JP3003144B2

JP3003144B2 - ポリエステル系樹脂積層フィルム

Info

Publication number: JP3003144B2
Application number: JP1310212A
Authority: JP
Inventors: 多保田　　規; 安生吉中; 善紀武川; 勝朗久世
Original assignee: Toyobo Co Ltd
Current assignee: Toyobo Co Ltd
Priority date: 1989-11-29
Filing date: 1989-11-29
Publication date: 2000-01-24
Anticipated expiration: 2015-01-24
Also published as: JPH03169549A

Description

【発明の詳細な説明】（産業上の利用分野）本発明は、熱接着性（ヒートシール性）に優れると共
に、熱接着部の開封が容易であり、包装用フィルムや各
種工業用フィルムとして有用なポリエステル系樹脂積層
フィルムに関する。

（従来の技術）ポリエステル系樹脂フィルム（以下、フィルムはシー
トをも包含して用いられる）は、機械的強度、耐熱性、
耐寒性、耐薬品性、絶縁性、寸法安定性、平面性、透明
性などに優れ、包装用フィルム、電気絶縁テープ、磁気
テープ、写真フィルム、トレーシングフィルムなど各種
用途に利用されている。特に、食品をはじめとする各種
製品を包装するために熱接着性を備えたポリエステル系
樹脂フィルムが広く用いられるようになった。食品を包
装する場合には、樹脂に臭いがなく、食品の香りを損な
わず、かつ食品の臭いを吸着しない性質（すなわち、耐
フレーバー性）を有するポリエステル系樹脂フィルム
が、特に好適である。しかし、ポリエチレンテレフタレ
ートに代表されるポリエステル系樹脂は一般に融点が高
く、そのままでは熱接着することが難しい。したがっ
て、これらのポリエステル系樹脂フィルムを基材フィル
ムとし、その表面に融点のより低い樹脂からなる熱接着
層（シーラント層）を形成することが行われている。こ
のような熱接着層に用いられる樹脂としては、ポリオレ
フィン系樹脂、ビニル系樹脂、ポリエステル系樹脂など
が挙げられるが、ポリエステル系樹脂からなる基材フィ
ルムとの接着性が良好であるので、ポリエステル系樹脂
が好ましい。

このような積層フィルムは、熱接着後の接着部分（シ
ール部分）がタフな性質を持つことが好ましい。ここ
で、「タフ（tough）である」とは、強度が充分であ
り、耐久性を有し、しかもしなやかでもろくない性質を
さしていう。シール部分がタフでないと、例えば、袋の
入口を熱接着して閉じた場合に、この袋の口を指でつま
んで引張って開けようとするとシール部分がきれいに剥
離せずに途中で切れたり、シール部分が充分に剥離しな
いまま袋の本体が好ましくない方向に裂けるという欠点
がある。

（発明が解決しようとする課題）本発明は、上記従来の問題を解決するものであり、そ
の目的とするところは、熱接着後のシール部分がタフな
性質を有し（つまり、高強度を有し、かつシール部分を
剥離するときにフィルム自身が破壊しない）、適度の力
を加えることにより容易に好ましい方向に破れ得る、熱
接着性ポリエステル系樹脂積層フィルムを提供すること
にある。

（課題を解決するための手段）本発明のポリエステル系樹脂積層フィルムは、ポリエ
ステル系樹脂からなる基材フィルムと、該基材フィルム
の少なくとも片面に設けられた熱接着層とを有し、該積
層フィルム、または該基材フィルムの10％伸長時の応力
に対する50％伸長時の応力の比が1.2以下であり、その
ことにより上記目的が達成される。

本発明の積層フィルムの基材フィルムを構成するポリ
エステル系樹脂としては、例えば、ポリエチレンテレフ
タレート、ポリブチレンテレフタレート、ポリエチレン
−1,2−ジフェノキシエタン−4,4′−ジカルボキシレー
ト、およびポリエチレン−2,6−ナフタレートが用いら
れる。あるいは、これらの樹脂の構成モノマー成分を主
成分とする共重合体が用いられる。共重合体を用いる場
合、そのジカルボン酸成分としては、アジピン酸、セバ
シン酸などの脂肪族ジカルボン酸；テレフタル酸、イソ
フタル酸、フタル酸、2,6−ナフタレンジカルボン酸な
どの芳香族ジカルボン酸；トリメリット酸、ピロメリッ
ト酸などの多官能カルボン酸などが用いられる。また、
グリコール成分としては、エチレングリコール、ジエチ
レングリコール、1,4−ブタンジオール、ネオペンチル
グリコールなどの脂肪族グリコール;p−キシレングリコ
ールなどの芳香族グリコール;1,4−シクロヘキサンジメ
タノール、1,3−シクロヘキサンジメタノールなどの脂
環族グリコール；平均分子量が150〜20,000のポリエチ
レングリコールなどが用いられる。これらのポリエステ
ル系樹脂からなる基材フィルムは、公知の延伸法によ
り、少なくとも１軸方向に、好ましくは２軸方向に配向
されている。特に、２軸方向に配向されたポリエステル
系樹脂フィルムは、機械的強度および耐熱性に優れてい
るので好ましい。フィルムの２軸配向には、逐次延伸ま
たは同時延伸のいずれの延伸法が用いられてもよい。な
お、上記のポリエステル系樹脂には、各種の添加剤が含
有されていてもよい。添加剤としては、帯電防止剤、滑
剤、曇り防止剤、可塑剤、安定剤、耐ブロッキング剤、
着色剤などがある。

本発明の積層フィルムの熱接着層は、ヒートシール時
の温度において軟化し、熱接着性を示すものであればよ
く、その成分は特に限定されない。例えば、ポリエチレ
ン、ポリプロピレン、アイオノマーなどのポリオレフィ
ン系樹脂；塩化ビニリデン系共重合体、塩化ビニル／酢
酸ビニル共重合体、エチレン／酢酸ビニル共重合体など
のビニル系樹脂；飽和ポリエステル系共重合体などの低
融点ポリエステル樹脂が使用される。特に、ポリエステ
ル系の熱接着性樹脂が、耐フレーバー性および層間接着
力の点から好ましい。さらに、これらの樹脂を２種以上
混合して用いてもよい。２種以上の樹脂を混合して使用
することによって、特に好ましい熱接着特性を示す場合
がある。例えば、融点が180℃以下で、熱運動開始温度
が20℃以上の熱的特性を有するポリエステル系樹脂は、
熱接着性に優れる。また、熱運動開始温度が50℃以上の
ポリエステル共重合体と、熱運動開始温度が50℃以下の
ポリエステル共重合体とを混合した樹脂は、特に好まし
い熱接着性を示す。このようなポリエステル共重合体に
使用される共重合成分としては、以下に示すジカルボン
酸およびジオールが使用される。ジカルボン酸成分とし
ては、テレフタル酸、イソフタル酸、オルトフタル酸、
2,6−ナフタレンジカルボン酸などの芳香族カルボン
酸；アジピン酸、アゼライン酸、セバシン酸、ピメル
酸、スベリン酸、ウンデカン酸、ドデカンジカルボン
酸、ブラシリン酸、テトラデカンジカルボン酸、タプシ
ン酸、ノナデカンジカルボン酸、ドコサンジカルボン酸
などの炭素数が２〜30の飽和または不飽和脂肪酸；シク
ロヘキサンジカルボン酸などの脂環族カルボン酸であ
る。ジオール成分としては、エチレングリコール、ジエ
チレングリコール、ブタンジオール、ヘキサンジオー
ル、ネオペンチルグリコール、２−メチル−２−エチル
−1,3−プロパンジオール、２−メチル−２−プロピル
−1,3−プロパンジオール、２−メチル−２−イソプロ
ピル−1,3−プロパンジオール、２−メチル−２−ｎ−
ヘキシル−1,3−プロパンジオール、2,2−ジエチル−1,
3−プロパンジオール、２−エチル−イソプロピル−1,3
−プロパンジオール、２−エチル−ｎ−ヘプチル−1,3
−プロパンジオール、２−エチル−ｎ−ヘキシル−1,3
−プロパンジオール、2,2−ジ−ｎ−プロピル−1,3−プ
ロパンジオール、２−ｎ−プロピル−２−ｎ−ブチル−
1,3−プロパンジオール、２−ｎ−プロピル−２−ｎ−
ヘプチル−1,3−プロパンジオール、２−ｎ−プロピル
−２−ｎ−ヘキシル−1,3−プロパンジオール、2,2−ジ
−ｎ−ブチル−1,3−プロパンジオール、２−ｎ−ブチ
ル−1,3−プロパンジオール、2,2−ジ−ｎ−ヘプチル−
1,3−プロパンジオール、２−ｎ−ヘプチル−２−ｎ−
ヘキシル−1,3−プロパンジオール、2,2−ジ−ｎ−ヘキ
シル−1,3−プロパンジオールなどの脂肪族系ジオール;
1,4−シクロヘキサンジメタノール、1,3−シクロヘキサ
ンジメタノールなどの脂環族系ジオール；キシリレング
リコール、ビスフェノール化合物のエチレンオキシド付
加物などの芳香族系ジオールがある。このようなポリエ
ステルは、ポリエステルの製法として一般に採用されて
いる方法により調製され得る。例えば、ジカルボン酸成
分とグリコール成分とを直接反応させて重縮合を行なう
直接エステル化法；あるいは、上記ジカルボン酸成分の
ジメチルエステルとグリコール成分とを反応させてエス
テル交換を行なうエステル交換法などにより調製され
る。調製は、回分式および連続式のいずれの方法で行わ
れてもよい。

本発明の積層フィルムにおいては、積層フィルム自
身、あるいは基材フィルムを構成するフィルムの10％伸
長時の応力（F₁₀）に対する50％伸長時の応力（F₅₀）の
比（F₅₀/F₁₀）が1.2以下である。ここで、10％あるいは
50％伸長時の応力であるF₁₀あるいはF₅₀は、試料フィル
ムの両端を固定し、その一端を一定の速度で引っ張って
伸長させた場合に、その伸長率を横軸に、伸長時の応力
を縦軸にとって描いた応力−ひずみ曲線から求められ
る。F₅₀/F₁₀は、好ましくは0.5〜1.2、より好ましくは
0.8〜1.2の範囲内にある。F₅₀/F₁₀が、1.2を上まわる
と、積層フィルムを熱接着した後、シール部分を剥離し
ようとした場合に、フィルムが好ましくない方向に破れ
る。なお、好ましくは基材フィルムのF₅₀/F₁₀が、1.2以
下であり、さらに好ましくは、積層フィルムのF₅₀/F₁₀
が1.2以下である。

このようなF₅₀/F₁₀値を有するフィルムを製造する方
法としては、例えば、以下のような方法がある。未延伸
フィルムを延伸用ロール群に導き長手方向に延伸を行っ
た後、加熱したテンター内て直行する方向に延伸して、
２軸延伸する。延伸方法としては、このような逐次延伸
のほかに同時延伸を行ってもよい。本発明の方法では、
同時延伸がより好ましい。この延伸フィルムをさらに高
温に加熱したテンター内で緊張および若干の弛緩処理を
行う。F₅₀/F₁₀値は、延伸温度、延伸倍率、および弛緩
条件によって、大きく変化する。したがって、使用する
樹脂に応じてこれらの条件を適切に設定することによっ
て、所望のF₅₀/F₁₀値を有するフィルムを得ることがで
きる。

本発明のポリエステル系樹脂積層フィルムは、例えば
以下のようにして調製される。

（１）基材フィルムの表面に、熱接着層を形成するため
の樹脂組成物を含む溶液もしくは分散液を塗布し、そし
て乾燥する。この溶液もしくは分散液に含まれる固形分
は５〜20％が適当である。使用される溶媒としては、例
えば、クロロホルム、二塩化エチレン、メチルエチルケ
トン、トルエン、酢酸エステル類、もしくはこれらの混
合物が挙げられる。

（２）熱接着層を形成するための樹脂組成物をフィルム
状に成形し、熱接着層フィルムを得る。そして、基材フ
ィルムの表面に任意の接着剤をコーティングし、この熱
接着層フィルムを加圧しながら貼付する。接着剤を基材
フィルムにコーティングする方法としては、基材フィル
ムに接着剤を塗布する方法や、基材フィルム上に接着剤
を構成する樹脂を溶融押出しする方法がある。

（３）ポリエチレンテレフタレート（PET）など、基材
フィルムを形成するための樹脂と、接着層を形成するた
めの樹脂組成物とを、それぞれ別の押出しバレルに仕込
み、ひとつの口金から共押出しする。

得られた積層フィルムにおいて、基材フィルムの厚み
は、通常10〜200μｍの範囲内であり、特に包装用のフ
ィルムとして利用される場合には、５〜30μｍが好適で
ある。他方、熱接着層の厚みは、積層フィルムの用途に
より異なるが、通常１〜50μｍ、好ましくは２〜15μｍ
の範囲内である。

本発明の積層フィルムは、熱接着により包装などの用
途に使用される。例えば２枚の積層フィルムを、その熱
接着層と基材フィルムとが互いに密着するように、ある
いは熱接着層同士が互いに密着するように、積層し、次
いで加熱ダイを用いて圧縮することにより熱接着が行な
われる。得られた熱接着部分はタフな性質を有する。そ
れゆえ、この接着部分を再び剥離するときには、適度の
力を加えるだけで剥離が可能であり、応力が特定部分に
集中してシール部分がきれいに剥離せずに途中で切れた
り、シール部分が充分に剥離しないままフィルムが望ま
ない方向に裂けて破損することがない。本発明の積層フ
ィルムは、特に、熱接着性を利用した包装などの用途に
好適に用いられる。熱接着性フィルムとしての用途以外
に、例えば、金属などを蒸着させてガスバリヤーフィル
ムとして利用すること；印刷、印字、染色用などのフィ
ルムとして利用することも可能であり、さらに他のフィ
ルムとラミネートして利用することもできる。

（実施例）以下に本発明の実施例について述べる。

実施例１（Ａ）積層フィルムの調製表１に示す組成を有するポリエステルＡおよびＢのチ
ップを準備した。（表１および後述の表２において、ポ
リエステルの組成はモル％で、ポリエステルＡおよびＢ
の配合比率は重量比で示されている。TPAはテレフタル
酸、IPAはイソフタル酸、AAはアジピン酸、SAはセバシ
ン酸、EGはエチレングリコール、BDはブタンジオール、
PEGはポリエチレングリコール、HDはヘキサンジオー
ル、そしてNPGはネオペンチルグリコールを示す）。２
機の押出しバレルを１個のＴ型ダイに接続し、そのうち
の１機には上記ポリエステルＡおよびＢを表１に示す割
合で仕込み、他方のバレルには充分に真空乾燥したポリ
エチレンテレフタレート（PET;I.V.＝0.62）を仕込ん
だ。ポリエステルＡおよびＢを仕込んだバレルを280℃
とし、PETを仕込んだバレルを285℃として樹脂を溶融さ
せ、Ｔ型ダイから積層シートを押出した。この積層シー
トを、回転する冷却ロール（20℃）に巻きつけて冷却し
固化させた。このシートを85℃に加熱して回転速度の相
異なる２組のニップロールの間でシート進行方向に3.4
倍に延伸した。得られた１軸延伸フィルムをステンター
方式横延伸機へ送り込み、95℃に加熱しながら上記と直
交する方向に3.2倍延伸した。次いで、このフィルムを
５％弛緩させつつ220℃の熱風で処理し、巻きとった。
得られた積層フィルムにおいて、基材フィルム層（PET
層）の厚みは13μｍ、そして熱接着層（ポリエステルＡ
およびＢを含有する層）の厚みは２μｍであった。

（Ｂ）F₅₀/F₁₀値の測定:JIS c2318の方法により、引張
速度を200mm/分として、フィルムの長手方向に引っ張
り、第１図に示すような応力−ひずみ曲線を描き、F₅₀
およびF₁₀を求める。

（２）剥離性の評価:2枚の積層フィルムをその熱接着層
同士が互いに接触するように重ね、幅方向に20mmおよび
長手方向に10mmの長さにわたり100℃の温度でヒートシ
ールを行なった。このフィルムを、幅方向が15mmの短冊
状に切断して試験片とし、これを手で剥離した。この剥
離試験を10回行った。

◎：すべての試験においてフィルムの破断なく剥離。

○:1〜２回フィルムが破断。

×:3回以上フィルムが破断。

得られた積層フィルムの評価結果を、後述の実施例２
〜７および比較例１〜２の結果と共に表１に示す。

実施例２〜６ポリエステルＡおよびＢの組成および／または延伸条
件を表１に示すように変更したこと以外は実施例１と同
様にして、ポリエステル系樹脂積層フィルムを調製し
た。

実施例７ポリエチレンテレフタレートに代えて、イソフタル酸
をジカルボン酸成分として５モル％含有するポリエチレ
ンテレフタレート共重合体を、基材フィルムに用い、か
つ延伸条件を表１に示すように変更したこと以外は実施
例１と同様にして、ポリエステル系樹脂積層フィルムを
調製した。

実施例８押し出しバレルを１機とし、充分に乾燥したPETを仕
込み、表２に示す延伸条件で実施例１と同様の操作を行
って２軸延伸フィルムを得、基材フィルムとした。この
基材フィルムの片面に接着剤を塗布し、熱接着層として
厚さ15μｍの未延伸ポリエチレンフィルムをラミネート
して、積層フィルムとした。得られた積層フィルムの評
価結果を後述の実施例９〜10および比較例３の結果と共
に表２に示す。

実施例９未延伸ポリエチレンフィルムに代えて、未延伸ポリプ
ロピレンフィルムを熱接着層フィルムに用いたこと以外
は実施例８と同様にして、ポリエステル系樹脂積層フィ
ルムを調製した。

実施例10 厚さ15μｍの未延伸ポリエチレンフィルムに代えて、
80重量部のポリプロピレンと20重量部のブテン−１とを
含有するポリプロピレンフィルムを表２に示す延伸条件
で２軸延伸した後160℃の熱風で熱処理して得られた厚
さ10μｍの２軸延伸ポリプロピレンフィルムを熱接着層
に用いたこと以外は実施例８と同様にして、ポリエステ
ル系樹脂積層フィルムを調製した。

比較例１〜２ポリエステルＡおよびＢの組成および／または延伸条
件を表１に示すように変更したこと以外は実施例１と同
様にして、ポリエステル系樹脂積層フィルムを調製し
た。

比較例３厚さ15μｍの未延伸ポリエチレンフィルムに代えて、
厚さ30μｍの未延伸ポリプロピレンフィルムを熱接着層
に用い、かつ基材フィルムの延伸条件を表２に示すよう
に変更したこと以外は、実施例８と同様にして、ポリエ
ステル系樹脂積層フィルムを調製した。

表１および２から、本発明の積層フィルムは、ヒート
シールを行なった後、このシール部分を剥離する場合
に、フィルムが破断することなく剥離し得ることがわか
る。これに対して、積層フィルム自身のF₅₀/F₁₀値が1.2
を上まわる比較例１および２の積層フィルム、および基
材フィルムのF₅₀/F₁₀値が1.2を上まわる比較例３の積層
フィルムは、ヒートシール部分の剥離が困難であり、剥
離中にほとんどのフィルムが破断した。

（発明の効果）本発明によれば、熱接着後のシール部分がタフな性質
を有するポリエステル系樹脂積層フィルムが得られる。
このような積層フィルムは、包装用フィルム、ガスバリ
ヤーフィルムなどの各種用途に好適に用いられる。

【図面の簡単な説明】

第１図は試料フィルムの応力−ひずみ曲線の一例を示す
図である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者久世勝朗福井県敦賀市東洋町10番24号東洋紡績株式会社総合研究所敦賀分室内 (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) B32B 1/00 - 35/00 C08J 5/18 C08J 7/04 - 7/06

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】ポリエステル系樹脂からなる基材フィルム
と、該基材フィルムの少なくとも片面に設けられた熱接
着層とを有するポリエステル系樹脂積層フィルムであっ
て、該積層フィルム、または該基材フィルムの10％伸長時の
応力に対する50％伸長時の応力の比が1.2以下である、ポリエステル系樹脂積層フィルム。