JPH01167279A - 窒化アルミニウムを主成分とする多結晶焼結体とその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 窒化アルミニウムを主成分とする多結晶焼結体は公知で
ある。これらの焼結体は例えば高強度、耐熱衝撃性、高
い熱伝導性、低い導電性及び溶融金属に対する耐食性の
ような貴重な性質の組合せを特徴とする。このような性
質の組合せを有するために、これらは非常に多くの用途
分野に用いられることができ、冶金分野における耐食性
材料及び高性能エレクトロニクスにおける支持材料とし
ての使用がますます重要視されている。

しかし、今までに公知の窒化アルミニウム主成分多結晶
焼結体の一部は純粋な窒化アルミニウムよりもかなり劣
った性質を有する、これは多結晶焼結体の性質が存在す
る不純物に高度に依存するからである；この不純物は粒
界相として結合形でまたは窒化アルミニウム・格子中に
溶融形で存在する、酸素と金属による汚染物として特に
理解すべきである。

しかし、純粋な窒化アルミニウムは主として共有結合で
あるために、焼結性が非常に悪いことも知られている。

特にいわゆる加圧なし焼結方法で高い焼結密度を得るた
めには、付加的に焼結助剤の使用が絶対に必要である。

多くの化合物が窒化アルミニウムに対するその焼結促進
作用に関して研究されており、ランタニドを含めた周期
律表第２ａ族と第３ａ族からの元素の酸化物に基づく化
合物が特に適切であることが分っている〔ケイ・コメヤ
（Ｋ、　Ｋｏｍｅｙａ）等の窯業協会誌、８９巻（６）
、３３０−３３６頁、ケミカル・アブストラクト（Ｃ，
Ａ）９５巻（１９８１）、１３５号、２５７Ｚに要約〕
。窒化アルミニウムが不純物に対して、特に酸素不純物
に対して敏感であることは周知であるため、焼結助剤自
体によって導入される酸素を最少にするために少量の焼
結助剤を用いること、及び窒化アルミニウム粉末中に存
在する酸素を焼結助剤に結合させることを試みることが
必要である。

ヨーロッパ特許公開第１４７．１０１号明細書から公知
の方法によると、これは酸素０．００１〜７重量％を希
土類金属の酸化物０．０１〜１５重量％と共に含む窒化
アルミニウム粉末を焼結することによって、例えば加圧
なし焼結することによって達成される。

窒化アルミニウム出発粉末中に存在する酸素を希土類金
属の酸化物（例えばＹ２ｏ３）と反応させて、ガーネッ
ト型構造またはペロブスキー型構造を有する化合物（相
）を形成させるので、過剰な酸素が窒化アルミニウム格
子中に拡散して固溶体を形成するまたはオキシ窒化アル
ミニウム相（ＡｎＮポリタイプ）を形成することはあり
えない。

これらのガーネット型相またはベロブスキー型相は比較
的低温（１０００°〜１３００℃）における焼結プロセ
ス中に形成され、高温（１６００°〜１９５０℃）にお
いて溶融し、いわゆる液相焼結を行って、高度な緻密な
成形体を形成する。実施例から分るように、熱伝導性に
関して最も良い結果は酸素含量０．３〜１．０重量％を
有する窒化アルミニウム粉末にＹ２Ｏ３０，１〜３．０
重量％を加えて、１８ｏｏ°ｃニおいて加圧なし焼結す
ることによって製造した窒化アルミニウム体によって得
られた。これらの焼結体中にはＸ線回折によって、主要
な窒化アルミニウム相の他に少量のＡｆｆ−Ｙガーネッ
ト型組オキシ窒化アルミニウム相とが検出された。この
ことは最初に用いた酸化物から酸素を結合してのガーネ
ット型組への転化が不完全に進行しているにすぎないこ
とを意味する。

ヨーロッパ特許公開第１８０，７２４号明細書から公知
の方法では、窒化アルミニウム粉末を希土類金属とアル
カリ土金属の酸化物またはフッ化物（その都度、少なく
とも２種類の前記化合物が存在しなければならない）を
加えて加圧なしに焼結する。

このようにして製造された焼結体中には、Ｘ線回折によ
って主要な窒化アルミニウム相の他に、アルミナを含む
希土類金属酸化物とアルミナを含むアルカリ土金属酸化
物とから成る混合相及び若干の場合にはオキシ窒化アル
ミニウム化が検出されヨーロッパ特許公開第２０７．４
６５号明細書から公知の方法によると、窒化アルミニウ
ム粉末を希土類金属及び／またはアルカリ土金属の化合
物及び付加的に遷移金属またはこの化合物から成る他の
添加剤と共に加圧なし焼結する。このようにして製造し
た焼結体の顕微鏡検査によると、窒化アルミニウム粒子
の間の粒界に適当な酸化物及び／またはオキシフッ化物
としても存在し、付加的にその都度用いた遷移金属をも
含む、希土類金属及び／またはアルカリ土金属とアルミ
ニウム化合物とからの適当な混合相が存在した。

最後に、西ドイツ特許公告第３，６２７，３１７号公報
から公知の方法によると、窒化アルミニウム粉末をアル
カリ土金属、ランタン族金属及びイツトリウムの少なく
とも１種類のハロゲン化合物と、アルカリ土金属、ラン
タン族金属及びイツトリウムの少なくとも１種類のハロ
ゲンを含まない化合物と共に加圧なし焼結する。ハロゲ
ンを含まない化合物の例として、特に上記金属のアルミ
ネートも挙げられている。完成した窒化アルミニウム焼
結体の性質はハロゲン化合物とハロゲンを含まない化合
物の選択によって変化する。従って、例えば高い熱伝導
性はハロゲン化合物とハロゲンを含まない成分としての
酸化物との組合せによって得られ、容易な焼結性と高い
機械的強度はハロゲン化合物とアルミネートとの組合せ
によって得られると述べられている。実施例から分るよ
うに、高い熱伝導性はフッ化イツトリウムとアルミン酸
カルシウムとの組合せによって得られたが、アルミン酸
カルシウムのみを用い、すなわちフッ化イツトリウムを
用いなかった場合には、比較実験がら確認されるように
、この値が１／２に低下した。

広範囲な先行技術から明らかであるように、充分に高い
密度を有し、窒化アルミニウム結晶中の格子パラメータ
ーを変えることによって及び／または窒化アルミニウム
結晶の粒界に酸化物相またはオキシ窒化物相が存在する
ことによって熱伝導性に不利な影響を与える、酸素及び
／または金属による汚染を殆ど含まない多結晶窒化アル
ミニラム焼結体を簡単な方法で製造することは、今まで
は不可能であるとされていた。

従って、充分に高い密度と良好な熱的、機械的性質とを
有し、例えば冶金分野に耐食性材料として及び高性能エ
レクトロニクスに支持材料として用いられる、窒化アル
ミニウムを主成分とする多結晶焼結体を提供するという
目的が生ずる。さらに、望ましい性質を有するこのよう
な焼結体をハロゲンを含まない焼結助剤を併用し、非腐
食性雰囲気中において装置と環境とを保護するやり方で
加圧なし焼結する方法を提供すべきである。

本発明によると、理論的に可能で密度の少なくとも９５
％の密度を有し、少なくとも９０重量％の窒化アルミニ
ウム主結晶相と少なくとも１種類の結合酸素含有アルミ
ニウム化合物からの結晶粒界相とから成る窒化アルミニ
ウム主成分多結晶焼結体を得るというこの目的は、粒界
相が主として少なくとも１種類のアルミネート結晶相か
ら成り、前記アルミネート結晶相においてアルミネート
形成元素が個々にまたは混合物としてランタン及びうン
タニドの３価陽イオンから成る群から選択された元素で
あり、前記アルミネート結晶相が追加的に窒化アルミニ
ウム出発物質からの木質的に全ての酸素を結合して含む
ことによって達成される。

本発明の窒化アルミニウム主成分焼結体は定義によると
少なくとも９５％の密度を有する：　この密とは焼結体
全体の理論的に可能な密度、すなわち窒化アルミニウム
と、最初に用いた焼結助剤と最初から存在する不純物と
の焼結プロセス後も存在する残渣との全重量を基準にし
た密度と理解すべきである（以下では％ＴＤと略記する
）。本発明による焼結体は少なくとも９９％ＴＤ特に９
９％ＴＤより大きい密度を有することが好ましい。

最初に用いた焼結助剤及び最初に存在する不純物から生
ずるセラミック夾雑物の割合が大きくなることによって
、窒化アルミニウムの性質が劣化または変化しないこと
を保証するために、本発明による窒化アルミニウム主成
分焼結体は定義によると少なくとも９０重量％の主要窒
化アルミニウム結晶相から成る；これは全焼結体の少な
くとも９０重量％が窒化アルミニウムから成ることを意
味すると理解すべきである。

本発明による焼結体は少なくとも９５重量％、特に９７
重量％より多い窒化アルミニウムから成ることが好まし
い。

本発明による窒化アルミニウム焼結体の顕著な特徴は、
粒界相が定義によって専ら少なくとも１種類のアルミネ
ート結晶相から成り、前記アルミネートがランタン及び
ランタニドの３価陽イオンから形成されることである。

「専ら」とは、本発明の窒化アルミニウム焼結体中にア
ルミネート相以外の相が検出されないことである、すな
わちＸ線回折スベク１−ルに酸化物またはオキシ窒化物
のピークが存在しないことである。アルミネート相自体
はこの場合、混合結晶または化学量論的組成の化合物か
ら成る。

定義によると３価の陽イオンとしてのランタン及びラン
タニドと理解すべきである、アルミネート相中のアルミ
ネート形成元素としては、これらの元素の陽イオン半径
が類似しているため代替可能に異種同形であるので、同
一または異なる元素が存在しうる。

本発明による窒化アルミニウム焼結体中にアルミネート
結晶相のみが存在する場合には、このアルミネート結晶
相は定義によると、追加的に窒化アルミニウム出発物質
からの本質的に全ての酸素を結合して含み、一般式： ％式％ 〔式中Ｍ　ｅ　＝　Ｌ　ａまたはランタニド、ｍ−少な
くとも１、ｎ＝ｍまたはｍより大きい数〕で示されるア
ルミネート和から成る。

化学量論的組成を有する化合物の中のこのようなアルミ
ネートの例は、ｍ＝ｌ、ｎ−１である化合物（Ｍ　ｅ　
ｚ　Ｏ３Ｘ　Ａ　ｐ　２０３）；ｍ＝３、ｎ−５である
化合物（３Ｍｅ２０ｚ　Ｘ５Ａｊ！ｚ　Ｏｉ　）；ｍ−
１、ｎ−１１である化合物（Ｍｅ２０３　Ｘ１１Ａβ２
０３）である。本発明による窒化アルミニウム焼結体は
、アルミナを多く含むアルミネート結晶相の他に、上記
の一般式によってＭｅが定義した通りでありｍ−少なく
とも１、ｎ＝ｍより小さい数であるよう−な、他のアル
ミネート結晶相も含みうる。

化学量論的組成の化合物の中のこのようなアルミネート
の例は、ｍ　＝　２、ｎ−１である化合物（２Ｍ　ｅ）
４０３　Ｘ　Ａ　Ｉｌｚ　Ｏ３）である。

本発明による窒化アルミニウム主成分多結晶焼結体はそ
れ自体公知の方法で、窒化アルミニウムと酸化物を主成
分とする焼結添加剤とから成る粒状混合物を１９００°
Ｃまでの温度において無加圧焼結することによって製造
される；但し使用する焼結添加剤は、他の成分と混合し
て焼結する前に、２：１から１：１までのモル比での酸
化ランタンまたは酸化ランタニドとアルミナとから１７
００　’〜１９００°Ｃの温度に加熱することによって
製造した、一般式： ％式％ 〔式中、Ｍ　ｅ　＝　Ｌ　ａまたはランタニド、ｍ−２
または１、ｎ−１〕で示される化合物のアルミネート結
晶粉末である。

本発明による窒化アルミニウム焼結体の製造に焼結添加
剤として既製のアルミネート粉末を用いると、製造時か
ら窒化アルミニウム出発粉末中に存在し、主な不純物と
して殆どＡ２０３の形状である酸素がアルミネートとの
反応によって捕捉され、ＡＡ、０３に冨んだアルミネー
ト相を形成するため、窒化アルミネート格子中に混入し
て固溶体の形成に用いられるということはもはや確実に
生じない。過剰なアルミネート焼結助剤を添加する場合
には、これが最初のアルミネート粉末の組成に応じて、
Ａ　１２２０３含量の少ない追加的なアルミネート相と
して粒界に存在することになる。

これに反して、今までに公知の方法ではこの酸素の「捕
捉」が酸化物または酸化物形成化合物との反応によって
行われ、これから焼結段階中に初めてアルミネートが形
成されるが、一定条件の無加圧焼結下で平衡に達するた
め、このアルミネートの形成は必然的に不完全であった
。従って、存在する酸素は完全には結合されていないか
、または酸化物焼結助剤が過剰である場合にはこれが粒
界に酸化物相として追加的に存在することが起り得た。

焼結助剤として既製アルミネート粉末を使用すると、Ａ
Ａ２０３吸収の増加に伴ってランタンまたはランタニド
のアルミン酸塩の溶融段階が低温度方向に移るので、窒
化アルミニうム粉末の無加圧焼結を今までよりも低温で
実施できるという利点がさらに生ずる。

本発明による窒化アルミニウム多結晶焼結体の製造には
、平均粒度〈２μｍ１好ましくはく０．８μｍであり、
金属富士物＋Ｃに対して少なくとも９９．５重量％の純
度を有する窒化アルミニウム出発粉末を出発物質として
選択することが望ましい。

金属不純物とは、炭素のように専ら製造時から市販Ａｆ
ｆＮ粉末中に存在し、結合した形で存在する、Ａ！を除
いた全ての金属元素（本質的にＦｅ、Ｓｉ、Ｃａ及びＭ
ｇ）と理解すべきである。

これらの金属不純物＋Ｃは窒化アルミニウム粉末中に多
くとも０．５重量％まで許容される。微粒状窒化アルミ
ニウム粉末の周知のような加水分解傾向のために主な不
純物として存在する酸素は多くとも２重量％までが許容
される。

表示通りに製造された焼結助剤としてのＬａまたはラン
タニドのアルミネート結晶粉末はく１μｍ、好ましくは
く０．５　μｍの粒度と少なくとも９９．０％の純度を
有することが好ましい。同様に、酸化物の製造から存在
しろる上記種類の金属不純物＋Ｃは多くとも１重量％ま
で許容されうる。

出発混合仏中の焼結助剤としてのアルミネート粉未使用
量を決定するためには、窒化アルミニウム出発粉末中に
存在する酸素を考慮に入れなければならない。完成した
窒化アルミニウム焼結体中にアルミナに冨んだ相を形成
して酸素を捕捉するために化学量論的に必要である量と
全体的にほぼ等しいかまたは幾らか多い量のアルミネー
トを用いるならば、良い結果が得られる。

しかし、窒化アルミニウム粉末中の酸素は一般に必ずし
もＡＮ２０．とじて存在せず、一部はＡｆｆｉ（ＯＨ）
ｓ　として、また物理的もしくは化学的に吸収された水
として、またはＡＩＮ格子中に溶解した酸素しても存在
するので、アルミネート粉＊ｉｔ、！：Ｌ４″″０１′
”巴Ｆ　ｂ　ｔ：　（ＩＥ　＆；！：　１ｉｆ１　＊　
４１７０・それ故、アルミネート粉末量が窒化アルミニ
ウム焼結体中の酸素含量を低下させるためばかりでなく
、同時に可能な最低温度において窒化アルミニウムの最
大限の圧縮下での焼結を可能にする溶融相を形成するた
めにも充分であるように、アルミネート粉末添加量−を
定めることが有利である。

出発粉状混合物（ＡＡＮ→−焼結助剤）の全重量をそれ
ぞれ基準にして０．０１〜５．００重量％、好ましくは
０．０５〜２．００重量％の量でのアルミネート粉末の
添加がこの目的のために適切であると分っている。

本発明による多結晶窒化アルミニウム焼結体の製造プロ
セスの実施方法を以下で説明する：最初に、窒化アルミ
ニウム粉末をアルミネート粉末添加剤と均質に混合する
が、この混合は無水有機溶媒中に窒化アルミニウム粉末
をアルミネート粉末と共に分散させることによって有利
に行われる。使用可能な有機溶媒の例はアセトンまたは
炭素数１〜６の低級脂肪族アルコールである。分散は可
動な懸濁液をプラスチック容器中でスターラーを用いて
機械的に攪拌することによって、または混練機中で粘稠
な懸濁液を混練することによって実施される。次に、溶
媒を可動な懸濁液の場合には噴霧乾燥によって、または
粘稠な懸濁液の場合には混練段階中の蒸発によって除去
し、凝集塊を破壊し、アルミネート含有添加剤の均質な
分散を保証するために、この後にジェットミル、ビンミ
ルまたはボールミル中の乾燥粉砕を行う。

これらの出発粉状混合物を圧縮成形して、生の予成形体
を形成する。成形は例えばダイプレス成形、アイソスタ
チックプレス成形またはスリップ成形による慣習的な公
知の方法によって実施することができる。型の中でのダ
イ−プレス成形またはアイソスタチック・プレス成形で
は、３０〜２００ＭＰａ、好ましくは５０〜１００ＭＰ
ａの圧力が通常用いられる。

これらの生予成形体を次に、定義通りに無加圧焼結する
。焼結は窒化アルミニウム粉末床において０．５〜５Ｍ
Ｐａ、好ましくは１〜３　Ｍ　Ｐ　ａの窒素圧下、また
は窒素、水素またはアルゴンのような１希ガス中での常
圧もしくは０．ＯＩＭＰａまでの減圧下で１６００°〜
１９５０°Ｃ１好ましくは１６５０°〜１９００°Ｃの
範囲内の温度において実施される。焼結が終了した後に
、窒化アルミニウム焼結体が少なくとも９５％ＴＤの密
度を有するならば、これを転圧媒質として不活性ガスを
用いて好ましくは１５０〜２５０ＭＰａのガス圧下、約
１５００°〜１８００℃の温度における熱間アイソスタ
チック・プレス成形によって窒化アルミニウム焼結体を
再圧縮することができ、実際に１００％ＴＤの焼結密度
を得ることが可能である。

実施例１ 次の化学分析値（重量％）のＡβＮミクロン以下微粒子
を用いた： Ａ４２　６４．４ Ｎ２３３．４ ０□　　１．９ Ｆｅ　　Ｏ，０５ Ｔ　ｉ　　＜０．０５ ＣＯ，１５ 残部　＜０．１ 平均粒度約０．５μｍ 実験式Ｌａ２０：１ＸＡｊ！２０３のアルミン酸ランタ
ン０．３重量％をＡ／Ｎ粉末に加え、高速スターラーを
用いてアセトン中で粉末を混合し、次に回転蒸発器中で
乾燥させ、２００ＭＰａにおいて常温アイソスタチック
・プレス成形して、直径２５鰭高さ３０龍のシリンダー
を得る。焼結は２．ＯＭ　Ｐ　ａのＮ２圧下、１８６０
℃の温度の加圧焼結炉において実施した。最終温度にお
ける保持時間は１時間であった。焼結密度３．２４ｇ／
ｃＪ　（＝Ａ　ｌｌ　Ｈの９９．４％ＴＤ）が得られた
。室温度における熱伝導率−１０５Ｗ　／　ｍ　ｋ　０ 曲げ強度（４点法により測定） 室温において−２９０Ｎ　／　１１１１２１３００℃に
おいて一２５１Ｎ／鰭２ 室温における比電気抵抗は＜１１０１５ｏｈ　Ｘｃｍと
測定された。

Ｘ線回折法によると、酸化物相としてアルミン酸ランタ
ンのみが存在した。

主要相’　Ｌ　ａｚ　０３　ＸＩＩＡ　Ａ２０３ＮＺ圧
１００ＭＰａ、最終温度１６００℃及び保持時間３０分
における熱間アイソスタチック再圧縮によって、密度を
３．２６　ｇ　／　ａａ　（＝　１００％ＴＤ）に高め
ることが可能であった。熱伝導度は室温において１２１
　Ｗ　／　ｍ　ｋに上昇した。酸化物相に変化はなかっ
た。

熱伝導率の測定は基準材料としてアームコ（Ａｒｍｃｏ
）鉄を用いた、９２７°Ｃにおける定常条件下での比較
法によって実施した。

１■皇１ 次の化学分析値（重量％）を有するＡβＮミクロン以下
粉末を用いた： ＡＡ　　６５．５ Ｎ２　３４．０ ０□　　０．４ Ｆｅ　　＜０．０１ Ｔ　ｉ　　＜０．０１ ｃ　　　Ｏ，１０ 残部　＜　０．０１ 平均粒度　約０．６μｍ 実験式Ｌａｚ０３ＸＡβ２０３のアルミン酸ランタン０
．７重量％を焼結助剤として加えた。混合、常温圧縮及
び熱間圧縮は実施例１に述べた条件と同じ条件下で実施
した。

焼結密度３．２１　ｇ　／　ｃａ　（Ａ　１２　Ｎの９
８．５％ＴＤ）が得られた。

室温における熱伝導率−１３６Ｗ　／　ｍ　ｋ。

曲げ強度（４点法） 室温において−２６５Ｎ　／　ｍｎ　２１３００°Ｃに
おいて一２５３Ｎ／關２室温における比電気抵抗＜　１
１０１５ｏｈ　ｘ　ｃｍ。

酸化物相： 主要相：　Ｌａ２０３ｘｌｌＡｊ！２０３Ｎ２ガス圧１
００ＭＰａ、最終温度１６５０’Ｃ及び保持時間３０分
間における熱間アイソスタチック再圧縮によって密度を
３．２６　ｇ　／　ｃａ　（１００％ＴＤ）まで高める
ことが可能であった。室温における熱伝導率は１５７Ｗ
／ｍｋに上昇した。酸化物相の変化はなかった。

実施例３ Ｌ　ａ　２０３　　Ｘ　Ａ　ｌ　２０３　の代りに２Ｇ
ｄｚ０３×Ａβ２０３０．３重量％を用いた点以外は、
実施例１をくり返した。混合、常温圧縮及び熱間圧縮を
実施例１に述べた条件と同じ条件下で実施した；しかじ
、焼結温度は１６８０℃であった。

焼結密度３．２２　ｇ　／　ｃａ−９８，８％ＴＤ室温
における熱伝導率−１１４Ｗ／ｍｋ曲げ強度（４点法）
： 室温において−２８６Ｎ　／　ｍ　２ １３００°Ｃにおいて一２３８Ｎ／璽１２室温における
比電気抵抗：　＜　１１０ｌ５ｏｈ　ｘ　ｃｍ酸化物層
： 主要相：　Ｇ　ｄｚ　０３　Ｘ　Ａ　ｊ２ｚ　０３実施
例１に述べたように熱間アイソスタチック再圧縮した後
： 密度−３，２６ｇ　／　ｃｌ−１００％ＴＤ室温におけ
る熱伝導率−１３１Ｗ　／　ｍ　ｋＸＡｎ２０３０．７
重量％を用いた点以外は、実施例２をくり返した。混合
、常温圧縮及び熱間圧縮を実施例１に述べた条件と同じ
条件下で実施した；しかじ、焼結温度は１７００℃であ
った。

焼結密度：　３．２１　ｇ　／　ａｄ　＝　９８．５％
ＴＤ室温における熱伝導率−１３７Ｗ　／　ｍ　ｋ曲げ
強度（４点法）： 室温において−２６３Ｎ　／　ｘｍ　２１３００°Ｃに
おいて−２４４Ｎ　／　＊曹２室温における比電気抵抗
＜　１０”　ｏｈｍ　ｘ　ｃｍ酸化物相： 主要相’　Ｇ　ｄ　ｚ　０３　Ｘ　Ａβ２０３実施例１
に述べたように熱間アイソスタチック再圧縮した後：

Claims (4)

【特許請求の範囲】
1. （１）理論的に可能な密度の少なくとも９５％の密度を
   有し、少なくとも９０重量％のＡｌＮ主結晶相と少なく
   とも１種類の結合酸素含有アルミニウム化合物の結晶粒
   界相とから成る、窒化アルミニウムを主成分とする多結
   晶焼結体において、 粒界相が専ら少なくとも１種類のアルミネート結晶相か
   ら成り、アルミネート形成元素がランタン及びランタニ
   ドの３価陽イオンから成る群から個々にまたは混合物と
   して選択された元素であり、これらのアルミネート結晶
   相の少なくとも１つが窒化アルミニウム出発物質からの
   実質的に全ての酸素を追加的に結合含有していることを
   特徴とする多結晶焼結体。
2. （２）粒界相が一般式： ｍＭｅ＿２Ｏ＿３×ｎＡｌ＿２Ｏ＿３ 〔式中、Ｍｅ＝Ｌａまたはランタニド、ｍ＝少なくとも
   １、ｎ＝ｍまたはｍより大きい数〕によって示されるア
   ルミネート結晶相、および場合により、前記一般式にお
   いてＭｅが上記の意味を有し、ｍ＝少なくとも１であり
   、ｎはｍより小さい数である他のアルミネート結晶相か
   ら成ることを特徴とする請求項１記載の窒化アルミニウ
   ムを主成分とする多結晶焼結体。
3. （３）ＡｌＮと、酸化物を主成分とする焼結添加剤とか
   ら成る粉末状混合物の１９００℃までの温度における無
   加圧焼結、および場合により、熱間アイソスタチック再
   圧縮とによる、請求項１または２記載の窒化アルミニウ
   ムを主成分とする多結晶焼結体の製造方法において、 焼結添加剤として、一般式： ｍＭｅ＿２Ｏ＿３×ｎＡｌ＿２Ｏ＿３ 〔式中Ｍｅ＝Ｌａまたはランタニド、ｍ＝２または１、
   ｎ＝１〕で示される化合物から成るアルミネート結晶粉
   末を用いること、及び前記アルミネート結晶粉末が、他
   の成分と混合して焼結する前に、モル比２：１から１：
   １までの酸化ランタンまたはランタニドの酸化物と酸化
   アルミニウムとから１７００℃〜１９００℃の温度に加
   熱することによって製造されることを特徴とする製造方
   法。
4. （４）出発物質として、平均粒度＜２μｍを有し、酸素
   含量が多くとも２重量％、金属不純物（Ｆｅ、Ｓｉ、Ｃ
   ａ、Ｍｇ）＋Ｃの含量が多くとも０．５重量％である窒
   化アルミニウム９５．００〜９９．９９重量％と、一般
   式： ｍＭｅ＿２Ｏ＿３×ｎＡｌ＿２Ｏ＿３ 〔式中、Ｍｅ＝Ｌａまたはランタニド、ｍ＝２または１
   、ｎ＝１〕 で示される化合物から成り、粒度＜１μｍを有し、金属
   不純物（Ｆｅ、Ｓｉ、Ｃａ、Ｍｇ）＋Ｃ含量が多くとも
   １重量％であるアルミネート０．０１〜５．００重量％
   とから成る均質な粒状混合物を出発物質として用い、前
   記粒状混合物を圧縮成形して生成形体を得、次に１６０
   ０〜１９５０℃の範囲内の温度において無加圧焼結し、
   そして場合により、圧力伝達媒質として不活性ガスを用
   いて１５０〜２５０ＭＰａのガス圧下で１５００〜１８
   ００℃の範囲内の温度において熱間アイソスタチック再
   圧縮することを特徴とする請求項３記載の方法。