JPH01131258A - タイヤトレッド用ゴム組成物 - Google Patents
タイヤトレッド用ゴム組成物Info
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- JPH01131258A JPH01131258A JP62283094A JP28309487A JPH01131258A JP H01131258 A JPH01131258 A JP H01131258A JP 62283094 A JP62283094 A JP 62283094A JP 28309487 A JP28309487 A JP 28309487A JP H01131258 A JPH01131258 A JP H01131258A
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Classifications
-
- C—CHEMISTRY; METALLURGY
- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L9/00—Compositions of homopolymers or copolymers of conjugated diene hydrocarbons
- C08L9/06—Copolymers with styrene
-
- B—PERFORMING OPERATIONS; TRANSPORTING
- B60—VEHICLES IN GENERAL
- B60C—VEHICLE TYRES; TYRE INFLATION; TYRE CHANGING; CONNECTING VALVES TO INFLATABLE ELASTIC BODIES IN GENERAL; DEVICES OR ARRANGEMENTS RELATED TO TYRES
- B60C1/00—Tyres characterised by the chemical composition or the physical arrangement or mixture of the composition
- B60C1/0016—Compositions of the tread
-
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
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- C08L9/08—Latex
-
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- C08—ORGANIC MACROMOLECULAR COMPOUNDS; THEIR PREPARATION OR CHEMICAL WORKING-UP; COMPOSITIONS BASED THEREON
- C08L—COMPOSITIONS OF MACROMOLECULAR COMPOUNDS
- C08L2205/00—Polymer mixtures characterised by other features
- C08L2205/02—Polymer mixtures characterised by other features containing two or more polymers of the same C08L -group
Abstract
(57)【要約】本公報は電子出願前の出願データであるた
め要約のデータは記録されません。
め要約のデータは記録されません。
Description
【発明の詳細な説明】
〔発明の利用分野〕
本発明は、スキツド性能、発熱性能を高次元でバランス
させることができ、走行によるグリップ性能の低下を防
止することのできるタイヤトレンド用ゴム組成物に関す
る。
させることができ、走行によるグリップ性能の低下を防
止することのできるタイヤトレンド用ゴム組成物に関す
る。
従来、所謂、走行性、操縦安定性を重視したハイパーフ
ォーマンス・タイヤ(H,P、T、)のトレッド用ゴム
成分としては、結合スチレン量の多いスチレン・ブタジ
ェン共重合体ゴム(以下、H,SBRと略す)が広く使
用されているが、このH,SBRをゴム成分とする組成
物からなるトレッドを有するタイヤは、高速走行時の発
熱量が大きく、走行中にトレッド表面がベト付いたり、
ゴムの滓が付着し、操縦安定性を損なう。他方、冬季な
ど低温時にはトレッドが硬くてスタート時のグリップ性
能が悪いなど、タイヤトレッド用として必ずしも実用上
十分に満足する性能を有するものではなかった。
ォーマンス・タイヤ(H,P、T、)のトレッド用ゴム
成分としては、結合スチレン量の多いスチレン・ブタジ
ェン共重合体ゴム(以下、H,SBRと略す)が広く使
用されているが、このH,SBRをゴム成分とする組成
物からなるトレッドを有するタイヤは、高速走行時の発
熱量が大きく、走行中にトレッド表面がベト付いたり、
ゴムの滓が付着し、操縦安定性を損なう。他方、冬季な
ど低温時にはトレッドが硬くてスタート時のグリップ性
能が悪いなど、タイヤトレッド用として必ずしも実用上
十分に満足する性能を有するものではなかった。
本発明者らは、このH,SBRを使用したタイヤトレッ
ド用ゴム組成物の特性は、該SBRの種類、特にその重
合法の相違と共重合組成およびその分子構造などに大き
く影響されることに着目し、鋭意検討を進めて本発明を
見出したものである。
ド用ゴム組成物の特性は、該SBRの種類、特にその重
合法の相違と共重合組成およびその分子構造などに大き
く影響されることに着目し、鋭意検討を進めて本発明を
見出したものである。
本発明の目的は、高速走行時にタイヤトレッド面におけ
るヘト付きやゴム滓の付着がなく、優れたall安定性
を示し、しかも硬さの温度依存性が小さく、冬季におい
ても良好なグリップ性を示すタイヤトレッド用ゴム組成
物を提供するにある。
るヘト付きやゴム滓の付着がなく、優れたall安定性
を示し、しかも硬さの温度依存性が小さく、冬季におい
ても良好なグリップ性を示すタイヤトレッド用ゴム組成
物を提供するにある。
上記の本発明の目的は、
(A)結合スチレン量が30〜40重量%、全結合スチ
レン量に対する単離スチレン(S1)の量が58%以上
、全結合スチレン量に対する単離スチレン(S1)とス
チレンが2個連なったスチレン連鎖(S2)の量の和が
87.5%以上である乳化重合により得られたスチレン
・ブタジエンゴム75〜100重量部、 (B)結合スチレン量が10〜28重量%、全結合スチ
レン量に対する単離スチレン(S1)の量が80%以上
、結合スチレン量とブタジェン部の結合ビニル量との和
が70重量%以下である溶液重合により得られたスチレ
ン・ブタジエンゴム0〜25重量部、 (C)カーボンブラック80〜97重量部、(D)ホワ
イトカーボン10重量部以下、および(E)硫黄2.1
〜3.5重量部 からなり、0℃におけるJIS硬度が80以下であるゴ
ム組成物をタイヤトレッド用として使用することにより
達成することができる。
レン量に対する単離スチレン(S1)の量が58%以上
、全結合スチレン量に対する単離スチレン(S1)とス
チレンが2個連なったスチレン連鎖(S2)の量の和が
87.5%以上である乳化重合により得られたスチレン
・ブタジエンゴム75〜100重量部、 (B)結合スチレン量が10〜28重量%、全結合スチ
レン量に対する単離スチレン(S1)の量が80%以上
、結合スチレン量とブタジェン部の結合ビニル量との和
が70重量%以下である溶液重合により得られたスチレ
ン・ブタジエンゴム0〜25重量部、 (C)カーボンブラック80〜97重量部、(D)ホワ
イトカーボン10重量部以下、および(E)硫黄2.1
〜3.5重量部 からなり、0℃におけるJIS硬度が80以下であるゴ
ム組成物をタイヤトレッド用として使用することにより
達成することができる。
すなわち、本発明のゴム組成物は、必須のゴム成分とし
て特定の乳化重合によって得られるSBR(以下、乳化
重合SBRと略す)を含有し、これに特定共重合組成、
構造の溶液重合によって得られたSBR(以下、溶液重
合SBRと略す)、カーボンブラック、ホワイトカーボ
ンおよび硫黄をそれぞれ特定量配合することによって本
発明の目的とするタイヤとしてのスキツド性能と発熱性
能を高次元でバランスさせ、かつ走行によるグリップ性
能の低下を防止することができるゴム組成物を得ること
ができる。
て特定の乳化重合によって得られるSBR(以下、乳化
重合SBRと略す)を含有し、これに特定共重合組成、
構造の溶液重合によって得られたSBR(以下、溶液重
合SBRと略す)、カーボンブラック、ホワイトカーボ
ンおよび硫黄をそれぞれ特定量配合することによって本
発明の目的とするタイヤとしてのスキツド性能と発熱性
能を高次元でバランスさせ、かつ走行によるグリップ性
能の低下を防止することができるゴム組成物を得ること
ができる。
まず、本発明のゴム組成物を構成する乳化重合SBRは
、スチレン量が30〜40重43Hの範囲内であること
が必要であり、このスチレン量が30重量%よりも少な
いと、グリップ性やスキツド性能が低下するため好まし
くないし、400重量部りも多くなると、耐発熱性およ
び破壊特性(耐久性)低下し、低温特性も悪化するので
好ましくない。また、この乳化重合SBRは、単離スチ
レン(S1) (以下、単離スチレンS1と言う)が
全結合スチレン置溝たり58%以上、単離スチレンS1
とスチレンが2個連なったスチレン連鎖(S2) (、
以下、スチレン連鎖S2という)との量の和が全結合ス
チレン置溝たり87.5%以上含有されていることが必
要であって、この特性を有しないときは、耐熱性が低下
したり、低温時のグリップ性能に関係するゴムの硬度の
温度依存性が増大し、低温時の硬度が大になってしまう
ために好ましくない。
、スチレン量が30〜40重43Hの範囲内であること
が必要であり、このスチレン量が30重量%よりも少な
いと、グリップ性やスキツド性能が低下するため好まし
くないし、400重量部りも多くなると、耐発熱性およ
び破壊特性(耐久性)低下し、低温特性も悪化するので
好ましくない。また、この乳化重合SBRは、単離スチ
レン(S1) (以下、単離スチレンS1と言う)が
全結合スチレン置溝たり58%以上、単離スチレンS1
とスチレンが2個連なったスチレン連鎖(S2) (、
以下、スチレン連鎖S2という)との量の和が全結合ス
チレン置溝たり87.5%以上含有されていることが必
要であって、この特性を有しないときは、耐熱性が低下
したり、低温時のグリップ性能に関係するゴムの硬度の
温度依存性が増大し、低温時の硬度が大になってしまう
ために好ましくない。
そして、本発明の上記乳化重合SBRに対して配合され
る溶液重合によって得られる5BR(以下、溶液重合S
BRと略す)は、その中に含有される結合スチレン量が
10〜28重量%出あり、該単離スチレンS1が80%
以上、結合スチレンとブタジェン部の結合ビニル量との
和が70重量%以下であることが必要であり、このうよ
な特定の溶液重合SBRを前記特定の乳化重合SBRに
配合することによって双方のSBRの優れたタイヤトレ
ッド用ゴムとしての性能を相乗的に発揮させることがで
きる。
る溶液重合によって得られる5BR(以下、溶液重合S
BRと略す)は、その中に含有される結合スチレン量が
10〜28重量%出あり、該単離スチレンS1が80%
以上、結合スチレンとブタジェン部の結合ビニル量との
和が70重量%以下であることが必要であり、このうよ
な特定の溶液重合SBRを前記特定の乳化重合SBRに
配合することによって双方のSBRの優れたタイヤトレ
ッド用ゴムとしての性能を相乗的に発揮させることがで
きる。
すなわち、前記乳化重合SBRに配合される溶液重合S
BRにおいて、その中の結合スチレン量が10重量%よ
りも少ないと、グリップ性並びにスキツド性が低下する
し、28%を越えると耐発熱性が低下し、低温時の硬度
が大きくなるために好ましくない。
BRにおいて、その中の結合スチレン量が10重量%よ
りも少ないと、グリップ性並びにスキツド性が低下する
し、28%を越えると耐発熱性が低下し、低温時の硬度
が大きくなるために好ましくない。
そして、該溶液重合SBRの結合スチレン量とブタジェ
ン部の結合ビニル量との和が70filχよりも大きく
なると、破断強度や耐摩耗性が低下し、低温ゴム特性が
低下する傾向が著しくなるため好ましくない。
ン部の結合ビニル量との和が70filχよりも大きく
なると、破断強度や耐摩耗性が低下し、低温ゴム特性が
低下する傾向が著しくなるため好ましくない。
この乳化重合SBRに対する溶液重合SBRの配合量は
25重量部以下である。すなわち25重量部よりも越え
た量を配合すると、トレッド用ゴム組成物としての耐発
熱性や耐摩耗性が低下する傾向が強くなり、強度が低下
するし、また、コンパウンド物性、グリップ性能も不十
分になるため好ましくない。
25重量部以下である。すなわち25重量部よりも越え
た量を配合すると、トレッド用ゴム組成物としての耐発
熱性や耐摩耗性が低下する傾向が強くなり、強度が低下
するし、また、コンパウンド物性、グリップ性能も不十
分になるため好ましくない。
さらに該乳化重合SBRには、上記溶液重合SBRに加
えて、カーボンブラック、ホワイトカーボンおよび硫黄
がそれぞれ配合される。
えて、カーボンブラック、ホワイトカーボンおよび硫黄
がそれぞれ配合される。
該乳化重合SBRに対するカーボンブラックの配合量は
、冬季におけるタイヤトレッド部の硬度上昇の増大を防
止する目的で、80〜97重量部の範囲内にするのがよ
い。また、ホワイトカーボンの配合量もドライスキツド
性、耐摩耗性の低下を防止する目的で、10重量部以下
とするのがよい。
、冬季におけるタイヤトレッド部の硬度上昇の増大を防
止する目的で、80〜97重量部の範囲内にするのがよ
い。また、ホワイトカーボンの配合量もドライスキツド
性、耐摩耗性の低下を防止する目的で、10重量部以下
とするのがよい。
さらに硫黄の配合量は、2.1重量部よりも少ないと、
前述した高速走行中のトレンド表面のベト付き、ゴム滓
の発生、付着を防止できなくなるし、3.5重量部より
も多くなるとトレッド部が硬いフィーリングになり、走
行初期の操縦安定性が悪くなるため好ましくない。
前述した高速走行中のトレンド表面のベト付き、ゴム滓
の発生、付着を防止できなくなるし、3.5重量部より
も多くなるとトレッド部が硬いフィーリングになり、走
行初期の操縦安定性が悪くなるため好ましくない。
なお、上記カーボンブラックの種類としては、N33゜
(HAF)〜N IIo (SAF)級が好ましい。
(HAF)〜N IIo (SAF)級が好ましい。
また、本発明のゴム組成物中には、各種の添加剤、たと
えば芳香族オイル、ナフテン酸オイル、パラフィン形オ
イル、などの伸展油、樹脂、酸化亜鉛、ステアリン酸、
各種老化防止剤、加硫促進剤、ワックスなどを適宜配合
することができる。
えば芳香族オイル、ナフテン酸オイル、パラフィン形オ
イル、などの伸展油、樹脂、酸化亜鉛、ステアリン酸、
各種老化防止剤、加硫促進剤、ワックスなどを適宜配合
することができる。
なお、本発明において、前記乳化重合SBR中の単離ス
チレンSlおよびスチレン連鎖S2は、ブタジェン単位
の二重結合を全てオゾン開裂して得られた分解物の03
分解ゲルパーミェーションクロマトグラフ(G、P、C
,)法によって分析した値である(「ポリマJ (P
olymer”)第22i1721頁または高分子学会
予稿集、第29巻、第9号、2055頁)。
チレンSlおよびスチレン連鎖S2は、ブタジェン単位
の二重結合を全てオゾン開裂して得られた分解物の03
分解ゲルパーミェーションクロマトグラフ(G、P、C
,)法によって分析した値である(「ポリマJ (P
olymer”)第22i1721頁または高分子学会
予稿集、第29巻、第9号、2055頁)。
なお、送液ポンプと゛してトライロータV型(日本分光
社製)、カラムとしてファインパックゲル101φ7.
5 x500 (日本分光社製)、検出器としてUV
254nmをそれぞれ、使用した。
社製)、カラムとしてファインパックゲル101φ7.
5 x500 (日本分光社製)、検出器としてUV
254nmをそれぞれ、使用した。
以下、実施例により本発明の効果をさらに具体的に説明
する。
する。
なお、実施例、比較例中、S、N、値、引張強さ、ΔT
およびJIS硬度(H,@ 0℃)は、次の測定法によ
る。
およびJIS硬度(H,@ 0℃)は、次の測定法によ
る。
さらに表1中のSBR^〜Eはそれぞれ乳化重合S B
R,5ol−SBR1〜5はそれぞれ溶液重合SBR
を示す。
R,5ol−SBR1〜5はそれぞれ溶液重合SBR
を示す。
S、N、値:
プリテッシュポータブルスキッドテスターを使用し、2
5℃の雰囲気で、住友スリーエム社製セーフティーウオ
ークを路面とし、湿潤させて測定した。この値が大きい
程ウェットスキッド性は良好である。
5℃の雰囲気で、住友スリーエム社製セーフティーウオ
ークを路面とし、湿潤させて測定した。この値が大きい
程ウェットスキッド性は良好である。
■兎彊皇:
JIS−に−6301に準じて測定した。
A工:
グソドリッチ(B、F、GOODRICH)社製のフレ
クツメーターを使用し、荷重25Kg、ストローク4.
44mm、 1800 r、p、m8、雰囲気温度10
0℃で、25分間経過時の温度差で示す。この値が大き
い程、発熱が大きく、耐久性が劣る。
クツメーターを使用し、荷重25Kg、ストローク4.
44mm、 1800 r、p、m8、雰囲気温度10
0℃で、25分間経過時の温度差で示す。この値が大き
い程、発熱が大きく、耐久性が劣る。
−り上jjIし工辻、邊ユ吋リー:
J I S−に−6301(7)方法により、JIS硬
度を0℃で1時間放置したサンプルを使用して測定した
値。この値が大きくなる程冬季に硬くなり、80超の場
合には雪上では発進できないなど、冬季性能(雪上性能
、氷上性能)、冬季の走行初期の操縦性が悪くなる。
度を0℃で1時間放置したサンプルを使用して測定した
値。この値が大きくなる程冬季に硬くなり、80超の場
合には雪上では発進できないなど、冬季性能(雪上性能
、氷上性能)、冬季の走行初期の操縦性が悪くなる。
実施例1〜5、比較例1〜8
表1に示す配合組成を有する各種ゴム組成物をタイヤト
レッド用として使用してタイヤを作成し、得られたタイ
ヤのS、N、値、ΔTおよびJIS硬度(H,@ 0℃
)を表1に示した。
レッド用として使用してタイヤを作成し、得られたタイ
ヤのS、N、値、ΔTおよびJIS硬度(H,@ 0℃
)を表1に示した。
(以下、余白)
実施例6、比較例9.10
乳化重合SBRおよび溶液重合SBRとして、表1のN
o、3のSBRCポリマを110ft1部および、表1
のNo、1の5ol−SBR1のポリマ2o重量部を使
用し、カーボンブラック、ホワイトカーボン、アロマチ
ックオイルを一定とし、硫黄の配合量を表2に示す通り
、変更したゴム組成物をタイヤトレッド用として使用し
てタイヤを作成した。そのタイヤを使用して操縦安定性
の評価を行った。得られたタイヤの特性の評価結果を同
じく表2に示した。
o、3のSBRCポリマを110ft1部および、表1
のNo、1の5ol−SBR1のポリマ2o重量部を使
用し、カーボンブラック、ホワイトカーボン、アロマチ
ックオイルを一定とし、硫黄の配合量を表2に示す通り
、変更したゴム組成物をタイヤトレッド用として使用し
てタイヤを作成した。そのタイヤを使用して操縦安定性
の評価を行った。得られたタイヤの特性の評価結果を同
じく表2に示した。
(以下、余白)
表2
〔発明の効果〕
本発明になるゴム組成物は、これをタイヤのトレッド用
ゴムとして使用した場合、走行中におけるタイヤトレッ
ド面のベト付きがなく、該トレッド表面におけるゴム滓
の発生、付着の少ない、すなわち耐熱性並びに耐久性に
優れ、また、ドライスキツド性のみならず、ウェットス
キツド性も良好であり、乾燥路と湿潤路のいずれの路面
に対しても優れた走行性と操縦安定性を示すバランスの
よいタイヤを与える。しかもゴム硬度の温度依存性も小
さく、冬季のスタート時におけるグリップ性能にも優れ
ており、冬季の走行安定性、特に走行初期の操縦安定性
の向上に対して効果的である。
ゴムとして使用した場合、走行中におけるタイヤトレッ
ド面のベト付きがなく、該トレッド表面におけるゴム滓
の発生、付着の少ない、すなわち耐熱性並びに耐久性に
優れ、また、ドライスキツド性のみならず、ウェットス
キツド性も良好であり、乾燥路と湿潤路のいずれの路面
に対しても優れた走行性と操縦安定性を示すバランスの
よいタイヤを与える。しかもゴム硬度の温度依存性も小
さく、冬季のスタート時におけるグリップ性能にも優れ
ており、冬季の走行安定性、特に走行初期の操縦安定性
の向上に対して効果的である。
代理人 弁理士 小 川 信 −
Claims (1)
- 【特許請求の範囲】 1)(A)結合スチレン量が30〜40重量%、全結合
スチレン量に対する単離スチレン(S1)の量が58%
以上、全結合スチレン量に対する単離スチレン(S1)
とスチレンが2個連なったスチレン連鎖(S2)の量の
和が87.5%以上である乳化重合により得られたスチ
レン・ブタジエンゴム75〜100重量部、 (B)結合スチレン量が10〜28重量%、全結合スチ
レン量に対する単離スチレン(S1)の量が80%以上
、結合スチレン量とブタジエン部の結合ビニル量との和
が70重量%以下である溶液重合により得られたスチレ
ン・ブタジエンゴム0〜25重量部、 (C)カーボンブラック80〜97重量部、(D)ホワ
イトカーボン10重量部以下、および(E)硫黄2.1
〜3.5重量部 からなるタイヤトレッド用ゴム組成物。 2)0℃におけるJIS硬度が80以下である特許請求
の範囲第1項に記載のタイヤトレッド用ゴム組成物。
Priority Applications (4)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP62283094A JP2562336B2 (ja) | 1987-08-28 | 1987-11-11 | タイヤトレッド用ゴム組成物 |
PCT/JP1988/000853 WO1989001960A1 (en) | 1987-08-28 | 1988-08-26 | Rubber composition for tire tread |
DE883890694T DE3890694T1 (de) | 1987-08-28 | 1988-08-26 | Kautschukzusammensetzung fuer reifenprofile |
KR1019890700700A KR960007309B1 (ko) | 1987-08-28 | 1988-08-26 | 타이어 트레드용 고무 조성물 |
Applications Claiming Priority (3)
Application Number | Priority Date | Filing Date | Title |
---|---|---|---|
JP21288687 | 1987-08-28 | ||
JP62-212886 | 1987-08-28 | ||
JP62283094A JP2562336B2 (ja) | 1987-08-28 | 1987-11-11 | タイヤトレッド用ゴム組成物 |
Publications (2)
Publication Number | Publication Date |
---|---|
JPH01131258A true JPH01131258A (ja) | 1989-05-24 |
JP2562336B2 JP2562336B2 (ja) | 1996-12-11 |
Family
ID=26519479
Family Applications (1)
Application Number | Title | Priority Date | Filing Date |
---|---|---|---|
JP62283094A Expired - Lifetime JP2562336B2 (ja) | 1987-08-28 | 1987-11-11 | タイヤトレッド用ゴム組成物 |
Country Status (3)
Country | Link |
---|---|
JP (1) | JP2562336B2 (ja) |
KR (1) | KR960007309B1 (ja) |
WO (1) | WO1989001960A1 (ja) |
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2015086307A (ja) * | 2013-10-31 | 2015-05-07 | 日本ゼオン株式会社 | 共役ジエン系ゴム組成物およびゴム架橋物 |
Families Citing this family (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
CN107428999B (zh) * | 2015-03-13 | 2020-10-02 | 横滨橡胶株式会社 | 橡胶组合物及使用该橡胶组合物的充气轮胎 |
Family Cites Families (2)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JPS58154712A (ja) * | 1982-03-11 | 1983-09-14 | Mitsubishi Chem Ind Ltd | スチレン−ブタジエンゴムの製造法 |
JPS5945340A (ja) * | 1982-09-07 | 1984-03-14 | Sumitomo Chem Co Ltd | タイヤ用ゴム組成物 |
-
1987
- 1987-11-11 JP JP62283094A patent/JP2562336B2/ja not_active Expired - Lifetime
-
1988
- 1988-08-26 KR KR1019890700700A patent/KR960007309B1/ko active IP Right Grant
- 1988-08-26 WO PCT/JP1988/000853 patent/WO1989001960A1/ja active Application Filing
Cited By (1)
Publication number | Priority date | Publication date | Assignee | Title |
---|---|---|---|---|
JP2015086307A (ja) * | 2013-10-31 | 2015-05-07 | 日本ゼオン株式会社 | 共役ジエン系ゴム組成物およびゴム架橋物 |
Also Published As
Publication number | Publication date |
---|---|
JP2562336B2 (ja) | 1996-12-11 |
KR960007309B1 (ko) | 1996-05-30 |
KR890701684A (ko) | 1989-12-21 |
WO1989001960A1 (en) | 1989-03-09 |
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