JPH03110149A - 不透明で真珠様光沢を有する積層延伸成形物及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 〔産業上の利用分野〕 本発明は、ポリプロピレンを主成分とする不透明な積層
延伸成形物に関する。更に詳しくは結晶性ポリプロピレ
ンに特定の高軟化点石油樹脂を添加して不透明化した層
と結晶性ポリプロピレンからなる光沢層とが積層された
構成の不透明で真珠様光沢を有する積層延伸成形物及び
その製造方法に関するものである。

〔従来の技術〕

一般に一軸延伸または二軸延伸された真珠様光沢ないし
不透明感を有するフィルム状の成形物は、一般包装材料
、装飾材料９合成紙、または書写印刷紙等に、またテー
プ、リボン、またはフィラメントとして梱包材料、織糸
等に、更に中空容器とした成形物も様々な物の容器等に
、それぞれ広く用いられている。

従来、成形物に真珠様光沢ないし不透明感を付与する方
法としては、 （１）白色顔料９体質顔料あるいはバールエツセンス等
の光沢物質を添加する方法。

（２）成形時に発泡剤を添加して多数の気泡を形成させ
る方法、 （３）無機充填剤を多量に添加した後に延伸しボイドを
形成させる方法（特公昭６３−２４５３２号。

特開昭６３−１１７０４３号参照） （４）成形物を溶剤あるいは薬品等で処理してダル化さ
せる方法、 等が知られている。

しかし、これらの方法は、次のような欠点を有する。す
なわち、（１）の方法については、白色顔料や体質顔料
では真珠様光沢は得難く、パール・エツセンスは非常に
高価でかつ多量に添加する必要がある。（２）の方法に
ついては、発泡粒子が大きいのでフィルム等の薄い膜で
は均一な微細発泡が得難い、（３）の方法については、
無機充填剤を多量に添加する為、押出時の流動性が大幅
に低下したり、スクリーンパックが目詰まりしたり、無
機充填剤に起因する吸湿２、発泡や分散不良が生じ易く
、樹脂の置換にも長時間を要する等の生産時のトラブル
が多く、得られた製品も光沢が低く、粗面化したものし
か得られない等の欠点がある。（４）の方法については
、成形工程以降に処理工程を別に設ける必要があり、更
に溶剤、薬品類の除去工程も必要で、装置、経費の面で
不利であり、また製品もダル感を有し、高光沢を有する
ものは得られないという欠点がある。

【発明が解決しようとする課題〕

本発明は、上記従来技術の欠点を解消し、不透明感と共
に真珠様光沢を有するように延伸成形物を構成すること
を課題とする。

〔課題を解決するための手段〕

本発明者等は種々検討した結果、先に、ポリプロピレン
に特定の高軟化点石油樹脂を特定量添加し特定の条件下
で延伸する事によって、従来法に比して成形性に優れ且
つ不透明感及び真珠様光沢を有する軽量な延伸成形物が
得られる事を見出し提案した（特願平１−７４９１９号
）、シかしながら、この方法で得られた製品は従来法の
製品よりは良好であるが、装飾用途向けには表面光沢或
は真珠様光沢が必ずしも充分に良好とは言えなかった。

そこで更に検討を進めた結果、結晶性ポリプロピレン系
樹脂と特定の高軟化点石油樹脂とから成る不透明な層に
、特定の結晶性ポリプロピレン系樹脂から成る表面光沢
を有する層を積層した構成とする事によって表面光沢が
著しく向上し、上記課題を達成出来ることを究明して本
発明に到達した。

すなわち１本発明に係る不透明で真珠様光沢を有する積
層延伸成形物は、Ａ層の少なくとも片面にＢ層が配され
ていて融着により一体化されている構成を有し、Ａ層は
結晶性ポリプロピレン系樹脂９７〜７０重量％と軟化点
１６０℃以上のシクロペンタジェン系石油樹脂３〜３０
重量％とから成る均一な層を成していて少なくとも一方
向に延伸されており、Ｂ層はＡ層の結晶性ポリプロピレ
ン系樹脂との結晶融点の差が１０℃以内の結晶性ポリプ
ロピレン系樹脂から成ることを特徴とする。

また、上記積層延伸成形物を得るための製造方法の一つ
は、結晶性ポリプロピレン系樹脂９７〜７０重量％と軟
化点１６０℃以上のシクロペンタジェン系石油樹脂３〜
３０重量％とから成る組成物を溶融押出して得られる薄
膜をＡ層前駆層とし、該Ａ層前駆層に用いた結晶性ポリ
プロピレン系樹脂との結晶融点の差が１０℃以内の結晶
性ポリプロピレン系樹脂を溶融押出して得られる薄膜を
Ｂ層前駆層とし、Ａ層前駆層の少なくとも片面にＢ層前
駆層が配された構成に上記両薄膜を融着により積層して
積層原反を得、次いで該積層原反をＡ層前駆層に用いた
結晶性ポリプロピレン系樹脂の結晶融点未満の温度で少
なくとも一方向に２倍以上延伸する事を特徴とする。

また同じく製造方法の他の一つは、結晶性ポリプロピレ
ン系樹脂９７〜７０重量％と軟化点１６０℃以上のシク
ロペンタジェン系石油樹脂３〜３０重量％とから成る組
成物を溶融押出して上記結晶性ポリプロピレン系樹脂の
結晶融点未満の温度で一軸方向に１．５倍以上延伸して
得られる薄膜をＡ層前駆層とし、該Ａ層前駆層に用いた
結晶性ポリプロピレン系樹脂との結晶融点の差が１０℃
以内の結晶性ポリプロピレン系樹脂を溶融押出して得ら
れる薄膜をＢ層前駆層とし′、Ａ層前駆層の少なくとも
片面にＢ層前駆層が配された構成に上記両薄膜を融着に
より積層して積層原反を得、次いで該積層原反を最初の
一軸延伸方向と直交方向にＡ層前駆層に用いた結晶性ポ
リプロピレン系樹脂の結晶融点未満の温度で２倍以上延
伸する事を特徴とする。

以下に１本発明の詳細な説明する。

本発明でＡ層に用いられる結晶性ポリプロピレン系樹脂
は、プロピレンの単独重合体、及びプロピレン成分を７
０重貴顕以上含有するエチレンまたは炭素数４以上のα
−オレフィンとの二元以上の共重合体であり、具体的に
は例えば結晶性ポリプロピレン、結晶性エチレン−プロ
ピレン共重合体。

結晶性プロピレン−ブテン−１共重合体、結晶性エチレ
ン−プロピレン−ブテン−１三元共重合体。

結晶性エチレン−プロピレン−ヘキセン−１三元共重合
体、及びそれらの混合物等があげられる。

これらは、例えばチーグラー・ナツタ触媒及びその応用
系等の公知の立体特異性触媒を用いて、スラリー法、溶
液法、気相重合法等の公知の方法で単独重合或は共重合
する事によって得る事が出来る０本発明に、おいては上
記、結晶性ポリプロピレン系樹脂の中でも、プロピレン
成分を８０重量％以上含有（１００重量％の場合を含む
）し沸騰ｎ−ヘプタン抽出残分が８０重量％以上のもの
が特に好ましい。

また、この結晶性ポリプロピレン系樹脂はそのメルトフ
ローレート（ＪＩＳ　Ｋ７２１０試験条件１４に基づく
、以下、ＭＦＲと称す。）は０．３〜１０の範囲のもの
が好ましい。

Ａ層において結晶性ポリプロピレン系樹脂に配合されて
いるシクロペンタジェン系石油樹脂（以下、単に石油樹
脂と言うことがある）は、石油ナフサなどから得られる
シクロペンタジェン系成分の単独重合体または５０重量
％以上のシクロペンタジェン系成分とモノビニル芳香族
炭化水素、インデン類等の他の留分との共重合体からな
る未水素化石油樹脂か、または該未水素化石油樹脂を水
素化した水素化石油樹脂か、またはそれらの混合物であ
る。上記シクロペンタジェン系成分とは、石油ナフサか
ら得られるシクロペンタジェン、ジシクロペンタジェン
、それらの多量体、それらのアルキル置換体、それらの
混合物等を主成分とする留分である０石油樹脂はシクロ
ペンタジェン系成分単独または上記他の留分との混合系
を、溶剤の存在下または不存在下に、窒素ガス等の不活
性ガスの雰囲気下で、数時間以上熱重合して得られる。

この重合は、−段でも良いが、２段階以上に多段重合さ
せるものも高軟化点化には有効である。また水素化石油
樹脂は、このような未水素化石油樹脂を従来公知の方法
、例えばパラジウム、ニッケル、コバルト等の金属また
はその酸化物等の触媒を用い、溶剤の存在下に１５０〜
３００℃の温度、１０〜１５０ｋｇ／ａ１の水素圧の条
件下で水素化して得られる。これらの重合工程、水素化
工程は連続式あるいはバッチ式のいずれによっても良い
。

このようにして得られたシクロペンタジェン系石油樹脂
のうち、本発明において用いられるものは、その軟化点
（後記環球法による）が１６０℃以上のものでなければ
ならない、軟化点が１６０℃に達しないものは不透明感
及び真珠様光沢共に不足し、本発明の課題は達成されな
い、特に軟化点が１５０℃以下のものは、特開昭６１−
２０３１４０号に記載された或は従来公知の水素化石油
樹脂と同様に本発明と全く逆の方向をとり、成形物が透
明化する。

本発明においてＡ層は、前記の結晶性ポリプロピレン系
樹脂と上記の軟化点１６０℃以上のシクロペンタジェン
系石油樹脂とが両者の合計量に基づいて前者が９７〜７
０重量％、後者が３〜３０重量％となるように配合され
溶融混合された均一な層を成していて、少なくとも一方
向に延伸された分子配向を有している０石油樹脂の配合
量が３重量％未満では不透明化が不足して真珠様光沢が
得られず、３０重量％を超えると成形時に押出しむらや
延伸破断を生じ易くて品質が低下し、また生産性が極端
に低下して好ましくない１石油樹脂としては上記範囲の
中でも、その軟化点がＡ層のポリプロピレン系樹脂の結
晶融点と同等以上のものが好ましく、また、その配合量
は５〜２５重量％が好ましい。

Ｂ層を成している結晶性ポリプロピレン系樹脂は、前記
したＡ層に用いられる結晶性ポリプロピレン系樹脂と同
種同系の重合体または共重合体またはそれらの混合物で
あって、Ａ層に用いられる結晶性ポリプロピレン系樹脂
との結晶融点の差が１０℃以内のものである。」二記結
晶融点の差が１０℃を超えると、表面光沢の改良効果が
著しく低下する。

ここで言う結晶融点（以下、Ｔｍと記すことがある）と
は、走査型差動熱量計を用いて約１０■の試料を２０℃
／分の昇温速度で２００℃まで昇温し、−旦融解させ、
次いで室温まで冷却して再度昇温した時のいわゆるセカ
ンドランで得られる結晶の融解に伴う吸熱カーブのピー
ク温度を指す、なお、共重合体またはＴｍの異なる２つ
以上の重合体を混合して用いる事によって２つ以上のＴ
ｍを示す事があるが、この場合は最大ピーク面積を示す
温度をピーク温度とする。

Ａ層を構成する結晶性ポリプロピレン系樹脂及び石油樹
脂やＢ層を成す結晶性ポリプロピレン系樹脂中には、本
発明の目的を損なわない範囲で。

必要に応じて結晶性ポリプロピレンに添加する事が公知
な加工安定剤、酸化防止剤、滑剤、スリップ剤、帯電防
止剤、無機充填剤、及び少量の他種ポリマー類を含有さ
せておく事が出来る。

本発明に係る積層延伸成形物は、上記Ａ層の少なくとも
片面に、即ちＡ層の片面または両面に、Ｂ層が融着によ
り一体化された構成を有している。

この積層延伸成形物の全厚さに特に制限は無いが、積層
延伸成形物中のＡ層の厚さに対するＢ層の厚さの比が一
定値の比以上に増してゆくと不透明感。

表面光沢共に低下する傾向を示すので、Ａ層に対するＢ
層の厚さの比は０．６以下が好ましく、０．０２〜０．
２５の範囲とするのが特に好ましい、また、この積層延
伸成形物は、全光線透過率が５０％以下でＢ層の光沢度
が７０％以上である事が好ましい、全光線透過率が５０
％を超えたものは不透明感かやＮ不足し、Ｂ層面の光沢
度が７０％未満のものは真珠様光沢感（バール感）が最
良状態よりも若干低下する。

次に１本発明に係る積層延伸成形物の製造方法を説明す
る。

先ず、結晶性ポリプロピレン系樹脂とシクロペンタジェ
ン系石油樹脂とを配合してＡ層を形成させるのに用いる
組成物を調製する。その方法は。

通常のブレンダーまたはミキサー等で粉状または粒状の
両原料を前記範囲の所定の割合に混合する事によって容
易に調製する事が出来るが、押呂機。

バンバリーミキサ−等を用いて溶融混合し、ペレット状
の組成物として用いるのが特に好ましい。

別法としてポリプロピレンまたは他の樹脂に対し上記石
油樹脂を多量に添加してマスターバッチ化した後、これ
を結晶性ポリプロピレン系樹脂と配合し、組成物として
用いる方法も有用である。

このようにして得られたＡ層用の組成物と別に用意した
Ｂ層用の結晶性ポリプロピレン系樹脂とから積層延伸成
形物を得る方法としては、下記の種々な方法が挙げられ
る。

（イ）先ず、一方で上記Ａ層用の組成物を溶融押出して
得られる薄膜をＡ層前駆層とし、他方でＢ層用の結晶性
ポリプロピレン系樹脂を溶融押出して得られる薄膜をＢ
層前駆層とし、Ａ層前駆層の少なくとも片面に、即ちＡ
層前駆層の片面または両面に、Ｂ層前駆層が配された構
成に上記両薄膜を融着により積層して原反（以下このよ
うな積層構造の原反を積層原反と言う）を作成する。こ
の場合の積層原反の各層は何れも未延伸である。このよ
うに積層する方法は既知の種々な技術で可能であるが、
特に好ましい方法は、２台以上の押出機を用いて上記Ａ
層用の組成物及びＢ層用の結晶性ポリプロピレン系樹脂
をそれぞれ溶融押出し、共押出多層ダイ法、フィードブ
ロック法等の公知の方法で溶融状態でＡ層を芯層として
その少なくとも片面にＢ層を積層する方法である６次い
でこのようにして得た積層原反を、Ａ層に用いた結晶性
ポリプロピレン系樹脂の結晶融点未満の温度で少なくと
も一方向に２倍以上、即ち一方向につき２倍以上の一軸
または二軸延伸する事によってＡ層、Ｂ層共に同じ方向
に延伸された積層延伸成形物が得られるのである。

（０）次に示す方法は、予め一方向に延伸したＡ層前駆
層に未延伸のＢ層前駆層を積層して積層原反とする方法
である。即ち、Ａ層用の組成物を溶融押出し、その中に
配合されている結晶性ポリプロピレン系樹脂の結晶融点
未満の温度で一軸方向に１．５倍以上延伸して得られる
薄膜をＡ層前駆層とし、Ｂ層用の結晶性ボリプロビレン
系樹脂を溶融押出して得られる薄膜をＢ層前駆層とし、
Ａ層前駆層の少なくとも片面にＢ層前駆層が配された構
成に上記両薄膜を融着により積層して積層原反とする。

このような積層原反は、例えばＡ層前駆層の薄膜を造る
ライン上で、その薄膜にＢ層用の結晶性ポリプロピレン
系樹脂を溶融押出して積層する事により、シート状。

チューブ状、パイプ状等の形状で容易に得ることが出来
る０次いで、このようにして得られた積層原反を、最初
の一軸方向と直交方向に上記（イ）の場合と同様の温度
で２倍以上延伸することによって、Ａ層は二軸延伸され
、Ｂ層は一軸延伸された積層延伸成形物が得られるので
ある。

また、上記のように積層原反を一方向に延伸する他、二
軸方向に延伸しても良い。

上記したように、積層原反を延伸するとき、また（ＩＩ
）の方法におけるＡ層前駆層を造るときの延伸温度はＡ
層に用いた結晶性ポリプロピレン系樹脂の結晶融点未満
でなければならない、延伸温度がＡ層の結晶融点以上の
ときは、Ａ層が延伸配向しない為、積層延伸成形物中に
微細な空隙が発生せず、不透明感が不足し、真珠様光沢
を有する成形物が得られない、延伸温度としては、上記
のようにＡ層の結晶性ポリプロピレン系樹脂の結晶融点
未満であると共に、シクロペンタジェン系石油樹脂の軟
化点未満でもある温度が、不透明感及び真珠様光沢を増
大させる点で好ましい。

このような効果を更に大きく確実に得るには、石油樹脂
として軟化点１６５℃以上の水素化石油樹脂を５〜３０
重量％の範囲で用いるのが好ましく、更に水素化を強め
てヨウ素価を２０以下とした軟化点１７０〜２００℃の
水素化石油樹脂を７〜２５重量％の範囲で用いると、結
晶性ポリプロピレン系樹脂との相溶性が優れているので
安定してＡ層を形成させることが出来、そして不透明感
及び真珠光沢に優れた延伸成形物が得られるので特に好
ましい。

また、積層原反の延伸倍率は少なくとも一方向に２倍以
上必要であり、面積倍率で４倍以上が望ましく１面積倍
率で１０〜６０倍前後の高倍率延伸される同時ないし逐
次二軸延伸法が特に望ましい。

更に、積層原反を、Ａ層に用いた結晶性ポリプロピレン
系樹脂の結晶融点未満で且つ該シクロペンタジェン系石
油樹脂の軟化点未満の温度で、面積倍率２０〜５０倍前
後に同時ないし逐次二軸延伸して得られる二輪延伸成形
物は特に望ましい。

本発明に係る積層延伸成形物の製造は、上記（イ）及び
（０）の各方法の他に。

（ハ）Ａ層前駆層とする薄膜とＢ層前駆層とする薄膜と
を予め別々に成形し、これらを重ね合わせた状態で一軸
延伸または二軸延伸すると同時に延伸時の加熱により２
層を一体化する方法。

（ニ）Ａ層用の組成物を溶融押出し、急冷して得た原反
を一軸ないし二軸延伸して得た延伸成形物にＢ層用の結
晶性ポリプロピレン系樹脂を溶融押出しラミネートする
方法、 による事も出来る。

上記（＜）、　（ＣＩ）、　（八）、（ニ）各方法にお
ける一軸延伸または二輪延伸は、ロール延伸、オーブン
延伸。

熱板延伸等の公知の一軸延伸法、或はチューブラ−法、
テンター法、延伸ブロー法等の公知の同時ないし逐次二
軸延伸法による事が出来る。

延伸後、通常公知の方法で縦又は横方向に数％前後弛緩
しつつ熱処理したり、印刷性、接着性等を改善するため
にその表面を空気中または不活性ガスの雰囲気下でコロ
ナ放電処理、プラズマ処理等の表面活性化処理を施す事
も出来る。

このようにして得られる積層延伸成形物の層構造は、Ａ
／Ｂ及びＢ／Ａ／Ｂが基本であるが、Ａ層とＢ層との間
に他の層を挟む応用も可能である。

また、本発明で得られた積層延伸成形物の表面に印刷、
ラミネート等を施す事も出来る。

〔実施例〕

以下、実施例、比較例によって本発明を更に具体的に説
明するが１本発明はこれらの実施例によって制約される
ものではない、なお、前記説明及び以下の実施例、比較
例で用いた特性値は以下に示す方法によった。

（１）軟化点（環球法）： ＪＩＳ　Ｋ２２０７による。（単位；℃）（２）ヨウ素
価： ＪＩＳ　Ｋ　００７Ｌ１．、、による。試料１００ｇ中
の不飽和成分に付加されるヨウ素のｇ数をいう。

（３）全光線透過率： ＪＩＳ　Ｋ６７１４による。（単位；％）（４）光沢度
： ＡＳＴＭ　Ｄ５２３による。（測定角度２０度、単位：
％）（５）メルトフローレート（ＭＦＲ）：ＪＩＳ　Ｋ
７２１０−１．、Ｇの試験条件１４　（２３０℃、２．
１６ｋｇｆ）による。（単位；ｇ／１０分） （６）密度： 成形物１−当りの重量を測定して１ａ１当りの重量に換
算し、更に厚さ（ａｍ）で除した値で示す。

（単位；ｇ／ａ＃） 比較例Ｉ Ｍ　Ｆ　Ｒ２，５，Ｔ　ｍ１６２℃、沸騰ｎ−へブタン
不溶分９５重量％の結晶性ポリプロピレン（公知の酸化
防止剤としてＢＨＴｏ、２重量％、　Ｉｒｇａｎｏｘｌ
ｏｌｏ　（チバガイギー社製）　Ｏ，ＯＳ重量％、ステ
アリン酸カルシウム０．１重量％を含む）が８０重量％
、軟化点１７０℃、ヨウ素価１１の水素化シクロペタジ
エン系樹脂が２０重量％となるように両者を配合し、押
出機で溶融混練しペレット状の組成物を得た。このペレ
ットのＭＦＲは４．１であった。得られた組成物を直径
４０ｍａφの押出機およびＴダイを用いて２５０℃で溶
融押出し、３０℃の鏡面冷却ロールで急冷して厚さ１．
０■の未延伸の原反を得た。この原反を正方形に裁断し
、パンタグラフ型二軸延伸装置を用いて１５５℃の槽内
温度で予熱した後に同温度で縦。

横同時２方向に各々６．２倍延伸し、約３％弛緩しつつ
同温度で１０秒間熱処理して厚さ４０Ｉ１ｍの二軸延伸
フィルムを得た。このフィルムの特性値は密度０．６１
．全光線透過率１８％、光沢度５１％であり、不透明度
は充分であるが、真珠様光沢感が不足していた。

実施例Ｉ Ａ層用の組成物として比較例１で用いたペレット状の組
成物を、またＢ層用の結晶性ポリプロピレン系樹脂とし
てＡ層用の組成物に用いた結晶性ポリプロピレン系樹脂
と同種の結晶性ポリプロピレン系樹脂（酸化防止剤含有
、ＭＦＲ２，７，Ｔｍ１６２℃）を用いた０次に、２台
の押出機及びこれに連結したダイ内積層型の２種３層ダ
イから成る共押出装置を用いて、口径４０■φの一方め
押出機にＡ１層用の組成物を、口径３０＋ｍφのもう一
方の押出機にＢ層用の結晶性ポリプロピレン系樹脂を投
入し、それぞれ２４０℃で溶融押出し、連結した２種３
層ダイ内で、Ａ層前駆層（以下、Ａ′で示すことがある
）の両面にＢ層前駆層（以下、Ｂ′で示すことがある）
が配された構成、即ちＢ’／Ａ’／Ｂ’の３層構成に溶
融状態で積層し、３０℃の鏡面冷却ロールで急冷し、芯
層であるＡ′層の厚さが１．０＋ｍ、表層であるＢ′層
の１層の厚さが１．ｏｍ。

全厚さ１．２ｍの積層原反を得た。この積層原反を比較
例１と同様に正方形に裁断した後、パンタグラフ型二軸
延伸装置を用いて１５５℃の槽内温度で予熱した後、同
温度で縦、横同時二方向に各々６．２倍延伸し、約３％
弛緩しつつ同温度で１０秒間熱処理して厚さ４５−の二
軸延伸フィルムを得た。

このフィルムの特性値は、密度０．６５．全光線通過率
１７％、光沢度１０５％、Ａ層に対するＢ層の厚さの比
が０．１であり、独特の真珠様光沢を有する美麗な不透
明なフィルムであった。

実施例２〜５．比較例２〜３ Ａ層用の組成物として、実施例１で用いた結晶性ポリプ
ロピレン系樹脂と第１表に示す水素化シクロペタジエン
系石油樹脂（シクロペタジエン系留分７５重量％と芳香
族炭化水素留分２５重量％との共重合体の水素化物）と
を、第１表に後者の重量％で示す配合割合に配合した各
種の組成物を用い。

Ｂ層用の結晶性ポリプロピレン系樹脂としてＡ層に用い
たものと同種の結晶性ポリプロピレン系樹脂（酸化防止
剤含有、ＭＦＲ３，３，Ｔｍ１６２℃）を用いた。実施
例１で使用した２台の押出機および２種３層ダイからな
る共押出装置を用いて、実施例１と同様にしてＢ’／Ａ
’／Ｂ’の層構成で各層間じ厚さの積層原反を作成した
後、実施例１と同条件でパンタグラフ型二軸延伸装置を
用いた同時二軸延伸と熱処理とを行なって３層構成の二
輪延伸フィルムを得た。得られたフィルムの特性値を第
１表に併記した。

第１表 得られたフィルムの厚さを測定した結果、延伸前の積層
原反の厚さは一定でも、二軸延伸後の厚さはその密度に
反比例して密度の小さいもの程厚く、例えば比較例２の
フィルムは３３．、実施例３のフィルムは４５．であっ
た、即ち延伸による内部微細発泡の発生により、得られ
るフィルムの厚さ（見かけの厚さ）が変化することが認
められのである。

第１表から明らかな如く、実施例２〜５は、低い全光線
透過率つまり不透明でそして光沢があって真珠様光沢を
有するが、比較例２，３のフィルムは高い全光線透過率
つまり透明であり、真珠様光沢を全く有しないフィルム
であることが判る。

実施例６ エチレンの共重合割合が０．５重量％、ＭＦＲ３，Ｏ。

Ｔ−ｍ１５８℃、沸騰ｎ−へブタン不溶分９２重量％の
結晶性エチレン−プロピレン共重合体（酸化防止剤とし
てＢＨＴｏ、２重量％、　ＩｒｇａｎｏｘｌＯｌｏが０
．１重量％、中和剤としてステアリン酸カルシウム０．
１ｍｍ％及び分散剤としてグリセリンモノステアレート
０．２重量％を含む）が８５重量％、軟化点１７３℃。

ヨウ素価９の水素化シクロペタジエン系石油樹脂が１５
重量％となるように両者を配合して押出機で溶融混練し
、ペレット状のＡ層用組成物を得た。

また、Ｂ層用の結晶性ポリプロピレン系樹脂として、エ
チレンの共重合割合が０．２重量％、ＭＦＲ１２，０，
Ｔ　ｍ　１６１℃、沸騰ｎ−へブタン不溶分９４重量％
の結晶性エチレン−プロピレン共重合体（酸化防止剤と
してＢＨＴｏ、１重量％、中和剤としてステアリン酸カ
ルシウム０．１重量％を含む）を用いた。上記Ａ層用の
組成物を押出機及びＴダイを備えたテンタ一方式逐次二
軸延伸フィルム製造装置を用いて２４０℃で溶融押出し
、４０℃の鏡面冷却ロールで急冷して厚さ１．２ｍｍの
シートとした０次いでこのシートを１３０℃の延伸ロー
ル上で縦方向に５．０倍延伸し、得られた一軸延伸シー
トの片面に、別の押出機及びＴダイを用いてＢ層用の上
記結晶性ポリプロピレン系樹脂を溶融押出し直ちに３０
℃の冷却ロールで急冷することにより、Ａ層前駆層Ａ′
である上記−軸延伸シートの片面にＢ層前駆層Ｂ′であ
る厚さ２０ｊ１ｍの未延伸フィルムが配された構成、即
ちＡ’／Ｂ’の２層構成の積層原反とし、引き続いてこ
の積層原反をテンター内に導き、１６０℃の雰囲気下で
横方向に８．０倍延伸し１次いで同温度で縦及び横方向
にそれぞれ４％弛緩しつつ熱処理し、冷風で冷却して芯
層の二軸延伸フィルムに１表層として厚さ３−前後の一
軸延伸フイルムが積層された全厚さ４５Ｉａの２層延伸
フィルムを得た。このフィルムは、密度が０．７０．全
光線透過率が２７％２表層側の光沢度が１０５％、芯層
側の光沢度が６２％であった。この表層側を外面として
製袋した袋は、不透明で、真珠様光沢を有し装飾用に好
適なものであった。

〔発明の効果〕

本発明に係る積層延伸成形物は、結晶性ポリプロピレン
系樹脂と特定の高軟化点石油樹脂とから成る不透明な層
に特定の結晶性ポリプロピレン系樹脂から成る表面光沢
を有する層を積層した構成としたことにより、優れた真
珠様光沢を有しているばかりでなく、均一な微細な泡を
有しているため、軽量であると共に緩衝性も有し１．不
透明感及び遮光性を有している。従ってこのような積層
延伸成形物として例えばフィルムやこのフィルムをスリ
ットして得られるフィラメント、ヤーン等は一般包装用
、装飾用９合成紙、梱包材料、織糸等広範囲の用途に、
また延伸ブロー法で得られる中空容器等も種々な用途に
、それぞれ上記種々な性質を活用して使用することが出
来る。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １　Ａ層の少なくとも片面にＢ層が配されていて融着に
   より一体化されている構成を有し、Ａ層は結晶性ポリプ
   ロピレン系樹脂９７〜７０重量％と軟化点１６０℃以上
   のシクロペンタジエン系石油樹脂３〜３０重量％とから
   成る均一な層を成していて少なくとも一方向に延伸され
   ており、Ｂ層はＡ層の結晶性ポリプロピレン系樹脂との
   結晶融点の差が１０℃以内の結晶性ポリプロピレン系樹
   脂から成ることを特徴とする不透明で真珠様光沢を有す
   る積層延伸成形物。 ２　Ｂ層が少なくとも一方向に延伸されている請求項１
   に記載の不透明で真珠様光沢を有する積層延伸成形物。 ３　Ａ層が結晶性ポリプロピレン系樹脂９５〜７５重量
   ％とシクロペンタジエン系石油樹脂５〜２５重量％とか
   ら成り、シクロペンタジエン系石油樹脂の軟化点がＡ層
   の結晶性ポリプロピレン系樹脂の結晶融点と同等以上で
   ある請求項１または２に記載の不透明で真珠様光沢を有
   する積層延伸成形物。 ４　Ａ層の厚さに対するＢ層の厚さの比が０．６以下で
   ある請求項１から３までの何れか１項に記載の不透明で
   真珠様光沢を有する積層延伸成形物。 ５　積層延伸成形物の全光線透過率が５０％以下で、Ｂ
   層の光沢度が７０％以上である請求項１から４までの何
   れか１項に記載の不透明で真珠様光沢を有する積層延伸
   成形物。 ６　結晶性ポリプロピレン系樹脂９７〜７０重量％と軟
   化点１６０℃以上のシクロペンタジエン系石油樹脂３〜
   ３０重量％とから成る組成物を溶融押出して得られる薄
   膜をＡ層前駆層とし、該Ａ層前駆層に用いた結晶性ポリ
   プロピレン系樹脂との結晶融点の差が１０℃以内の結晶
   性ポリプロピレン系樹脂を溶融押出して得られる薄膜を
   Ｂ層前駆層とし、Ａ層前駆層の少なくとも片面にＢ層前
   駆層が配された構成に上記両薄膜を融着により積層して
   積層原反を得、次いで該積層原反をＡ層前駆層に用いた
   結晶性ポリプロピレン系樹脂の結晶融点未満の温度で少
   なくとも一方向に２倍以上延伸する事を特徴とする不透
   明で真珠様光沢を有する積層延伸成形物の製造方法。 ７　結晶性ポリプロピレン系樹脂９７〜７０重量％と軟
   化点１６０℃以上のシクロペンタジエン系石油樹脂３〜
   ３０重量％とから成る組成物を溶融押出して上記結晶性
   ポリプロピレン系樹脂の結晶融点未満の温度で一軸方向
   に１．５倍以上延伸して得られる薄膜をＡ層前駆層とし
   、該Ａ層前駆層に用いた結晶性ポリプロピレン系樹脂と
   の結晶融点の差が１０℃以内の結晶性ポリプロピレン系
   樹脂を溶融押出して得られる薄膜をＢ層前駆層とし、Ａ
   層前駆層の少なくとも片面にＢ層前駆層が配された構成
   に上記両薄膜を融着により積層して積層原反を得、次い
   で該積層原反を最初の一軸延伸方向と直交方向にＡ層前
   駆層に用いた結晶性ポリプロピレン系樹脂の結晶融点未
   満の温度で２倍以上延伸する事を特徴とする不透明で真
   珠様光沢を有する積層延伸成形物の製造方法。 ８　積層原反をＡ層に用いた結晶性ポリプロピレン系樹
   脂の結晶融点未満で且つシクロペンタジエン系石油樹脂
   の軟化点未満の温度で延伸する請求項６または７に記載
   の不透明で真珠様光沢を有する積層延伸成形物の製造方
   法。 ９　Ａ層前駆層用の組成物として結晶性ポリプロピレン
   系樹脂９５〜７０重量％と軟化点が１６５℃以上の水素
   化シクロペンタジエン系石油樹脂５〜３０重量％とから
   成る組成物を用いる請求項６から８までの何れか１項に
   記載の不透明で真珠様光沢を有する積層延伸成形物の製
   造方法。 １０　Ａ層前駆層用の組成物として結晶性ポリプロピレ
   ン系樹脂９３〜７５重量％と軟化点が１７０〜２００℃
   の水素化シクロペンタジエン系石油樹脂７〜２５重量％
   とから成る組成物を用いる請求項６から８までの何れか
   １項に記載の不透明で真珠様光沢を有する積層延伸成形
   物の製造方法。 １１　積層原反を面積倍率で１０〜６０倍の二軸延伸す
   る請求項６から１０までの何れか１項に記載の不透明で
   真珠様光沢を有する積層延伸成形物の製造方法。 １２　積層原反を面積倍率で２０〜５０倍に二軸延伸す
   る請求項８に記載の不透明で真珠様光沢を有する積層延
   伸成形物の製造方法。