JPH0483707A - 窒化アルミニウム粉末およびその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 ［産業上の利用分野コ 本発明は、窒化アルミニウム粉末およびその製造方法に
関する。

［従来の技術］ 窒化アルミニウムは、一般に高熱伝導率、電気絶縁性を
有する物質として知られているか、安定で純度の高い窒
化アルミニウムの粉末を使用しない限り、窒化アルミニ
ウム本来の高い熱伝導率を有する焼結体は得ることは困
難であった。しかし。

この近年窒化アルミニウムの製造技術並びに焼結技術の
進歩によって、２００Ｗ／ｓＫ以上の高熱伝導性を有す
る焼結体が開発されている。

この種の窒化アルミニウム粉末の製造法としてアルミニ
ウム粉末を直接窒化する直接窒化法、アルミナ粉末を還
元して窒化する還元窒化法が挙げられる。前者の直接窒
化法では、窒化アルミニウム粉末を粉砕する粉砕工程か
必要であり、この工程における不純物の混入等の問題点
があるため。

実際工業的には後者のアルミナ還元窒化法か主流になっ
ている。

一方、アルミナ還元窒化法においては、アルミナもしく
はアルミナ水和物とカーボンとの混合物に窒素源となる
Ｎ２．ＮＨ，又はＮ２−ＮＨ，を含むガスを雰囲気ガス
として接触させ、一般に１２５０℃以上の高温で２時間
以上、望ましくは４〜５時間以上保持して窒化アルミニ
ウム粉末を合成する方法が提案されている（特開昭６３
−２２５５０６号公報、特開昭６３−１８２２０７号公
報、特開昭６３−１０３８０６号公報参照）［発明か解
決しようとする課題］ しかしながら、前述の還元窒化法においては。

例えば、１２５０℃程度の比較的低温で混合物を処理し
ているため２時間以上好ましくは４〜５時間以上に渡っ
て保持し９合成しなければ、微粒の窒化アルミニウム粉
末が得られないという欠点がある。

そこで１本発明の技術的課題は、微粒であり。

且つ不純物の少ない窒化アルミニウム粉末と、それを極
めて短い時間で合理的に製造する方法を提供することに
ある。

［課題を解決するための手段］ 本発明によれば、比表面積（ＢＥＴ法）か３．０ｍ２／
ｇ以上であり、カーボンが０．１０警ｔ％以下で残部が
実質的に窒化アルミニウムからなることを特徴とする窒
化アルミニウム粉末か得られる。

本発明によれば、アルミナおよびアルミナ水和物の少な
くとも一方とカーボンとの混合物を窒素を含む雰囲気中
で加熱反応させて窒化アルミニウムを製造する方法にお
いて、前記混合物に窒素含有物質を添加する工程と、前
記窒素含有物か添加された混合物を、互いに異なる温度
範囲で多段の熱処理により還元窒化反応させる工程とを
含み。

前記多段の熱処理により還元窒化反応させる工程は、第
１の熱処理と、前記第１の熱処理以上の温度範囲で第２
の熱処理とを含むことを特徴とする窒化アルミニウム粉
末の製造方法が得られる。

本発明においては１前記窒化アルミニウム粉末の製造方
法において、前記多段の熱処理工程の後に、酸化性雰囲
気内で、６００℃〜７５０℃の温度範囲内で、熱処理を
行う工程を含むことか好ましい。

［作　用］ 本発明においては１合成時間を短時間で行うことにより
、窒化アルミニウム粉末の粒成長を抑制し、微粒の窒化
アルミニウム粉末を合成することができる。しかもこの
結果として、この窒化アルミニウム粉末中の不順物炭素
量は極めて少ないものかできる。

［実施例コ 以下本発明の実施例について説明する。

実施例１ 純度９９，６％２中心粒径０．４μｍのアルミナと、灰
分０．４％を含むカーボンブラックをモル比Ｃ／Ａｌ□
０．−６．０の割合で、また、窒素源として工業用尿素
をアルミナとのモル比（Ｃ０（ＮＨ２）　２　＋　／Ａ
　Ｉ２０３−０．　２９の割合で混合した。その際、バ
インダーとしてイソプロピルアルコールをアルミナとカ
ーボンとの総量の９０ｗｔ％、増粘剤としてポリエチレ
ングリコールを２ｗｔ％添加した。これらを十分に混合
した後押田型成形機にて、直径１　ａｒｍ、長さ２〜７
ｍｍの円柱状ペレットに造粒して成形した。このような
ベレットを乾燥した後１回転炉で連続的に第１の熱処理
および第２の熱処理の２段階の処理条件で熱処理した。

この時原料は、　　０．　５ｋｇ／ｈｒて投入し。

雰囲気ガスとしてＮ２ガスを向流式に供給した。

回転炉において、第１の熱処理は、Ｎ２を供給［８０１
７分で供給され、１６５５℃に保たれた温度域に１０分
間ペレットを保持した状態で行われ　第２の熱処理はＮ
２を供給量５０ｇ／分で供給され、且つ１９５０℃に保
たれた温度域に１０分間保持した状態で行われる。合成
した窒化アルミニウムベレット中に残存するカーボンを
大気中で、７００℃で、３時間熱処理することにより除
去した。得られた窒化アルミニウム粉末の特性値を第１
表に示した。これより、得られた窒化アルミニウムはカ
ーボンの含有量が０．０６ｗｔ％、酸素含有量１．３４
ｗｔ％、比表面積（ＢＥＴ法）＝３、　３９　ｙｒ２／
ｇであり、微粒で不純物の少ないものであった。

実施例２゜ 実施例１と同様に、原料ベレットを作製し２回転炉で連
続的に処理した。

回転炉における第１の熱処理はＮ２を供給量８０ｐ／分
で供給され、１６５５℃に保たれた温度域に１０分間ベ
レットを保持した状態で行われ。

第２の熱処理はＮ２を供給量８０ｇ／分で１９５０℃に
保たれた温度域にベレットを３０分・保持した状態で行
われた。合成した窒化アルミニウムベレット中に残存す
るカーボンを実施例１と同様に除去した。得られた窒化
アルミニウム粉末の特性を実施例１と共に、第１表に示
した。これより得られた窒化アルミニウム粉末は、カー
ボン。

酸素含有量は少ないが、比表面積（ＢＥＴ法）−２、６
４ｔａ２／ｇとやや粒成長したものであった。

実施例３゜ 実施例１と同様に原料ベレットを作製し１回転炉で連続
処理をした。

回転炉における第１の熱処理は、Ｎ２を供給量８０ｇ／
分で供給され、且つ１６２０℃に保たれた温度域にベレ
ットを１０分間保持した状態で行われ、第２の熱処理は
Ｎ２を供給量５０ｇ／分で供給され、１９５０℃に保持
された温度域にベレットを１０分間保持することによっ
て１行われた。

合成した窒化アルミニウムベレット中に残存するカーボ
ンを実施例１，２と同様に除去した。

得られた窒化アルミニウム粉末の特性を第１表に示す。

第１表より得られた窒化アルミニウム粉末は、比表面積
（ＢＥＴ法）　−３，０７ｔａ２／ｇと微粒であったが
、カーボン含有量が０．１０ｗｔ％と幾分高いものであ
った。

実施例４、 実施例１と同様に原料ベレットを作製し２回転炉で連続
的に処理をした。この場合、第１の熱処理は、Ｎ２を供
給量８０Ｉ／分で供給され、且つ１７５０℃に保たれた
温度域にベレットを１０分間保持することにより行われ
、第２の熱処理では。

Ｎ２を供給量５０ｇ／分で供給され、且つ１９５０℃に
保たれた温度域にベレットを１０分間保持することによ
って行われた。合成した窒化アルミニウムベレット中に
残存するカーボンを実施例１と同様に除去した。得られ
た窒化アルミニウム粉末の特性を第１表に示した。これ
より得られた窒化アルミニウム粉末は、カーボン含有量
が０．１５ｗｔ％とかなり高いものであった。

本発明の詳細な説明するために、実施例１乃至４と比較
例との特性上の比較が行われた。比較を説明する前に比
較例１と２について説明しておく。

比較例１゜ 第２の熱処理を行わなかった以外は、実施例４と同様に
して窒化アルミニウムを作製した。

その結果を第１表に示す。得られた粉末は、炭素含有量
が０，０９％で、窒素含有量が２６，５５ｗｔ％と少な
く、また酸素含有量が１２．３２νｔ％と極めて多かっ
た。

比較例２゜ 第２の熱処理を行わなかった以外は、実施例３と同様に
して窒化アルミニウムを作製した。

その結果を第１表に示す。得られた粉末は窒素含有量が
２０．４３νｔ％と極めて少なく、また酸素含有量が２
０．４８％と極めて多かった。

比較例３゜ 第２の熱処理を行わなかった以外は、実施例１と同様に
して窒化アルミニウムを作製した。

その結果を第１表に示す。得られた粉末は、炭素含有量
が０．２８％で、窒素含有量が３０．９４ｗｔ％と少な
く、また酸素含有量が２．９９ｗｔ％と多かった。

以上述べた本発明の実施例において、窒化アルミニウム
粉末の一原料であるアルミナ粉末としては、窒化アルミ
ニウム焼結体の熱伝導度に悪影響を及ぼすＦｅ、Ｓｔ、
Ｍｇ等の元素が少ない高純度であり１粒径が２μ■以下
の微粒のものが好ましい。

また、他の原料のカーボンとしては、微粒で反応性の良
いアセチレンブラックが好ましい。

また２本発明において、これらの原料の配合比としては
、アルミナとカーボンとのモル比Ｃ／ｐ、１２０＊−４
〜６が好ましく、カーボンが少ない場合１反応性が悪く
なり、逆にカーボンが多い場合、窒化アルミニウム合成
後の余剰カーボンの除去工程が難しく、コストが高くな
るなるだけてなく、不純物が多くなる可能性がある。一
方１本実施例では、窒素含有物質として、尿素を用いた
が、尿素の他に無機態窒素（硫酸アンモニウム。

塩化アンモニウム、硝酸アンモニウム等）、有機態窒素
（石灰窒素、アンモニア化泥炭等）が挙げられる。しか
し、不純物、窒素含有率１作業性。

経済性を考慮すると尿素（ＣＯ（ＮＨ２）　２　）が好
ましい。この尿素は、肥料として多く用いられており、
比較的安価であるだけでなく、高純度でもある。この窒
素含有物質は、原料に添加することで還元窒化反応を促
進させる。この窒素含有物質として尿素（Ｃｏ　（ＮＨ
２）　２　）を添加する場合、添加量はアルミナとのモ
ル比でＣｏ（ＮＨ２）２／Ａ１２０３−０．１５以上が
好ましい。というのは１モル比が０．１５より小なる場
合は、その効果か薄いからである。

本発明の実施例において、原料に増粘剤としてポリエチ
レングリコールを、また、バインダーとしてイソプロピ
ルアルコールを用いたが、他のバインダーとしては、水
、エタノールのいずれかを使用することも可能である。

本発明の実施例において、還元窒化反応のための雰囲気
としては。

Ｎ２を用いているが、　ＮＨ３、Ｎ２　　Ｈ２、Ｎ２Ｎ
Ｈ，などの窒素を含む雰囲気であれば、使用することが
できる。

また１本発明の実施例において１合成反応を行うための
第１の熱処理と第２の熱処理を用いて行ったが、多段の
熱処理は、少なくとも第１の熱処理と、第２の熱処理と
をこの順に工程中に含むものであればよい。この第１の
熱処理では１７００℃以下の温度で１０分間処理するこ
とが好ましく。

また、これを焙焼した後、カーボン含有量本０゜２０重
量％以下にする必要がある。これは、第１の熱処理にお
ける温度を１７００℃以上にすると急激に反応が起こり
、生成された窒化アルミニウムにカーボンが固溶し、後
工程での焙焼により除去することができな（なるからで
ある。また、第１熱処理において、窒素含有量が２０．
０重量％以下の場合、未反応のアルミナが多いため１８
００℃以上で合成する第２熱処理で生成された窒化アル
ミニウムにカーボンが固溶し、除去か困難となる。

更に、第１の熱処理に続く第２の熱処理では。

合成温度を１８００℃以上とし、１０分間以上保持する
必要がある。第２熱処理では、温度は高温であるほど酸
素含有量が少なくなることから。

１９００℃以上の高温が好ましいが、３０分以上保持す
ると１粒成長するため１０〜３０分の保持が適当である
。還元窒化法による窒化アルミニウム合成の後、余剰カ
ーボンの除去は酸化性雰囲気中で６８０〜７５０℃の温
度で２〜４時間加熱処理して行うことが適当である。こ
れは、６８０”Ｃ以下の場合においては、カーボン除去
に長時間を要し、７５０℃以上の場合においては、窒化
アルミニウムの急激な酸化が起こるからである。

以上述べた本発明の実施例において、得られた窒化アル
ミニウム粉末は、焼結体の結晶中に格子欠陥を生じるこ
とによって熱伝導率を低下させる原因となる酸素および
カーボンの含有量か少なく。

高熱伝導性の焼結体の原料としては有用である。

尚１本発明の実施例においては１回転炉を用いて熱処理
を行ったが９回転炉を用いなくても合成反応を行えるこ
とは、明らかである。

以　　　下　　　余　　　白 ［発明の効果コ 以上説明したように１本発明によれば、従来において、
カーボンによるアルミナ還元法によって。

微粒の窒化アルミニウム粉末を得るためには、２時間以
上、好ましくは４〜５時間以上の合成時間を必要として
いたが１本発明は１時間以内という従来にない極めて短
い時間で微粒であり、且つ不純物の少ない窒化アルミニ
ウム粉末とその粉末を合理的に得る方法を提供すること
ができる。

手続補正書（自発） 平成２年８月−７３日

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、比表面積（ＢＥＴ法）が３．０ｍ＾２／ｇ以上であ
   り、カーボンが０．１０ｗｔ％以下で残部が実質的に窒
   化アルミニウムからなることを特徴とする窒化アルミニ
   ウム粉末。２、アルミナおよびアルミナ水和物の少なく
   とも一方とカーボンとの混合物を窒素を含む雰囲気中で
   加熱反応させて窒化アルミニウムを製造する方法におい
   て、 前記混合物に窒素含有物質を添加する工程と、前記窒素
   含有物が添加された混合物を、互いに異なる温度範囲で
   多段の熱処理により還元窒化反応させる工程とを含み、 前記多段の熱処理により還元窒化反応させる工程は第１
   の熱処理と、前記第１の熱処理以上の温度範囲で行う第
   ２の熱処理とを含むことを特徴とする窒化アルミニウム
   粉末の製造方法。