JPH04227017A - 燃焼排ガスからの窒素及びアルゴン副製品回収を伴なう二酸化炭素の製造 - Google Patents

燃焼排ガスからの窒素及びアルゴン副製品回収を伴なう二酸化炭素の製造

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JPH04227017A
JPH04227017A JP3191977A JP19197791A JPH04227017A JP H04227017 A JPH04227017 A JP H04227017A JP 3191977 A JP3191977 A JP 3191977A JP 19197791 A JP19197791 A JP 19197791A JP H04227017 A JPH04227017 A JP H04227017A
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】
【０００１】
【産業上の利用分野】本発明は、燃焼排ガスから二酸化
炭素、窒素及び随意にはアルゴンを製造する方法に関し
ている。さらに詳しくは、本発明は、酸素欠乏燃焼排ガ
スから二酸化炭素を分離して窒素及びアルゴンに富原料
ガスを製造する方法に関する。
【０００２】
【従来の技術】二酸化炭素及び窒素の商業的製造は周知
である。二酸化炭素は、アンモニア、水素、エタノール
、酸化エチレン及びガソリンを製造するための諸化学プ
ロセスからの副生物として、ならびに発酵反応及び炭酸
塩分解反応における副生物として、製造さるのが普通で
ある。窒素は一般に空気がらの分離によって製造される
。
【０００３】二酸化炭素の製造は、一般的に、粗ガス発
生工程、精製及び分離工程、圧縮及び液化工程、乾燥工
程、及び精留工程を含む。
【０００４】粗ガスの発生は、燃料油のような液体燃料
、あるいは無煙炭、コークス、木炭等のような固体燃料
を、過剰の空気で燃焼させて、燃料の完全酸化を促進し
、また二酸化炭素に富む燃焼排ガスを得ることからなる
。
【０００５】燃焼排ガスの精製は、一般に、高純度のガ
スを得るためにいくつかの個別処理を包含している。こ
れらの精製処理としては、洗浄、吸収、吸着、脱着及び
還元性物質除去等がある。洗浄は、一般に、固形分（す
す、同伴灰分等）を除去し、そして同時に燃焼ガスを冷
却するための水吸収シャワー（水洗）を包含する。種々
のスクラビング溶液が不純物を除去し、そして燃焼ガス
混合物中の諸成分を二酸化炭素、窒素及び酸素となすた
めに、一般に使用されている。また燃焼排ガスは、それ
に同伴されている痕跡量の有機不純物を除去するために
過マンガン酸カリのような再循環酸化剤液を含む塔に通
すこともできる。
【０００６】洗浄及びスクラビングされた燃焼ガスは、
次いで二酸化炭素に富む画分を得るために分離処理され
る。ある分離方法においては、燃焼ガス混合物は、炭酸
カリウム、モノメタノールアミン等のような吸収剤溶液
の向流シャワー内に循環される。二酸化炭素は、二酸化
炭素で飽和された溶液を１００℃を超える温度に加熱す
ることにより脱着されうる。別の分離方法においては、
燃焼ガス混合物は、プレッシャースイング吸着系におい
てゼオライト床に二酸化炭素を選択的に吸着させること
により分離処理される。
【０００７】精製及び分離された二酸化炭素は、次いで
、約２３０ｐｓｉａ（約１６．１７ｋｇ／ｃｍ２・ａ）
ないし約４００ｐｓｉａ（約２８．１２ｋｇ／ｃｍ２・
ａ）の範囲内の圧力に圧縮され、再生可能吸湿剤との接
触により乾燥され、そしてガスの温度を下げることによ
り液化される。最後に精留を工程により、少量の窒素、
酸素及びアルゴンを取り除いて、約９９．９容量％の純
度の二酸化炭素を得る。
【０００８】空気から窒素を分離するための最も一般的
な方法は、極低温分別蒸留、不活性ガス発生（空気中で
の天然ガスまたはプロパンの燃焼）、及びプレッシャー
スイング吸着の諸法である。
【０００９】極低温分別蒸留法では、空気を約１００ｐ
ｓｉ（７．０３ｋｇ／ｃｍ２）に圧縮し、そして係外へ
出る窒素製品ガス及び廃ガスにより逆行熱交換器中で冷
却される。空気中の水、二酸化炭素及び炭化水素は、そ
の逆行熱交換器中での凝縮により除去される。別法とし
て、空気中の水、二酸化炭素及び炭化水素は、空気をゼ
オライト床を通過させることによって除去できる。ゼオ
ライト床は、その中に加熱窒素廃ガスを通過させること
により再生できる。空気は低温端のゲルトラップを介し
て供給され、そこでは残留している少量の炭化水素及び
二酸化炭素が除去される。清浄空気は、サブ冷却器でさ
らに冷却され、そして蒸留塔へ供給され、ここで空気は
液化され、そして高純度窒素製品ガス画分と、約３８重
量％の酸素を含む廃ガス画分とに分離される。両方のガ
ス画分は、それらを前記サブ冷却器及び逆行熱交換器に
通すことにより周囲温度にまで加温される。
【００１０】不活性ガス発生器において、天然ガスまた
はプロパンを空気で燃焼させ、そして燃焼生成物は精製
窒素を残して除去される。天然ガスと空気との燃焼は、
実質的に完全な燃焼を達成するためにバーナ中に特定の
空気：ガス比を与えるように制御される。燃焼ガスは窒
素、二酸化炭素、水蒸気ならびに、少量の一酸化炭素及
び水素を含む。燃焼室を出るガスは、水分除去のために
表面凝縮器で冷却される。次いでガスは冷媒乾燥器へ流
れ、ここでその露点が４℃に低下される。次いでそのガ
スをプレッシャースイング吸着装置のモレキュラーシー
プ床に通して、二酸化炭素及び残留水蒸気を除去するこ
とにより高純度の窒素製品ガスが得られる。
【００１１】プレッシャースイング吸着系（ＰＳＡ）に
おいて、空気は、酸素を選択的に吸着する吸着剤の床を
高圧で通過させられる。窒素製品ガスは、かくして、そ
の床から取り出される。その吸着床は、床の圧力を低減
させることにより再生されうる。
【００１２】米国特許第３４９３３３９号（ワイヤー氏
等）明細書には、炭素質物質をアルゴン及び酸素の混合
物中で燃焼させ、そしてその燃焼生成物を二酸化炭素及
びアルゴンを得るように分離することからなる、二酸化
炭素の製造かつアルゴンの分離方法が開示されている。
【００１３】米国特許第４４１４１９１号（ファダーラ
ー氏）明細書には、アンモニア合成のために水素を精製
するプレッシャースイング吸着法が開示されている。高
圧の窒素はの、プレッシャースイング吸着分離法におけ
るパージガスとして使用され、そして精製ガス中の窒素
はアンモニア合成法において使用される。
【００１４】米国特許第４７９７１４１号（マーカダー
氏等）明細書には、内燃機関またタービンの酸素に富む
排ガスから二酸化炭素及び窒素を得る方法が開示されて
いる。この方法は、排ガスを冷却し、冷却されたガスか
ら二酸化炭素をアルカリ液中に吸収することにより、二
酸化炭素を分離し、その炭素化された液から炭酸ガスを
放出させることにより二酸化炭素を回収し、その二酸化
炭素を圧縮及び液化し、不純物を除去するようにそのガ
スを精製することにより窒素を回収し、そして窒素を圧
縮し液化させる、工程からなっている。
【００１５】上記諸方法は二酸化炭素の製造の改善を与
えるものの、これらのうちで完全に満足できるものはな
い。二酸化炭素の製造のための慣用源はねアンモニアプ
ラント、水素プラント、エタノールプラント及び酸化エ
チレンプラントからの廃ガスのような二酸化炭素に富む
ガスである。これらの二酸化炭素源は、必ずしも入手で
きるものではなく、あるいは、特に二酸化炭素需要の高
い地域において必ずしも入手できるわけではない。二酸
化炭素の製造に伴う別の共通問題は、低生産収率及びエ
ネルギー非効率分離方法である。慣用ガス発生法は、燃
焼排ガスからの食品品位の二酸化炭素ならびに高純度の
窒素及びアルゴンの製造を教示しない。
【００１６】
【発明が解決しようとする課題】従って二酸化炭素を製
造するための改善された方法が必要とされている。本発
明はそのような改善された方法を提供するものであり、
また、窒素及びアルゴンを副生物として製造する方法も
提供する。
【００１７】
【課題を解決するための手段】本発明は、約１０重量％
未満の酸素を含む燃焼排ガスから二酸化炭素及び窒素を
製造する方法であって：（ａ）排ガスを粒状物を除去す
るように処理し、（ｂ）その排ガスを約２５ｐｓｉａ（
１．７５６ｋｇ／ｃｍ２・ａ）ないし約２００ｐｓｉａ
（１４．０６ｋｇ／ｃｍ２・ａ）の範囲内の圧力に圧縮
し、（ｃ）その排ガスを痕跡量の不純物を除去するよう
に精製し、（ｄ）その排ガスを二酸化炭素に富む画分と
窒素に富む画分を作るように分離し、（ｅ）その富二酸
化炭素画分を液化させ、揮発性不純物を留去して高純度
の二酸化炭素を作り、（ｆ）富窒素画分を不純物を除去
するように精製し、そして（ｇ）その富窒素画分を極低
温分別蒸留して高純度の窒素を作る、工程からなる上記
方法を提供する。別の具体例においては、本発明は、燃
焼排ガスから二酸化炭素、窒素及びアルゴンを製造する
方法を提供する。本発明における燃焼排ガスは、アンモ
ニアプラントのリホーミング炉から得ることもでき、本
発明で得られる窒素はそのアンモニア反応器において合
成ガスとして採用されうる。
【００１８】我々は、約１０重量％未満の酸素含量の燃
焼ガス（煙道ガス）からの二酸化炭素を効率的かつ経済
的に生産する方法を与えることを発見した。上記の酸素
欠乏ガスから痕跡不純物を除去した後に、バルク分離、
液化、及び揮発性不純物の蒸留によって、液体二酸化炭
素が生産される。窒素及び場合によりアルゴンは、次い
で二酸化炭素欠乏ガスから極低温分別蒸留により副生物
として回収される。燃焼燃焼排ガス中の低い酸素濃度は
、プロセスのフレキシビリティ、及び資本経費の低減を
与える。
【００１９】二酸化炭素を煙道ガスから分離した後に、
その煙道ガス中の窒素及びアルゴンの濃度は、これらの
ガスの慣用源である空気中の濃度よりも著しく高い。か
かる高い窒素及びアルゴンの濃度は、燃焼工程（反応）
で酸素が消費されることによりもたらされるものである
。二酸化炭素欠乏ガスからの副生物としての窒素及びア
ルゴンの分離は、空気分離法による製造と比較して著し
いエネルギー低減（約４０％）をもたらす。本発明方法
は、液体二酸化炭素の製造コスト低減の機会を与え、そ
して燃焼排ガスを有望かつ興味のある二酸化炭素源とす
る。
【００２０】本発明方法により得られる気状窒素製品は
、合成ガスとして、あるいは水素プラントもしくは精油
所（精練所）のように燃焼排ガスを与える化学プラント
において不活性ガスとして使用できる。あるいは、その
窒素製品は他の場所へ配送するために液化されうる。 原料流コスト及び配送コストの低減も、燃焼排ガスの比
較的低い二酸化炭素含量を濃縮するために必要とされる
バルク分離のコスト及び窒素酸化物（ＮＯｘ）や硫黄酸
化物（ＳＯｘ）のような微量汚染物質を除去するための
処理コストを相殺する。燃焼排ガス中の汚染物質を容易
に処分できる形に転化すること、及びそれらの成分の分
離、回収は、清澄大気規則及び環境管理に適合する効果
的かつ有用な選択を与える。
【００２１】好ましい具体例において、アンモニアプラ
ントのリホーミングプラントからの燃焼排ガスの回収は
、そのアンモニアプラントにおける合成プロセスと一体
化される。アンモニア合成のための慣用方法は、天然ガ
スまたはその他の炭化水素ガスの一次スチームリホーミ
ング、それに続く水素及び窒素の合成ガス混合物を与え
るための空気による二次リホーミングを基礎とするもの
である。一酸化炭素のような汚染物質は、シフト転化反
応（一酸化炭素を水素と共に転化して追加の水素及び二
酸化炭素を生成させる反応）により除去され、そして二
酸化炭素のような汚染物質はアミンまたはその他のアル
カリ性溶媒での吸収により除去される。一酸化炭素及び
二酸化炭素はメタン生成（痕跡量の一酸化炭素及び二酸
化炭素をメタンに転化する反応）によつても除去される
。精製された水素及び窒素合成ガス混合物は、次いでア
ンモニア合成反応器へ供給される。
【００２２】より最近のアンモニア製法は、スチームリ
ホーミングによる高純度水素合成ガスの製造、ならびに
空気の分離による高純度窒素合成ガスの製造を基礎とし
ている。その水素ガスの製造は、スチームリホーミング
、一酸化炭素シフト転化、及び多床プレッシャースイン
グ吸着精製からなっている。
【００２３】好ましい態様において、水素ガスはスチー
ムリホーミング、シフト転化及びプレッシャースイング
吸着精製によつて製造され、そしてアンモニアプラント
のスチームリホーマー炉からの二酸化炭素含量を低減さ
れた燃焼排ガスから回収された窒素と混合される。この
水素及び窒素の合成ガス混合物は、アンモニアプラント
の合成反応器で反応してアンモニアを生成する。さらに
は、リホーミング工程における煙道ガスから分離された
二酸化炭素は、尿素プラントにおいてアンモニア製品ガ
スと一緒にして尿素を生産することができる。従って、
本発明方法は、慣用技術よりも低いエネルギーコストで
アンモニア及び尿素製品を生産するための高純度の窒素
合成ガス及び二酸化炭素合成ガスを与えうる。
【００２４】アンモニア製造方法及び尿素製造方法は、
Ｆ．Ｊ．ブリコウスキイ（Ｂｒｙｋｏｗｓｋｉ）編「ア
ンモニア・アンド・シンセシス・ガス：レセント・アン
ド・エナジイ・セイビング・プロセシーズ」　　Ｃｈｅ
ｍｉｃａｌ　　Ｔｅｃｈｎｏｌｏｇｙ　　Ｒｅｖｉｅｗ
　　Ｎｏ．１９３．Ｅｎｅｒｇｙ　　Ｔｅｃｈｎｏｌｏ
ｇｙ　　Ｒｅｖｉｅｗ　　Ｎｏ．６８（ニュージャジイ
州パーク・リッジのＮｏｙｅｓ　　Ｄａｔａ社１９８１
年発行）にさらに詳しく記載されている。その記載内容
は、この明細書に参照のため導入される。
【００２５】本発明によれば、 （ａ）約１０重量％未満の酸素を含有する燃焼排ガスを
処理して、粒状物質を除き； （ｂ）その排ガスを約２５ｐｓｉａないし約２００ｐｓ
ｉａの範囲内の圧力に加圧し； （ｃ）その排ガスを痕跡量不純物除去のために精製し；
（ｄ）二酸化炭素に富む画分及び窒素に富む画分を得る
ようにその排ガスを分離し； （ｅ）その富二酸化炭素画分を液化しそして揮発性不純
物を留去して高純度二酸化炭素を得； （ｆ）富窒素画分を不純物除去のために精製し；そして
（ｇ）その富窒素画分を極低温分別蒸留して高純度窒素
を得る；諸工程からなる、約１０重量％未満の酸素を含
有する燃焼排ガスから二酸化炭素及び窒素を製造する方
法が提供される。
【００２６】本発明における燃焼排ガスは、約１０重量
％未満、好ましくは約１．５〜約６重量％、さらに好ま
しくは約１．５〜約３重量％の酸素を含む燃焼ガスであ
る。燃焼は、ほぼ化学量論計算量条件下の燃焼ヒーター
（スチームボイラー）中で起こるのが好ましく、燃焼の
適度化は反応生成物の一部分のリサイクルによって達成
されうる。燃料に対して１０％過剰の空気が燃焼ヒータ
ーでは通常用いられて、燃料の完全燃焼を確保するよう
になっており、この空気：燃料比は煙道ガス中に約２重
量％の酸素濃度をもたらす。
【００２７】天然ガス、メタン、コークス、石炭燃料油
または同様な炭素含有化合物のような燃料が空気で燃焼
される。燃料はその他の源からの廃ガスまたは排ガスで
もありうる。例えば、結合サイクル発電プラントにおい
ては、ガスエンジンまたはタービンを最初に用い、その
エンジンからの排ガスをさらに補充燃料と共に燃焼ヒー
ターにおいて燃焼排ガスは、発電プラント、セメント及
び石灰プラント、アンモニアプラント及び水素プラント
のような化学プラントの如き多数の源から得られる。精
油所からの化学プラント廃ガス、流体接触改質装置再生
ガス及び焼却炉からの燃焼排ガスも使用できる。
【００２８】一般に、内燃エンジンまたはタービンから
の燃焼ガスは、ガス分離を不経済にする多量の酸素を含
むもので本発明においては適当ではない。典型的には、
燃焼式エンジンは燃料の完全燃焼を確保し、そして燃焼
工程中の過熱からエンジン及びタービンを保護するため
に、７０〜３００％過剰の空気を用いる。このレベルの
過剰空気は、排ガス中の酸素濃度が非常に高いこと、典
型的には約１７％となることを意味する。空気中の酸素
濃度（約２０％）と比較してエンジンの排ガス中の酸素
濃度の低減は実質的に無いので、従来の空気からの窒素
の生産と比較してエンジンからの二酸化炭素含有低減排
ガスからの窒素の生産についての評価しうるエネルギー
もしくは資本コスト節減利点はない。
【００２９】燃焼排ガスから二酸化炭素、窒素及びアル
ゴンを製造する方法は、添付図を参照することにより理
解が促進されよう。添付図においては、同じ数字記号は
、本発明の方法の同等な部分も示す。本発明は、好まし
い具体例に関して説明、例示されているが、我々は、本
発明の精神を逸脱することなく多くの改変、変更が行な
いうることを意図している。
【００３０】図１を参照すると、燃焼排ガス（煙道ガス
、燃焼ガス、排ガス、供給ガス、廃ガス）は、それから
粒状物質を除去するための精製装置２へのガス供給導管
１へ供給される。予備精製装置２は、洗浄カラムであっ
てよく、その底から燃焼ガスを導入し、そして水の吸収
シャワーを頂部からそのガスへ当てて固体（すす、同伴
灰分等）を除去する。その洗浄カラムは同時にガスを冷
却し、そして燃料中の硫黄分からの硫黄無水物を除去し
うる。燃焼ガスから得られた熱は燃焼ヒーター中の燃料
ガスを予熱するのに使用できる。
【００３１】この予備精製された排ガスは、次いでガス
供給導管３を介して圧縮機４に供給される。圧縮機４は
燃焼ガスを分離圧力まで圧縮する。一般に燃焼排ガスは
約２５ｐｓｉａ〜約２００ｐｓｉａ、好ましくは約２５
ｐｓｉａ〜約１２０ｐｓｉａ、さらに好ましくは約４０
ｐｓｉａ〜約１００ｐｓｉａの範囲内の分離圧力まで圧
縮される。
【００３２】この圧縮された燃焼排ガスは次いで、ガス
供給導管５を介して、精製装置６へ供給され、ここで窒
素酸化物、硫黄酸化物及び水のような痕跡汚染物質が取
り除かれる。例えば、窒素酸化物（ＮＯｘ，ＮＯ，ＮＯ
２）は、そのガスをアンモニア及び選択触媒（例えば米
国オハイオ州ノートン社から市販されているもの）で処
理して、窒素酸化物を窒素及び水に転化することにより
除去しうる。硫黄酸化物（ＳＯｘ，ＳＯ２，ＳＯ３）は
、アルカリスクラビングのような慣用の煙道ガス脱硫法
によって、ガスを処理することにより除去できる。窒素
酸化物及び硫黄酸化物を除去するためのその他の方法と
しては、それぞれ活性炭での移動床吸着（ベルグバウ・
フォルシュング法）及びシアヌル酸処理（サンディア・
ナショナル・ラボラトリースにより開発されたＲＡＰＲ
ＥＮＯｘ法）がある。過マンガン酸カリウムスクラビン
グも、ＮＯｘのような痕跡汚染物質を所望のレベルまで
低減させるために精製に包含されうる。燃焼排ガス中に
おける窒素酸化物及び硫黄酸化物の存在は液体二酸化炭
素製品についての食品級規格に適合するように約１ｐｐ
ｍ以下にまで低減されるべきである。大気と比較して高
い濃度の排ガス中の一酸化炭素のレベルは、二酸化炭素
への触媒酸化転化により除去できる。水蒸気は、例えば
、シリカゲル、アルミナまたはゼオライトのような再生
可能吸湿剤を含む塔にガスを通過させることにより除去
できる。シリカゲルは、その塔に１００℃以上に加熱さ
れた乾燥窒素を通すことにより周期的に再生しうる。
【００３３】精製された燃焼排ガスは、次いでガス供給
導管７を介して分離装置８に送られ、二酸化炭素に富む
画分と窒素に富む画分とを得るように分離される。この
供給ガスの分離操作は任意の慣用方法で実施できる。
【００３４】一具体例において、燃焼排ガスは、二酸化
炭素吸収カラムを介して循環することができ、それらの
カラムではモノモタノールアミン、水酸化カリウム等の
アルカリ性溶液が用いられ、二酸化炭素が吸収されて炭
素ガス含有溶液を形成し、そして窒素及び残留ガスはそ
のカラムを通過する。炭素ガス含有溶液はその中に約１
２５℃の温度のスチームまたは流体を通すことにより再
生される。好ましい具体例では、燃焼排ガスはプレッシ
ャースイング装置で富二酸化炭素流と富窒素流とに分離
される。
【００３５】分離装置８からの富二酸化炭素画分は、ガ
ス供給導管９を介して液化装置１０に供給され、ここで
二酸化炭素が液化されそして揮発性不純物は、純粋二酸
化炭素を作るための蒸留によって除去される。液体二酸
化炭素は、ガスを約２３０ｐｓｉａ及び約４００ｐｓｉ
ａの間の圧力に圧縮し、そのガスを約−８°Ｆ及び約−
５０°Ｆの間の温度に冷却することを含む慣用処理工程
により得られる。さらに揮発性の不純物は、蒸留により
液体二酸化炭素から除去される。純粋二酸化炭素は次い
で液化装置１０から二酸化炭素製品溜１２へ排出される
。
【００３６】分離装置８からの富窒素画分は、ガス供給
導管１３を介して窒素精製装置１４へ供給され、ここで
窒素画分は痕跡汚染物質を除去され精製される。分離装
置８におけるバルク二酸化炭素分離からの富窒素画分は
典型的には、約９６％の窒素、約１．２％のアルゴン及
び約２．８％の酸素（重量基準）を含んでいる。好まし
くは、富窒素画分は、ゼオライトモレキュラーシーブの
床にそのガスを通して、二酸化炭素のような痕跡汚染物
質を除去することにより精製される。
【００３７】純粋窒素は、極低温分別蒸留によって得ら
れる。窒素精製装置１４からの富窒素画分は、ガス供給
導管１５を介して熱交換器１６へ供給される。ここでは
供給ガスは、（取出される製品ガス流からもたらされる
冷却エネルギーによって）その液化点近くまで冷却され
る。熱交換器１６からの冷却された窒素ガスは、ガス供
給導管１７を介して、供給物膨張機１８へ供給され、こ
こで窒素ガスはさらに冷却され部分的に液化される（典
型的には、窒素画分のうちの約１０〜約１５％のものが
液化される）。供給物膨張機１８からの冷却された窒素
ガスは、ガス供給導管１９を介して窒素発生器２０へ供
給され、ここでは純粋窒素が酸素及びアルゴンから極低
温分別蒸留される。純粋窒素製品ガスは、窒素発生器２
０からガス供給導管２１、ガス混合連結部２２及びガス
供給導管２３を介して熱交換器１６へ移り、ここで製品
ガスは周囲温度にされる。この純粋窒素製品ガスからの
冷却エネルギーは、窒素精製装置１４からの供給ガスを
冷却するために熱交換器１６へ移行される。加温された
製品ガスは、熱交換器１６からガス供給導管２４、ガス
分割連結部２５及びガス供給導管２６を介して窒素製品
溜２７へ送られる。ガス供給導管２１及び２３は、ガス
混合連結部２２によって接続されている。ガス混合連結
部２２は、ガス供給導管２９を介してフラッシュ・ポッ
ト２８にも接続されている。ガス供給導管２４及び２６
はガス分割連結部２５によって接続されている。ガス分
割連結部２５はガス供給導管３１を介して窒素サイクル
圧縮機３０にも接続されている。
【００３８】窒素製品ガスの一部はガス供給導管２４か
ら、ガス分割連結部２５、及びガス供給導管２６を経て
窒素サイクル圧縮機３０へ送られ、冷凍ループへ供給さ
れる。窒素サイクル圧縮機３０は、窒素製品ガスを圧縮
して、窒素冷媒流体とする。この窒素冷媒流体は、ガス
供給導管３２を介して熱交換器１６へ送られて冷却され
、部分的に液化される。冷却された窒素冷媒流体は次い
で、ガス供給導管３４を介してリボイラー３３へ移行す
る。部分的に液化された窒素冷媒流体はリボイラー３３
において、リボイラー３３から冷却エネルギーを受け取
る。実質的に液化された後に、窒素冷媒流体はリボイラ
ー３３から供給導管３５を介してフラッシュ・ポット２
８へ移行する。フラッシュ・ポット２８では、窒素冷媒
流体は膨脹されてより低い圧力となり、冷媒はさらに冷
却する。フラッシュ・ポット２８は液化窒素冷媒流体と
気状窒素冷媒流体とを分離する。フラッシュ・ポット２
８からの液化窒素冷媒流体は供給導管３６を介して還流
として窒素発生器２０へ返還される。フラッシュ・ポッ
ト２８からの気状窒素冷媒流体は、ガス供給導管２９及
びガス混合連結部２２を介して送られて、ガス供給導管
２３中の純粋窒素製品に合流する。熱交換器１６及びガ
ス供給導管２４を通過した後に、製品ガスは、再びガス
分割連結部２５において、窒素製品溜２７向けと、冷凍
ループ用の窒素サイクル圧縮機３０向けとに分割される
。
【００３９】窒素発生器２０中の富酸素製品ガスは、窒
素発生器２０の底からガス供給導管３７を介して熱交換
器１６へ排出され、熱交換器に対して冷却エネルギーを
供給する。熱交換器１６からの加温ガスは、ガス供給導
管３８を介して窒素精製装置１４（ゼオライト床）へ送
られ、再生のためのガスとして使用されることになる。 随意には、再生ガスは精製装置１４での使用の前に、ヒ
ーターでさらに加温されてもよい。窒素精製装置１４の
再生後、富酸素廃ガスはガス導管３９を介して窒素精製
装置１４から排気される。
【００４０】もう一つの具体例において、本発明は約１
０重量％より少ない酸素を含む燃焼排ガスから二酸化炭
素と、副製品としての窒素及びアルゴンと、を製造する
方法に向けられる。煙道ガスから二酸化炭素が分離され
た後、その煙道ガス中の窒素及びアルゴンの濃度は、空
気（これらのガスの慣用源）中の濃度よりも可成り高い
。二酸化炭素除去後のガスから副製品として窒素及びア
ルゴンを分離すると、液体二酸化炭素を製造するための
エネルギー及びコストの著しい低減がもたらされる。 さらには、二酸化炭素、窒素及びアルゴンからなる製品
の組合せは、酸素の製造が余り必要とされないある種の
プラント立地のためには一層魅力のあるものとなりうる
。
【００４１】図２を参照すると、燃焼排ガスは、それか
ら粒状物質を除去するために予備精製装置２へ供給され
る（図１に関してと同様）。予備精製された燃焼排出ガ
スは、次いで圧縮機４へ供給された燃焼排ガスは次いで
痕跡汚染物質除去のため精製装置６へ移行される。精製
されたガスは、分離装置８に供給されて、分離され二酸
化炭素に富む画分と窒素に富む画分とを与える。その富
二酸化炭素画分は、次いで液化装置１０へ供給され、そ
こで二酸化炭素は慣用手段により液化され、そして揮発
性汚染物質は蒸留により除去され純粋な二酸化炭素が得
られる。純粋二酸化炭素は二酸化炭素製品溜１２へ移行
される。富窒素画分は窒素精製装置１４へ送られ、ここ
で富窒素画分（二酸化炭素が除かれたもの）は、ゼオラ
イトに基く吸着精製系において、二酸化炭素のような痕
跡汚染物質を除去するために精製され。窒素精製装置１
４からの富窒素画分は、熱交換器１６へ供給され、ここ
で供給ガスはその液化温度近くまで冷却される。熱交換
器１６からの冷却された窒素ガスは供給物膨張機１８へ
供給され、ここで窒素ガスは部分的に液化される。供給
物膨張機１８からの冷却された窒素供給物は、窒素発生
器２０へ供給され、ここでは第１図についてと同様に、
純粋窒素がアルゴンから分別される。
【００４２】窒素廃ガスは窒素発生器２０から、その頂
部近くに配置されたガス供給導管４５、ガス混合連結部
４１及びガス供給導管４２を介して熱交換器１６へ、そ
してさらガス供給導管４３を経て窒素精製装置１４の再
生のため使用され、しかる後にガス導管４４を経て排出
されうる。窒素発生器２０におけるアルゴンに富む画分
は、窒素発生器２０の中段からガス供給導管４６を介し
て取り出され、熱交換器１６へ送られ加温される。加温
された富アルゴン画分は、次いでガス供給導管４７を介
してアルゴン発生器４８へ送られる。
【００４３】好ましくい一具体例において、アルゴン発
生器４８は、プレッシャースイング吸着装置である。ア
ルゴン発生器４８は富アルゴン画分を、粗アルゴン製品
と富酸素画分とに分離する。粗アルゴン製品はアルゴン
発生器４８から、ガス供給導管５０を介してアルゴン製
品溜４９へ送られる。アルゴン発生器４８からのアルゴ
ン含有富酸素画分は、ガス供給導管５２を介して圧縮機
５１へ送られ圧縮される。圧縮された富酸素画分は、次
いでガス供給導管５３を介して熱交換器１６へ送られて
、冷却され、次いでガス供給導管５４を介して窒素発生
器２０へ送られ、残留アルゴンをリサイクルする。
【００４４】もう一つの好ましい具体例においては、ア
ルゴン発生器４８は第２の極低温蒸留装置（図１には示
されていない）である。アルゴン発生器４８が極低温蒸
留装置であるときには、富アルゴン画分ガスは、アルゴ
ン発生器４８中へ送入される前に加温されず、またアル
ゴン発生器４８から取り出される富酸素画分は、窒素発
生器２０へ送入される前に冷却されない。
【００４５】純粋な窒素ガス及び粗アルゴン（重量基準
で、９８＋％のアルゴン及び２％以下の酸素）は、二基
の極低温蒸留塔とカーボンモレキュラーシーブ吸着剤利
用プレッシャースイング吸着装置とを用いることにより
、発生されうる。第１の極低温蒸留塔は、供給ガスを、
所望の純度の純粋窒素製品と酸素（及びアルゴン）に富
む画分とに分別する。二基の極低温蒸留塔が用いられる
ときには、供給ガス中のアルゴンは、第１の極低温蒸留
塔中で酸素に富む画分と共に分離され、そして第２の極
低温蒸留塔中で粗アルゴン製品の形で分別される。 一基の極低温蒸留塔とカーボンモレキュラーシーブ（Ｃ
ＭＳ）プレッシャースイング吸着装置が用いられるとき
には、アルゴンに富む画分は、極低温蒸留塔から取り出
され、カーボンモレキュラーシーブプレッシャースイン
グ吸着装置中で粗アルゴン製品とアルゴンに富む廃画分
とに分離される。その富アルゴン廃画分は極低温蒸留塔
へ再循環される。極低温蒸留塔（一または二基）につい
ての還流は、リボイラーから冷却エネルギーを回収する
ためのヒートポンプとして作用する再循環窒素流によっ
て与えられる。追加の冷却エネルギーは、冷却された供
給ガスの膨脹により、あるいは圧縮されそして冷却され
た再循環窒素の一部の膨脹により発生される。
【００４６】好ましい一態様において、本発明は、（ａ
）約１０重量％未満の酸素を含む燃焼排ガスを処理して
粒状物質を除き； （ｂ）その排ガスを約２５ｐｓｉａないし約２００ｐｓ
ｉａの範囲内の圧力に圧縮し； （ｃ）痕跡量の不純物を除くようにその排ガスを精製し
； （ｄ）二酸化炭素に富む画分及び窒素及びアルゴンに富
む画分を得るようにその排ガスを分離し；（ｅ）その富
二酸化炭素画分を液化させ、そして揮発性不純物を留去
して高純度二酸化炭素を得；（ｆ）富窒素・アルゴン画
分を不純物除去のために精製し； （ｇ）その富窒素・アルゴン画分を極低温分別蒸留して
高純度の窒素と富アルゴン画分を得；そして（ｈ）その
富アルゴン画分を精製して高純度アルゴンを得る；諸工
程からなる、約１０重量％未満の酸素を含有する燃焼排
ガスから二酸化炭素、窒素及びアルゴンを精製する方法
に関している。
【００４７】別の一態様において、本発明はアンモニア
の製造のための改良方法に関している。アンモニアプラ
ントのスチームリホーマー炉からの二酸化炭素低減燃焼
排ガスから本発明により回収された窒素ガスは、アンモ
ニアプラントにおいて、スチームリホーミング、シフト
転化及びプレッシャースイング吸着精製により製造され
た水素合成ガスと共に、合成ガスとして利用されうる。
【００４８】水素製造プロセスにおけるスチームリホー
ミングは、約１４００°Ｆ〜約１７００°Ｆの範囲内の
温度の炉内に置かれた多数の管からなる触媒スチーム反
応器（リホーマー）中で炭化水素供給ガスをスチームで
処理することからなる。炭化水素供給ガスとしてメタン
が使用されるときに生じるリホーミング反応は下記の通
りである。
【００４９】ＣＨ４＋Ｈ２Ｏ＝ＣＯ＋３Ｈ２ＣＨ４＋２
Ｈ２Ｏ＝ＣＯ２＋４Ｈ２ ＣＯ＋Ｈ２Ｏ＝ＣＯ２＋Ｈ２ スチームリホーマーを出る水素に富むガス混合物は、水
素、スチーム、一酸化炭素、二酸化炭素及び少量の未反
応メタンの平衡混合物である。リホーミング反応は、吸
熱的であり、従って熱を必要とする。そのため、ある量
の炭化水素及びプロセス廃ガスがリホーマー炉中で空気
で燃焼されて、リホーミング反応のための吸熱を与え、
そして原料及びスチーム混合物を予熱する。
【００５０】高温合成ガスをプロセスボイラー中でボイ
ラー給水により約７５０°Ｆにまで冷却することにより
、高温合成ガスから熱を取り出す。かくしてボイラー給
水はスチームに変る。
【００５１】冷却された富水素ガスは次いでシフト転化
反応器中で、一酸化炭素を追加の水素と、二酸化炭素と
に転化する反応を助長するように処理される。このシフ
ト転化反応は、スチームリホーマー中の高い温度と比較
して、約７５０°Ｆのような低い温度で良好に進行する
。
【００５２】シフト反応器を出るガスは、プロセス冷却
器で周囲温度にまで冷却される。このようなガスから取
り出された熱は、プロセスボイラー用のボイラー給水と
するための補給水を加熱するのに用いられる。凝縮物水
も合成ガスから取り除かれ、ボイラー給水への補給水に
取り込まれる。
【００５３】冷却された後、シフト反応器ガスは、水素
プレッシャースイング吸着精製装置で処理されて、アン
モニア合成用の純粋水素ガスを与える。普通、そのよう
なプレッシャースイング吸着装置は、４〜１２基の吸着
容器を含み、下記の工程からなるプロセスシーケンスで
運転される：（ｉ）床への不純物の吸着及び純粋水素の
放出のための吸着工程、（ｉｉ）吸着工程の終了時点で
のボイドガス中の水素を保持するための圧力平衡化のい
くつかの段階、（ｉｉｉ）除圧、及び水素製品ガスの一
部でのパージによる床の再生及び不純物の除去、及び（
ｉｖ）圧力平衡化ガス及び最終的に製品水素を用いての
吸着床の再加圧。工程（ｉｉｉ）で放出されるガス混合
物は、水素プレッシャースイング吸着パージガスと称さ
れるものであり、これはリホーマー炉へ循環されて燃焼
されて熱源となる。
【００５４】図３において、水素供給ガスはガス導管５
５から供給され、スチームはガス導管５６を介して、触
媒管５８を収容した触媒スチームリホーマー（反応器）
５７へ供給される。炭化水素燃料はガス導管５９で供給
され、空気はガス導管６０を介して触媒スチームリホー
マー５７中の炉へ供給される。高温の水素に富むガス混
合物がガス導管６１を介して触媒スチームリホーマー５
７から出て、プロセスボイラー６２へ移る。プロセスボ
イラー６２中では高温の合成ガスから熱が取り出される
。ボイラー給水は導管６３を介してプロセスボイラー６
２中へ導入され、そしてスチームが導管６４を介してプ
ロセスボイラー６２から取り出される。冷却された富水
素ガスは、次いでガス導管６５を介してシフト転化反応
器６６へ送られ、ここで一酸化炭素は水素及び二酸化炭
素に転化される。シフト転化反応器６６から出るガスは
ガス導管６７を介してプロセス冷却器６８へ送られ、こ
こでガスから熱が除かれ、そして凝縮物（水）が除去さ
れる。補給水は導管６９を介してプロセス冷却器６８中
へ導入され、そして加熱されたボイラー給水は導管７０
を介してプロセス冷却器６８から取り出される。合成ガ
スから除去された凝縮水は次いで導管７１を介して補給
水中へ循環されて、ボイラー給水を与える。
【００５５】冷却されたシフト反応器退出ガスはプロセ
ス冷却器６８から取り出され、ガス導管７２を介して水
素プレッシャースイング吸着精製装置７３へ送られ、純
粋水素を作る。プレッシャースイング吸着精製装置７３
は、４〜１２基の吸着容器を含みうる。水素プレッシャ
ースイング吸着パージガス混合物は、ガス導管７４を介
して水素プレッシャースイング吸着精製装置７３から排
出され、触媒スチームリホーマー５７の炉へ循環されて
パージガスとして燃焼され熱源となる。一方、純粋水素
合成ガスは、水素プレッシャースイング吸着精製装置７
３からガス導管７５及び７６を介してアンモニア合成プ
ラント７７へ送られる。
【００５６】触媒スチームリホーマー５７からの燃焼排
ガスは、ガス導管７８を介して分離装置７９へ排出され
、ここで、燃焼排ガスは、本発明の方法により二酸化炭
素、窒素及び富アルゴン画分に分離される。分離装置７
９は、図１または図２に記載されたような分離装置であ
ってよい。純粋窒素合成ガスは、分離装置７９からガス
導管８０，８１及び７６を介して、アンモニア合成プラ
ント７７へ送られる。分離装置７９からの純粋窒素合成
ガス及び水素プレッシャースイング吸着精製装置７３か
らの純粋水素合成ガスは、本発明の方法によりアンモニ
アを作るためにアンモニア合成プラント７７において使
用される。
【００５７】純粋窒素ガスも分離装置７９からガス導管
８０及び８２を介して窒素製品溜８３へ排出されうる。 純粋二酸化炭素ガスはガス導管８４を介して二酸化炭素
製品溜８５へ排出される。純粋アルゴンガスは、ガス導
管８７を介してアルゴン製品溜８６へ排出される。アン
モニア合成プラント７７からのアンモニア製品ガスは、
ガス導管８９を介してアンモニア製品溜８８へ排出され
る。
【００５８】アンモニア合成プラント７７からのアンモ
ニア製品ガスは、ガス導管９１及び９２を介して尿素合
成プラントに向けて排出されうる。分離装置７９からの
二酸化炭素もガス導管９３及び９２を介して尿素合成プ
ラントへ向けて排出される。アンモニア合成プラント７
７からの純粋アンモニア製品ガス及び分離装置７９から
の純粋二酸化炭素は本発明方法により尿素を製造するた
めに尿素合成プラント９０において使用される。
【００５９】好ましい一態様において、本発明は、（ａ
）炭化水素原料ガスをスチームリホーミングして富水素
合成ガスを作り； （ｂ）その富水素合成ガスを不純物を除くように精製し
て、高純度水素を得 （ｃ）炭化水素燃料を燃焼させて工程　　（ａ）のスチ
ームリホーミングのための熱を供給し、かつその炭化水
素の燃焼によって、約１０重量％未満の酸素を含む燃焼
排ガスを生じさせ； （ｄ）その排ガスを、粒状物質を除くように処理し、（
ｅ）その排ガスを約２５ｐｓｉａないし約２００ｐｓｉ
ａの範囲内の圧力に圧縮し、 （ｆ）その排ガスを痕跡量の不純物を除去するように精
製し； （ｇ）その排ガスを、二酸化炭素に富む画分と窒素に富
む画分とを得るように分離し； （ｈ）その富二酸化炭素画分を液化させ、そして揮発性
不純物を留去して高純度二酸化炭素を得；（ｉ）その富
窒素画分を、不純物を除くように精製し；（ｊ）その富
窒素画分を極低温分別蒸留して高純度窒素を得；そして （ｋ）工程　　（ｊ）からの高純度窒素と工程　　（ｂ
）からの高純度水素とを、アンモニアを製造のためのア
ンモニアプラトン合成反応器へ送る；ことからなるアン
モニアの改良製法を提供する。
【００６０】別の好ましい一態様では、工程（ｈ）から
の好純度二酸化炭素を、尿素製造のために尿素反応器で
工程（ｋ）からのアンモニアと反応させる請求項１９の
方法。
【００６１】前述のように、二酸化炭素及びアルゴンは
、プレッシャースイング吸着によって分離されるのが好
ましい。プレッシャースイング吸着装置（ＰＳＡ）にお
いては、気状混合物を、その気状混合物の１またはそれ
以上の成分を選択的に吸着する吸着剤床内を昇圧の下に
通過させる。吸着されない気状成分に富む製品ガスがそ
の床から取り出される。吸着床は、その床の圧力を低減
することにより再生しうる。
【００６２】ここで用いる「気状混合物」とは、相異な
る分子寸法を有する二つまたはそれ以上の成分から主と
してなる（空気のような）気体混合物を指称するもので
ある。「〜に富むガス」あるいは「富〜ガス」とは、吸
着剤床を介して気状混合物を通した後に、その混合物中
の相対的に吸着されなかった成分からなる気体を指称す
る。一般には、そのような「富〜ガス」は、非吸着成分
の予め定めた純度水準、例えば約９０％ないし約９９％
に適合しなければならない。「貧ガス」とは、「富〜ガ
ス」について予め定められた純度水準に適合しない吸着
床退出ガスを指称する。強く吸着される成分が所望の製
品であるときには、並流圧力低減工程（供給ガスの方向
に関して並流）及び強吸着成分の並流パージ工程が付加
される。
【００６３】吸着床中の吸着剤のあるガス成分について
の選択性は、吸着剤の気孔寸法の容積及びその気孔寸法
の分布によって一般に支配される。吸着剤の気孔寸法よ
り小さいかそれに等しい力学的直径を有するガス分子は
吸着剤に吸着され保持されるが、吸着剤の気孔寸法より
大きな直径を有するガス分子は吸着剤を通り抜ける。か
くして、吸着剤は、ガス分子の分子寸法に応じてガス分
子をふるい分ける。また吸着剤は、その吸着剤の気孔中
のガス分子の相異なる拡散速度に応じて分子を分離しう
る。
【００６４】ゼオライト分子吸着剤は、結晶寸法に若干
従属してガス分子を吸着する。一般に、ゼオライト中へ
の吸着は迅速であり、平衡は典型的には数秒のうちに達
成される。ゼオライトのふるい分け作用は、一般に気状
混合物の相異なる成分の平衡吸着の差異に従属する。空
気をゼオライト吸着剤で分離するときに、窒素は酸素よ
りも優先的に吸着され、従ってプレッシャースイング吸
着法は富酸素製品を作るのに採用できる。二酸化炭素、
窒素及びアルゴンをゼオライト吸着剤で分離するときに
は、二酸化炭素が吸着される成分であり、窒素及びアル
ゴンは非吸着成分である。
【００６５】カーボンモレキュラーシーブのふるい分け
作用は、一般に、平衡吸着における差異に従属せず、む
しろ気状混合物中の相異なる成分の吸着速度の差異に従
属する。空気をカーボンモレキュラーシーブで分離する
ときには、酸素が窒素よりも優先的に吸着され、従って
プレッシャースイング吸着法は、富窒素製品を作るのに
採用されうる。アルゴン及び酸素をカーボンモレキュラ
ーシーブによって分離するときには、アルゴンが非吸着
成分であり、酸素が吸着成分である。
【００６６】気状混合物が吸着剤床内を移動するにつれ
て、その混合物の吸着されうるガス成分が吸着剤の気孔
に入り、それを満たす。ある時間経過後、吸着剤の床か
ら気体の組成は、床に入る混合物の組成と実質的に同じ
になる。この時間は破過点と称される。この破過点より
も若干前の時点において、吸着床は再生されなければな
らない。再生は、床を介しての気状混合物の流動の停止
、及び、一般には床を大気圧ないし大気圧以下の圧力に
まで排気することにより床から吸着成分をパージするこ
とにより、行なわれる。
【００６７】一般的には、プレッシャースイング吸着装
置は、二基の床を採用し、それらの床は、相互に１８０
°離れた相となるようなシーケンスであるサイクルで運
転され、従って一方の床が吸着工程にあるときには、他
方の床は再生工程にあるようにする。かかる二基の吸着
床は、直列または並列に接続されうる。直列配置におい
ては、第１の床の出口端から出るガスは第２の床の入口
端に入る。並列配置においては、気状混合物は、その装
置を構成するすべての床の入口端に入る。一般に、床の
直列配置は、好純度ガス製品を得るために好ましく、そ
して床の並列配置は、短時間サイクルで多量の気状混合
物を精製するために好ましい。
【００６８】ここで使用される「吸着床」とは、単一の
床、あるいは二つの床の直列配置のいずれかを指称する
。単一床装置の入口端は、単一床の入口端であるが、二
床装置（直列配置）の入口端は、その装置の第１の床の
入口端である。単一床装置の出口端は単一床の出口端で
あり、二床装置（直列配置）の出口端はその装置の第２
の床の出口端である。ある装置において二基の吸着床を
並列で使用することにより、あるいは複数の吸着床の間
で循環（交替）運転することにより、製品ガスが連続的
に得られる。
【００６９】吸着工程と再生工程との間で、二つの吸着
床中の圧力は、一般に、二つの床の入口端を一緒に、そ
して二つの床の出口端を一緒に、それぞれ接続すること
により均等化される。圧力均等化中、吸着工程を終了し
たばかりの吸着床の気孔内のガスは（好圧力下に）、再
生工程を完結したばかりの吸着床（低圧力）へ流入する
。この流入は、二つの床の間の圧力差によるものである
。この圧力均等化工程は、吸着工程を終了したばかりの
床の気孔内のガスが既に富化されているから、製品ガス
収量を改善する。一つよりも多くの圧力均等化工程を採
用することも一般的である。多数の圧力均等化工程が採
用される場合は、吸着装置に二つよりも多くの床を設け
るのが一般的である。
【００７０】プレッシャースイング吸着法による気体分
離は、ラルフ　　Ｔ．ヤング編「ガス・セパレーション
・バイ・アドソープション・プロセシーズ」第７章の「
プレッシャー・スイング・アドソープション：プリンシ
プルズ・アンド・プロセシーズ」（１９８７年　　Ｂｒ
ｔｔｅｒｓｗｏｒｔｈ　　発行）にさらに詳しく記載さ
れている。このような記載はここに参照のため導入され
ているものとする。
【００７１】この明細書を通して、多くの文献が引用さ
れているが、これらの文献中の開示事項は、当業の技術
水準をより完全に記載するためここに参考として導入さ
れているものとする。
【００７２】ここに開示された態様は例示的なものであ
り、当業者が本発明の精神及び範囲を逸脱することなく
多くの変更、改良を行ないうるものであることは了解さ
れよう。すべてのそのような変更及び改良は、請求項に
記載された本発明の範囲内に包含されるものと意図され
ている。
【図面の簡単な説明】
【図１】図１は、本発明の方法による二酸化炭素及び窒
素の同時製造方法を説明する概略フローシートである。
【図２】図２は、本発明の方法による二酸化炭素、窒素
及びアルゴンの製造方法を説明する概略フローシートで
ある。
【図３】図３は、アンモニアプラントのリホーミング炉
の燃焼排ガスからの二酸化炭素、窒素及びアルゴンの回
収をアンモニア合成プラントに組込むのに適当な装置の
概略フローシートである。
【符号の説明】
燃焼排ガス導管　　　　　　　　　　１予備精製装置　
　　　　　　　　　　　２圧縮機　　　　　　　　　　
　　　　　　　　４精製装置　　　　　　　　　　　　
　　　　６分離装置　　　　　　　　　　　　　　　　
８窒素精製装置　　　　　　　　　　　　１４熱交換器
　　　　　　　　　　　　　　　　１６膨張機　　　　
　　　　　　　　　　　　　　１８窒素発生器　　　　
　　　　　　　　　　２０窒素製品溜　　　　　　　　
　　　　　　２７フラッシュポット　　　　　　　　２
８窒素循環圧縮機　　　　　　　　　　３０リボイラー
　　　　　　　　　　　　　　３３アルゴン発生器　　
　　　　　　　　４８スチームリホーマー　　　　　　
５７ アンモニア合成プラント　　７７

Claims (20)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項１】　　（ａ）約１０重量％未満の酸素を含有
    する燃焼排ガスを処理して、粒状物質を除き；（ｂ）そ
    の排ガスを約２５ｐｓｉａないし約２００ｐｓｉａの範
    囲内の圧力に加圧し； （ｃ）その排ガスを痕跡量不純物除去のために精製し；
    （ｄ）二酸化炭素に富む画分及び窒素に富む画分を得る
    ようにその排ガスを分離し； （ｅ）その富二酸化炭素画分を液化しそして揮発性不純
    物を留去して高純度二酸化炭素を得； （ｆ）富窒素画分を不純物除去のために精製し；そして
    （ｇ）その富窒素画分を極低温分別蒸留して高純度窒素
    を得る；諸工程からなる、約１０重量％未満の酸素を含
    有する燃焼排ガスから二酸化炭素及び窒素を製造する方
    法。
  2. 【請求項２】　　燃焼排ガスが約４重量％未満の酸素を
    含む請求項１の方法。
  3. 【請求項３】　　工程（ａ）における排ガスが粒状物質
    除去のために水吸収シャワーで処理される請求項１の方
    法。
  4. 【請求項４】　　工程（ｂ）における排ガスを約２５ｐ
    ｓｉａないし約１２０ｐｓｉａの範囲内の圧力に圧縮す
    る請求項１の方法。
  5. 【請求項５】　　工程（ｃ）において排ガスをアルカリ
    スクラバーにより処理することにより硫黄酸化物不純物
    を除去するようにその排ガスを精製する請求項１の方法
    。
  6. 【請求項６】　　工程（ｃ）において排ガスを、窒素及
    び水を生成させるのに選択的な触媒の存在下にアンモニ
    アで処理することにより窒素酸化物不純度を除去するよ
    うにその排ガスを精製する請求項１の方法。
  7. 【請求項７】　　工程（ｃ）において、酸化反応触媒で
    排ガスを処理することにより一酸化窒素不純物を除去す
    るように排ガスを精製する請求項１の方法。
  8. 【請求項８】　　工程（ｃ）において、排ガスを過マン
    ガン酸カリウムスクラバーで処理することにより痕跡不
    純物を除去するように排ガスを精製する請求項１の方法
    。
  9. 【請求項９】　　工程（ｃ）において、排ガスを吸湿剤
    で処理することにより水蒸気を除去するように排ガスを
    精製する請求項１の方法。
  10. 【請求項１０】　　工程（ｄ）において排ガスをプレッ
    シャースイング吸着によって分離して、富二酸化炭素画
    分と富窒素画分とを得る請求項１の方法。
  11. 【請求項１１】　　工程（ｆ）において富窒素画分をゼ
    オライトモレキュラーシーブ床に通すことにより不純物
    を除去するようにしてその富窒素画分を精製する請求項
    １の方法。
  12. 【請求項１２】　　（ａ）約１０重量％未満の酸素を含
    む燃焼排ガスを処理して粒状物質を除き；（ｂ）その排
    ガスを約２５ｐｓｉａないし約２００ｐｓｉａの範囲内
    の圧力に圧縮し； （ｃ）痕跡量の不純物を除くようにその排ガスを精製し
    ； （ｄ）二酸化炭素に富む画分及び窒素及びアルゴンに富
    む画分を得るようにその排ガスを分離し；（ｅ）その富
    二酸化炭素画分を液化させ、そして揮発性不純物を留去
    して高純度二酸化炭素を得；（ｆ）富窒素・アルゴン画
    分を不純物除去のために精製し； （ｇ）その富窒素・アルゴン画分を極低温分別蒸留して
    高純度の窒素と富アルゴン画分を得；そして（ｈ）その
    富アルゴン画分を精製して高純度アルゴンを得る；諸工
    程からなる、約１０重量％未満の酸素を含有する燃焼排
    ガスから二酸化炭素、窒素及びアルゴンを精製する方法
    。
  13. 【請求項１３】　　燃焼排ガスが約４重量％未満の酸素
    を含む請求項１２の方法。
  14. 【請求項１４】　　工程（ｂ）において排ガスを約２５
    ｐｓｉａないし約１２０ｐｓｉａの範囲内の圧力に圧縮
    する請求項１２の方法。
  15. 【請求項１５】　　工程（ｄ）における排ガスをプレッ
    シャースイング吸着によって分離して、富二酸化炭素画
    分と富窒素画分とを得る請求項１２の方法。
  16. 【請求項１６】　　工程（ｆ）において富窒素画分をゼ
    オライトモレキュラーシーブ床に通すことにより不純物
    を除去するように精製する請求項１２の方法。
  17. 【請求項１７】　　工程（ｈ）において、富アルゴン画
    分をプレッシャースイング吸着により精製する請求項１
    ２の方法。
  18. 【請求項１８】　　工程（ｈ）において富アルゴン画分
    を極低温蒸留により精製する請求項１２の方法。
  19. 【請求項１９】　　（ａ）炭化水素原料ガスをスチーム
    リホーミングして富水素合成ガスを作り；（ｂ）その富
    水素合成ガスを不純物を除くように精製して、高純度水
    素を得； （ｃ）炭化水素燃料を燃焼させて工程（ａ）のスチーム
    リホーミングのための熱を供給し、かつその炭化水素の
    燃焼によって、約１０重量％未満の酸素を含む燃焼排ガ
    スを生じさせ； （ｄ）その排ガスを、粒状物質を除くように処理し、（
    ｅ）その排ガスを約２５ｐｓｉａないし約２００ｐｓｉ
    ａの範囲内の圧力に圧縮し、 （ｆ）その排ガスを痕跡量の不純物を除去するように精
    製し； （ｇ）その排ガスを、二酸化炭素に富む画分と窒素に富
    む画分とを得るように分離し； （ｈ）その富二酸化炭素画分を液化させ、そして揮発性
    不純物を留去して高純度二酸化炭素を得；（ｉ）その富
    窒素画分を、不純物を除くように精製し；（ｊ）その富
    窒素画分を極低温分別蒸留して高純度窒素を得；そして （ｋ）工程（ｊ）からの高純度窒素と工程（ｂ）からの
    高純度水素とを、アンモニアを製造のためのアンモニア
    プラトン合成反応器へ送る；ことからなるアンモニアの
    改良製法。
  20. 【請求項２０】　　工程（ｈ）からの高純度二酸化炭素
    を、尿素製造のために尿素反応器で工程（ｋ）からのア
    ンモニアと反応させ請求項１９の方法。
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