JPH0472791B2 - - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 〔技術分野〕 本発明は、例えば、炭素繊維強化炭素製品等の
無機質繊維強化炭素製品の成形前駆体として有用
な柔軟性中間材に関するものであり、更に詳しく
は、少くとも軟化性を有する石油及び／又は石炭
系バインダーピッチ粉末と軟化性を有していない
石油及び／又は石炭系コークス粉末からなる混合
粉末が包含された複数の強化用繊維を芯材とし、
その周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なスリーブ
を設けた柔軟性中間材及びその製造方法に関す
る。

〔従来技術〕

無機質繊維強化炭素複合材料、たとえば炭素繊
維強化炭素複合材料（以下Ｃ−Ｃコンポジツトと
称する）は、在来の炭素材料に比較して２〜３倍
の強度を有し、しかも耐熱、耐摩耗性に優れてい
ることから、航空機のブレーキ用摺動材、ロケツ
トノズル等の航空宇宙材料、高温ホツトプレスの
ダイスその他の機械部品材料あるいは人工歯根な
どとして用いられているが、最近では半導体製造
装置材料、原子炉用部材あるいは生体用材料など
として用いることも検討されている。

従来、このようなＣ−Ｃコンポジツトは、炭素
繊維を予め簡単に成形し、炉に入れて高温下で加
熱し、次いで炭化水素系ガスを炉内に通して分解
炭化させ、炭素を表面に沈着固化させる方法（所
謂CVD法）、あるいは炭素繊維の束、織布、不織
布などをフエノール樹脂やエポキシ樹脂等の熱硬
化性樹脂により所望の形状に成形した後、不活性
ガス雰囲気で熱処理を行つて樹脂を炭化させる方
法等で製造されている。しかしながら、前者の方
法は、ススを出さないように有機物ガスを熱分解
させる必要があるためその生産性が悪く、また均
一な気孔の少ないＣ−Ｃコンポジツトを得るため
には長時間を要するほか高度な技術を必要とする
という欠点があつた。

また、後者の方法は、炭素繊維を熱硬化性樹脂
で成形した成形体を焼成炭化する過程において、
気孔が生じるため、該気孔に更に熱硬化性樹脂を
含浸させて焼成炭化するという工程を繰り返し行
う必要があり、その操作工程が煩雑である上、機
械的強度に優れたものが得られないという欠点が
あつた。かかる欠点を解消する方法として、例え
ば熱硬化性樹脂として特定のフエノール樹脂を用
いる方法（特公昭57−27057号）、ピツチ類を約
350〜500℃の温度にて加熱処理し、分別して得ら
れるメソカーボンを用いる方法（特開昭60−
200867号）等が提案されているが、これらの方法
において前駆成形体として用いられる複合材料
は、作業性、後加工性あるいは成形性に難点があ
る上、このものから得られるＣ−Ｃコンポジツト
は、その物性特に曲げ強度、密度等にバラツキが
あり、均一な機械的物性を有するものではなかつ
た。

〔目的〕

本発明は、作業性、後加工性、成形性に優れ、
機械的強度が高く、かつ該強度にバラツキがな
く、高品質の無機質繊維強化炭素複合材料の成形
前駆体として有用な柔軟性中間材及び該柔軟性中
間材の工業的に有利な製造方法を提供することを
目的とする。

〔構成〕

本発明によれば、第１の発明として、少くと
も、軟化性を有する石油及び／又は石炭系バイン
ダーピツチ粉末と軟化性を有していない石油及
び／又は石炭系コークス粉末を包含された複数の
強化用繊維を芯材とし、その周囲に熱可塑性樹脂
からなる柔軟なスリーブを設けたことを特徴とす
る柔軟性中間材が提供され、第２の発明として、
複数の強化用繊維を、少くとも、軟化性を有する
石油及び／又は石炭系バインダーピツチ粉末と軟
化性を有していない石油及び／又は石炭系コーク
ス粉末からなる混合粉末流動層に導入して、各強
化用繊維間に混合粉末が包含された芯材を形成
し、次いで該芯材を熱可塑性樹脂で被覆して芯材
の周囲に柔軟なスリーブを設けることを特徴とす
る柔軟性中間材の製造方法が提供される。

本発明の柔軟性中間材は、芯材として、少くと
も、軟化性を有する石油及び／又は石炭系バイン
ダーピツチ粉末と軟化性を有していない石油及
び／又は石炭系コークス粉末を包含した複数の強
化用繊維を用いるとともに、該芯材の周囲に熱可
塑性樹脂からなる柔軟なスリーブを設けたもので
あるから、この柔軟性中間材から得られる複合材
料は、そのマトリツクス中の強化用繊維の分散状
況が従来の複合材料に比べ優れているため、より
簡便に高密度になり易い。

さらに強化用繊維の含有量も、柔軟性中間材の
作成時に、上記のバインダーピツチとコークス粉
末との包含量を変えることにより、簡便に、任意
にコントロールできるため、この方法で得られる
無機質繊維強化炭素複合材料中間材を使用すると
従来法に比べ、簡便で且つ短時間に高密度で機械
的強度に優れた複合材を得ることができる。

更に、本発明の柔軟性中間材は、前記したよう
に芯材の周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なスリ
ーブを設けたことから、その内部に水分やその他
の不純物が侵入することを防止できるので、その
成形品の機械的物性を改善することができ、しか
も、表面に毛羽立ちや強化用繊維を露出すること
がないので、織布工程やハンドリングが容易であ
り、また得られるクロスや織布等の強化用繊維が
傷むことがなく、極めて後加工性の良いものであ
る。本発明の中間材が上記のような顕著な作用効
果を奏するのは、前記したように、芯材として、
少くとも、軟化性を有する石油及び／又は石炭系
バインダーピツチ粉末と軟化性を有していない石
油及び／又は石炭系コークス粉末が包含された複
数の強化用繊維を用い、かつ該芯材の周囲に熱可
塑性樹脂からなる柔軟なスリーブを設けるという
要件を組み合わせたことによるものである。この
ような構成を具備しないもの、例えば、芯材に包
含させる粉末を、石油及び／又は石炭系バインダ
ーピツチ粉末のみとした中間材の場合には、焼成
時に起る強化用繊維とマトリツクス間での膨張収
縮率の差が激しいために、複合材中の繊維とマト
リツクスとの界面に分離層やクラツクを生じて高
い強度の無機質繊維強化炭素複合材料が得られ
ず、本発明のような作用効果を期待することがで
きない。

また、芯材に包含させる粉末を石油及び／又は
石炭系コークス粉末のみとした中間材は、この粉
末材料が粘結作用を有していないため、繊維とコ
ークス粉末が結合せず、成形体を得ることができ
ない。また、石油及び／又は石炭系バインダーピ
ツチと石油及び／又は石炭系粉末コークスの混合
粉末を高温下で溶融した後、例えば炭素繊維の織
布に含浸させた中間材は、炭素繊維のフイラメン
ト間に前記バインダーピツチ及びコークスが充分
に浸透されていないため、このものから得られる
炭素繊維強化炭素複合材料は曲げ強度、密度等の
機械的物性が低下し、本発明のような優れた作用
効果を期待することができない。

更に、炭素繊維の織布とバインダーピツチ及び
コークスの混合粉末とを層状に交互に積層した後
高温下で成形した中間材も、前記方法と同様に炭
素繊維のフイラメント間にバインダーピツチ粉末
とコークス粉末が充分に浸透していないため、優
れた機械的特性を有する複合材料を得ることがで
きず、本発明の目的を達成することができない。

なお、芯材の周囲に熱可塑性樹脂からなるスリ
ーブを設け、該芯材中に熱可塑性樹脂粉末を包含
させた中間材も知られているが、該柔軟性中間材
はスリーブを設けているため、後加工性は改善さ
れるものの、この柔軟性中間材から得られる成形
体は樹脂が分解揮散したときに生じる気孔性の大
きな気孔を多数有しているため機械的諸物性が劣
り、本発明のような優れた曲げ強度を有するもの
ではない。

以下、本発明の柔軟性中間材を更に詳細に説明
する。

本発明の柔軟性中間材は、前記したように、軟
化性を有する石油及び／又は石炭系バインダーピ
ツチ粉末と軟化性を有していない石油及び／又は
石炭系コークス粉末を少くとも含有する混合粉末
が包含された複数の強化用繊維を芯材とし、その
周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なスリーブを設
けたことを特徴とする。

本発明においては、軟化性を有する石油及び／
又は石炭系ピツチとして、60〜320℃の軟化点を
有し、キノリン不溶分０〜80重量％及び揮発分10
〜60重量％の石油及び／又は石炭から得られる等
方性、潜在的異方性又は異方性のバインダーピツ
チを用いることが望ましい。

このようなバインダーピツチとしては、石油の
常圧残油、減圧残油、接触分触オイル等の石油系
重質油あるいは石炭タール、オイルサンド油等の
石炭系重質油を高温下（350〜500℃）で加熱処理
した際に得られるピツチ類が挙げられる。またこ
のピツチ類から得られるメソフエーズ小球体、あ
るいはそれが合体成長したバルクメソフエーズ等
も有用なものである。

本発明において、このバインダーピツチは、強
化繊維と骨材としてのコークス粉末とを結合させ
るために用いられるものであつて、その平均粒径
は0.5μm〜60μm、好ましくは3μm〜20μmとする
のが適当である。平均粒径が0.5μm未満であると
粒子としての流動性が極端に低下し、均一に繊維
間に包含されにくくなり、また60μmを超えると
強化繊維のフイラメント径に対し、粉末径がかな
り大きくなるので、粉末の分散性の点から好まし
くない。

また、本発明において前記バインダーピツチと
併用するコークスは、骨材的役割をもたせるため
に加えるものであつて、軟化点を有しておらず、
揮発分が10重量％以下、好ましくは２重量％以下
のものが適用される。軟化点を有し、揮発分が10
重量％を超えるものは焼成後の成形品にクラツク
を生じ易くなるので適当ではない。

本発明で用いるコークスは、石油系あるいは石
炭系のいずれを用いることができず、その平均粒
径は0.5μm〜30μm、好ましくは1μm〜20μmとし
たものが良い。0.5μm未満であると粒子としての
流動性が極端に低下するので、均一に繊維間に粉
末が包含されにくくなる。また30μmを超えると
強化繊維を損傷させる他、成形体中に気孔やクラ
ツクを増大させるので好ましくない。

本発明で用いるバインダーピツチ粉末とコーク
ス粉末の使用割合は特に制限はないが、通常、重
量比でバインダーピツチ／コークス＝90/10〜10/
９０、好ましくは70/30〜30/70とするのがマトリツ
クス中の気孔径と気孔数を低減し、マトリツクス
の収縮に伴なうクラツクの発生量を低減すること
により複合材の強度を向上させる点からみても好
ましい。

本発明においては、混合粉末として、前記バイ
ンダーピツチ粉末及びコークス粉末を必須成分と
して用いるものであるが、これらの粉末の１部、
特にバインダーピツチの１部を成形体の品質の向
上を意図して炭化物形成能を有する金属に置換す
ることができる。炭化物形成能を有する金属とし
てはTi，Si，Fe，Ｗ，Moなどが挙げられる。こ
れら金属は成形後、炭化物を形成する温度以上で
焼成した場合、金属化合物を生成し、焼成品の耐
磨耗、硬度、強度特性を向上させる。

また成形体の諸物性値の向上を意図して、混合
粉末の１部をある種の金属、金属化合物及び／又
は無機化合物あるいは熱硬化性樹脂に置換するこ
ともできる。これらの金属、金属化合物及び／又
は無機化合物としては、Cu，Al，Sn，PbBi，
Sb，Zn，Mg，Ag，Cu−Zn等の金属、SiC，Pb₃
O₄，CdO、Al₂O₃，MgO，Fe₂O₃，ZnO，Cr₂O₃
等の金属化合物及びCaCO₃，BaSO₄等の無機化
合物が挙げられる。これらの場合の粉末の平均粒
径は0.5〜30μm程度とするのが良い。熱硬化性樹
脂としては、フエノール樹脂、不飽和ポリエステ
ル樹脂、エポキシ樹脂、シリコーン樹脂、芳香族
炭化水素樹脂、尿素樹脂などを挙げることができ
る。これらの金属、金属化合物及び無機化合物あ
るいは熱硬化性樹脂は、混合粉末の全重量に対し
0.5〜50重量％、好ましくは３〜20重量％程度と
するのが良い。

本発明で用いる強化用繊維としては、炭素繊
維、SiC繊維、アルミナ繊維、ガラス繊維、など
が挙げられるが、特に炭素繊維が好ましい。なお
炭素繊維の前駆体として得られる耐炎化繊維、ピ
ツチ系不溶化繊維なども使用することができる。
もちろんこれらの繊維は表面処理されたものも好
んで用いられる。

炭素繊維は、使用原料の相違によつて、基本的
に２種類の製法に大別され、その一つは、石油ピ
ツチもしくはコールタールピツチを原料とし、こ
れを炭化することによつて得られるもの、他の１
つは天然もしくは合成繊維を原料とし、これを炭
化することによつて得られるものがあり、いずれ
のものも用いることができる。ピツチを原料とす
る場合は、ピツチをまず、紡糸原料として好まし
い状態に調製し、次に繊維状に転換した後、不融
化および、炭化させる。例えば、軟化点180〜300
℃に調整されたピツチを250〜350℃で溶融紡糸し
た後、酸化性ガスを用いて150〜300℃で不溶化
し、更に800〜2500℃で炭化する。繊維を原料と
する場合は、原料としてセルロース、アクリル系
繊維、特にアクリロニトリル（共）重合体繊維を
使用し、それを耐炎化し更に炭化する。本発明に
おいて特に適したものはピッチから製造した炭素
繊維である。

また、本発明で用いる強化用繊維は、フイラメ
ントのデニール数が約0.05〜約600の範囲で、フ
イラメント数が約50〜300000のもの、好ましくは
フイラメントのデニール数が約0.25〜約16で、フ
イラメント数が約100〜約48000のものが好まし
い。

また、本発明においては、前記強化用繊維の含
有率を中間材の全容量に対し、５〜70容量％、好
ましくは20〜60容量％とするのが良い。

強化用繊維の含有量が５容量％未満であると得
られた無機質繊維強化炭素材料の諸物性の中で、
特に曲げ強度の点で不満足となり、また70容量％
を超えるとバインダーピツチの配合量が少なくな
るため、バインダー不足で繊維とマトリツクス間
での結合が充分進行せず、高い強度の複合材が得
られなくなるので好ましくない。

本発明で柔軟なスリーブ形成材として用いる熱
可塑性樹脂としては、本発明の中間材を成形する
際に分解揮散し易い、即ち融点の低いものが用い
られる。具体的に言うと、ポリアミド、ポリエチ
レン、ポリプロピレン、ポリエステル、ポリフツ
化ビニリデン、などが挙げられる。特にその中で
も安価で且つ安定した薄いスリーブを形成し易い
ポリエチレン及びポリプロピレンが好ましい。

また、スリーブの肉厚は、特に制約されないが
作業性あるいは後加工性等に支障がない範囲で、
できる限り薄くした方が無機質繊維強化炭素材料
の性能向上の点からみて望ましく、通常７〜
30μm程度とするのが良い。

本発明の柔軟性中間材は、前記したように、少
くともバインダーピツチ粉末とコークス粉末から
なる混合粉末を包含した強化用繊維を芯材とし、
その周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なスリーブ
を設けたものであるから、その内部に水分やその
他の不純物が極めて流入しにくいものであつて、
そのままでも得られる成形品は機械的に強度に優
れたものであるが、本発明においては、例えば、
第１図に示すような脱気ポンプを用いて、前記芯
材とスリーブをより緊密に密着させることがで
き、この場合、更に機械的強度に優れた成形品を
得ることができる。そして、このスリーブを芯材
に密着させた柔軟性中間材は、フイラメントワイ
ンデイング用成形材料として特に適したものであ
つて、高品質が要求される製品に供することがで
きる。また、本発明の中間材においては、スリー
ブと芯材との密着を保持するために中間材に節付
け装置を用いて任意の数の節目を設けておくこと
も可能であり、このような形状のものは、例え
ば、チツプ状で用いる場合に適したものといえ
る。

つぎに、本発明の柔軟性中間材料の製造方法を
第１図により、更に詳細に説明する。

第１図において、１は解舒機、２は粒子付着装
置、３は脱気ポンプ、４はスリーブ被覆クロスヘ
ツド、５は押出機、６はフイードローラ、７は巻
き取り装置である。

まず、本発明においては、解舒機１から引き出
された強化用繊維を粒子付着装置２に導入する。
粒子付着装置には、少くとも前記したバインダー
ピツチ粉末とコークス粉末からなる混合粉末が入
つており、この下部から常時空気あるいは窒素が
供給されているため、該混合粒子は軽度に流動化
し、いわゆる流動層が形成されている。強化用繊
維は、この粒子付着装置を経由することによつ
て、その繊維間に均一かつ充分な量の混合粉末が
包含された芯材を形成する。

次に、前記粒子付着装置を通過し、混合粉末を
その繊維間に包含した芯材は、押出機５とスリー
ブ被覆クロスヘツド４から構成されるスリーブ被
覆装置に送られ、該押出機によつてその周囲が被
覆される。スリーブが被覆された中間材は冷却装
置（図示せず）によつて冷却固化され、フイード
ローラ６により一定速度で引き取られ、ついで巻
き取り装置７によつて巻きとられる。

また、３は脱気ポンプであつて、前記した芯材
と熱可塑性樹脂スリーブとが特に緊密に密着した
柔軟性中間材を形成するために用いられ、気孔率
の極めて小さい成形品を製造する際に有用なもの
である。また、本発明においては、節付け装置
（図示せず）を用い、前記したようにチツプ状で
使用するのに適した中間材を製造することもでき
る。

本発明の柔軟性中間材は、加圧成形あるいはホ
ツトプレスの如く、成形と同時に400℃以上で加
熱処理し、更に適宜公知の方法により炭化及び黒
鉛化することにより無機質繊維強化炭素複合材料
を製造することができる。

一般に、この種無機質繊維強化炭素複合材料の
物性は、無機質繊維、例えば、炭素繊維とマトリ
ツクス（樹脂）との結合状況（マトリツクスの緻
密化）により大幅に支配されるため、その強度を
向上させる方法として、炭素繊維で強化した樹脂
成形体を焼成炭化し、更に樹脂が炭化する際に分
解物が抜けてできた気孔に樹脂を含浸して炭化す
る操作を繰り返すことによつてマトリツクスを緻
密化し、材料中の結合状況を改善する方法等が一
般的に採用されている。このような方法は、樹脂
含浸処理、炭化処理、黒鉛化処理を多数繰り返す
必要があり、経済的でなく操作が煩雑である上、
含浸・焼成を繰り返すことにより、衝撃強度が低
下し、炭素繊維と樹脂との浸透不良が生起する等
の問題があつた。

一方、結合剤として上記の樹脂の代りにコーク
ス粉末を混合した軟化溶融バインダーピツチを用
いる場合には、フイラメント間にバインダーピツ
チ及び骨材が浸透しにくく、成形体の諸物性が向
上しないという問題がある。これらに対して、本
発明の柔軟性複合材は、前記したようにバインダ
ーピツチとコークスを必須成分とした混合粉末が
強化用繊維間に充分に、しかも均一に包含された
芯材を用い、かつその周囲に熱可塑性樹脂からな
るスリーブ層を設けたことから、400℃以上、好
ましくは600℃以上でホツトプレス処理をおこな
つた際には成形体中に揮発分が殆んど残存せず、
従つて、次いで、黒鉛化処理してもガスの発生が
少ないため、気孔が極めて少なく、再含浸処理、
炭化処理、黒鉛化処理を繰り返すことなしに、充
分な機械的強度を有する複合材料を得ることがで
きる。

更に、本発明の柔軟性中間材は、強化用繊維間
にバインダーピツチ粉末及びコークス粉末が均一
に包含されているために、この中間材から得られ
る複合材の諸物性値にはバラツキが少なく、均質
な物性値を有する高品質の無機質繊維強化炭素複
合材料を得ることができ、更にその周囲に柔軟な
スリーブを設けたことから、作業性、後加工性等
が良好であるため極めて生産性の高いものであ
る。

〔効果〕

本発明の柔軟性中間材は、前記した構成からな
り、少くとも、軟化性を有する石油及び／又は石
炭系バインダーピツチ粉末と石油及び／又は石炭
系コークス粉末からなる混合粉末が包含された強
化用繊維を芯材とし、その周囲に熱可塑性樹脂か
らなる柔軟なスリーブを設けたことから、その成
形性、後加工性に優れたものである上、このもの
から得られる無機質繊維強化炭素複合材料は極め
て優れた曲げ強度を有すると共に高品質な成形品
であるため、その実用的価値が極めて高いもので
ある。

また、本発明の柔軟性中間材の製造方法は、そ
の工程数が少なく、かつ簡単な装置を用いて実施
することができ、その生産効率も高いので、工業
的に極めて有利な製造方法ということができる。

〔実施例〕

本発明を以下の実施例によりさらに詳細に説明
する。

実施例 １ 強化用繊維として、石油系ピツチより製造され
たフイラメント径10μmのフイラメント3000本か
らなる炭素繊維を用いた。この炭素繊維の引張強
度、弾性率、伸度は各々310Kg／mm²，22×10³Kg／
mm²，1.4％であつた。

この炭素繊維を解舒機１から引き出し、送り速
度50m／min、張力30ｇの条件下で粒子付着装置
２に導入した。粒子付着装置の大きさは長さ500
mm×奥行50mm×高さ300mmであり、この中には下
記組成及び粒径を有する石油系バインダーピツチ
粉末400ｇ、コークス粉末400ｇが入つている。ま
たこの装置の下部からは乾燥空気又は窒素が供給
されており、粒子は軽度に流動化している。

〔石油系バインダーピツチ〕

軟化点 260℃ 揮発分 30重量％ キノリン不溶分 50重量％ 粒径 ３〜20μm 〔石炭系コークス〕 揮発分 １重量％ 粒径 ３〜10μm つぎに、粒子付着装置２により繊維間にバイン
ダーピツチ粉末及びコークス粉末を包含した芯材
をスリーブ被覆クロスヘツド４に供給し、その周
囲にポリエチレンを肉厚8μmとなるように被覆し
た。スリーブが被覆された芯材をフイードローラ
６により50m／分の速度で一定に引き取り、つい
で巻き取り装置７でボビンに巻き取つた。得られ
た柔軟性中間材は下記の組成を有していた。

混合粉末 （バインダーピツチ＋コークス）58容量％ 炭素繊維 34容量％ スリーブ（内径2.5mm、肉厚8μm） ８容量％ つぎに、この柔軟性中間材を成形温度600℃、
成形圧力500Kg／cm²、成形保持時間20分の条件下
でホツトプレスし一方向性の複合材料を得た。こ
の複合材料の曲げ強度は1500Kg／cm²、密度は1.58
ｇ／cm³であつた。なおこのときの繊維含有量は40
容量％であつた。

更に、上記複合材料を窒素雰囲気中で1500℃で
30分間の焼成を行い、Ｃ−Ｃコンポジツトを得
た。このＣ−Ｃコンポジツトの曲げ強度は1300
Kg／cm²、密度1.80ｇ／cm³であつた。

実施例 ２ 実施例１で得られた柔軟性中間材をレピア織機
を用いて製織し、平織り布を得た。この平織り布
を20枚積層した後、実施例１と同じ成形条件下で
成形し、複合材料を得た。このものの曲げ強度お
よび密度はそれぞれ1000Kg／cm²，1.65ｇ／cm³であ
つた。

実施例 ３ 実施例１のバインダーピツチとコークスの混合
粉末中に、さらに粒径３〜10μm金属シリコン粉
末をコークス粉末に対し、５重量％添加した以外
は実施例１と同様にして柔軟性中間材を得た。柔
軟性中間材を実施例１と同様な成形条件で成形
し、一方向性の複合材料を得た。このものの物性
は以下のとおりであつた。曲げ強度1720Kg／cm³、
密度1.61ｇ／cm³。

さらに、N₂雰囲気中で1600℃で30分間焼成し、
Ｃ−Ｃコンポジツトを得た。このＣ−Ｃコンポジ
ツトは、曲げ強度が1690Kg／cm²、密度は1.83ｇ／
cm²であつた。

比較例 １ 実施例１で用いたバインダーピツチ及びコーク
スの混合粉末の代わりに、バインダーピツチ粉末
のみを用いた以外は、実施例１と同様にして中間
材を作成し、このものは実施例２と同様な方法で
平織布とし、さらに積層成形し、比較例１の複合
材料を得た。このものはクラツクが生じ、曲げ強
度450Kg／cm²、密度1.58ｇ／cm³の物性を有してい
た。また繊維の含有量は45容量％であつた。

比較例 ２ 実施例１で用いたバインダーピツチ及びコーク
スの混合粉末の代わりに、コークス粉末のみを用
いた以外は、実施例１と同様にして中間材を作成
し実施例２と同様な方法で平織布とし、さらに積
層成形した。この場合、バインダーが無い為、成
形品を得ることはできなかつた。

比較例 ３ バインダーピツチ粉末400ｇ、コークス粉末400
ｇを混合した後、370℃にて溶融し、この溶融物
を炭素繊維の平織布にて含浸させた。つぎにこの
平織布を20枚（繊維含有量は40容量％）積層成形
した。

この成形品は炭素繊維のフイラメント間にバイ
ンダーピツチや、コークスが充分に混入されてい
ないため、以下の結果の様に成形品としての物性
は低かつた。曲げ強度410Kg／cm²、密度1.52ｇ／
cm³。

比較例 ４ 炭素繊維の平織布と比較例３と同じ割合のバイ
ンダーピツチ及びコークスの混合粉末とを繊維含
有量が40容量％となるように交互に20枚積層した
後、600℃で成形した。このものは比較例３のも
のに比べ、バインダーピツチやコークス粉末の炭
素繊維のフイラメント間への浸透性が実に悪かつ
たためその物性が更に低かつた。曲げ強度210
Kg／cm²、密度1.60ｇ／cm³。

比較例 ５ 実施例１で用いたバインダーピツチとコークス
との混合粉末の代りに熱可塑性樹脂（ナイロン−
６）の粉末を用いて、中間材を作成し、このもの
を実施例２と同様な方法で平織布とし、更に積層
成形した。このものは、歩留りが悪く、ぼろぼろ
となつてしまい、良好な成形品ではなかつた。

【図面の簡単な説明】

第１図は、本発明に係る無機質繊維強化炭素複
合材料用の柔軟性中間材の製造方法の説明図であ
る。 １……解舒機、２……粒子付着装置、３……脱
気ポンプ、４……スリーブ被覆クロスヘツド、５
……押出機、６……ネルソンタイプフイードロー
ラー、７……巻き取り装置。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １ 少なくとも、軟化性を有する石油及び／又は
   石炭系バインダーピツチ粉末と軟化性を有してい
   ない石油及び／又は石炭系コークス粉末からなる
   混合粉末が包含された複数の強化用繊維を芯材と
   し、その周囲に熱可塑性樹脂からなる柔軟なスリ
   ーブを設けたことを特徴とする無機質繊維強化炭
   素複合材料用の柔軟性中間材。 ２ 複数の強化用繊維を、少なくとも軟化性を有
   する石油及び／又は石炭系バインダーピツチ粉末
   と軟化性を有していない石油及び／又は石炭系コ
   ークス粉末からなる混合粉末流動層に導入して、
   各強化用繊維間に混合粉末が包含された芯材を形
   成し、次いで該芯材を熱可塑性樹脂で被覆して芯
   材の周囲に柔軟なスリーブを設けることを特徴と
   する無機質繊維強化炭素複合材料用の柔軟性中間
   材の製造方法。