JPH01237138A - ポリエステル系樹脂積層フィルム - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は熱接着性（ヒートシール性）に優れ。

包装用フィルムや各種工業用フィルムとして有用なポリ
エステル系樹脂積層フィルムに関する。

（従来の技術） ポリエステル系樹脂フィルム（以下、フィルムはシート
をも包含していう）は５機械的強度、耐熱性、耐寒性、
耐薬品性、絶縁性２寸法安定性などに優れ、包装用フィ
ルム、電気絶縁テープ、写真フィルム、トレーシングフ
ィルムなど各種用途に利用されている。特に９食品をは
じめ各種製品を包装するために熱接着性を備えたポリエ
ステル系樹脂フィルムが汎用されるようになった。しか
し、ポリエチレンテレフタレートに代表されるポリエス
テル系樹脂は一般に融点が高く、そのままでは熱接着さ
せることが難しいため、ポリエステル系樹脂フィルム表
面に融点のやや低い樹脂を用いた熱接着層（シーラント
層）をコーティング。

共押出しなどにより形成することが行われている。

このような積層フィルムは機械的強度にも優れる。

熱接着層の素材には、基材（ベース）フィルムであるポ
リエステルフィルムとの接着性が良好であることが望ま
しいため、ポリエステルを用いることが好ましい。しか
し、熱接着層としてポリエステルを用いると熱接着後の
シール部分がタフな性質を持たない。ここで［タフ（ｔ
ｏｕｇｈ　）である」とは９強度が充分であり、耐久性
を有し、しかもしなやかでもろくない性質をさしていう
。シール部分がタフでないと２例えば９袋の入口を熱接
着して閉じた場合に、この袋の口を指でつまんで引張っ
て開けようとするとシール部分がきれいに剥離せずに途
中で切れたり、シール部分が充分に剥離しないまま袋の
本体が好ましくない方向に裂けるという欠点がある。

（発明が解決しようとする課題） 本発明は、上記従来の問題を解決するものであり、その
目的とするところは、熱接着性に優れ。

接着後のシール部分がタフな性質を有する（つまり高強
度を有し、かつシール部分を剥離するときに応力が特定
部分に集中してシール部分が中途で切れたすせずに適度
の力を加えることにより容易に剥離し得る）熱接着性ポ
リエステル系樹脂積層フィルムを提供することにある。

（課題を解決するための手段および作用）本発明のポリ
エステル系樹脂積層フィルムは。

ポリエステル系樹脂でなる基材フィルムの少なくとも片
面に、ポリエステルＡおよびポリエステルＢを主成分と
する組成物でなる熱接着層が積層された積層フィルムで
あって、該ポリエステルＡが。

次式（Ｉ）で示されるカルボン酸成分を、そして該ポリ
エステルＢが９次式（ＩＩ）で示されるグリコール成分
を含み、該ポリエステルＡおよびポリエステルＢが１０
　：　９０〜９０　：　１０の重量比で組成物中に含有
される： ＨＯＯＣ−（ＣＨｚ）ｎ−ＣＯＯＨ（Ｉ）ここでｎは４
〜２０の整数であり。

８Ｏ−ＣＨｚ−Ｃ−ＣＨｚＯＨ（ＩＩ　）Ｒ１およびＲ
Ｚはそれぞれ独立して炭素数１〜６のアルキル基である
。

本発明のポリエステル系樹脂積層フィルムの基材フィル
ム（ベースフィルム）として用いられるポリエステル系
フィルムの基材は、特に限定されない。それには１例え
ば、ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフ
タレートポリエチレンナフタレート、ポリエチレン１．
２−ジフェノキシエタン−４，４°−ジカルボキシレー
ト、およびこれらの構成成分を主成分とする共重合体が
ある。

基材フィルムにはこれらポリエステル系樹脂に加えて、
各種添加剤が含有されていてもよい。添加剤としては、
帯電防止剤、滑剤、曇り防止剤、可塑剤、安定剤、耐ブ
ロツキング剤９着色剤などがある。

本発明の積層フィルムの熱接着層に用いられる樹脂組成
物の主成分となる樹脂は次のような性質を有することが
望まれる： （ａ）基材であるポリエステル系フィルムと親和性を有
すること； （ｂ）得られた積層フィルムを熱接着したときに。

該熱接着部分がタフな性質を保持し、熱接着部分の剥離
を行う際に特定部分への応力の集中を回避し得るような
適度の強伸度１弾性率および可撓性を有すること；そし
て。

（Ｃ）積層フィルムを調製することが容易であるように
、工業的に汎用の溶剤に可溶であること、または溶融押
出が容易であること。

本発明に用いられる樹脂組成物は、このような条件を満
足し、該組成物は、下記（Ｉ）式で示されるカルボン酸
成分を有するポリエステルＡ、および下記（ｎ）式で示
されるグリコール成分を有するポリエステルＢを主成分
とする： ＨＯＯＣ−（ＣＨ２）−−ＣＯＯＨ（Ｉ　）ここでｎは
４〜２０の整数であり。

ＨＯ−ＣＨｚ−Ｃ−ＣＨｚＯＨ（ＩＩ　）Ｒ１およびＲ
２はそれぞれ独立して炭素数１〜６のアルキル基である
。

ポリエステルＡに含有される（Ｉ）式で示されルシカル
ボン酸成分としては、アジピン酸、アゼライン酸、セパ
チン酸、ピメル酸、スペリン酸。

ウンデカン酸、ドデカンジカルボン酸、ブラシリン酸、
テトラデカンジカルボン酸、タブシン酸。

ノナデカンジカルボン酸、トコサンジカルボン酸などが
あり、特にアジピン酸、アゼライン酸およびセパチン酸
が好適である。これら（Ｉ）式で示されるカルボン酸成
分は、ジカルボン酸成分のなかに通常５モル％以上の割
合で、好ましくは１０モル％以上の割合で含有される。

上記（Ｉ）式で示される化合物以外に他のカルボン酸成
分が含有されていてもよ（、それには例えば、テレフタ
ル酸、イソフタル酸、フタル酸。

２．６−ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボ
ン酸があり、これら芳香族ジカルボン酸のうちの少なく
とも１種が含有されていることが好ましい。特に好適な
のはテレフタル酸である。

ポリエステルＡに含有されるグリコール成分は。

特に限定されないが１通常、エチレングリコールが用い
られる。エチレングリコール以外のグリコール成分とし
ては、ジエチレングリコール、プロピレングリコール、
ブタンジオール、ヘキサンジオールなどの脂肪族ジオー
ル；ｌ、４−シクロヘキサンジメタツールなどの脂環族
ジオール、およびキシリレングリコール、ビスフェノー
ル系化合物のエチレンオキサイド付加物などの芳香族ジ
オールが挙げられ、これらが少量成分として含有されて
いてもよい。

ポリエステルＢに含有されるジカルボン酸成分は特に限
定されないが１通常、テレフタル酸が用いられる。テレ
フタル酸以外のジカルボン酸成分としては１例えばアジ
ピン酸、セパチン酸、アゼライン酸などの脂肪族２塩基
酸；およびイソフタル酸、ジフェニルジカルボン酸、５
−第３級ブチルイソフタル酸、　　２，２．６．６−テ
トラメチルビフェニル−４，４−ジカルボン酸、２，６
−ナフタレンジカルボン酸、　　１．Ｒ３−トリメチル
−３−フェニルインデン−４，５−ジカルボン酸などの
芳香族２塩基酸が挙げられ、これらが少量成分として含
有されていてもよい。

ポリエステルＢに含有される（Ｉ［）式で示されるグリ
コール成分としては９次の化合物が挙げられる：ネオペ
ンチルグリコール、　２−メチル−２−エチル−１，３
−プロパンジオール、２−メチル−２−ｎ−プロピル−
１，３−プロパンジオール。

２−メチル−２−イソプロピル−１，３−プロパンジオ
ール、２−メチル−２−ｎ−ブチル−１，３−プロパン
ジオール、２−メチル−２−ｎ−へブチル−１，３−プ
ロパンジオール、２−メチル−２−ｎ−へキシル−Ｒ３
−プロパンジオール、　　２．２−ジエチル−１，３−
プロパンジオール、　２−エチル−２−ｎ−プロピル−
１，３−プロパンジオール。

２−エチル−イソプロピル−Ｒ３−プロパンジオール、
　２−エチル−ｎ−ブチル−１，３−プロパンジオール
、２−エチル−ｎ−へブチル−１，３−プロパンジオー
ル、２−エチル−ｎ−へキシル−１゜３−プロパンジオ
ール、２．２−ジ−ｎ−プロピル−１，３−プロパンジ
オール、２−ｎ−プロピル−２−ｎ−ブチル−１，３−
プロパンジオール、２−ｎ−プロピル−２−ｎ−へブチ
ル−１，３−プロパンジオール、２−ｎ−プロピル−２
−ｎ−へキシル−１，３−プロパンジオール、２，２−
ジ−ｎ−ブチル−１，３−プロパンジオール、２−ｎ−
ブチル−２−ｎ−へブチル−１，３−プロパンジオール
。

２−ｎ−ブチル−２−ｎ−へキシル−１，３−プロパン
ジオール、２．２−ジーｎ−へブチル−１，３−プロパ
ンジオール、２−ｎ−へブチル−２−ｎ−ヘキシル−１
，３−プロパンジオール、２．２−ジーｎ−へキシル−
１，３−プロパンジオール。これら（ｎ）式で示される
グリコール成分は、ジカルボン酸成分のなかに９通常、
５モル％以上の割合で、好ましくは１０モル％以上の割
合で含有される。

上記（ＩＩ）式で示される化合物以外に他のグリコール
成分としては１通常、エチレングリコールが含有される
。少量成分として他のグリコール成分が含有されていて
もよく、それには例えば、ジエチレングリコール、プロ
ピレングリコール、ブタンジオール、ヘキサンジオール
などの脂肪族ジオール；ｌ、４−シクロヘキサンジメタ
ツールなどの脂環族ジオール；およびキシリレングリコ
ール。

ビスフェノール系化合物のエチレンオキサイド付加物な
どの芳香族ジオールが挙げられる。

ポリエステルＡおよびポリエステルＢは、それぞれポリ
エステルの製法として一般に採用されている方法により
調製され得る。例えば、ジカルボン酸成分とグリコール
成分とを直接反応させて重縮合を行なう直接エステル化
法；あるいは、上記ジカルボン酸成分のジメチルエステ
ルとグリコール成分とを反応させてエステル交換を行な
うエステル交換法などにより調製される。調製は２回分
式および連続式のいずれの方法で行われてもよい。

このようにして調製されたポリエステルＡおよびポリエ
ステルＢは、極限粘度〔２５°Ｃにてテトラクロロエタ
ン−フェノール混合液（２：３ｖ／い中における極限粘
度（Ｉ，Ｖ、））がそれぞれ０．５以上であり、かつ、
ポリエステルＡの極限粘度がポリエステルＢの極限粘度
よりも０．０５以上大きいことが望ましい。極限粘度が
０．５を下まわったり、上記差が０．０５を下まわると
、得られた積層フィルムを熱接着した場合にシール部分
のタフな性質がやや劣る。ポリエステルＡおよびポリエ
ステルＢは。

本発明積層フィルムの熱接着層を形成する組成物中に１
０　：　９０〜９０　：　１０．好ましくは９０　：　
１０〜５０　：　５０の重量比で含有される。ポリエス
テルＡが過少であると、得られた積層フィルムを熱接着
した場合にシール部分にタフな性質が付与されない。逆
にポリエステルＡが過剰であると、粘着性が大きくなり
、積層フィルムを押出しなどの方法により調製するのが
困難となり、得られた積層フィルムを巻き取るとブロッ
キングが起こりやすくなる。

上記ポリエステルＡおよびポリエステルを主成分とする
組成物でなる熱接着層を基材フィルム上に形成するため
に、ポリエステルＡおよびポリエステルＢが混合される
。混合方法は特に限定されないが１例えば次の方法が挙
げられる：のポリエステルＡおよびポリエステルＢをそ
れぞれ適当な溶剤に溶解し、これらを混合する。もしく
はポリエステルＡおよびポリエステルＢのチップ（ベレ
ット）を混合し、これを適当な溶剤に溶解させる；■ポ
リエステルＡおよびポリエステルＢを押出機で溶融・混
合し、ストランド状に押出したものを切断してチップ状
に成形する；■ポリエステルＡもしくはポリエステルＢ
を合成したときにその溶融物を含む重合容器に、他方の
ポリエステルを（例えばチップ状で）加えて混合し、ス
トランド状に押出したものを切断してチップ状に成形す
る。

このようなポリエステルＡおよびポリエステルＢの混合
物に、さらに必要に応じて各種添加剤が添加される。添
加剤としては、滑剤、帯電防止剤。

防曇剤、ガスバリアー剤、安定剤２着色剤、可塑剤、ブ
ロッキング剤、導電性付与剤などがある。

本発明の積層フィルムは、上記基材フィルムの少な（と
も片面に上記組成物でなる熱接着層が積層されて形成さ
れる。例えば、（Ｉ）未延伸、−軸延伸もしくは二軸延
伸の上記基材フィルムを準備し。

その表面に上記組成物を含む溶液もしくは分散液を塗工
・乾燥し、必要に応じて一軸もしくは二軸延伸すること
により積層フィルムが得られる。このときに使用する溶
液もしくは分散液に含まれる固形分は５〜２０％が適当
であり、使用される溶媒としては１例えば、クロロホル
ム、二塩化エチレン、メチルエチルケトン、トルエン、
酢酸エステル類、もしくはこれらの混合物が挙げられる
。さらに、別法として１次の方法が挙げられる：（２）
ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）など、基材フィ
ルムを構成すべき樹脂と、上記樹脂組成物とを。

それぞれ別の押出バレルに仕込み、ひとつの口金から共
押出しにより積層フィルムを調製する。これを必要に応
じて一軸もしくは二軸延伸する；（３）未延伸、−軸も
しくは二軸延伸した基材フィルム上に上記樹脂組成物を
溶融押出しラミネートし。

さらに必要に応じて一軸もしくは二軸延伸を行なう。上
記積層フィルムの調製において、使用される基材フィル
ム（未延伸、−軸もしくは二軸延伸）の厚みは２通常１
０〜２００μ糟であり、特に包装用のフィルムとして利
用される場合には、５〜３０μｍが好適である。得られ
る積層フィルムの樹脂組成物の厚みは、該フィルムの用
途により異なるが。

通常１〜５０μ僧、好ましくは２〜１５μｍである。

本発明の積層フィルムは、熱接着により包装などの用途
に使用される。例えば２枚の本発明フィルムの熱接着層
と基材フィルム層とが密着するように、あるいは熱接着
層同士が密着するように。

積層し、上下から加熱ダイにより圧縮することにより熱
接着が行なわれる。フィルムの熱接着層は。

上記のように特定の組成物で構成されるため、比較的低
融点であり、容易に熱接着が行なわれる。

さらに、熱接着層と基材フィルムとの接着性も良好であ
り、接着部分はタフな性質を有する。そのため、この接
着部分を再び剥離するときには、適度の力を加えること
により剥離が可能であり、応力が特定部分に集中してシ
ール部分がきれいに剥離せずに途中で切れたり、シール
部分が充分に剥離しないままフィルムが望まない方向に
裂けて破損することがない。基材フィルムが一軸もしく
は二軸延伸されている積層フィルムは、特に、熱による
収縮を利用した収縮包装などの用途に好適に用いられる
。本発明の積層フィルムは基材フィルムおよび積層され
るべき樹脂組成物層のいずれもが本質的にポリエステル
でなるため、該積層フィルムの製造工程で発生する屑、
不良品もしくは使用済のフィルムを回収して、再び原料
（特に基材フィルムの）として利用することが可能であ
る。

これに対して、ポリエステルベースフィルムにポリエチ
レンを積層したような積層フィルムでは。

このような再生利用ができない。本発明の積層フィルム
は、熱接着性フィルムとしての用途以外に。

例えば、金属などを蒸着させてガスバリヤ−フィルムと
して利用すること；印刷、印字、染色用などのフィルム
として利用することも可能であり。

さらに他のフィルムとラミネートして利用することもで
きる。

（実施例） 以下に本発明を実施例について述べる。

実五ｌ辻上 （Ａ）積層フィルムの調製：ポリエステルＡおよびポリ
エステルＢとしてそれぞれ下表に示す組成のポリエステ
ルのチップを準備した。（下表においてポリエステルの
組成はモル％を、そして、ポリエステルＡとポリエステ
ルＢとのブレンド率は重量比を示す。１．ｖ、は掻限粘
度を示す。）２機の押出しバレルを１個のＴ型ダイに接
続し、そのうちの１機には上記ポリエステルＡおよびポ
リエステルＢを５０　：　５０（ｗ／ｗ）の割合で仕込
み、他方のバレルにはポリエチレンテレフタレート（Ｐ
ＥＴ；１．Ｖ。

＝０．６２）を仕込んだ。ポリエステルＡおよびポリエ
ステルＢを仕込んだバレルを２８０’Ｃ，ＰＥＴを仕込
んだバレルを２４５°Ｃとして樹脂を溶融し、Ｔ型ダイ
から積層シートを押出した。この積層シートを１回転す
る冷却ロール（２０°Ｃ）に巻きつけて冷却し固化させ
た。このシートの厚みは約１６０μｍであり、　ＰＥＴ
層（基材シート層）の厚みは１１０μｍ。

そして熱接着層（ポリエステルＡおよびポリエステルＢ
を含有する層）の厚みは５０μｍであった。

このシートを８５゛Ｃに加熱して回転速度の相異なる２
組のニップロールの間でシート進行方向に３．４倍に延
伸した。得られた一軸延伸フィルムをステンタ一方式横
延伸機へ送り込み、　９５”Ｃに加熱しながら上記と直
交する方向に３．６倍延伸した。次いで、このフィルム
をやや弛緩させつつ２１０°Ｃの熱風で処理し９巻きと
った。

（Ｂ）　ヒートシール性評価 （Ｉ）ヒートシールエネルギーの測定＝（Ａ）項で得ら
れた積層フィルム２枚の熱接着層同士が接触するように
重ね２幅方向に２０ｍｎ＋、そして長手方向に１０ｍｍ
の長さにわたり　１００″Ｃの温度でヒートシールを行
なった。このフィルムを２幅方向が１５＋ｎｎの短冊状
に切断して試験片を得、これを２０°Ｃ１６５％Ｒ）Ｉ
の雰囲気下に２４時間放置した。この試験片の一方のフ
ィルムの一端を固定し、他方のフィルムのそれに対向す
る端部を、テンシロンを用いて２００ｍｎＺ分の速度で
フィルムの長さ方向に引張った。これにより、ヒートシ
ール部分の一部が剥離し、かつフィルムの破断が起こっ
た。フィルム破断までに剥離した面積をシールエネルギ
ー（ｇ−ｃ＋ａ／１５ｍｍ）とした。

（２）　ヒ−トシール強度二上記ヒートシールエネルギ
ーの測定において、フィルム破断時にテンシロンにかか
った力を測定した。５回測定を行ない。

その平均値をヒートシール強度（ｇ／１５ｎｎ）とした
。

上記（Ｉ）および（２）の試験結果を下表に示す。実施
例２−５．および比較例１〜６の結果もあわせて下表に
示す。

実施五ｌニエ ポリエステルへの組成、ポリエステルＢの組成および／
またはブレンド率を下表に示すように変更したこと以外
は実施例１と同様である。

止較■土 ポリエステルＡのみからなる熱接着層とＰＥＴ層とでな
る積層フィルムを実施例１に準じて調製し。

その評価を行なった。

北較五童 ポリエステルＢのみからなる熱接着層とＰＥＴ層とでな
る積層フィルムを実施例１に準じて調製し。

その評価を行なった。

止較斑主二エ ポリエステルＡの組成、ポリエステルＢの組成および／
またはブレンド率を下表に示すように変更したこと以外
は実施例１と同様である。

（以下余白） 表から１本発明の積層フィルムはヒートシールを行なっ
た際に高シールエネルギーを保持し、シール強度が高い
ことがわかる。これに対して、熱接着層がポリエステル
ＡまたはポリエステルＢの一方のみで構成される比較例
１および２の積層フィルムのシールエネルギーおよびシ
ール強度は低い。比較例３〜４のように、ポリエステル
ＡとＢとのブレンド率が、特許請求の範囲から外れる場
合も、シールエネルギーが低いか、もしくはシール強度
が低い。

（発明の効果） 本発明によれば、このように、熱接着性に優れたポリエ
ステル系樹脂積層フィルムが得られる。

このフィルムは特定の成分を含有するポリエステルＡと
ポリエステルＢとを主成分とする熱接着層を有するため
、熱接着が容易で、かつ熱接着部分はタフな性質を有す
る。このような積層フィルムは、包装用フィルム、ガス
バリヤ−フィルムなど各種用途に好適に用いられる。

Claims (1)

1. 【特許請求の範囲】 １、ポリエステル系樹脂でなる基材フィルムの少なくと
   も片面に、ポリエステルＡおよびポリエステルＢを主成
   分とする組成物でなる熱接着層が積層されたポリエステ
   ル系樹脂積層フィルムであって、 該ポリエステルＡが、次式（ I ）で示されるカルボン
   酸成分を、そして該ポリエステルＢが、次式（II）で示
   されるグリコール成分を含み、該ポリエステルＡおよび
   ポリエステルＢが１０：９０〜９０：１０の重量比で組
   成物中に含有される、ポリエステル系樹脂積層フィルム
   ： ＨＯＯＣ−（ＣＨ＿２）＿ｎ−ＣＯＯＨ（ I ）ここで
   ｎは４〜２０の整数であり、 ▲数式、化学式、表等があります▼（II） Ｒ＾１およびＲ＾２はそれぞれ独立して炭素数１〜６の
   アルキル基である。