JPS61201671A - 高熱伝導体及びその製造方法 - Google Patents

高熱伝導体及びその製造方法

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JPS61201671A
JPS61201671A JP60040824A JP4082485A JPS61201671A JP S61201671 A JPS61201671 A JP S61201671A JP 60040824 A JP60040824 A JP 60040824A JP 4082485 A JP4082485 A JP 4082485A JP S61201671 A JPS61201671 A JP S61201671A
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JP
Japan
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aluminum nitride
aluminum
sintered body
periodic table
powder
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JP60040824A
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English (en)
Inventor
明 宮井
征彦 中島
石井 正司
正浩 伊吹山
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Denka Co Ltd
Original Assignee
Denki Kagaku Kogyo KK
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Abstract

(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。

Description

【発明の詳細な説明】 (産業上の利用分野) この発明は、窒化アルミニウムを主成分とする焼結体か
らなる高熱伝導体及びその製造方法に関するものである
(従来技術とその問題点) 近年、電子部品の小型化・高集積化が者しく、それに伴
ってそれらの単位@績当りの発熱tは増加の一途をたど
っている。電子部品にとって、熱をいかにして逃がすか
が設計上の重要なポイントでおり、熱伝4率の商い物質
で構成された基板の開発が望まれている。
この目的のために、従来から多用されているアルミナ基
板に代るものとして炭化硅素焼結体や窒化アルミニウム
焼結体の基板が提案されている。しかし炭化硅素は、熱
伝導率は高いものの絶縁性に劣り、また緻密化するには
ホットプレスしなければならず、使用分野が限定されて
いる。−万窒化アルミニウム焼結体は、炭化硅素に比べ
て熱伝導率が劣るもののアルミナの2〜5倍であり、し
かもその絶縁性もアルミナ基で、かつ常圧焼結で緻密化
可能なため帆用性の高い材料と云える。
窒化アルミニウムは難焼結性物質であるため、緻密化し
た焼結体を得るには焼結助剤の添加が不可欠である。従
来から焼結助剤として、いろいろ提案されている。例え
は周期律表の第IIa族元素や第[1a族元素の酸化物
等があけられる。
(特公昭58−49510号公報、特公昭48−748
6号公報) しかし、それらの助剤を用いた場合、緻密化不十分であ
ったり、色むらクラックが生ずるなどの不都合がしばし
ばおこる。
たとえは周期律表第[1a族元素化合物を焼結助剤とし
て常圧焼結した場合に、助剤添加量が狭い範囲でしか緻
密化しにくい。緻密化する範囲においては焼結体は低い
熱伝導率(約80 w/mk )しか示さない。周期律
衣第1ea族元素の化合物を焼結助剤として用いると、
しばしは焼結体にじみや色むらを生ずる。炭#に塩、硝
酸塩、しゆう改塩、水酸化物、フッ化物等を用いると、
これらの蒸発や分解が焼結過程においておこり、llI
!i!密化を阻害するなどの不都合を生する。また周期
律表第IIa展元素系酸化物は加水分解性があり、保存
性に問題がめる。
本発明の目的は、これらの欠点を改良し、均一で、高熱
伝導性であす、シかもしみ、色むらひひわれなどがなく
、また製造において歩貿りの尚い輩化アルミニウム焼結
体からなる高熱伝導体及び その製造方法を提供するも
のである。
(問題点を解決するための+段) 本発明は、窒化アルミニウム粉末に、アルミニウムと周
期律表の第11a族元素及び/又は周期律表第111 
a族元素を含む多成分金属複合酸化物粉末を0.1〜1
5電量チ含有する成形焼結体からなる窒化アルミニウム
系高熱伝導体(第1発明)及び 窒化アルミニウム粉末に、アルミニウムと周期律表の第
■a族元素及び/又は第1[1a #cの元素を含む多
成分金属複合酸化物粉末を0.1〜15重貴チ添加、混
合した後、底形し、その成形体を非蛾化性カス雰囲気下
、温度1600〜2000℃で焼結することを%値とす
る輩化アルミニウム糸尚熱伝導体の製造方法(leg2
発明)である。
以下、史にくわしく本発明を説明する。
窒化アルミニウム粉末としては、市販のものが使用され
るが、少賃の不純物を含むものであっても工い。その粒
度は、平均粒径(マイクロトラックで測定)で10μm
以下、好lしくに3μm以下でるる事が望ましい。アル
ミニウム粉末と周期律表の第11a朕元素及び/又は第
1ila族元素の多戚分金M複合酸化物としてはカルシ
ウムアルミニウムオキサイド(CaO−A1.os l
 Ca0・2A!403 # Ca0 ・6A1tOs
 )、バリウムアルミニウムオキサイド(BaO−ut
oa + BaO−6N、tOs ) 、ベリリウムア
ルミニウムオキサイド(BeO・A!tos )、スト
ロンチウムアルミニウムオキサイド(SrO・Ag2O
3r SrO’ ZA&!103 * SrOH6A1
.10s ) 、ランタンアルミニウムオキサイド(L
a、o3・U、O8)、セリウムアルミニウムオキサイ
ド(Ce203・U、O8χスカンジウムアルミニウム
オキサイド(SCzOs・Na Os )、イツトリウ
ムアルミニウムオキサイド(MtOs・u、O,)、カ
ルシウムイツトリウムアルミニウムオキサイ((2Ca
O−YtOs ・MtOs )、カルシウムランタンア
ルミニウムオキサイド(2cm□・t、a2O,・U、
O3) などが使用できる。これらの複合酸化物は、各
々の酸化物粉末を混合して高温で炉底しても得ることが
でき、それを粉砕して平均′8径(マイクロトラックで
測定)で10μm以下好ましくは3μm以下にする拳が
望ましい。
窒化アルミニウム粉末に、前記複合酸化物粉体を0.1
〜15重t%好ましくは1〜10Mt%を混合する。0
.1]i:f%未撚では&缶化せず、15’j[ii%
〕、える乙焼結体の変形が著しく、またはクラックが入
りやすい。
この混合粉体に有機バインダー、例えばポリスチレンポ
リビニルアルコール、ポリビニルブチラール、ポリメチ
ルメタクリレート、ポリメタクリレート、パラフィン等
を、(必要に応じて溶媒を添加して)添加して混合した
後、成形する。成形方法としては、金型を使ったコール
ドプレス、ドクターブレードを使用したテープ成形、押
出成形、射出成形等、製品の形状に応じた方法をとるこ
とができる。
次に成形時に添加した有機バインダーをg8成分解した
後、窒素、アルゴン、ヘリウム等の非酸化性カス雰囲気
下、温度1600〜2000℃望ましくは1700〜1
900℃で加熱焼成する。宍結時間は30分以上、好ま
しくは30分〜3時間である。
本発明により均一性の高い、ひひ、しみ等の少ない良好
な焼結体が得られる理由は定かではないが、あらかじめ
既知の焼結助剤とアルミナとの複合酸化物を形成するこ
とにより、焼成過程で、複合酸化物と窒化アルミニウム
表面に存在すると考えられている酸素とアルミニウムか
ら過当な融点をもつ物質を生じるためでろろうと推定さ
れる。
セリウムの酸化物は室温では4価の形で安定であるが、
非酸化性カス算囲気中では高温では3価の形で安定であ
るため、CeO2を焼結助剤として使用する場合には、
高温で酸素を放出する。−万、CeO2とアルミナを不
活性カス雰囲気下で高温で焼成する墨に工す、C5u0
3をあらかじめ合成しておくと、Cau03は室温にお
いても酸化嘔れに<<、これを焼結助剤として使用する
事にLす、色むらや焼結密度、熱伝導率の低下がおこり
にくくなる。
Ca 、 Ba 、 Sr  の酸化物は加水分解性が
あり、保存中に水分や炭ぽカスを吸層して化学変化をお
こし、これらの化学変化した物質を用いると焼結過程で
不S会を生じるが、たとえはCa0・6AttO8の工
うな複合酸化物を用いれは、水分や炭酸カスによる焼結
助剤の化学変化はさけることができ、良質な焼結体が得
られる。
またCa + Ba t Srの酸化物を焼結助剤とし
て用いると、これらの酸化物がアルミナと低温の共通点
を持つため添加量がある特定の狭い範囲でしか焼結体が
緻密化せず、ひびわれが発生しやすい。従って安定した
性状の幣結体が得られにくい。これに対してCaO・M
203 * CaOH2At20B +CIL0 ・6
A1g DB * BaO’ Mlog * BaO’
 6A1103 *SrO’ Mlog r SrO’
 2A1@O,r SrO’ 6At203  等の複
合酸化物を用いると、(焼結過程で低温で液相が生じな
いためと推測される。)前記の工うな欠点がなく、安定
した物性の焼結体が得られる。
(実施例) 以下実施例をあげて具体的に説明する。
実施例1 市販の酸化セリウム粉本(Cent) (平均程径約4
μm)と酸化アルミニウム粉末(平均粒往約4μfn)
を、モル比で1=1になる↓うに配合して混会し、電気
炉にて窒素カス96時間、温度1350℃に加熱した。
これを粉砕してCeAjOsを主成分とする粉末を得た
。この粉末を第1表に示す割合で市販の窒化アルミニウ
ム粉末に添加し、混合粉砕した後、これにポリメチルメ
タクリレート(PMM入)の5東竜チトルエン溶液を混
合粉末1001[置部に対して15重量部添加し混合し
た。このスラリーを40φ厚さ3■の円板状に500 
Kp/iでプレス成形し、Nt  中濃度500℃3時
間焼成してPMM&を分解除去した後黒鉛抵抗加熱炉に
より、第1表に示す条件(実験漱1〜9)で暁紹した。
得られた焼結体はじみやクランクの発生は認められなか
った。
その焼結体の密度と熱伝導率とを測定したところ第1表
に示す値が得られた。なお熱伝導軍は10載φX2日 
に加工した試料をレーザーフラッシュ熱定数測定装置に
工す測冗した。
また表中の相対密度とは焼結体の密度を、焼結体の各原
料粉体の密度と配合比率から計算した児かけ上の埋崗密
度で割った数値でめる。
実施例2 市販の酸化カルシウムと酸化アルミニウムとを用いて実
施例1と1司様に行いcan、o4の粉本 ゛を得た。
次いでこれを第1弐冥験縄10〜19に示す割合で用い
た以外は実施例1と同様に行った。
これらの条件及び結果を第1表に示す。
実施例3 各′a複合酸化物と窒化アルミニウム粉末を、第2衣の
割合で配合し、混合粉砕した。この混金粉体100重童
部に対して、トリクレン/ブタノール/テトラクロロエ
チレン3/1/1重量比の混合浴剤を751童部、ポリ
ビニルブチラールを8重ts1ブチルフタロイルブチル
グリコール4重量部、トリオレイン酸グリセリン1ム童
部を加えてボールミルで20時間混合し、得られたスラ
リーをドクターブレード方式により厚さ1m1lIのシ
ート状に成形した。このシート1に50wmX50■の
サイズに切り取り、3枚槓1m して熱圧層した懐、4
50℃で2時間窒素中で加熱し有機物を除去した。これ
をアルゴン雰囲気中でI42表に記載の条件(実験部2
0〜31)で焼結し、得られた焼結体はしみやクラック
の発生は認められなかった。またその密度及び熱伝導率
を測定した。結果を第2表に示す。
比較例 焼結助剤をCa01 * Ca01 CeALO@ +
 CaA1104とした場合の比較例(実験部32〜4
3)を第3表に示す。他の条件は実施例1の実験部1と
同様に行った。
〔本発明の効果〕
1)本発明によれば均一で高熱伝導性であり、しかもし
み、色むら、ひひわれ等のない外観良好でるる窒化アル
ミニウム焼結体が得られる。
2)窒化アルミニウムの焼結助剤としてアルミニウムと
周期停六の第[a族元素及び/又は第1INζ族元素と
を含有する多成分金属複合酸化物粉末を用いることに工
す歩留り工〈前記の商品質の焼結体が得られる。

Claims (2)

    【特許請求の範囲】
  1. (1)窒化アルミニウム粉末に対して、アルミニウムと
    周期律表第IIa族元素及び/又は周期律表第IIIa族元
    素とを含有する多成分金属複合酸化物粉末を0.1〜1
    5重量%含有する成形焼結体からなる窒化アルミニウム
    系高熱伝導体。
  2. (2)窒化アルミニウム粉末に対し、アルミニウムと周
    期律表第IIa族元素及び/又は周期律表第IIIa族元素
    とを含有する多成分金属複合酸化物粉末を0.1〜15
    重量%添加混合した後、成形し、次いでその成形体を非
    酸化性ガス雰囲気下、温度1600〜2000℃で焼結
    することを特徴とする窒化アルミニウム系高熱伝導体の
    製造方法。
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Cited By (7)

* Cited by examiner, † Cited by third party
Publication number Priority date Publication date Assignee Title
JPS62176960A (ja) * 1986-01-30 1987-08-03 ティーディーケイ株式会社 金属電極を有する窒化アルミニウム焼結体およびその製造方法
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JPS63134569A (ja) * 1985-10-31 1988-06-07 京セラ株式会社 窒化アルミニウム焼結体
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JPH01183469A (ja) * 1988-01-19 1989-07-21 Toshiba Corp 窒化アルミニウム焼結体
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