JP3484695B2

JP3484695B2 - ポリエステル系樹脂積層フィルム

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Publication number: JP3484695B2
Application number: JP2002112637A
Authority: JP
Inventors: 多保田　　規; 安生吉中; 善紀武川; 勝朗久世
Original assignee: Toyobo Co Ltd
Current assignee: Toyobo Co Ltd
Priority date: 2002-04-15
Filing date: 2002-04-15
Publication date: 2004-01-06
Anticipated expiration: 2019-01-06
Also published as: JP2002337288A

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、熱接着性（ヒート
シール性）に優れると共に、熱接着部の開封が容易であ
り、包装用フィルムや各種工業用フィルムとして有用な
ポリエステル系樹脂積層フィルムに関する。

【０００２】

【従来の技術】ポリエステル系樹脂フィルム（以下、フ
ィルムはシートをも包含して用いられる）は、機械的強
度、耐熱性、耐寒性、耐薬品性、絶縁性、寸法安定性、
平面性、透明性などに優れ、包装用フィルム、電気絶縁
テープ、磁気テープ、写真フィルム、トレーシングフィ
ルムなど各種用途に利用されている。特に、食品をはじ
めとする各種製品を包装するために熱接着性を備えたポ
リエステル系樹脂フィルムが広く用いられるようになっ
た。食品を包装する場合には、樹脂に臭いがなく、食品
の香りを損なわず、かつ食品の臭いを吸着しない性質
（すなわち、耐フレーバー性）を有するポリエステル系
樹脂フィルムが、特に好適である。しかし、ポリエチレ
ンテレフタレートに代表されるポリエステル系樹脂は一
般に融点が高く、そのままでは熱接着することが難し
い。したがって、これらのポリエステル系樹脂フィルム
を基材フィルムとし、その表面に融点のより低い樹脂か
らなる熱接着層（シーラント層）を形成することが行わ
れている。このような熱接着層に用いられる樹脂として
は、ポリオレフィン系樹脂、ビニル系樹脂、ポリエステ
ル系樹脂などが挙げられるが、ポリエステル系樹脂から
なる基材フィルムとの接着性が良好であるので、ポリエ
ステル系樹脂が好ましい。

【０００３】このような積層フィルムは、熱接着後の接
着部分（シール部分）がタフな性質を持つことが好まし
い。ここで、「タフ（ｔｏｕｇｈ）である」とは、強度
が充分であり、耐久性を有し、しかもしなやかでもろく
ない性質をさしていう。シール部分がタフでないと、例
えば、袋の入口を熱接着して閉じた場合に、この袋の口
を指でつまんで引張って開けようとするとシール部分が
きれいに剥離せずに途中で切れたり、シール部分が充分
に剥離しないまま袋の本体が好ましくない方向に裂ける
という欠点がある。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記従来の
問題を解決するものであり、その目的とするところは、
熱接着後のシール部分がタフな性質を有し（つまり、高
強度を有し、かつシール部分を剥離するときにフィルム
自身が破壊しない）、適度の力を加えることにより容易
に好ましい方向に破れ得る、熱接着性ポリエステル系樹
脂積層フィルムを提供することにある。

【０００５】

【課題を解決するための手段】本発明のポリエステル系
樹脂積層フィルムは、ポリエステル系樹脂からなる基材
フィルムと、該基材フィルムの少なくとも片面に設けら
れた熱接着層とを有し、該積層フィルム、または該基材
フィルムおよび熱接着層の少なくとも一方の１０％伸長
時の応力に対する５０％伸長時の応力の比が１．２以下
であり、そのことにより上記目的が達成される。

【０００６】１つの局面において、本発明は、ポリエス
テル系樹脂からなる基材フィルムと、基材フィルムの少
なくとも片面に設けられた熱接着層とを有するポリエス
テル系樹脂積層フィルムであって、基材フィルムの１０
％伸長時の応力に対する５０％伸長時の応力の比が１．
２以下である、ポリエステル系樹脂積層フィルムに関す
る。

【０００７】１つの局面において、本発明は、ポリエチ
レンテレフタレートまたはポリエチレンテレフタレート
共重合体からなる基材フィルムと、基材フィルムの少な
くとも片面に設けられた２種以上のポリエステル樹脂の
混合物からなる熱接着層とを有するポリエステル系樹脂
積層フィルムに関し、だだし、ポリエステル樹脂の共重
合成分であるカルボン酸中の、芳香族カルボン酸が全カ
ルボン酸中の６５％を越える量であり、積層フィルムの
１０％伸長時の応力に対する５０％伸長時の応力の比が
１．２以下である。

【０００８】好ましい実施形態では、上記基材フィルム
がポリエチレンテレフタレート共重合体からなり得、ポ
リエチレンテレフタレート共重合体はイソフタル酸をジ
カルボン酸成分として５モル％含有し得る。

【０００９】別の好ましい実施形態では、上記基材フィ
ルムがポリエチレンテレフタレートからなり得る。

【００１０】さらに別の実施形態では、上記積層フィル
ムの１０％伸長時の応力に対する５０％伸長時の応力の
比が１．１以下であり得る。

【００１１】

【発明の実施の形態】本発明の積層フィルムの基材フィ
ルムを構成するポリエステル系樹脂としては、例えば、
ポリエチレンテレフタレート、ポリブチレンテレフタレ
ート、ポリエチレン−１，２−ジフェノキシエタン−
４，４’−ジカルボキシレート、およびポリエチレン−
２，６−ナフタレートが用いられる。あるいは、これら
の樹脂の構成モノマー成分を主成分とする共重合体が用
いられる。共重合体を用いる場合、そのジカルボン酸成
分としては、アジピン酸、セバシン酸などの脂肪族ジカ
ルボン酸；テレフタル酸、イソフタル酸、フタル酸、
２，６−ナフタレンジカルボン酸などの芳香族ジカルボ
ン酸；トリメリット酸、ピロメリット酸などの多官能カ
ルボン酸などが用いられる。また、グリコール成分とし
ては、エチレングリコール、ジエチレングリコール、
１，４−ブタンジオール、ネオペンチルグリコールなど
の脂肪族グリコール；ｐ−キシレングリコールなどの芳
香族グリコール；１，４−シクロヘキサンジメタノー
ル、１，３−シクロヘキサンジメタノールなどの脂環族
グリコール；平均分子量が１５０〜２０，０００のポリ
エチレングリコールなどが用いられる。これらのポリエ
ステル系樹脂からなる基材フィルムは、公知の延伸法に
より、少なくとも１軸方向に、好ましくは２軸方向に配
向されている。特に、２軸方向に配向されたポリエステ
ル系樹脂フィルムは、機械的強度および耐熱性に優れて
いるので好ましい。フィルムの２軸配向には、逐次延伸
または同時延伸のいずれの延伸法が用いられてもよい。
なお、上記のポリエステル系樹脂には、各種の添加剤が
含有されていてもよい。添加剤としては、帯電防止剤、
滑剤、曇り防止剤、可塑剤、安定剤、耐ブロッキング
剤、着色剤などがある。

【００１２】本発明の積層フィルムの熱接着層は、ヒー
トシール時の温度において軟化し、熱接着性を示すもの
であればよく、その成分は特に限定されない。例えば、
ポリエチレン、ポリプロピレン、アイオノマーなどのポ
リオレフィン系樹脂；塩化ビニリデン系共重合体、塩化
ビニル／酢酸ビニル共重合体、エチレン／酢酸ビニル共
重合体などのビニル系樹脂；飽和ポリエステル系共重合
体などの低融点ポリエステル樹脂が使用される。特に、
ポリエステル系の熱接着性樹脂が、耐フレーバー性およ
び層間接着力の点から好ましい。さらに、これらの樹脂
を２種以上混合して用いてもよい。２種以上の樹脂を混
合して使用することによって、特に好ましい熱接着特性
を示す場合がある。例えば、融点が１８０℃以下で、熱
運動開始温度が２０℃以上の熱的特性を有するポリエス
テル系樹脂は、熱接着性に優れる。また、熱運動開始温
度が５０℃以上のポリエステル共重合体と、熱運動開始
温度が５０℃以下のポリエステル共重合体とを混合した
樹脂は、特に好ましい熱接着性を示す。このようなポリ
エステル共重合体に使用される共重合成分としては、以
下に示すジカルボン酸およびジオールが使用される。ジ
カルボン酸成分としては、テレフタル酸、イソフタル
酸、オルトフタル酸、２，６−ナフタレンジカルボン酸
などの芳香族カルボン酸；アジピン酸、アゼライン酸、
セバシン酸、ピメル酸、スベリン酸、ウンデカン酸、ド
デカンジカルボン酸、ブラシリン酸、テトラデカンジカ
ルボン酸、タプシン酸、ノナデカンジカルボン酸、ドコ
サンジカルボン酸などの炭素数が２〜３０の飽和または
不飽和脂肪酸；シクロヘキサンジカルボン酸などの脂環
族カルボン酸である。ジオール成分としては、エチレン
グリコール、ジエチレングリコール、ブタンジオール、
ヘキサンジオール、ネオペンチルグリコール、２−メチ
ル−２−エチル−１，３−プロパンジオール、２−メチ
ル−２−プロピル−１，３−プロパンジオール、２−メ
チル−２−イソプロピル−１，３−プロパンジオール、
２−メチル−２−ｎ−ヘキシル−１，３−プロパンジオ
ール、２，２−ジエチル−１，３−プロパンジオール、
２−エチル−イソプロピル−１，３−プロパンジオー
ル、２−エチル−ｎ−ヘプチル−１，３−プロパンジオ
ール、２−エチル−ｎ−ヘキシル−１，３−プロパンジ
オール、２，２−ジ−ｎ−プロピル−１，３−プロパン
ジオール、２−ｎ−プロピル−２−ｎ−ブチル−１，３
−プロパンジオール、２−ｎ−プロピル−２−ｎ−ヘプ
チル−１，３−プロパンジオール、２−ｎ−プロピル−
２−ｎ−ヘキシル−１，３−プロパンジオール、２，２
−ジ−ｎ−ブチル−１，３−プロパンジオール、２−ｎ
−ブチル−１，３−プロパンジオール、２，２−ジ−ｎ
−ヘプチル１，３−プロパンジオール、２−ｎ−ヘプチ
ル−２−ｎ−ヘキシル−１，３−プロパンジオール、
２，２−ジ−ｎ−ヘキシル−１，３−プロパンジオール
などの脂肪族系ジオール；１，４−シクロヘキサンジメ
タノール、１，３−シクロヘキサンジメタノールなどの
脂環族系ジオール；キシリレングリコール、ビスフェノ
ール化合物のエチレンオキシド付加物などの芳香族系ジ
オールがある。このようなポリエステルは、ポリエステ
ルの製法として一般に採用されている方法により調製さ
れ得る。例えば、ジカルボン酸成分とグリコール成分と
を直接反応させて重縮合を行なう直接エステル化法；あ
るいは、上記ジカルボン酸成分のジメチルエステルとグ
リコール成分とを反応させてエステル交換を行なうエス
テル交換法などにより調製される。調製は、回分式およ
び連続式のいずれの方法で行われてもよい。

【００１３】本発明の積層フィルムにおいては、積層フ
ィルム自身、あるいは基材フィルムおよび熱接着層を構
成するフィルムの少なくとも一方の１０％伸長時の応力
（Ｆ ₁₀）に対する５０％伸長時の応力（Ｆ₅₀）の比（Ｆ
₅₀／Ｆ₁₀）が１．２以下である。ここで、１０％あるい
は５０％伸長時の応力であるＦ₁₀あるいはＦ₅₀は、試料
フィルムの両端を固定し、その一端を一定の速度で引っ
張って伸長させた場合に、その伸長率を横軸に、伸長時
の応力を縦軸にとって描いた応力−ひずみ曲線から求め
られる。Ｆ₅₀／Ｆ₁₀は、好ましくは０．５〜１．２、よ
り好ましくは０．８〜１．２の範囲内にある。Ｆ₅₀／Ｆ
₁₀が、１．２を上まわると、積層フィルムを熱接着した
後、シール部分を剥離しようとした場合に、フィルムが
好ましくない方向に破れる。なお、好ましくは基材フィ
ルムのＦ₅₀／Ｆ₁₀が、１．２以下であり、さらに好まし
くは、積層フィルムのＦ₅₀／Ｆ₁₀が１．２以下である。

【００１４】このようなＦ₅₀／Ｆ₁₀値を有するフィルム
を製造する方法としては、例えば、以下のような方法が
ある。未延伸フィルムを延伸用ロール群に導き長手方向
に延伸を行った後、加熱したテンター内で直交する方向
に延伸して、２軸延伸する。延伸方法としては、このよ
うな逐次延伸のほかに同時延伸を行ってもよい。本発明
の方法では、同時延伸がより好ましい。この延伸フィル
ムをさらに高温に加熱したテンター内で緊張および若干
の弛緩処理を行う。Ｆ₅₀／Ｆ₁₀値は、延伸温度、延伸倍
率、および弛緩条件によって、大きく変化する。したが
って、使用する樹脂に応じてこれらの条件を適切に設定
することによって、所望のＦ₅₀／Ｆ₁₀値を有するフィル
ムを得ることができる。

【００１５】本発明のポリエステル系樹脂積層フィルム
は、例えば以下のようにして調製される。

【００１６】（１）基材フィルムの表面に、熱接着層を
形成するための樹脂組成物を含む溶液もしくは分散液を
塗布し、そして乾燥する。この溶液もしくは分散液に含
まれる固形分は５〜２０％が適当である。使用される溶
媒としては、例えば、クロロホルム、二塩化エチレン、
メチルエチルケトン、トルエン、酢酸エステル類、もし
くはこれらの混合物が挙げられる。

【００１７】（２）熱接着層を形成するための樹脂組成
物をフィルム状に成形し、熱接着層フィルムを得る。そ
して、基材フィルムの表面に任意の接着剤をコーティン
グし、この熱接着層フィルムを加圧しながら貼付する。
接着剤を基材フィルムにコーティングする方法として
は、基材フィルムに接着剤を塗布する方法や、基材フィ
ルム上に接着剤を構成する樹脂を溶融押出しする方法が
ある。

【００１８】（３）ポリエチレンテレフタレート（ＰＥ
Ｔ）など、基材フィルムを形成するための樹脂と、接着
層を形成するための樹脂組成物とを、それぞれ別の押出
しバレルに仕込み、ひとつの口金から共押出しする。

【００１９】得られた積層フィルムにおいて、基材フィ
ルムの厚みは、通常１０〜２００μｍの範囲内であり、
特に包装用のフィルムとして利用される場合には、５〜
３０μｍが好適である。他方、熱接着層の厚みは、積層
フィルムの用途により異なるが、通常１〜５０μｍ、好
ましくは２〜１５μｍの範囲内である。

【００２０】本発明の積層フィルムは、熱接着により包
装などの用途に使用される。例えば２枚の積層フィルム
を、その熱接着層と基材フィルムとが互いに密着するよ
うに、あるいは熱接着層同士が互いに密着するように、
積層し、次いで加熱ダイを用いて圧縮することにより熱
接着が行なわれる。得られた熱接着部分はタフな性質を
有する。それゆえ、この接着部分を再び剥離するときに
は、適度の力を加えるだけで剥離が可能であり、応力が
特定部分に集中してシール部分がきれいに剥離せずに途
中で切れたり、シール部分が充分に剥離しないままフィ
ルムが望まない方向に裂けて破損することがない。本発
明の積層フィルムは、特に、熱接着性を利用した包装な
どの用途に好適に用いられる。熱接着性フィルムとして
の用途以外に、例えば、金属などを蒸着させてガスバリ
ヤーフィルムとして利用すること；印刷、印字、染色用
などのフィルムとして利用することも可能であり、さら
に他のフィルムとラミネートして利用することもでき
る。

【００２１】

【実施例】以下に本発明の実施例について述べる。

【００２２】（実施例１）（Ａ）積層フィルムの調製表１に示す組成を有するポリエステルＡおよびＢのチッ
プを準備した。（表１および後述の表２において、ポリ
エステルの組成はモル％で、ポリエステルＡおよびＢの
配合比率は重量比で示されている。ＴＰＡはテレフタル
酸、ＩＰＡはイソフタル酸、ＡＡはアジピン酸、ＳＡは
セバシン酸、ＥＧはエチレングリコール、ＢＤはブタン
ジオール、ＰＥＧはポリエチレングリコール、ＨＤはヘ
キサンジオール、そしてＮＰＧはネオペンチルグリコー
ルを示す）。２機の押出しバレルを１個のＴ型ダイに接
続し、そのうちの１機には上記ポリエステルＡおよびＢ
を表１に示す割合で仕込み、他方のバレルには充分に真
空乾燥したポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ；Ｉ．
Ｖ．＝０．６２）を仕込んだ。ポリエステルＡおよびＢ
を仕込んだバレルを２８０℃とし、ＰＥＴを仕込んだバ
レルを２８５℃として樹脂を溶融させ、Ｔ型ダイから積
層シートを押出した。この積層シートを、回転する冷却
ロール（２０℃）に巻きつけて冷却し固化させた。この
シートを８５℃に加熱して回転速度の相異なる２組のニ
ップロールの間でシート進行方同に３．４倍に延伸し
た。得られた１軸延伸フィルムをステンター方式横延伸
機へ送り込み、９５℃に加熱しながら上記と直交する方
向に３．２倍延伸した。次いで、このフィルムをやや弛
緩させつつ２２０℃の熱風で処理し、巻きとった。

【００２３】得られた積層フィルムにおいて、基材フィ
ルム層（ＰＥＴ層）の厚みは１３μｍ、そして熱接着層
（ポリエステルＡおよびＢを含有する層）の厚みは２μ
ｍであった。

【００２４】（Ｂ）Ｆ₅₀／Ｆ₁₀値の測定：ＪＩＳｃ２
３１８の方法により、引張速度を２００ｍｍ／分とし
て、フィルムの長手方向に引っ張り、第１図に示すよう
な応力−ひずみ曲線を描き、Ｆ₅₀およびＦ₁₀を求める。

【００２５】（Ｃ）剥離性の評価：２枚の積層フィルム
をその熱接着層同士が互いに接触するように重ね、幅方
向に２０ｍｍおよび長手方向に１０ｍｍの長さにわたり
１００℃の温度でヒートシールを行なった。このフィル
ムを、幅方向が１５ｍｍの短冊状に切断して試験片と
し、これを手で剥離した。この剥離試験を１０回行っ
た。

【００２６】◎：すべての試験においてフィルムの破断
なく剥離。

【００２７】○：１〜２回フィルムが破断。

【００２８】×：３回以上フィルムが破断。

【００２９】得られた積層フィルムの評価結果を、後述
の実施例２〜７および比較例１〜２の結果と共に表１に
示す。

【００３０】（実施例２〜６）ポリエステルＡおよびＢ
の組成および／または延伸条件を表１に示すように変更
したこと以外は実施例１と同様にして、ポリエステル系
樹脂積層フィルムを調製した。

【００３１】（実施例７）ポリエチレンテレフタレート
に代えて、イソフタル酸をジカルボン酸成分として５モ
ル％含有するポリエチレンフタレート共重合体を、基材
フィルムに用い、かつ延伸条件を表１に示すように変更
したこと以外は実施例１と同様にして、ポリエステル系
樹脂積層フィルムを調製した。

【００３２】（実施例８）押し出しバレルを１機とし、
充分に乾燥したＰＥＴを仕込み、表２に示す延伸条件で
実施例１と同様の操作を行って２軸延伸フィルムを得、
基材フィルムとした。この基材フィルムの片面に接着剤
を塗布し、熱接着層として厚さ１５μｍの未延伸ポリエ
チレンフィルムをラミネートして、積層フィルムとし
た。得られた積層フィルムの評価結果を後述の実施例９
〜１０および比較例３の結果と共に表２に示す。

【００３３】（実施例９）未延伸ポリエチレンフィルム
に代えて、未延伸ポリプロピレンフィルムを熱接着層フ
ィルムに用いたこと以外は実施例８と同様にして、ポリ
エステル系樹脂積層フィルムを調製した。

【００３４】（実施例１０）厚さ１５μｍの未延伸ポリ
エチレンフィルムに代えて、８０重量部のポリプロピレ
ンと２０重量部のブテン−１とを含有するポリプロピレ
ンフィルムを表２に示す延伸条件で２軸延伸した後１６
０℃の熱風で熱処理して得られた厚さ１０μｍの２軸延
伸ポリプロピレンフィルムを熱接着層に用いたこと以外
は実施例８と同様にして、ポリエステル系樹脂積層フィ
ルムを調製した。

【００３５】（比較例１〜２）ポリエステルＡおよびＢ
の組成および／または延伸条件を表１に示すように変更
したこと以外は実施例１と同様にして、ポリエステル系
樹脂積層フィルムを調製した。

【００３６】（比較例３）厚さ１５μｍの未延伸ポリエ
チレンフィルムに代えて、厚さ３０μｍの未延伸ポリプ
ロピレンフィルムを熱接着層に用い、かつ基材フィルム
の延伸条件を表２に示すように変更したこと以外は、実
施例８と同様にして、ポリエステル系樹脂積層フィルム
を調製した。

【００３７】

【表１】

【００３８】

【表２】表１および２から、本発明の積層フィルムは、ヒートシ
ールを行った後、このシール部分を剥離する場合に、フ
ィルムが破断することなく剥離し得ることがわかる。こ
れに対して、積層フィルム自身のＦ₅₀／Ｆ₁₀値が１．２
を上まわる比較例１および２の積層フィルム、および基
材フィルムのＦ₅₀／Ｆ₁₀値が１．２を上まわる比較例３
の積層フィルムは、ヒートシール部分の剥離が困難であ
り、剥離中にほとんどのフィルムが破断した。

【００３９】

【発明の効果】本発明によれば、熱接着後のシール部分
がタフな性質を有するポリエステル系樹脂積層フィルム
が得られる。このような積層フィルムは、包装用フィル
ム、ガスバリヤーフィルムなどの各種用途に好適に用い
られる。

【図面の簡単な説明】

【図１】第１図は試料フィルムの応力−ひずみ曲線の
一例を示す図である。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者久世勝朗福井県敦賀市東洋町10番24号東洋紡績株式会社総合研究所敦賀分室内 (56)参考文献特開平１−237138（ＪＰ，Ａ) 特公昭58−12153（ＪＰ，Ｂ１) (58)調査した分野(Int.Cl.⁷，ＤＢ名) B32B 1/00 - 35/00

Claims

(57)【特許請求の範囲】

【請求項１】ポリエステル系樹脂からなる基材フィル
ムと、該基材フィルムの少なくとも片面に設けられた２
種以上のポリエステル樹脂の混合物からなる熱接着層と
を有するポリエステル系樹脂積層フィルムであって、だ
だし、該ポリエステル樹脂の共重合成分であるカルボン
酸中の、芳香族カルボン酸が全カルボン酸中の６５％を
越える量であり、該積層フィルムの１０％伸長時の応力に対する５０％伸
長時の応力の比が１．２以下である、ポリエステル系樹脂積層フィルム。
【請求項２】前記基材フィルムがポリエチレンテレフ
タレート共重合体からなり、該ポリエチレンテレフタレ
ート共重合体はイソフタル酸をジカルボン酸成分として
５モル％含有する、請求項１に記載のポリエステル系樹
脂積層フィルム。
【請求項３】前記基材フィルムがポリエチレンテレフ
タレートからなる、請求項１に記載のポリエステル系樹
脂積層フィルム。
【請求項４】前記積層フィルムの１０％伸長時の応力
に対する５０％伸長時の応力の比が１．１以下である、
請求項１に記載のポリエステル系樹脂積層フィルム。