ−２３；ビス（２，４−ジメチル−８
−キノリノラート）（３，５−ジ−tert−ブチルフェノ
ラート）アルミニウム（III ）
【０１４０】
【化３２】
【０１４１】ＰＣ−２４；ビス（２−メチル−４−エチ
ル−８−キノリノラート）（パラ−クレゾラート）アル
ミニウム（III ）
【０１４２】
【化３３】
【０１４３】ＰＣ−２５；ビス（２−メチル−４−メト
キシ−８−キノリノラート）（パラ−フェニルフェノラ
ート）アルミニウム（III ）
【０１４４】
【化３４】
【０１４５】ＰＣ−２６；ビス（２−メチル−５−シア
ノ−８−キノリノラート）（オルト−クレゾラート）ア
ルミニウム（III ）
【０１４６】
【化３５】
【０１４７】ＰＣ−２７；ビス（２−メチル−６−トリ
フルオロメチル−８−キノリノラート）（２−ナフトラ
ート）アルミニウム（III ）
【０１４８】
【化３６】
【０１４９】上述のように青色発光のためにビス（Ｒs
−８−キノリノラート）（フェノラート）アルミニウム
（III ）キレートを使用する代わりに、青色発光性の発
光層として青色発光性のビス（Ｒs −８−キノリノラー
ト）アルミニウム（III ）−μ−オキソ−ビス（Ｒs −
８−キノリノラート）アルミニウム（III ）化合物を使
用することが意図される。これらの化合物を有機ＥＬ装
置に使用することが、VanSlykeの共通に譲渡された米国
特許出願第 738,776号（1991年、 1月 8日出願、発明の
名称「IMPROVED BLUE EMITTING INTERNAL JUNCTION ORG
ANIC ELECTROLUMINESCENT DEVICE (I)」）に教示されて
いる。これらの化合物は、広くは以下の式を満たし：
【０１５０】
【化３７】
【０１５１】そして、特別に好ましい態様は以下の式を
満たす：
【０１５２】
【化３８】
【０１５３】上式中、Ｑ、Ｒs 及びＲ2 〜Ｒ7 は、先に
式VII 及びVIIIに関連して記載したものと同じである。
【０１５４】以下の化合物は、式XI及びXII を満たす好
ましい化合物の特別例である：
【０１５５】ＢＡ−１；ビス（２−メチル−８−キノリ
ノラート）アルミニウム（III ）−μ−オキソ−ビス
（２−メチル−８−キノリノラート）アルミニウム（II
I ）
【０１５６】
【化３９】
【０１５７】ＢＡ−２；ビス（２，４−ジメチル−８−
キノリノラート）アルミニウム（III ）−μ−オキソ−
ビス（２，４−ジメチル−８−キノリノラート）アルミ
ニウム（III ）
【０１５８】
【化４０】
【０１５９】ＢＡ−３；ビス（４−エチル−２−メチル
−８−キノリノラート）アルミニウム（III ）−μ−オ
キソ−ビス（４−エチル−２−メチル−８−キノリノラ
ート）アルミニウム（III ）
【０１６０】
【化４１】
【０１６１】ＢＡ−４；ビス（２−メチル−４−メトキ
シキノリノラート）アルミニウム（III ）−μ−オキソ
−ビス（２−メチル−４−メトキシキノリノラート）ア
ルミニウム（III ）
【０１６２】
【化４２】
【０１６３】ＢＡ−５；ビス（５−シアノ−２−メチル
−８−キノリノラート）アルミニウム（III ）−μ−オ
キソ−ビス（５−シアノ−２−メチル−８−キノリノラ
ート）アルミニウム（III ）
【０１６４】
【化４３】
【０１６５】ＢＡ−６；ビス（２−メチル−５−トリフ
ルオロメチル−８−キノリノラート）アルミニウム（II
I ）−μ−オキソ−ビス（２−メチル−５−トリフルオ
ロメチル−８−キノリノラート）アルミニウム（III ）
【０１６６】
【化４４】
【０１６７】１組の二次画素内の発光層は、式VIII〜XI
I の青色発光性化合物のうちのいずれか一つまたはいず
れかの組合せから成ることもできる。発光層内に青色発
光性化合物を単独で使用する代わりに、先に引用した米
国特許第 4,769,292号明細書の教示に従い、青色発光性
蛍光色素用のホストとして使用することができる。１種
以上の蛍光色素と式VIII〜XII のうちのいずれかを満た
す１種以上の化合物との任意の青色発光性混合物を使用
することができる。
【０１６８】本発明の一つの好ましい態様では、有機Ｅ
Ｌ媒体の青色発光性部分が、ホストとしての式VIII〜XI
I の化合物と、ペリレンまたはベンゾピレン発色単位を
含有する少なくとも１種の青色発光性蛍光色素とを含有
する。これらの発色単位は、少なくとも５個の縮合炭素
環式芳香環と該芳香環中に２０個の炭素原子を必要とす
る。青色発光性を減少させることのない別の縮合環を発
色単位内に含有させることはできる。一般には、２０〜
４０個の環炭素原子を含有する発色単位を使用すること
が好ましい。
【０１６９】以下の化合物は、ペリレンまたはベンゾピ
レン系発色単位を含有する青色蛍光色素としての使用を
意図される例示的な化合物を示す：
【０１７０】
【化４５】
【０１７１】
【化４６】
【０１７２】
【化４７】
【０１７３】
【化４８】
【０１７４】
【化４９】
【０１７５】
【化５０】
【０１７６】これらの芳香族環化合物は、有機媒体の他
の成分と同様に、真空蒸着によって付着させることがで
きるという利点を有する。上記芳香族化合物はそれら自
身で発色団を示すので、他の環置換基を存在させる必要
がない。しかしながら、発色団として芳香族環を含有す
る多くの色素が慣例であり、元来、溶液化学において使
用するために製造されているので、溶解度や、場合によ
っては色相を改良するための置換基を有する。先に引用
した米国特許第 4,762,292号明細書に開示されているタ
イプの各種の芳香族環置換基が意図される。
【０１７７】青色発光性の発光層を製作する際に、上記
の青色発光性アルミニウムキレートの１種を使用する場
合、電子注入層に式XII を満たす金属オキシノイド系電
荷受容性化合物を使用すると、より高いレベルの効率が
実現される。
【０１７８】
【化５１】
【０１７９】上式中、Ｍｅは金属を表し、ｎは１〜３の
整数であり、そしてＺはオキシン環を完成するのに必要
な原子を表す。
【０１８０】有用なキレート化オキシノイド化合物の例
として、以下が挙げられる： ＣＯ−１；アルミニウムトリスオキシン ＣＯ−２；マグネシウムビスオキシン ＣＯ−３；ビス［ベンゾ｛ｆ｝−８−キノリノラート］
亜鉛 ＣＯ−４；アルミニウムトリス（５−メチルオキシン） ＣＯ−５；インジウムトリスオキシン ＣＯ−６；リチウムオキシン ＣＯ−７；ガリウムトリス（５−クロロオキシン） ＣＯ−８；カルシウムビス（５−クロロオキシン） ＣＯ−９；ポリ［亜鉛（II）−ビス（８−ヒドロキシ−
５−キノリニル）メタン］ ＣＯ−１０；ジリチウムエピンドリジオン ＣＯ−１１；アルミニウムトリス（４−メチルオキシ
ン） ＣＯ−１２；アルミニウムトリス（６−トリフルオロメ
チルオキシン）。
【０１８１】各種の金属オキシノイドのうち最も好まし
いものはアルミニウムのトリスキレートである。これら
のキレートは、３個の８−ヒドロキシ−キノリンと１個
のアルミニウム原子とを反応させることによって生成す
る。特に好ましいものはアルミニウムトリスオキシン
［別名、トリス（８−キノリノール）アルミニウム］及
びアルミニウムトリス（５−メチルオキシン）［別名、
トリス（５−メチル−８−キノリノール）アルミニウ
ム］である。
【０１８２】先に述べたように、有機ＥＬ媒体の全厚
は、すべての場合において、１μｍ（10,000オングスト
ローム）未満であり、またより典型的には5000オングス
トローム未満である。有機ＥＬ媒体の個々の層は、50オ
ングストローム程度の薄さでも十分な性能を達成するこ
とができる。一般には、有機ＥＬ媒体の個々の層が 100
〜2000オングストロームの範囲の厚さを示し、しかも有
機ＥＬ媒体の全厚が少なくとも1000オングストロームで
あることが好ましい。
【０１８３】第二電極Ｅ２は、より低い（＜4.0 eV）仕
事関数を示すいずれかの（アルカリ金属以外の）金属
を、単独でまたはより高い（＞4.0 eV）仕事関数を示す
１種以上の金属との組合せで、用いて製作することがで
きる。しかしながら、第二電極は、米国特許第 4,885,4
32号明細書の教示に従い構築することが好ましい。特に
好ましい構成では、第二電極は、その有機ＥＬ媒体との
界面において、少なくとも50％のマグネシウムと、少な
くとも 0.1％（最適には少なくとも１％）の、仕事関数
が4.0 eVよりも大きな金属、例えば銀またはアルミニウ
ム、とを含有する。上述したように、有機ＥＬ媒体との
界面を形成する金属を付着させた後、便利な任意の金属
を付着させることによって、第二電極を厚くして、電子
注入効率を低下させることなく電導度を増大させること
ができる。この目的で高い（＞4.0eV）金属を使用する
と、第二電極の安定性もまた増大する。
【０１８４】赤色及び緑色発光性の蛍光媒体は、青色光
を吸収してより長波長の（例えば、緑色または赤色の）
可視光を発光することが知られている従来の有機及び無
機蛍光材料の中から選択することができる。例えば、有
用な緑色及び赤色発光性の蛍光媒体が、先に引用した米
国特許第 4,769,292号明細書に開示されている蛍光色素
の中から選択することができる。しかしながら、Tangら
は、蛍光色素と（上記の炭素環式芳香族化合物以外の青
色発光体を形成する材料に対応する）ホスト材料とを混
合することを意図し、それゆえホストと蛍光色素との間
の特別なバンドギャップ及び還元電位の関係を必要とし
ているが、本発明の配置では、蛍光色素と青色発光体は
別々の層にあって光学的に結合しているので、何らかの
適応性を有するエネルギー結合に対するバンドギャップ
の関係または還元電位の関係はどちらも不要であり、こ
うして有用な蛍光色素の選択幅ははるかに広い。青色光
で励起されてスペクトルの緑色または赤色領域で発光で
きる各種の蛍光色素が知られている。より効率的な光エ
ネルギー収集のために色素を使用して太陽光子を吸収さ
せ、より長波長の輻射線を蛍光発光させるルミネセント
ソーラーコンセントレータに用いられているものと同じ
蛍光材料の蛍光媒体を形成することが特に意図される。
J. S. Batchelder, A. H. Zewail及びT. Cole の“Lumi
nescent Solar Concentrators. 2: Experimental and T
heoretical Analysis of their Possible Efficiencie
s”, Vol. 20, No. 21, Applied Optics, 1 Nov. 1981,
pp.3733-3754は、ルミネセントソーラーコンセントレ
ータに用いられているポリ（メチルメタクリレート）中
に存在する場合の各種レーザー色素の特性について検討
している。本発明の実施における蛍光材料としての使用
には、スペクトルの緑色及び赤色部分で発光するレーザ
ー色素が特に意図される。レーザー色素の特別な例が、
ShaferのDye Lasers, Chapter 4, "Structure and Prop
erties of Laser Dyes"(K. H. Drexhageによる), p. 14
5 et seq., Springer-Verlag, New York, 1977に記載さ
れている。
【０１８５】本発明の実施における使用が特に意図され
る赤色発光性蛍光色素の例は、蛍光性の４−ジシアノメ
チレン−４Ｈ−ピラン及び４−ジシアノメチレン−４Ｈ
−チオピラン（以降、これらを蛍光性ジシアノメチレン
ピラン及びチオピラン色素と呼ぶ）によって提供され
る。この種の好ましい蛍光色素は以下の式を満たす：
【０１８６】
【化５２】
【０１８７】上式中、Ｘは酸素または硫黄を表し、Ｒ10
は２−（４−アミノスチリル）基を表し、そしてＲ11は
第二のＲ10基、アルキル基またはアリール基を表す。
【０１８８】Ｘが酸素または硫黄を表すことが最も便利
ではあるが、原子番号のより大きなカルコゲンが、深色
移動ではあるが、同様の応答を提供することは認識され
ている。アミノ基は、第一、第二または第三アミノ基で
あることができる。一つの特に好ましい態様では、アミ
ノ基は、スチリルフェニル環との別の縮合環を少なくと
も一つ形成することができる。例えば、スチリルフェニ
ル環とアミノ基は、スチリルフェニル環と縮合した５員
または６員環を形成することができる。アルキル基Ｒ11
は好ましくはフェニル基である。Ｒ10とＲ11の両方が２
−（４−アミノスチリル）基を形成する場合、その基は
同じであっても別のものであってもよいが、対称化合物
の方が便利に合成される。
【０１８９】以下は、例示的な蛍光性ジシアノメチレン
ピラン及びチオピラン色素である： ＦＤ−１２；４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−
６−（ｐ−ジメチルアミノスチリル）−４Ｈ−ピラン ＦＤ−１３；４−（ジシアノメチレン）−２−フェニル
−６−［２−（９−ユロリジル）エテニル］−４Ｈ−ピ
ラン ＦＤ−１４；４−（ジシアノメチレン）−２，６−ジ
［２−（９−ユロリジル）エテニル］−４Ｈ−ピラン ＦＤ−１５；４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−
６−［２−（９−ユロリジル）エテニル］−４Ｈ−ピラ
ン ＦＤ−１６；４−（ジシアノメチレン）−２−メチル−
６−［２−（９−ユロリジル）エテニル］−４Ｈ−チオ
ピラン
【０１９０】特別な例示的態様の一つにおいて、緑色発
光性蛍光媒体は、先に引用したTangらの米国特許第 4,7
69,292号明細書に開示されている緑色発光性ポリメチン
系色素のいずれかを含有することができる。ポリメチン
系色素には、シアニン、メロシアニン、錯シアニン及び
メロシアニン（すなわち、３核、４核及び多核シアニン
及びメロシアニン）、オキソノール、ヘミオキソノー
ル、スチリル、メロスチリル並びにストレプトシアニン
が含まれる。核間のメチン結合が３個以上のメチン基を
含有する場合には、スペクトルの緑色及び赤色部分にお
ける蛍光が促進される。内部エネルギー消散を低減し、
よって蛍光効率を向上させるためには、色素を硬質化す
ることが好ましい。すなわち、発色団の核を結合してい
るメチン発色結合とは別に、ブリッジング結合を含有す
ることが好ましい。Tangらの米国特許第 4,769,292号に
よって提供されたポリメチン系色素の例示の他に、従来
のポリメチン系色素構造物が、Weissberger and Taylo
r, Special Topics of Heterocyclic Chemistry, John
Wiley and Sons, New York, 1977, Chapter VIII; Venk
ataraman, The Chemistry of Synthetic Dyes, Academi
c Press, New York, 1971, Chapter V; James, The The
ory of the Photographic Process, 4th Ed., Macmilla
n, 1977, Chapter 8, and F. M. Hamer, Cyanine Dyes
and Related Compounds, John Wiley and Sons, 1964
に例示されている。発色核を結合している発色団が長
い、典型的には少なくとも５個のメチン基を有する、ポ
リメチン系色素が、有用な赤色発光性蛍光色素である。
【０１９１】蛍光媒体が蛍光色素を含有する場合、便利
な加工技法は、容易に塗布され且つパターン化されるバ
インダー、例えば感光性ポリマーと色素とを混合する方
法である。色素濃度と塗布厚を制御することで、所望の
レベルの青色光吸収性を付与することができる。蛍光材
料は、バインダー中に溶解させても、また粒状で取り込
ませてもよい。後者は、無機蛍光材料を使用する場合に
最も普通に行われる。蛍光層の厚さは１０μｍ未満に維
持することが好ましい。というのは、蛍光媒体の厚さが
増加すると、隣接する画素への有意な光散乱が起こりか
ねないからである。同じ理由のため、蛍光媒体を有機Ｅ
Ｌ媒体にできるだけ近くに配置した装置構造が好まし
い。
【０１９２】装置１００及び２００は全色装置である。
すなわち、これらはスペクトルの青色、緑色及び赤色部
分の各々において発光する。同じ構築原理を採用して、
所望の任意の多色発光性能を有する装置を構築できるこ
とは明白である。発光層ＬＵ及び／または蛍光媒体に用
いられている材料の選択を単に変更することによって、
様々な多色発光性能が達成可能である。二つの色相のみ
を発光することができる装置を構築することも特に意図
される。これは、各画素を、図示したような三つの二次
画素へ分割する代わりに、二つの二次画素へ分割するこ
とによって達成される。例えば、各画素において、二次
画素Ｂｐまたは二次画素Ｇｐ及びＲｐの一方のうちのい
ずれかを除外することができる。従って、同じ行内で画
素をアドレスしている電極素子は、三つから二つに減ら
される。反対に、各画素を構成している二次画素の数を
４個、５個、６個またはさらに多数個に増加させること
も可能ではあるが、好ましい実施は、全色画像形成性能
を得るために必要な最少の画素数を採用することであ
る。
【０１９３】本発明は、好ましい実施態様に関して記述
されている。すなわち、第二電極がそれらの所望のパタ
ーンで形成されるので、その後のパターニングのための
エッチングや材料除去工程をまったく必要としない。好
ましい態様ではないが、第二電極を形成する材料を有機
ＥＬ媒体の上に均一に付着させた後に、従来のマスキン
グ及びエッチング技法によってパターン化できることは
認識される。この方法を採用する場合、壁１０７及び２
０７は、第二電極をパターン化することがこれらの壁の
唯一の機能であるため、省略することができる。
【０１９４】さらに、異なる発光色相を異なる二次画素
領域から得ることができるように有機ＥＬ媒体をパター
ン化することが可能である。例えば、二次画素Ｇｐ領域
において、発光層ＬＵを効率的な緑色発光体、例えばア
ルミニウムトリスオキシンまたはアルミニウムトリス
（５−メチルオキシン）で形成させた場合、蛍光媒体Ｇ
を除外することができる。この変型の有機ＥＬ媒体は、
Ｂｐ及びＲｐの二次画素領域では青色光を発し、そして
Ｇｐ二次画素領域では緑色光を発する。この配置は、有
機ＥＬ媒体に必要なパターニングのうちのいくつかを減
少させるが、ある一部のパターニングがなおも必要であ
るという欠点がある。しかしながら、この例は、本発明
の要件を満たす構築を、有機ＥＬ媒体のパターニングを
必要とする従来の構築方法と一体化することまたは組み
合わせることが可能であることを例示している。
【０１９５】本発明のさらに別の変型では、フィルター
配列を本発明の装置と併用し、その際、フィルター配列
が、有機ＥＬ画像表示装置の二次画素に対応するフィル
ター領域を含むことが意図される。先に記述した従来の
カラーフィルター配列とは違い、このフィルター配列の
機能は、それが受けた光の３分の２を除去することでは
ない。むしろ、個々のフィルター領域の機能は、発光が
引きずる波長の裾の部分を単に「整える」ことである。
例えば、480 nm未満のピーク波長を示す青色発光を使用
する場合でも、一部の発光がスペクトルの緑色領域で起
こり、さらに赤色領域に拡張することさえ起こりうる。
より長い発光波長をフィルター領域で遮ることは、全発
光量をほんの一部（例えば、10％未満）だけ低減させう
るが、全色画像形成のための色相改善に著しい効果を与
える。同じように、フィルター領域は、スペクトルの緑
色及び赤色領域に対するそれぞれ緑色及び赤色発光を整
えることができる。圧倒的多数の用途については、青
色、緑色及び赤色の二次画素からの発光で全色画像形成
には十分であり、発光プロフィールをさらに整えること
を必要としない。
【０１９６】
【発明の効果】本発明の少なくとも一つの実施態様の有
利な特徴は、有機エレクトロルミネセント媒体またはフ
ィルター要素のどちらも画素または二次画素パターニン
グする必要がまったくないということにある。
【図面の簡単な説明】
【図１】本発明の第一の実施態様を示す、一部を切り取
った平面図である。
【図２】図１の線２−２に沿った断面図である。
【図３】図１の線３−３に沿った断面図である。
【図４】本発明の第二の実施態様を示す、一部を切り取
った平面図である。
【図５】図２の線５−５に沿った断面図である。
【図６】図２の線６−６に沿った断面図である。
【図７】有機エレクトロルミネセント媒体とその下部及
び上部の電極の詳細を示す断面図である。
【符号の説明】
１００，２００…有機エレクトロルミネセント装置 １０１，２０１…絶縁性平面化性層 １０５，２０５…基板 １０７，２０７…壁 ＥＬ…有機エレクトロルミネセント媒体 Ｐ…画素 Ｂｐ…青色発光性二次画素 Ｇｐ…緑色発光性二次画素 Ｒｐ…赤色発光性二次画素 Ｇ…緑色発光性蛍光媒体 Ｒ…赤色発光性蛍光媒体 Ｅ１…第一電極 Ｅ２…第二電極 ＥＩ…電子注入層 ＬＵ…発光層 ＨＴ…正孔輸送層 ＨＩ…正孔注入層
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 ジャック チェ−マン チャン アメリカ合衆国，ニューヨーク 14580, ウェブスター，フォックス ホーロー 1198

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】 交差している２組の平行ファイル内に配
    置された複数の発光画素から成る画像表示配列を含んで
    成る発光装置において；第一組の平行ファイル内の画素
    が行を形成し、また第二組の平行ファイル内の画素が列
    を形成しており；一方の組の平行ファイルの同じファイ
    ル内の各画素は、共通の光透過性第一電極手段を含有
    し、且つ該手段によって接合されており；一方の組の隣
    接ファイル内の第一電極手段は、横方向に間隔をあけて
    配置されており；有機エレクトロルミネセント媒体は該
    第一電極手段の上に重ねられており；残りの組の平行フ
    ァイルの同じファイル内の各画素は、該有機エレクトロ
    ルミネセント媒体上に配置された共通の第二電極手段を
    含有し、且つ該手段によって接合されており；残りの組
    の隣接ファイル内の第二電極手段は、該有機エレクトロ
    ルミネセント媒体上で横方向に間隔をあけて配置されて
    おり；該有機エレクトロルミネセント媒体は、スペクト
    ルの青色領域において発光し、且つ480 nm未満の波長に
    おいてピーク発光を示し；各画素は少なくとも二つの二
    次画素に分割されており；特定の組の画素の各ファイル
    において、前記第一電極手段及び前記第二電極手段の一
    方は、少なくとも二つの横方向に間隔をあけて配置され
    た電極素子へ分割されており、その際、該電極素子の各
    々は同じファイル内の各画素の一つの二次画素の一部分
    を接合し且つ形成しており；そして該有機エレクトロル
    ミネセント媒体によって発せられた光を吸収し且つより
    長い波長で発光することができる蛍光媒体が、該第一電
    極手段を透過してきた該有機エレクトロルミネセント媒
    体からの発光を受光するように配置されており、その
    際、該蛍光媒体は、各画素の一つの二次画素だけに画定
    されている、多色画像表示が可能であることを特徴とす
    る発光装置。
  2. 【請求項２】 交差している２組の平行ファイル内に配
    置された複数の発光画素から成る画像表示配列を含んで
    成る発光装置において；第一組の平行ファイル内の画素
    が行を形成し、また第二組の平行ファイル内の画素が列
    を形成しており；一方の組の平行ファイルの同じファイ
    ル内の各画素は、共通の光透過性第一電極手段を含有
    し、且つ該手段によって接合されており；一方の組の隣
    接ファイル内の第一電極手段は、横方向に間隔をあけて
    配置されており；有機エレクトロルミネセント媒体は該
    第一電極手段の上に重ねられており；残りの組の平行フ
    ァイルの同じファイル内の各画素は、該有機エレクトロ
    ルミネセント媒体上に配置された共通の第二電極手段を
    含有し、且つ該手段によって接合されており；残りの組
    の隣接ファイル内の第二電極手段は、該有機エレクトロ
    ルミネセント媒体上で横方向に間隔をあけて配置されて
    おり；該有機エレクトロルミネセント媒体は、スペクト
    ルの青色領域において発光し、且つ480 nm未満の波長に
    おいてピーク発光を示し；各画素は少なくとも三つの二
    次画素に分割されており；特定の組の画素の各ファイル
    において、前記第一電極手段及び前記第二電極手段の一
    方は、少なくとも三つの横方向に間隔をあけて配置され
    た電極素子へ分割されており、その際、該電極素子の各
    々は同じファイル内の各画素の一つの二次画素の一部分
    を接合し且つ形成しており；該有機エレクトロルミネセ
    ント媒体によって発せられた光を吸収し且つ緑色光を発
    することができる一つの蛍光媒体が、該第一電極手段を
    透過してきた該有機エレクトロルミネセント媒体からの
    光を受光するように配置され、且つ１組の二次画素に画
    定されており；該有機エレクトロルミネセント媒体によ
    って発せられた光を吸収し且つ赤色光を発することがで
    きる第二の蛍光媒体が、該第一電極手段を透過してきた
    該有機エレクトロルミネセント媒体からの光を受光する
    ように配置され、且つ別の１組の二次画素に画定されて
    おり；そして１組の平行な壁が該第一電極手段と該有機
    エレクトロルミネセント媒体との間に差し挟まれてお
    り、その際、該壁は、該第二電極手段の隣接部分を分離
    する境界において横方向に配置されている、全色画像表
    示が可能であることを特徴とする発光装置。
JP00005293A 1991-12-30 1993-01-04 発光装置 Expired - Lifetime JP3369618B2 (ja)

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