JP2669026B2 - ポリエステル系樹脂積層フィルム - Google Patents

Description

【発明の詳細な説明】 （産業上の利用分野） 本発明は熱接着性（ヒートシール性）に優れ，包装用
フィルムや各種工業用フィルムとして有用なポリエステ
ル系樹脂積層フィルムに関する。

（従来の技術） ポリエステル系樹脂フィルム（以下，フィルムはシー
トをも包含していう）は，機械的強度，耐熱性，耐寒
性，耐薬品性，絶縁性，寸法安定性などに優れ，包装用
フィルム，電気絶縁テープ，写真フィルム，トレーシン
グフィルムなど各種用途に利用されている。特に，食品
をはじめ各種製品を包装するために熱接着性を備えたポ
リエステル系樹脂フィルムが汎用されるようになった。
しかし，ポリエチレンテレフタレートに代表されるポリ
エステル系樹脂は一般に融点が高く，そのままでは熱接
着させることが難しいため，ポリエステル系樹脂フィル
ム表面に融点のやや低い樹脂を用いた熱接着層（シーラ
ント層）をコーティング，共押出しなどにより形成する
ことが行われている。このような積層フィルムは機械的
強度にも優れる。熱接着層の素材には，基材（ベース）
フィルムであるポリエステルフィルムとの接着性が良好
であることが望ましいため，ポリエステルを用いること
が好ましい。しかし，熱接着としてポリエステルを用い
ると熱接着後のシール部分がタフな性質を持たない。こ
こで「タフ（tough）である」とは，強度が充分であ
り，耐久性を有し，しかもしなやかでもろくない性質を
さしていう。シール部分がタフでないと，例えば，袋の
入口を熱溶着して閉じた場合に，この袋の口を指でつま
んで引張って開けようとするとシール部分がきれいに剥
離せずに途中で切れたり，シール部分が充分に剥離しな
いまま袋の本体が好ましくない方向に裂けるという欠点
がある。

（発明が解決しようとする課題） 本発明は，上記従来の問題を解決するものであり，そ
の目的とするところは，熱接着性に優れ，接着後のシー
ル部分がタフな性質を有する（つまり高強度を有し，か
つシール部分を剥離するときに応力が特定部分に集中し
てシール部分が中途で切れたりせずに適度の力を加える
ことにより容易に剥離し得る）熱接着性ポリエステル系
樹脂積層フィルムを提供することにある。

（課題を解決するための手段および作用） ポリエステル系樹脂でなる基材フィルムの少なくとも
片面に、ポリエステルを主成分とする組成物でなる熱接
着層が積層されたポリエステル系樹脂積層フィルムであ
って、該熱接着層を構成するポリエステルが、テレフタ
ル酸を全ジカルボン酸成分の80モル％以上の割合で含有
するジカルボン酸成分と、ネオペンチルグリコールを除
くグリコール成分とからなり、該熱接着層が共押出し法
を含む工程によって基材フィルム上に１μｍ〜４μｍの
厚みに形成され、そして２枚の該ポリエステル系樹脂積
層フィルムの熱接着層同士を熱接着したときのシールエ
ネルギーが600g・cm/15mm以上である。

本発明のポリエステル系樹脂積層フィルムの基材フィ
ルム（ベースフィルム）として用いられるポリエステル
系フィルムの基材は，特に限定されない。それには，例
えば，ポリエチレンテレフタレート，ポリブチレンテレ
フタレート，ポリエチレンナフタレート，ポリエチレン
1,2−ジフェノキシエタン−4,4′−ジカルボキシレー
ト，およびこれらの構成成分を主成分とする共重合体が
ある。基材フィルムにはこれらポリエステル系樹脂に加
えて，各種添加剤が含有されていてもよい。添加剤とし
ては，帯電防止剤，滑剤，曇り防止剤，可塑剤，安定
剤，耐ブロッキング剤，着色剤などがある。

本発明の積層フィルムの熱接着層に用いられる樹脂組
成物の主成分となる樹脂は次のような性質を有すること
が望まれる： （ａ）基材であるポリエステル系フィルムと親和性を有
すること； （ｂ）得られた積層フィルムを熱接着したときに，該熱
接着部分がタフな性質を保持し，熱接着部分の剥離を行
う際に特定部分への応力の集中を回避し得るような適度
の強伸度，弾性率および可撓性を有すること；そして， （ｃ）積層フィルムを調製することが容易であるよう
に，工業的に汎用の溶剤に可溶であること，または溶融
押出が容易であること。

本発明に用いられる樹脂組成物は，このような条件を
満足し得るポリエステル系組成物である。このような組
成物に含有されるポリエステルのうち少なくとも１種
は，脂肪族変性ポリエステルであることが望ましい。こ
こで「脂肪族変性ポリエステル」とは，ポリエステルを
構成するジカルボン酸成分およびジオール成分のうちの
少なくとも１種が特定の脂肪族化合物であるポリエステ
ルをさしていう。

このような脂肪族変性ポリエステルに含有され得る特
定のジカルボン酸成分（ａ）としては，アジピン酸，ア
ゼライン酸，セバチン酸，ピメル酸，スベリン酸，ウン
デカン酸，ドデカンジカルボン酸，ブラシリン酸，テト
ラデカンジカルボン酸，タプシン酸，ノナデカンジカル
ボン酸，ドコサンジカルボン酸などがあり，特にアジピ
ン酸，アゼライン酸およびセバチン酸が好適である。こ
れらのカルボン酸成分は，熱接着層に含まれるポリエス
テルのジカルボン酸成分のなかに通常５モル％以上の割
合で，好ましくは10モル％以上の割合で含有される。

上記ジカルボン酸（ａ）以外に他のカルボン酸成分が
含有されていてもよく，それには例えば，テレフタル
酸，イソフタル酸，オルトフタル酸,2,6−ナフタレンジ
カルボン酸，ジフェニルジカルボン酸,5−ｔ−ブチルイ
ソフタル酸,2,2,6,8−テトラメチルビフェニル−4,4−
ジカルボン酸,2,6−ナフタレンジカルボン酸,1,1,3−ト
リメチル−３−フェニルインデン−4,5−ジカルボン酸
などの芳香族ジカルボン酸がある。

脂肪族変性ポリエステルに含有される特定のグリコー
ル成分（ｂ）としては，次の化合物が挙げられる：ジエ
チレングリコール，プロピレングリコール，ブタンジオ
ール，ヘキサンジオール，ネオペンチルグリコール,2−
メチル−２−エチル−1,3−プロパンジオール,2−メチ
ル−２−ｎ−プロピル−1,3−プロパンジオール,2−メ
チル−２−イソプロピル−1,3−プロパンジオール,2−
メチル−２−ｎ−ブチル−1,3−プロパンジオール,2−
メチル−２−ｎ−ヘキシル−1,3−プロパンジオール,2,
2−ジエチル−1,3−プロパンジオール,2−エチル−２−
イソプロピル−1,3−プロパンジオール,2−エチル−２
−ヘプチル−1,3−プロパンジオール,2−エチル−２−
ｎ−ヘキシル−1,3−プロパンジオール,2,2−ジ−ｎ−
プロピル−1,3−プロパンジオール,2−ｎ−プロピル−
２−ｎ−ブチル−1,3−プロパンジオール,2−ｎ−プロ
ピル−２−ｎ−ヘプチル−1,3−プロパンジオール,2−
ｎ−プロピル−２−ｎ−ヘキシル−1,3−プロパンジオ
ール,2,2−ジ−ｎ−ブチル−,3−プロパンジオール,2−
ｎ−ブチル−1,3−プロパンジオール,2,2−ジ−ｎ−ヘ
プチル−1,3−プロパンジオール,2−ｎ−ヘプチル−２
−ｎ−ヘキシル−1,3−プロパンジオール,2,2−ジ−ｎ
−ヘキシル−1,3−プロパンジオール。これら特定のグ
リコール成分（ｂ）は，熱接着層に含まれるポリエステ
ルのグリコール成分のなかに，通常,5モル％以上の割合
で，好ましくは10モル％以上の割合で含有される。上記
グリコール成分（ｂ）以外に他のグリコール成分が含有
されていてもよく，それには例えば，エチレングリコー
ル;1,4−シクロヘキサンジメタノールなどの脂環族ジオ
ール；およびキシリレングリコール，ビスフェノール系
化合物のエチレンオキサイド付加物などの芳香族ジオー
ルが挙げられる。

熱接着層に含まれる脂肪族変性ポリエステルは，上記
特定のジカルボン酸成分（ａ）および特性のグリコール
成分（ｂ）の少なくとも１種を用いて得られる。良好な
性質（特に，ヒートシールされた袋などを途中で切れる
ことなく良好に開封させることの可能な性質）を有する
熱接着性フィルムを得るためには，上記脂肪族単量体
（特定のジカルボン酸成分および／または特定のグリコ
ール成分）を５モル％，好ましくは10モル％以上の割合
で含有する脂肪族変性ポリエステルが，熱接着層を形成
する組成物中に10重量％以上，好ましくは20重量％以上
の割合で含有されていることが望ましい。しかし脂肪族
変性ポリエステル中の脂肪族単量体の割合が５モル％を
下まわる場合にも，該脂肪族変性ポリエステルが組成物
中に多量に含有されていれば，例えば，脂肪族単量体を
2.5モル％の割合で含有する脂肪族変性ポリエステルが2
0重量％以上の割合で組成物中に含有されていれば，同
等の効果が得られる。

熱接着層に含まれる上記樹脂族変性ポリエステルおよ
びその他のポリエステル（必要に応じて含有される）
は，それぞれポリエステルの製法として一般に採用され
ている方法により調製され得る。例えば，ジカルボン酸
成分とグリコール成分とを直接反応させて重縮合を行な
う直接エステル化法；あるいは，上記ジカルボン酸成分
のジメチルエステルとグリコール成分とを反応させてエ
ステル交換を行なうエステル交換法などにより調製され
る。調製は，回分式および連続式のいずれかの方法で行
われてもよい。

このようにして調製された組成物中のポリエステル
は，極限粘度〔25℃にてテトラクロロエタン−フェノー
ル混合液（2:3v/v）中における極限粘度粘度（I.V.）〕
がそれぞれ0.5以上であることが望ましい。極限粘度が
0.5を下まわると，得られた積層フィルムを熱接着した
場合にシール部分のタフな性質がやや劣る。その結果，
該組成物でなる熱接着層を有するフィルムで袋を調製
し，開口部を熱接着させると，シール部分の外観が悪か
ったり，あるいはこれを開封するときのシール部分がき
れいに剥離せずに途中で切れたり，シール部分が充分に
剥離しないまま袋の本体が好ましくない方向に裂けるこ
とがある。

組成物に２種以上のポリエステルが含有される場合に
は，これらの混合方法は特に限定されないが，例えば次
の方法が挙げられる：該２種以上のポリエステルをそ
れぞれ適当な溶剤に溶解し，これらを混合する，もしく
は該２種以上のポリエステルのチップ（ペレット）を混
合し，これを適当な溶剤に溶解させる；該２種以上の
ポリエステルを押出機で溶融・混合し，ストランド状ま
たはシート状に押出したものを切断してチップ状に成形
する；組成物に含有されるポリエステルの１種を合成
したときにその溶融物を含む重合容器に，他方のポリエ
ステルを（例えばチップ状で）加えて混合し，ストラン
ド状またはシート状に押出したものを切断してチップ状
に成形する。このような１種もしくは２種以上のポリエ
ステルに，さらに必要に応じて各種添加剤が添加され
る。添加剤としては，滑剤，帯電防止剤，防曇剤，ガス
バリアー剤，安定剤，着色剤，可塑剤，ブロッキング
剤，導電性付与剤などがある。

本発明の積層フィルムは，上記基材フィルムの少なく
とも片面に上記組成物でなる熱接着層が積層されて形成
される。例えば，（１）未延伸，一軸延伸もしくは二軸
延伸の上記基材フィルムを準備し，その表面に上記組成
物を含む溶液もしくは分散液を塗工・乾燥し，必要に応
じて一軸もしくは二軸延伸することにより積層フィルム
が得られる。このときに使用する溶液もしくは分散液に
含まれる固形分は５〜20％が適当であり，使用される溶
媒としては，例えば，クロロホルム，二塩化エチレン，
メチルエチルケトン，トルエン，酢酸エステル類，もし
くはこれらの混合物が挙げられる。さらに，別法とし
て，次の方法が挙げられる：（２）ポリエチレンテレフ
タレート（PET）など，基材フィルムを構成すべき樹脂
と，上記樹脂組成物とを，それぞれ別の押出バレルに仕
込み，ひとつの口金から共押出しにより積層フィルムを
調製する。これを必要に応じて一軸もしくは二軸延伸す
る；（３）未延伸，一軸もしくは二軸延伸した基材フィ
ルム上に上記樹脂組成物を溶融押出しラミネートし，さ
らに必要に応じて一軸もしくは二軸延伸を行なう。上記
積層フィルムの調製において，使用される基材フィルム
（未延伸，一軸もしくは二軸延伸）の厚みは，通常10〜
200μｍであり，特に包装用のフィルムとして利用され
る場合には,5〜30μｍが好適である。得られる積層フィ
ルムの樹脂組成物の厚みは，該フィルムの用途により異
なるが，通常１〜50μm,好ましくは２〜15μｍである。

このようにして得られる本発明のポリエステル系樹脂
積層フィルムは，該２枚のポリエステル系樹脂積層フィ
ルムの熱接着層同士を熱接着したときのシールエネルギ
ーが300g・cm/15mm以上である。ここでいうシールエネ
ルギーは次のようにして測定した値である。

シールエネルギーの測定：本積層フィルム２枚の熱接
着層同士が接触するように重ね，幅方向に20mm,そして
長手方向に10mmの長さにわたりヒートシールを行なう。
ヒートシールの温度は，該熱接着層をヒートシール可能
な最低温度（軟化点）よりも20℃高い温度である。この
フィルムを，幅方向が15mmの短冊状に切断して試験片を
得，これを20℃,65％RHの雰囲気下に24時間放置する。
この試験片の一方のフィルムの一端を固定し，他方のフ
ィルムのそれに対向する端部を，テンシロンを用いて20
0mm/分の速度でフィルムの長さ方向に引張る。これによ
り，ヒートシール部分の全体が剥離するか，あるいはヒ
ートシール部分の一部が剥離し，かつフィルムの破断が
起こる。シール部分の全体が剥離するか，あるいはフィ
ルム破断までに剥離した面積をシールエネルギー（ｇ・
cm/15mm）とする。

シールエネルギーが300g・cm/15mm以上である本発明
のフィルムは，熱接着層を剥離する場合の剥離伸び（剥
離時に延びた長さ）と剥離力との関係が第１図に示すよ
うな台形に近い曲線となる。そして，最大剥離力（第１
図の曲線のａで示される点の剥離力）および最小剥離力
（第１図の曲線のｂで示される点の剥離力）との差が小
さく，かつ平均剥離力と最大剥離力との差，および平均
剥離力との差も小さい。このようなフィルムの熱接着後
の該接着層を剥離する場合には，もとのシール部分の長
さと剥離伸びとを比較すると剥離伸びがもとのシール部
分の長さと同等であるかそれ以上となる。

本発明の積層フィルムは，熱接着による包装などの用
途に使用される。例えば２枚の本発明フィルムの熱接着
層と基材フィルム層とが密着するように，あるいは熱接
着層同士が密着するように，積層し，上下から加熱ダイ
により圧縮することにより熱接着が行なわれる。フィル
ムの熱接着層は，比較的低融点であり，容易に熱接着が
行なわれる。本発明のフィルムは，シールエネルギーが
300g・cm/15mm以上であるという性質を有するため熱接
着部分はタフな性質を有する。そのため、この接着部分
を再び剥離するときには，適度の力を加えることにより
剥離が可能であり，応力が特定部分に集中してシール部
分がきれいに剥離せずに途中まで切れたり，シール部分
が充分に剥離しないままフィルムが望まない方向に裂け
て破損することがない。基材フィルムが一軸もしくは二
軸延伸されている積層フィルムは，特に，熱による収縮
を利用した収縮包装などの用途に好適に用いられる。本
発明の積層フィルムは，熱接着性フィルムとしての用途
以外に，例えば，金属などを蒸着させてガスバリヤーフ
ィルムとして利用すること；印刷，印字，染色用などの
フィルムとして利用することも可能である。

（実施例） 以下に本発明を実施例について述べる。

実施例１ （Ａ）積層フィルムの調製： 熱接着層を形成する組成物として，下表に示すポリエ
ステルA,またはポリエステルＡおよびポリエステルＢの
組みあわせを用いた。（下表においてポリエステルの組
成はモル％を，そして，ポリエステルＡとポリエステル
Ｂとのブレンド率は重量比を示す。）２機の押出しバレ
ルを１個のＴ型ダイに接続し，そのうちの１機には上記
ポリエステルA,またはポリエステルＡおよびポリエステ
ルＢを仕込み，他方のバレルにはポリエチレンテレフタ
レート（PET;I.V.＝0.62）を仕込んだ。それぞれのバレ
ルを280℃として樹脂を溶融し,T型ダイから積層シート
を押出した。この積層シートを，回転する冷却ロール
（20℃）に巻きつけて冷却し固化させた。このシートの
厚みは約160μｍであり,PET層（基材シート層）の厚み
は110μm,そして熱接着層（ポリエステルＡおよびポリ
エステルＢを含有する層）の厚みは50μｍであった。こ
のシートを85℃に加熱して回転速度の相異なる２組のニ
ップロールの間でシート進行方向に3.4倍に延伸した。
得られた一軸延伸フィルムをテンター方式横延伸機へ送
り込み,95℃に加熱しながら上記と直交する方向に3.6倍
延伸した。次いで，このフィルムをやや弛緩させつつ21
0℃の熱風で処理し，巻きとった。その結果、最終的に
得られた積層フィルムの厚みは約13μｍであり、そのう
ちPET層の厚みは約９μｍであり、そして熱接着層の厚
みは、約４μｍであった。

（Ｂ）ヒートシール性評価 （１）ヒートシールエネルギーの測定：（Ａ）項で得ら
れた積層フィルム２枚の熱接着層同士が接触するように
重ね，幅方向に20mm,そして長手方向に10mmの長さにわ
たりヒートシールを行なった。ヒートシールの温度は，
該熱接着層をヒートシール可能な最低温度（軟化点）よ
りも20℃高い温度（該温度を下表に示す）である。この
フィルムを，幅方向が15mmの短冊状に切断して試験片を
得，これを20℃,65％RHの雰囲気下に24時間放置した。
この試験片の一方のフィルムの一端を固定し，他方のフ
ィルムのそれに対向する端部を，テンシロンを用いて20
0mm/分の速度でフィルムの長さ方向に引張った。これに
より，ヒートシール部分の一部が剥離し，かつフィルム
の破断が起こった。フィルム破断まで剥離した面積をシ
ールエネルギー（ｇ・cm/15mm）とした。

（２）ヒートシール強度：上記ヒートシールエネルギー
の測定において，テンシロンにかかった力の平均値を平
均ヒートシール強度（g/15mm）とした。さらに，テンシ
ロンにかかった力の最高値を最高ヒートシール強度とし
た。

（３）開封性：（１）項で得られた試験片の２枚のフィ
ルムの各遊端部を指先でつまんで引張り，ヒートシール
を引きはがした。このときにフィルムが裂ける程度を観
察した。フィルムの裂ける程度が10％以下の場合を◎
で,10〜20％の場合を○で,20〜40％の場合を△で，そし
て40％以上の場合を×で下表に示す。

上記（１）（２）および（３）項の試験結果を下表に
示す。実施例２〜8,および比較例１〜５の結果もあわせ
て下表に示す。

実施例２〜８ 熱接着層を形成する組成物のポリエステルの成分を下
表に示すように変更したこと以外は実施例１と同様であ
る。

比較例１〜２ 特定の脂肪族単量体（EGは特定の脂肪族単量体には包
含されない）を５モル％未満の割合で含有する下表に示
すポリエステルを熱接着層に用いたこと以外は，実施例
１と同様である。

比較例３〜４ 下表に示すように，ジカルボン酸成分がすべて芳香族
化合物であるポリエステルを熱接着層に用いたこと以外
は実施例１と同様である。

比較例５ 下表に示すように，脂肪族変性ポリエステルが10重量
％未満の組成物を熱接着層に用いたこと以外は実施例１
と同様である。

表から，本発明の積層フィルムはヒートシールを行な
った際のシールエネルギーが300g・cm/15mmと高く，シ
ール部分を所定の力できれいに剥離させることができる
（開封性が良好である）。これに対して，比較例１〜５
に示されるシールエネルギーが上記の値を下まわるフィ
ルムは，いずれも開封性が悪い。

（発明の効果） 本発明によれば，このように，優れた熱接着性を有す
るポリエステル系樹脂積層フィルムが得られる。本発明
のフィルムの熱接着層同士を熱接着させたときのシール
エネルギーは300g・cm/15mm以上である。このような熱
接着後のフィルムは，シール部の外観が良好であり，か
つシール部を剥がす場合に所定の力で，シール部以外を
破損することなくきれいに剥離させることが可能であ
る。このようなフィルムは包装用フィルム，あるいは各
種工業用フィルムとして，好適に使用され得る。

【図面の簡単な説明】

第１図は，本発明のフィルムの熱接着層同士をヒートシ
ールした場合に，このシール部分を剥がす際にかかる剥
離力とフィルムの剥離長との関係を示すグラフである。

───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (56)参考文献 特開 昭54−13584（ＪＰ，Ａ) 特開 昭63−13746（ＪＰ，Ａ) 特開 昭51−28885（ＪＰ，Ａ) 特開 昭48−32145（ＪＰ，Ａ) 特開 平１−304940（ＪＰ，Ａ) 特開 平２−16050（ＪＰ，Ａ)

Claims (2)

(57)【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】ポリエステル系樹脂でなる基材フィルムの
   少なくとも片面に、ポリエステルを主成分とする組成物
   でなる熱接着層が積層されたポリエステル系樹脂積層フ
   ィルムであって、 該熱接着層を構成するポリエステルが、テレフタル酸を
   全ジカルボン酸成分の80モル％以上の割合で含有するジ
   カルボン酸成分と、ネオペンチルグリコールを除くグリ
   コール成分とからなり、 該熱接着層が共押出し法を含む工程によって基材フィル
   ム上に１μｍ〜４μｍの厚みに形成され、そして ２枚の該ポリエステル系樹脂積層フィルムの熱接着層同
   士を熱接着したときのシールエネルギーが600g・cm/15m
   m以上である、 ポリエステル系樹脂積層フィルム。
2. 【請求項２】前記熱接着層が脂肪族変性ポリエステルを
   含有する特許請求の範囲第１項に記載のポリエステル系
   樹脂積層フィルム。