JP7438019B2 - 樹脂組成物およびチューブ状容器の口頭部 - Google Patents
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- Compositions Of Macromolecular Compounds (AREA)
Description
[1]非変性ポリオレフィン系樹脂(A)、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)及び平均アスペクト比が10以上、500以下である二価金属水酸化物粒子(C)を含み、非変性ポリオレフィン系樹脂(A)、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)及び二価金属水酸化物粒子(C)の質量の合計100質量部に対し、非変性ポリオレフィン系樹脂(A)を25~92.5質量部、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)を2~25質量部、二価金属水酸化物粒子(C)を5~50質量部含み、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)が、無水マレイン酸変性ポリオレフィン、オレフィン-不飽和カルボン酸共重合体及びオレフィン-不飽和カルボン酸共重合体の金属塩からなる群より選ばれる少なくとも1種を含み、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)のJIS K 7210:2014に準拠して測定した190℃、2160g荷重におけるメルトフローレートが1~100g/10minである、樹脂組成物;
[2]非変性ポリオレフィン系樹脂(A)が密度0.93g/cm3以上のポリエチレンである、[1]の樹脂組成物;
[3]酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)の密度が0.93g/cm3以上である、[1]または[2]の樹脂組成物;
[4]酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)が無水マレイン酸変性ポリエチレンである、[1]~[3]のいずれかの樹脂組成物;
[5]酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)がオレフィン-不飽和カルボン酸共重合体またはその金属塩を含む、[1]~[3]のいずれかの樹脂組成物;
[6]酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)の酸価が1mgKOH/g以上、80mgKOH/g以下である、[1]~[5]のいずれかの樹脂組成物;
[7]二価金属水酸化物粒子(C)が水酸化マグネシウムを含む、[1]~[6]のいずれかの樹脂組成物;
[8]酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)と二価金属水酸化物粒子(C)の質量比[(B)/(C)]が0.1~0.6である、[1]~[7]のいずれかの樹脂組成物;
[9]エチレンビニルアルコール共重合体樹脂(D)をさらに含み、非変性ポリオレフィン系樹脂(A)、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)、二価金属水酸化物粒子(C)及びエチレンビニルアルコール共重合体樹脂(D)の質量の合計100質量部に対し、非変性ポリオレフィン系樹脂(A)を25~90質量部、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)を2.5~20質量部、二価金属水酸化物粒子(C)を5~50質量部、エチレン-ビニルアルコール共重合体樹脂(D)を2.5~25質量部含む、[1]~[8]のいずれかの樹脂組成物;
[10]JIS K 7210:2014に準拠して測定した190℃、2160g荷重におけるメルトフローレートが、エチレンビニルアルコール共重合体樹脂(D)のJIS K 7210:2014に準拠して測定した190℃、荷重2160g荷重におけるメルトフローレートよりも小さい、[9]の樹脂組成物;
[11][1]~[10]のいずれかの樹脂組成物を用いた、チューブ状容器の口頭部;
を提供することで達成される。
PO(A)は非変性のポリオレフィン系樹脂であり、「非変性」とはmPO(B)のような酸変性ポリオレフィンとは異なり、反応性の高い極性基を有さないことを意味する。PO(A)は、酸性基等の極性基を実質的に有さないことが好ましい。本発明の樹脂組成物はPO(A)を含むことで、溶融成形性に優れる傾向となる。PO(A)としては、例えばポリエチレン、ポリプロピレン、ポリ1-ブテン、ポリ4-メチル-1-ペンテン、エチレン-プロピレン共重合体、エチレンと炭素数4以上のα-オレフィンとの共重合体、エチレン-ビニルエステル共重合体、エチレン-アクリル酸エステル共重合体等が挙げられる。中でも、成形加工性、耐衝撃性及びガスバリア性のバランスに優れる観点からポリエチレンが好ましい。
mPO(B)は、無水マレイン酸変性ポリオレフィン、オレフィン-不飽和カルボン酸共重合体及びオレフィン-不飽和カルボン酸共重合体の金属塩からなる群より選ばれる少なくとも1種を含む。無水マレイン酸変性ポリオレフィン、オレフィン-不飽和カルボン酸共重合体及びオレフィン-不飽和カルボン酸共重合体の金属塩からなる群より選ばれる少なくとも1種がmPO(B)を占める割合は60質量%以上が好ましく、80質量%以上がより好ましく、90質量%以上がさらに好ましく、mPO(B)は、無水マレイン酸変性ポリオレフィン、オレフィン-不飽和カルボン酸共重合体及びオレフィン-不飽和カルボン酸共重合体の金属塩からなる群より選ばれる少なくとも1種のみから構成されていてもよい。本発明の樹脂組成物がmPO(B)を含むことで、ポリオレフィンとの接着強度が優れる傾向となる。この理由は定かでは無いが、mPO(B)によりPO(A)と二価金属水酸化物粒子(C)との界面強度が強まり、PO(A)と二価金属水酸化物粒子(C)との界面剥離が抑制され、結果としてポリオレフィンとの接着強度が優れる傾向となると推察される。
二価金属水酸化物粒子(C)は、平均アスペクト比が10以上500以下である二価金属水酸化物の粒子である。本発明の樹脂組成物は二価金属水酸化物粒子(C)を含有することで、良好なガスバリア性を発現する傾向となる。PO(A)と二価金属水酸化物粒子(C)とを含む組成物においてmPO(B)の有無に関わらず良好なガスバリア性を示す二価金属水酸化物粒子(C)を用いることが好ましく、具体的には、PO(A)80質量部と二価金属水酸化物粒子(C)20質量部をブレンドし、後述する実施例記載の方法で厚さ2mmの射出成形板を作成した際に、JIS K 7126-2(等圧法)に準じ、20℃、65%RHの条件下における酸素透過速度が、1000cc・20μm/(m2・day・atm)以下であることが好ましい。
本発明の樹脂組成物はEVOH(D)を含んでいてもよい。本発明の樹脂組成物がEVOH(D)を含むとガスバリア性が良好となる傾向にある。EVOH(D)は、通常、エチレン-ビニルエステル共重合体をケン化することで得ることができる。エチレン-ビニルエステル共重合体の製造およびケン化は、公知の方法により行うことができる。ビニルエステルとしては酢酸ビニルが代表的であるが、ギ酸ビニル、プロピオン酸ビニル、バレリン酸ビニル、カプリン酸ビニル、ラウリン酸ビニル、ステアリン酸ビニル、ピバリン酸ビニルおよびバーサティック酸ビニル等のその他の脂肪酸ビニルエステルであってもよい。
本発明の樹脂組成物は、本発明の効果を阻害しない範囲であれば、例えば、カルボン酸化合物、リン酸化合物、ホウ素化合物、金属塩、安定剤、酸化防止剤、紫外線吸収剤、可塑剤、帯電防止剤、滑剤、着色剤、充填剤、乾燥剤、各種繊維などの補強剤などのその他の成分を含有してもよい。
・PO(A)
A-1:「ノバテック(商標)HJ590N」(ポリエチレン、日本ポリエチレン株式会社製、MFR:40g/10min(190℃、2160g荷重)、密度0.96g/cm3)
A-2:「ノバテック(商標)HJ362N」(ポリエチレン、日本ポリエチレン株式会社製、MFR:5.5g/10min(190℃、2160g荷重)、密度0.95g/cm3)
・mPO(B)
B-1:「アドマー(商標)HE810」(無水マレイン酸変性ポリエチレン、三井化学株式会社製、MFR:1.7g/10min(190℃、2160g荷重)、酸価5mgKOH/g、密度0.96g/cm3)
B-2:「アドマー(商標)NF587」(無水マレイン酸変性ポリエチレン、三井化学株式会社製、MFR:2.3g/10min(190℃、2160g荷重)、酸価3mgKOH/g、密度0.91g/cm3)
B-3:「OREVAC(商標)18342N」(無水マレイン酸変性ポリエチレン、アルケマ株式会社製、MFR:3.5g/10min(190℃、2160g荷重)、酸価0.7mgKOH/g、密度0.93g/cm3)
B-4:「ハイミラン(商標)1557」(エチレン-メタクリル酸共重合体亜鉛架橋物、三井デュポンポリケミカル株式会社製、MFR:5.5g/10min(190℃、2160g荷重)、酸価40mgKOH/g、密度0.95g/cm3)
B-5:「ニュクレル(商標)N0908C」(エチレン-メタクリル酸共重合体、三井デュポンポリケミカル株式会社製、MFR:8g/10min(190℃、2160g荷重)、酸価60mgKOH/g、密度0.93g/cm3)
B-6:「ニュクレル(商標)N1050H」(エチレン-メタクリル酸共重合体、三井デュポンポリケミカル株式会社製、MFR:500g/10min(190℃、2160g荷重)、酸価65mgKOH/g、密度0.93g/cm3)
・二価金属水酸化物粒子(C)
C-1:「KISUMA(商標)10A」(水酸化マグネシウム、協和化学株工業株式会社製、平均アスペクト比:67、幅:4μm、厚み:60nm)
C-2:「KISUMA(商標)5A」(水酸化マグネシウム、協和化学株工業株式会社製、平均アスペクト比:4、幅:0.8μm、厚み:200nm)
・EVOH(D)
D-1:「エバール(登録商標)C109B」(EVOH、株式会社クラレ製、エチレン単位含有量:35モル%、MFR:9g/10min(190℃、荷重2160g))
D-2:「エバール(登録商標)E105B」(EVOH、株式会社クラレ製、エチレン単位含有量:44モル%、MFR:5g/10min(190℃、荷重2160g))
mPO(B)のB-1~B-6の酸価は、JIS K 0070:1992に準じて、測定対象の樹脂をキシレンに溶解させ、フェノールフタレインを指示薬として用い、0.05mol/L水酸化カリウム-エタノール溶液を滴下することで算出した。
(1)メルトフローレート(MFR)
実施例及び比較例で使用する樹脂並びに実施例及び比較例で得られた樹脂組成物ペレットについて、JIS K 7210:2014に準じて、メルトインデクサを用い、温度190℃荷重2160gの条件下で、試料の流出速度(g/10min)を測定した。
実施例及び比較例で得られた接着強度測定用の射出成型板を用い、LDPE層と樹脂組成物層との接着強度を測定した(オートグラフAGS-H(島津製作所製))。サンプルは15mm幅で引張試験機に取付け、23℃、50%RHにて引張り速度250mm/分の条件で測定し下記のように判定した。一般に肩部と胴部の接合強度は、3kg/15mm以上が合格基準である。
A:4kg/15mm以上の接着強度
B:3kg/15mm以上、4kg/15mm未満の接着強度
C:3kg/15mm未満の接着強度
実施例及び比較例で得られた厚み2mmの射出成形板について、JIS K 7126-2(等圧法)に準拠して、20℃、65%RHの条件下で酸素透過速度の測定(Mocon社製「OX-TORAN MODEL 2/21」)を行った。得られた測定値を厚み20μmに換算し、単位cc・20μm/(m2・day・atm)とした。
実施例及び比較例で得られた厚み2mmの射出成形板の表面について、下記評価基準に従って外観評価を目視にて実施した。
A:外観に異常は確認されない。
B:流れムラや表面荒れが確認される。
非変性ポリオレフィン系樹脂(日本ポリエチレン株式会社製「ノバテック(商標)HJ590N」)(A-1)75質量部、酸変性ポリオレフィン系樹脂(三井株式会社製「アドマー(商標)HE810」)(B-1)5質量部、水酸化マグネシウム(協和化学工業株式会社、「KISUMA(登録商標)10A」)(C-1)20質量部をドライブレンドし、以下の押出機の条件で樹脂組成物ペレットを得た。得られた樹脂組成物ペレットについて、上記(1)の評価方法に従ってMFRを測定した。結果を表1に示す。
<押出機の条件>
装置:30mmφ二軸押出機
L/D:45.5
スクリュー:同方向完全噛合型
押出し温度(℃):220℃
回転数:200rpm
吐出量:20kg/hr
[射出成形条件]
装置:射出成形機(株式会社日本製鋼所製J85AD)
シリンダー温度:後部/中部/前部/ノズル=175℃/245℃/245℃/230℃
金型温度:50℃
表1~3に記載される通りPO(A)、mPO(B)、二価金属水酸化物粒子(C)及びEVOH(D)の種類との質量比を変更した以外は、実施例1と同様の方法で樹脂組成物ペレット及び射出成形板を作製し評価を実施した。結果を表1~3に示す。
Claims (13)
- 非変性ポリオレフィン系樹脂(A)、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)及び平均アスペクト比が10以上、500以下である二価金属水酸化物粒子(C)を含み、
非変性ポリオレフィン系樹脂(A)、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)及び二価金属水酸化物粒子(C)の質量の合計100質量部に対し、非変性ポリオレフィン系樹脂(A)を25~92.5質量部、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)を2~25質量部、二価金属水酸化物粒子(C)を5~50質量部含み、
酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)が、無水マレイン酸変性ポリオレフィン、オレフィン-不飽和カルボン酸共重合体及びオレフィン-不飽和カルボン酸共重合体の金属塩からなる群より選ばれる少なくとも1種を含み、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)のJIS K 7210:2014に準拠して測定した190℃、2160g荷重におけるメルトフローレートが1~100g/10minであり、
上記平均アスペクト比は、二価金属水酸化物粒子(C)の横幅と厚みとから求められる値である、樹脂組成物。 - 非変性ポリオレフィン系樹脂(A)、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)及び平均アスペクト比が10以上、500以下である二価金属水酸化物粒子(C)を含み、
非変性ポリオレフィン系樹脂(A)、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)及び二価金属水酸化物粒子(C)の質量の合計100質量部に対し、非変性ポリオレフィン系樹脂(A)を25~92.5質量部、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)を2~25質量部、二価金属水酸化物粒子(C)を5~50質量部含み、
酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)が、無水マレイン酸変性ポリオレフィン、オレフィン-不飽和カルボン酸共重合体及びオレフィン-不飽和カルボン酸共重合体の金属塩からなる群より選ばれる少なくとも1種を含み、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)のJIS K 7210:2014に準拠して測定した190℃、2160g荷重におけるメルトフローレートが1~100g/10minである樹脂組成物であり、
当該樹脂組成物のJIS K 7126-2(等圧法)に準拠して測定される20℃、65%RHでの酸素透過度が1000cc・20μm/(m 2 ・day・atm)以下である、樹脂組成物。 - 非変性ポリオレフィン系樹脂(A)、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)及び平均アスペクト比が10以上、500以下である、平板状の二価金属水酸化物粒子(C)を含み、
非変性ポリオレフィン系樹脂(A)、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)及び二価金属水酸化物粒子(C)の質量の合計100質量部に対し、非変性ポリオレフィン系樹脂(A)を25~92.5質量部、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)を2~25質量部、二価金属水酸化物粒子(C)を5~50質量部含み、
酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)が、無水マレイン酸変性ポリオレフィン、オレフィン-不飽和カルボン酸共重合体及びオレフィン-不飽和カルボン酸共重合体の金属塩からなる群より選ばれる少なくとも1種を含み、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)のJIS K 7210:2014に準拠して測定した190℃、2160g荷重におけるメルトフローレートが1~100g/10minである、樹脂組成物。 - 非変性ポリオレフィン系樹脂(A)の密度が0.93g/cm3以上である、請求項1~3のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)の密度が0.93g/cm3以上である、請求項1~4のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)が無水マレイン酸変性ポリエチレンである、請求項1~5のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)がオレフィン-不飽和カルボン酸共重合体またはその金属塩を含む、請求項1~5のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)の酸価が1mgKOH/g以上、80mgKOH/g以下である、請求項1~7のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 二価金属水酸化物粒子(C)が水酸化マグネシウムを含む、請求項1~8のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- 酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)と二価金属水酸化物粒子(C)の質量比[(B)/(C)]が0.1~0.6である、請求項1~9のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- エチレンビニルアルコール共重合体樹脂(D)をさらに含み、非変性ポリオレフィン系樹脂(A)、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)、二価金属水酸化物粒子(C)及びエチレンビニルアルコール共重合体樹脂(D)の質量の合計100質量部に対し、非変性ポリオレフィン系樹脂(A)を25~90質量部、酸変性ポリオレフィン系樹脂(B)を2.5~20質量部、二価金属水酸化物粒子(C)を5~50質量部、エチレン-ビニルアルコール共重合体樹脂(D)を2.5~25質量部含む、請求項1~10のいずれか1項に記載の樹脂組成物。
- JIS K 7210:2014に準拠して測定した190℃、2160g荷重におけるメルトフローレートが、エチレンビニルアルコール共重合体樹脂(D)のJIS K 7210:2014に準拠して測定した190℃、荷重2160g荷重におけるメルトフローレートよりも小さい、請求項11に記載の樹脂組成物。
- 請求項1~12のいずれか1項に記載の樹脂組成物を用いた、チューブ状容器の口頭部。
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