JPH02503293A - 車輌排気ガス触媒 - Google Patents
車輌排気ガス触媒Info
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- JPH02503293A JPH02503293A JP1502208A JP50220889A JPH02503293A JP H02503293 A JPH02503293 A JP H02503293A JP 1502208 A JP1502208 A JP 1502208A JP 50220889 A JP50220889 A JP 50220889A JP H02503293 A JPH02503293 A JP H02503293A
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Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるため要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
車輌排気ガス触媒
本発明は、有毒ガス、特に−酸化炭素、未燃焼炭化水素及び/または窒素酸化物
の排出を制御するための主として車輌排気ガス触媒として使用されるが、同様な
排出制御が必要な他の分野においても役立つ触媒組成物に関するものであ。
排気ガスを制御するため自動車で現在使用されている触媒コンバータは、概ね、
−以上のプラチナ系金属、例えばプラチナ、パラジウム、ロジウムまたはレニウ
ムの単独または組合せから成り、従って高価になり勝ちである。最も普通に使用
される触媒材料はアルミナにプラチナを被覆したものである。高価でない代替物
を見出すためにこれまで多くの研究が行われ、そして、かなりの注目をひいた一
つのシステムは、S n O@ Cr ! O、のシステムである0例えば、
次の一連の研究論文:
ジェー、キャタルU、 Catal、) 41巻、202頁(1976年);ジ
ェー、ケム、フック、ケム、コンミュンO,Chew、 Soc、 Cbeg*
。
Comwun、) 509〜510頁(1974年);触媒の製造(Prep
aration of Catalysts)、イーデー、ビー、デルモン(E
d、 B、 Del@on)等、エルセビール サイエンティフィンクパブリッ
シング カンパニー (ELsevier 5cientific Publi
shingCompany)、 197−207頁(1976年);ジェー、
キャタル 54巻、42−51頁(1978年);において、エフ、ソリモジ(
F、 Solymosi)等は、小量のCr、03(0,1−1モル%)で処理
したSnO,が、Co、H,またはC2H4のような還元ガスの存在下に低温(
150〜400℃)で−酸化窒素(NO)の吸着及び還元のための非常に活性あ
る触媒であることを報告している。この触媒は、HNO3を金属錫と反応させて
Snugを生成し、これを回収して120℃で乾燥し、更に350℃で3時間加
熱し、なお、500℃で5時間加熱する。ことによって製造される。このSnO
□は次いで水中に!!!濁され、次いで0.が連続して攪拌しながら均一な分散
が得られるまで、Cr、が長時間に亘って懸濁液に加えられる。この!!!濁液
は次いで乾燥され、350℃で5時間加熱され、最後に900℃で5時間空気中
で燻焼される。その結果、表面層が安定化された、高原子価をもつクロムイオン
(平均原子価3.85)SnO□触媒が得られる。
S n Ot Cr z Os触媒は、Sotを含有するガス混合物中のCO
の接触酸化(ソ連特許第736.997号)、SOtの触媒除去(ソ連特許第6
91,185号) 、NHsの存在下での窒素酸化物の触媒還元(日本公告特許
出願第75−108169号)のための、及びフェノールのアルキル化でのアル
キル化触媒(米国特許(第4,208.537号)として有効な触媒であること
が矢張り報告されている。ソ連特許736.997号では、その様なSnO、−
Cr、O,触媒は、l:99から99:1のSnO,:Cr、0、のモル%比と
なる様な割合で5nCIlt及びCry、を加熱することによって製造される0
日本公告特許出@75−108169号では、Snow−CrlO,触媒は、N
H,OHを加えることにより濃縮HCj、Cry、及びSnC1g ’ 2H
tOを含有する水溶液から共沈で製造される。沈澱した混合酸化物が回収され水
中でスラリーにされ、アルミナ支持体上に被覆され、乾燥され燻焼された。
米国特許4,208.537号では、アルキル化触媒を含有するSno、−Cr
、O,は、共沈、即ち、予め形成されたSnO,及びCrオO8を含有するゲル
を混和して混合酸化物を作り、次いで随意に適当な支持体、例えばアルミナ支持
体上に被覆した後に燻焼することにより製造される。
より最近では、Ce及び未燃焼の炭化水素の酸化及び窒素酸化物の触媒還元にお
いて、高水準の触媒活性、多くの場合に貴金属触媒のそれと均等な触媒活性を有
し、従って有毒ガスの排出の制御のための車輌排気ガス触媒として潜在的に有用
な触媒組成物が、錫(■族)酸化物(SnO3)をクロム(■族)酸化物(Cr
Oコ)で浸漬し、その生成物を燻焼することによって得られることが判明した(
公告英国特許出願第2.194,174号)0便宜上、この触媒を混合SnO□
:CrO,触媒とみなすことができる。その様な触媒において、錫ニクロム重
量比(Snot :CrO3として1夏。
)は、99:1から1:99の範囲にあることができるが、好適には24:1か
ら2:3の範囲、最も好適には4:1から2=3の範囲である。
このSnow : Crys触媒組成物は、好適には、菫青石の様な高表面積
のセラミック支持体上に均一に分散され、且つ英国原子力公社の英国特許GB2
134004Bに記載されたゾル−ゲル法によってその上に被覆された錫(■族
)酸化物を、クロム酸水溶液で浸漬し、得られた生成物を乾燥し燻焼することに
よって得られる。
70 : 30のSnO,:CrO,重量比では、その様な触媒は、200℃か
ら300℃の範囲の温度で実質的に完全なCO及び炭化水素の転化を、また、同
じ温度で実質的に完全なNO還元を買す。
本発明によれば、その様なSnow : Crys M媒組成物の効率は、そ
の触媒へCuOを混ぜることによって、特にそのCl0a化活性に関して更に一
度改良できることが判明した。
このCuOは、何れの便宜な方法でも触媒組成物中へ混ぜることができる0通常
、これは、錫(■族)酸化物及び/またはクロム(■族)酸化物の被覆前または
被覆後に触媒支持体を、支持体が用いられない場合には、直接a<rv族)酸化
物を、CuOまたは燻焼するとCuOに転化できる適当な前駆物質で浸漬するこ
とから成る。
好適には、CuOは、SnO,及び/またはCrO3を混ぜる前または後にまた
はそれと同時に支持体を硫酸銅(I[)の様な燻焼すると酸化物CuOに転化で
きる水溶性銅塩の水溶液で、または、水酸化銅(I+)水溶液で浸漬し、次いで
浸漬された支持体を乾燥及び燻焼することによって、支持体へ(または支持体が
用いられない場合直接SnO,へ)混ぜられる。
このCuOは、SnO,及びCry、の結合重量に基づいて0.5〜100重量
%の範囲の量で、触媒組成物中へ混ぜることができ、好適には、Cu0O量は、
SnO,及びCrO3の結合重量に基づいて5〜80重量%、より好適には10
〜70%の範囲である。
従って、本発明の一つのti様によれば、CO及び未燃焼炭化水素の触媒酸化及
び/または窒素酸化物の触媒還元において触媒活性を有し、且つ錫(■族)酸化
物、クロム(■族)M化物及びCuOの組合せから成る混合非貴金属酸化物の触
媒組成物が提供される。
“混合酸化触媒”という用語によって、特定の酸化物の物理的な混合物のみなら
ず、事実、通常には互いに化学結合した特定の酸化物をも意味し、その結合は、
異なった比率での酸化物Snug :CrOs:CuOの結合とみなすことが
できる。
好適には、その様な触媒組成物は、支持された形即ちアルミナ、シリカ、チタニ
ア等の様な適当な触媒支持体上に、且つ、好適には菫青石の様な高表面積のモノ
リシンクな支持体上に支持されて提供される。
本発明の他の態様によれば、更に触媒活性のある金属酸化物が、酸化セリウムC
eOH% a化アルミニウムAl!*Os、酸化第2鉄FezO3及び五酸化バ
ナジウムV z Osから選ばれた触媒組成物へ混ぜることができる。特に好適
な添加物はCe0g及び/またはA1χo3である。従って、このB、様によれ
ば、CO及び未燃焼炭化水素の触媒酸化及び/または窒素酸化物の触媒還元に触
媒活性を有し、且つ錫(■族)#化物、クロム(■族)酸化物、酸化銅(CUO
)及び−以上の酸化セリウム(CaO,)、酸化アルミニウム(A J gos
) 、Fi化鉄(Fe!rs)及び五酸化バナジウム(VtOs)の組合せから
成る、前述した様な非貴金属酸化物の触媒組成物が本発明により提供される。
添加酸化物は、同様な方法で、即ち、支持体(または、支持体が用いられない場
合には5nO1)を、燻焼すると所望の酸化物に転化できる前駆物質、そして好
適には、前駆物質の水溶液で浸漬して支持体(または直接3nO2)へ混ぜられ
る水溶性の前駆物質で浸漬(次いで乾燥及び燻焼)することによって、触媒組成
物へ混ぜることができる。最も望ましくは、そして、可能な場合には、添加酸化
物は、ゾル−ゲル法により、即ち、支持体(または5nOg)を適当な酸化物ゾ
ルで浸漬し次いで乾燥及び燻焼することにより、支持体(または直接SnO□)
へ混ぜられる。一般に、酸化物は、如何なる順序でも支持体へ混ぜることができ
る。前述した様に、好適な支持体は、アルミナ、シリカ、チタニア等の様な高表
面積支持体であり、最も好適には、菫青石の様なモノリシンクなセラミック支持
体である。
添加酸化物の量は、Snow及びCrO3の結合重量に基づいて0.5〜50重
量%の範囲であり得る。より確率的には、添加酸化物の個々の量は、SnO,及
びCrysの結合重量に基づいて、1〜40%の範囲、更に確率的には10〜3
0%の範囲であり得る。
本発明によれば、更に、車輌排気ガスの制御用であって、且つ前述した非貴金属
酸化物触媒組成物を好適には支持された形で含有する触媒組成物が提供される。
実施例
リフドル当たり282gのSnowを含有する水性ゾルの5mlをペトリ皿ヘビ
ペットで移した。これに5 Q m j!の水中に10gのCry、を含有する
溶液の2.115m lを攪拌しながら加えた0次いで、この混合物へ、50m
lの水中に30.37gのCu (NOx ) z・3H20を含有する溶液の
2.115m Jを加えた。これをガラス棒で十分に混ぜ、次いでオープンに入
れ100℃で乾燥した。乾燥後、この混合物を擦りつぶし、シリカのるつぼに入
れ、400℃で2時間焼いて粉状のサンプルを作った。
得られた粉状の混合酸化組成物は、重量比6219:19のSnow : C
ry、: CuOに相当する組成を有していた。同様な手法で且つ添加される銅
の量を変えることによって、それぞれ51:33:16及び43:43:14の
SnO,:CrO3:CuO比を有する組成物が作られた。
これらの粉状サンプルの触媒活性を、200℃でのCO酸化及び300℃でのプ
ロパン酸化について試験し、その結果を、同様な方法で作られ且つT7 : 2
3のSnow : Crys比を有する支持されていないSnO□ :CrO
3触媒粉と比較した。試験は、C0(0,45容量%)、ox(20容量%)、
及び残りN、かまたはnC5H* (0,23容量%)及び残りNオを含有す
るガス状混合物を用いて、それぞれ流量0.52 L/m及び0.13 L/m
の連続流れ状態で行った。処理されたガス流のCO含有量は赤外線分析で、炭化
水素含有量は水素炎イオン化検出器で決定した。
a) Snug : Crys : CuOサンプルの活300℃でのC
OびCs Haの と
62 : 19 : 19 0.43 5.9X10
−”51 : 33 : 16 0.37 5.8X
10−”43 : 43 : 1 4 0.29 3
.2XlO−3b) Snz : Cr0z : Cu0COヒに
るT1゜。41K(サンプル0.5)62:19:19 175゜5
1:33=16 195゜
43:43:14 185゜62:19:19の割合の組成物を用い
て、完全なCOi化が175℃で達成された0重量比67 : 33のS n
Ox : Cr Os触媒を用いて完全なCO除去をするため匹敵する数字は3
40℃である。
これらの数字は、SnO,:CrO,触媒と比較して低下してはいるものの、な
お、許容できるプロパン酸化活性を示しているが、また、CuOの添加によりも
たらされたCO酸化活性の実質的な改善も示している。
本発明による触媒組成物に有効なSnO,及びCrysの他の特定の割合は次の
通りである。
1 oo:t 360 525 0.06
0(対照、純SnO,)
96: 4 330 46093.5: 6.5 33
0 41088:12 350 40080:20
240 32077:23 250 280 0.
072 B、4X10−”71:29 310 3006
7:33 340 32062.5 : 37.5 330
28050 : 50 250 250 0.04
8 10XIO−3、ao:so 320 300脚注:
a T、、。(Co)CO4〜8容量%、0.4〜8容量%、Nt残量を含有
する流量0.1〜0.517 mの混合ガス流中でのCOの100、 %転化
を達成するための温度(1)b T+oa (C3H1) C5Hs
O,1〜0.5容量%、0zlO〜20容量%、N2残量を含有する流量0.1
〜0.5j!/mのガス流中でのD−プロパンの100%転化を達成するため必
要な温度(’C)
C300℃で1時間当り触媒1gにつき転化されたCo(またはC5Hs)の特
異的活性度モル数
上記組成物へCuOを、SnO□及びCry、の結合重量に基づいて、0.5〜
100重量%、好適には5〜80%の量で添加すると、特にCOについてTle
。値が実質的に減少し、及び、活性比の水準が実質的に増加する。与えられた数
字で示される様に、T、。。(CO)値は200℃より下、一つのケースでは1
75℃まで低下する。
活性比の水準は、転化されるCOの0.25モル、触媒1g/hrを超過する水
準へ3倍の増加、一つのケースでは0.43という高さを示す、これらの数字は
、CuOをSnOオ/Cry、混合物へ添加することによって得られる本発明の
触媒組成物の特にCO酸化についての活性の実質的な増加を示している。
Claims (7)
- 1.内燃機関から出る、触媒的に酸化可能な一酸化炭素及び未燃焼炭化水素の触 媒醇化用の非貴金属の混合酸化物触媒組成物であって、組成物が、4値の錫、6 値のクロム及び2値の銅の混合酸化物(SnO2,Crら3,CuO)を、99 :1から1:99の範囲のSnO2:CrO3重量比と、及びSnO2及びCr O3の結合重量に基づいて銅酸化物(CuO)O.5〜100重量%の量とを与 える割合で含有することを特徴とする触媒組成物。
- 2.SnO2:CrO3の重量比が24:1から2:3の範囲にある、請求の範 囲1の組成物。
- 3.SnO2:CrO3の重量比が4:1から2:3の範囲にある請求の範囲2 の組成物。
- 4.錫及びクロム酸化物に関して、CuOの量がSnO2:CrO3、の結合重 量に基づいて5〜80%である、請求の範囲1,2または3の組成物。
- 5.高表面積の耐火触媒支持体に支持されている、前記請求の範囲各項の何れか の組成物。
- 6.触媒支持体がセラミフクのモノリスである、請求の範囲6の組成物。
- 7.触媒成分として前記請求の範囲1〜6の何れかに記載の組成物を含有する車 輌排気ガス装置用の触媒コンバータ。
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