JPH04144915A - 酸化物超電導体 - Google Patents
酸化物超電導体Info
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- JPH04144915A JPH04144915A JP1176472A JP17647289A JPH04144915A JP H04144915 A JPH04144915 A JP H04144915A JP 1176472 A JP1176472 A JP 1176472A JP 17647289 A JP17647289 A JP 17647289A JP H04144915 A JPH04144915 A JP H04144915A
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- Y—GENERAL TAGGING OF NEW TECHNOLOGICAL DEVELOPMENTS; GENERAL TAGGING OF CROSS-SECTIONAL TECHNOLOGIES SPANNING OVER SEVERAL SECTIONS OF THE IPC; TECHNICAL SUBJECTS COVERED BY FORMER USPC CROSS-REFERENCE ART COLLECTIONS [XRACs] AND DIGESTS
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- Compositions Of Oxide Ceramics (AREA)
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔産業上の利用分野〕
本発明は、超電導遷移温度Ｔｃが液体窒素温度をこえる
酸化物超電導体に関するものである。
酸化物超電導体に関するものである。
液体窒素温度をこえる超電導遷移温度Ｔｃ（絶体温度９
０Ｋ）をもつ代表的酸化物超電導体として３層構造ペロ
ブスカイトＲＢ ａ、 ｃ ｕ ２０ ｔ （Ｒ＝ Ｙ
ＦＬａ、希土類元素）が発見されている（Ａｐｐｌ、
ｐｈｙｓ、 Ｌｅｔｔ、 Ｖｏｌ、 ５１ （１９８７
） Ｐ５７） 、ところが、この酸化物超電導体は酸素
含有量が熱処理条件等で変化し、これにともなって斜方
晶−正方晶相転移を起こす。この相転移により超電導遷
移温度Ｔｃも０から９０Ｋまで大きく変化することが知
られている（Ｐｈｙｓ、 Ｒｅｖ、 Ｂ３６ （１９８
７） Ｐ５７１９）〔発明が解決しようとする課題〕 しかしながら、例えば、ＲＢａ２Ｃｕ、０７粉末を銀パ
イプに充填し、これを冷間線引き加工で線状にした後、
ＲＢａ２Ｃｕ、０７粉末の焼結熱処理（８００〜９００
℃）により、超電導線材とする方法（銀シー入線材法）
で実用化する場合、焼結熱処により酸素が抜けてしまい
、超電導特性カー劣下してしまうことを本発明者は見し
１出した。
０Ｋ）をもつ代表的酸化物超電導体として３層構造ペロ
ブスカイトＲＢ ａ、 ｃ ｕ ２０ ｔ （Ｒ＝ Ｙ
ＦＬａ、希土類元素）が発見されている（Ａｐｐｌ、
ｐｈｙｓ、 Ｌｅｔｔ、 Ｖｏｌ、 ５１ （１９８７
） Ｐ５７） 、ところが、この酸化物超電導体は酸素
含有量が熱処理条件等で変化し、これにともなって斜方
晶−正方晶相転移を起こす。この相転移により超電導遷
移温度Ｔｃも０から９０Ｋまで大きく変化することが知
られている（Ｐｈｙｓ、 Ｒｅｖ、 Ｂ３６ （１９８
７） Ｐ５７１９）〔発明が解決しようとする課題〕 しかしながら、例えば、ＲＢａ２Ｃｕ、０７粉末を銀パ
イプに充填し、これを冷間線引き加工で線状にした後、
ＲＢａ２Ｃｕ、０７粉末の焼結熱処理（８００〜９００
℃）により、超電導線材とする方法（銀シー入線材法）
で実用化する場合、焼結熱処により酸素が抜けてしまい
、超電導特性カー劣下してしまうことを本発明者は見し
１出した。
これに対して、ＹＢａ、Ｃｕ３０７型結晶構造（第２図
）で２重のＣｕＯ鎖を有する酸化物ＹＢａ２Ｃｕ４Ｏ、
（第１図）は、８５０℃付近まで酸素の出入りも見られ
ず安定であるが、超電導遷移温度Ｔｃが８０にと低く
（Ｎａｔｕｒｅ、 Ｖａｔ ３３６ （１９８８）
Ｐ６，６０）、液体窒素温度マージンが小さすぎるたや
、実用化は困難であった。
）で２重のＣｕＯ鎖を有する酸化物ＹＢａ２Ｃｕ４Ｏ、
（第１図）は、８５０℃付近まで酸素の出入りも見られ
ず安定であるが、超電導遷移温度Ｔｃが８０にと低く
（Ｎａｔｕｒｅ、 Ｖａｔ ３３６ （１９８８）
Ｐ６，６０）、液体窒素温度マージンが小さすぎるたや
、実用化は困難であった。
本発明は、前記問題点を解決するためになされたもので
ある。
ある。
本発明の目的は、液体窒素温度よりも充分高い超電導遷
移温度Ｔｃを有し、かつ高温まで酸素の出入りがなく安
定な超電導体を提供することにある。
移温度Ｔｃを有し、かつ高温まで酸素の出入りがなく安
定な超電導体を提供することにある。
本発明の前記ならびにその他の目的と新規な特徴は、本
明細書の記述及び添付図面によって明らかになるであろ
う。
明細書の記述及び添付図面によって明らかになるであろ
う。
前記目的を達成するために、本発明は、３層構造ペロブ
スカイトＹＢａ２Ｃｕ３Ｏ７型結晶構造で２重のＣｕＯ
鎖を有する酸化物ＹＢａ２Ｃｕ４Ｏ８において、Ｙを０
．１〜２０原子％Ｃａに置換したことを最も主要な特徴
とする。
スカイトＹＢａ２Ｃｕ３Ｏ７型結晶構造で２重のＣｕＯ
鎖を有する酸化物ＹＢａ２Ｃｕ４Ｏ８において、Ｙを０
．１〜２０原子％Ｃａに置換したことを最も主要な特徴
とする。
〔作 用〕
前述した手段によれば、母材となる超電導体ＹＢａ２Ｃ
ｕ４Ｏ．の超電導遷移温度Ｔｃが８０にであるのに対し
、Ｙを部分的にＣａに置換することによって、その超電
導遷移温度Ｔｃが９０Ｋまで上昇することが認められた
。さらに、熱分析の結果、本発明の酸化物超電導体は８
５０’Ｃ付近まで酸素の出入りもなく安定に存在するこ
とが確認できた。
ｕ４Ｏ．の超電導遷移温度Ｔｃが８０にであるのに対し
、Ｙを部分的にＣａに置換することによって、その超電
導遷移温度Ｔｃが９０Ｋまで上昇することが認められた
。さらに、熱分析の結果、本発明の酸化物超電導体は８
５０’Ｃ付近まで酸素の出入りもなく安定に存在するこ
とが確認できた。
従って、本発明による超電導体を銀シース線材化する場
合、最終工程である焼結熱処理後も超電導特性をそこな
うことなく、安定な超電導線材を作製することができる
。
合、最終工程である焼結熱処理後も超電導特性をそこな
うことなく、安定な超電導線材を作製することができる
。
以下、本発明の一実施例を図面を用いて具体的に説明す
る。
る。
まず１本発明による酸化物超電導体の基本構造であるＹ
Ｂａ、Ｃｕ４Ｏ．の構造を第１図に示し、従来のＹ Ｂ
ａ ｚ Ｃｕ ３０．の構造を第２図に示す。第１図
及び第２図において、工はＹ、２はＢａ、３はＣｕ、４
は線分の交差点に配置されるＯである。
Ｂａ、Ｃｕ４Ｏ．の構造を第１図に示し、従来のＹ Ｂ
ａ ｚ Ｃｕ ３０．の構造を第２図に示す。第１図
及び第２図において、工はＹ、２はＢａ、３はＣｕ、４
は線分の交差点に配置されるＯである。
本発明の酸化物超電導体Ｙ□−，Ｃａ 、Ｂａ２Ｃｕ４
Ｏ゜（Ｘ＝Ｏ，ＯＯ１〜０．２）は、第１図に示すよう
に、３層構造ペロブスカイトＹＢａ２Ｃｕ３０．型結晶
構造の１重のＣｕＯ鎖を、２重のＣｕＯ鎖に置換し、さ
らにＹを部分的にＣａに置換したものである。この２重
のＣｕＯ鎖を有する構造において、一部ＹをＣａに置換
することが本発明の一つの特徴である。
Ｏ゜（Ｘ＝Ｏ，ＯＯ１〜０．２）は、第１図に示すよう
に、３層構造ペロブスカイトＹＢａ２Ｃｕ３０．型結晶
構造の１重のＣｕＯ鎖を、２重のＣｕＯ鎖に置換し、さ
らにＹを部分的にＣａに置換したものである。この２重
のＣｕＯ鎖を有する構造において、一部ＹをＣａに置換
することが本発明の一つの特徴である。
次に、本発明の酸化物超電導体の一実施例について説明
する。
する。
純度９９．９％のｙ２ｏ、、Ｂａ（Ｎｏ、）２、ＣｕＯ
、ＣａＣ○、粉末を化学組成式（Ｙ、ＸＣａりＢａ２Ｃ
ｕ４Ｏ８において、Ｘ＝０，０．０２５，０．５，０．
１０、ｏ、２０，０．２５となるように混合し、空気中
で８５０℃で２４時間の仮焼処理を行った。仮焼粉を粉
砕した後、同体積のＮａ２Ｃｏ、とを混合した。該混合
粉末をさらに空気中で８００℃で７２時間の熱処理を行
った後、水洗によりＮａ２Ｃ○□を分離して（Ｙｌ−ｘ
ｃａｊＢａ２ｃｕ４Ｏｓの超電導粉末を得た。
、ＣａＣ○、粉末を化学組成式（Ｙ、ＸＣａりＢａ２Ｃ
ｕ４Ｏ８において、Ｘ＝０，０．０２５，０．５，０．
１０、ｏ、２０，０．２５となるように混合し、空気中
で８５０℃で２４時間の仮焼処理を行った。仮焼粉を粉
砕した後、同体積のＮａ２Ｃｏ、とを混合した。該混合
粉末をさらに空気中で８００℃で７２時間の熱処理を行
った後、水洗によりＮａ２Ｃ○□を分離して（Ｙｌ−ｘ
ｃａｊＢａ２ｃｕ４Ｏｓの超電導粉末を得た。
この（Ｙｔ−ｘｃａｊＢａｚｃｕ４Ｏ＠の超電導粉末の
生成相を粉末Ｘ線回折でＹＢａ２Ｃｕ４Ｏ．構造を有す
ることを確認した。その確認のための粉末Ｘ線回折結果
を第３図及び第４図に示す。第３図は。
生成相を粉末Ｘ線回折でＹＢａ２Ｃｕ４Ｏ．構造を有す
ることを確認した。その確認のための粉末Ｘ線回折結果
を第３図及び第４図に示す。第３図は。
前記Ｙ Ｂ ａ２Ｃ＋４Ｏ ｍ （前記化学組成式のＸ
＝Ｏ，Ｏの場合）の粉末Ｘ線回折パターンであり、第４
図は、Ｙ 、 ＋９ Ｃａｏ、、Ｂ ａ２Ｃ＋４Ｏ６（
前記化学組成式のＸ＝０．１の場合）の粉末Ｘ線回折パ
ターンである。
＝Ｏ，Ｏの場合）の粉末Ｘ線回折パターンであり、第４
図は、Ｙ 、 ＋９ Ｃａｏ、、Ｂ ａ２Ｃ＋４Ｏ６（
前記化学組成式のＸ＝０．１の場合）の粉末Ｘ線回折パ
ターンである。
第３図及び第４図において、図中の数字はＸ線回折のピ
ークの指数である。
ークの指数である。
前記第３図及び第４図かられかるように、前記ＹＢａ２
Ｃｕ４ｏ８（Ｘ＝０．０の場合）の粉末Ｘ線回折パター
ンとＹｌ、、Ｃａ０．、Ｂａ２Ｃｕ、Ｑ、（Ｘ＝＝０゜
１の場合）の粉末Ｘ線回折パターンはほぼ同一であり、
両者の結晶構造が前記Ｙの一部をＣａ置換しても変らな
いことを明らかにしている。すなわち、（Ｙ １− Ｘ
Ｃａ ｘ ） Ｂ ａ２ Ｃ＋４Ｏ ｇの超電導粉末
の生成相はＹＢａｚＣｕ４Ｏ．構造を有する。
Ｃｕ４ｏ８（Ｘ＝０．０の場合）の粉末Ｘ線回折パター
ンとＹｌ、、Ｃａ０．、Ｂａ２Ｃｕ、Ｑ、（Ｘ＝＝０゜
１の場合）の粉末Ｘ線回折パターンはほぼ同一であり、
両者の結晶構造が前記Ｙの一部をＣａ置換しても変らな
いことを明らかにしている。すなわち、（Ｙ １− Ｘ
Ｃａ ｘ ） Ｂ ａ２ Ｃ＋４Ｏ ｇの超電導粉末
の生成相はＹＢａｚＣｕ４Ｏ．構造を有する。
また、前記ＣＹＬ−ｔｃａｘ）Ｂａ２Ｃｕ４Ｏ＠の超電
導粉末の超電導特性を抵抗測定により調べた。
導粉末の超電導特性を抵抗測定により調べた。
前記抵抗測定用試料は、前記（Ｙ□−ｘｃａｊＢａｚＣ
ｕ、Ｏｓの超電導粉末を矩形粉末成形ダイスで成形後、
空気中８００℃で２４時間の焼結処理で作製した。
ｕ、Ｏｓの超電導粉末を矩形粉末成形ダイスで成形後、
空気中８００℃で２４時間の焼結処理で作製した。
前記（Ｙ １−ｚ Ｃａｊ Ｂ ａ２ Ｃ＋４Ｏ ＠の
超電導粉末の超電導特性の測定結果（評価結果）を第５
図（温度対抵抗率特性図）及び表■に示す。
超電導粉末の超電導特性の測定結果（評価結果）を第５
図（温度対抵抗率特性図）及び表■に示す。
表■
本実施例の（Ｙｘ−ｘｃａｘ）Ｂａ２Ｃｕ４Ｏ＠の超電
導粉末の試料は、第５図及び表■かられかるように、い
ずれも約９０にの超電導遷移温度Ｔｃを示す。
導粉末の試料は、第５図及び表■かられかるように、い
ずれも約９０にの超電導遷移温度Ｔｃを示す。
この超電導遷移温度Ｔｃ（約９０Ｋ）は、液体窒素温度
（７７Ｋ）よりも充分高い温度である。
（７７Ｋ）よりも充分高い温度である。
前記（Ｙ １− ｘ Ｃａ ｘ ） Ｂ ａｚ Ｃｕ４
Ｏ８のＸ＝０．２５の試料は、同じ程度の超電導遷移温
度Ｔｃｔｉ、示すが、不純物相を除いた部分の電子線プ
ローブマイクロアナライザーでの分析によれば、２ｏ原
子％以上Ｃａ置換（表Ｉ）がなされていないことがわか
った。
Ｏ８のＸ＝０．２５の試料は、同じ程度の超電導遷移温
度Ｔｃｔｉ、示すが、不純物相を除いた部分の電子線プ
ローブマイクロアナライザーでの分析によれば、２ｏ原
子％以上Ｃａ置換（表Ｉ）がなされていないことがわか
った。
すなわち、Ｙ位置を部分的にＣａに置換しても、ＹＢａ
２Ｃｕ４ＯＩｌ型酸化物の構造は破壊されることはない
が、置換量が２０原子％をこえる゛と、超電導体合成時
に不純物相の生成により超電導相が減少するため、好ま
しくはない。
２Ｃｕ４ＯＩｌ型酸化物の構造は破壊されることはない
が、置換量が２０原子％をこえる゛と、超電導体合成時
に不純物相の生成により超電導相が減少するため、好ま
しくはない。
また、例えば、第６図の（イ）に示すように、Ｘ＝０．
１の試料の熱分析の結果、常温から８５０℃付近まで重
量変化を示さず、８５０〜９００℃で重量の減少を示す
ことから、８５０℃という高温に至るまで酸素の出入り
もなく安定に存在することが確認できた。ところが、従
来の超電導体ＹＢａ、Ｃｕ□０７では、第６図の（ハ）
に示すように、４Ｏ０〜８００℃で極端に酸素が抜けお
ちてしまう。
１の試料の熱分析の結果、常温から８５０℃付近まで重
量変化を示さず、８５０〜９００℃で重量の減少を示す
ことから、８５０℃という高温に至るまで酸素の出入り
もなく安定に存在することが確認できた。ところが、従
来の超電導体ＹＢａ、Ｃｕ□０７では、第６図の（ハ）
に示すように、４Ｏ０〜８００℃で極端に酸素が抜けお
ちてしまう。
第６図において、（イ）は本実施例の（Ｙニー８Ｃａ、
）Ｂａ２Ｃｕ４Ｏ．の超電導粉末のＸ＝０．１の試料、
（ロ）は（Ｙ ｘ −ｔ ｃ ａ ｘ ） Ｂ ａ ２
ｃ ｕ ４ ｏ ＠の超電導粉末のＸ＝Ｏ，Ｏの試料
、（ハ）は従来のＹＢａ２Ｃｕ３Ｏ７の構造の試料であ
る。
）Ｂａ２Ｃｕ４Ｏ．の超電導粉末のＸ＝０．１の試料、
（ロ）は（Ｙ ｘ −ｔ ｃ ａ ｘ ） Ｂ ａ ２
ｃ ｕ ４ ｏ ＠の超電導粉末のＸ＝Ｏ，Ｏの試料
、（ハ）は従来のＹＢａ２Ｃｕ３Ｏ７の構造の試料であ
る。
以上の説明かられかるように、本実施例によれば、母材
となる超電導体ＹＢａ、Ｃｕ４Ｏ８の超電導遷移温度Ｔ
ｃが８０にであるのに対し、Ｙを部分的にＣａに置換す
ることによって、その超電導遷移温度Ｔｃが９０Ｋまで
上昇することが認められた。さらに、熱分析の結果１本
発明の酸化物超電導体は８５０℃付近まで酸素の出入り
もなく安定に存在することが確認できた。
となる超電導体ＹＢａ、Ｃｕ４Ｏ８の超電導遷移温度Ｔ
ｃが８０にであるのに対し、Ｙを部分的にＣａに置換す
ることによって、その超電導遷移温度Ｔｃが９０Ｋまで
上昇することが認められた。さらに、熱分析の結果１本
発明の酸化物超電導体は８５０℃付近まで酸素の出入り
もなく安定に存在することが確認できた。
また、本発明による酸化物超電導体は、銀シース線材化
する場合、最終工程である焼結熱処理後も超電導特性を
そこなうことなく、安定な超電導線材を作製することが
できる。
する場合、最終工程である焼結熱処理後も超電導特性を
そこなうことなく、安定な超電導線材を作製することが
できる。
また、本発明による酸化物超電導体は、高温成形を行う
場合、バインダーの使用で高密度成形が可能である。す
なわち、従来の超電導体ＹＢａ、Ｃｕ３Ｏ７は、４Ｏ０
℃以上における高温バインダー除去ができないが、超電
導体ＹＢａ２Ｃｕ４Ｏ．は、４Ｏ０℃以上約８００℃ま
で高温バインダー除去ができる。これにより、高密度成
形ができるので。
場合、バインダーの使用で高密度成形が可能である。す
なわち、従来の超電導体ＹＢａ、Ｃｕ３Ｏ７は、４Ｏ０
℃以上における高温バインダー除去ができないが、超電
導体ＹＢａ２Ｃｕ４Ｏ．は、４Ｏ０℃以上約８００℃ま
で高温バインダー除去ができる。これにより、高密度成
形ができるので。
超電導電流密度を向上させることができる。
また、従来の超電導体ＹＢａ２Ｃｕ３Ｏ７の薄膜は、比
表面積が大きいため、酸素抜け（薄膜の場合、常温例え
ば２０℃で現実に酸素抜けがでることがわかった）が大
きくなるので、超電導遷移温度ＴＣが劣化していたが、
本発明による酸化物超電導体の薄膜は、ＹＢａ２Ｃｕ３
Ｏ７に比較すると酸素の抜は等が起り難く、超電導遷移
温度Ｔｃが安定である。
表面積が大きいため、酸素抜け（薄膜の場合、常温例え
ば２０℃で現実に酸素抜けがでることがわかった）が大
きくなるので、超電導遷移温度ＴＣが劣化していたが、
本発明による酸化物超電導体の薄膜は、ＹＢａ２Ｃｕ３
Ｏ７に比較すると酸素の抜は等が起り難く、超電導遷移
温度Ｔｃが安定である。
以上、本発明を実施例にもとづき具体的に説明したが、
本発明は、前記実施例に限定されるものではなく、その
要旨を逸脱しない範囲において種々変更可能であること
は言うまでもない。
本発明は、前記実施例に限定されるものではなく、その
要旨を逸脱しない範囲において種々変更可能であること
は言うまでもない。
例えば、本発明は、低温電子装置の配線、あるいは磁気
遮へい等に用いることができることは、勿論である。
遮へい等に用いることができることは、勿論である。
以上、説明したように、本発明によれば、液体窒素温度
よりも充分高い超電導遷移温度Ｔｃを有し、かつ高温ま
で酸素の出入りがなく安定な超電導体を提供できる。
よりも充分高い超電導遷移温度Ｔｃを有し、かつ高温ま
で酸素の出入りがなく安定な超電導体を提供できる。
第１図は、本発明の一実施例のＹ Ｂ ａ２ｃ ｕ、
Ｏａの構造を説明するための図、 第２図は、従来のＹＢａ２Ｃｕ、Ｏ□の構造を説明する
ための図、 第３図は、本実施例に係るｙ Ｂａｚ ｃ ｕ、 ｏ
ｓ （ｘ＝０．０の場合）の粉末Ｘ線回折パターン、第
４図は、本実施例のＹ 、、、Ｃａｏ、、Ｂａ、Ｃｕ４
Ｏｅ（Ｘ＝０．１の場合）の粉末Ｘ線回折パターン、第
５図は、本実施例の（Ｙｔ−ｘｃａｊＢａ２ｃｕ４Ｏ８
の超電導粉末の試料の超電導特性を示す図、第６図は、
本実施例のＹ 、、Ｃａｎｅ、Ｂａ、Ｃｕ、ＩＯ。 におけるＸ＝Ｏ，ｌの試料の熱分析の結果を示す図であ
る。
Ｏａの構造を説明するための図、 第２図は、従来のＹＢａ２Ｃｕ、Ｏ□の構造を説明する
ための図、 第３図は、本実施例に係るｙ Ｂａｚ ｃ ｕ、 ｏ
ｓ （ｘ＝０．０の場合）の粉末Ｘ線回折パターン、第
４図は、本実施例のＹ 、、、Ｃａｏ、、Ｂａ、Ｃｕ４
Ｏｅ（Ｘ＝０．１の場合）の粉末Ｘ線回折パターン、第
５図は、本実施例の（Ｙｔ−ｘｃａｊＢａ２ｃｕ４Ｏ８
の超電導粉末の試料の超電導特性を示す図、第６図は、
本実施例のＹ 、、Ｃａｎｅ、Ｂａ、Ｃｕ、ＩＯ。 におけるＸ＝Ｏ，ｌの試料の熱分析の結果を示す図であ
る。
Claims (1)
- （１）３層構造ペロブスカイトＹＢａ＿２Ｃｕ＿３Ｏ＿
７型結晶構造で２重のＣｕＯ鎖を有する酸化物ＹＢａ＿
２Ｃｕ＿４Ｏ＿８において、Ｙを０．１〜２０原子％Ｃ
ａに置換したことを特徴とする酸化物超電導体。
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-
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