JP7185865B2 - 球状AlN粒子の製造方法 - Google Patents
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Description
図1のステップST1に示すように、まず、原料の調製を行う。本実施の形態では、原料としてAl、AlN、及び焼結助剤を含有することが好ましい。Alの平均粒径(D50)は、1μm以上20μm以下であることが好ましい。また、AlNは、希釈材として使用する。希釈材は、原料中に占めるAl量を調整するために使用される。AlNの平均粒径(D50)は、0.5μm以上6μm以下であることが好ましい。また、原料中に占める、希釈材としてのAlNの含有量は、45質量%以上85質量%以下であることが好ましい。また、AlNの含有量は、55質量%以上75質量%以下であることがより好ましく、65質量%以上75質量%以下であることが更に好ましく、65質量%以上70質量%以下であることが最も好ましい。
次に、ステップST1にて混合された原料を造粒する(図1のステップST2)。造粒粉は、公知の造粒方法によって得ることができる。具体的には、原料を水や有機溶剤などに分散させたスラリーを、スプレードライヤ等で噴霧乾燥し造粒する方法や、転動造粒などが挙げられる。
続いて、造粒された原料を坩堝へ充填する(図1のステップST3)。図2は、坩堝内での原料の配置を示す模式図である。
続いて、窒素置換を行う(図1のステップST4)。すなわち、炉内を所定圧まで脱気し、その後、窒素置換を行い、窒素加圧雰囲気にする。ここで脱気圧を限定するものではないが、例えば、100Pa以下であり、好ましくは、20Pa以上50Pa以下であり、より好ましくは、5Pa以下である。また、窒素加圧雰囲気の加圧圧力を限定するものではないが、例えば、0.2MPa以上30MPa以下であり、好ましくは、0.4MPa以上0.9MPa以下であり、より好ましくは、0.5MPa程度である。
続いて、図2に示すカーボンフォイル4に対し、原料3に着火するまで通電(例えば、50V~200V)を行い、燃焼合成を開始させる(図1のステップST5)。合成反応は、例えば、数分程度(具体的には、3分~5分程度)と短時間で終了する。
合成終了後、炉内圧力を大気圧に戻し、坩堝1を燃焼合成炉から取り出す。次に、坩堝1から取り出した合成体は、一部が凝集しているため、解砕作業を行う(図1のステップST6)。上記の解砕方法としては、例えば、公知のボールミルやハンマーミル等を用いることができ、特に限定するものではないが、ボールミルを用いることが好ましい。また、解砕後に、分級することにより(図1のステップST7)、解砕時に発生した微粉や、燃焼合成時に使用した敷粉2の粉末などを除去することができる。また、篩の目開きを調節することで、球状AlN粒子の平均粒径を、任意に調節できる。
実験で使用した原料構成は以下の通りである。
(1)Al粉末・・・ミナルコ製#600F(平均粒径:6μm)
(2)AlN粉末・・・予め燃焼合成法で製作したAlNを振動ボールミルにて、平均粒径(D50)<2.5μmまで粉砕した。
(3)焼結助剤・・・Y2O3、CaO、或いは、Al2O3(いずれも平均粒径(D50)<3μm)を使用した。
上記原料を、転動ボールミルで、8時間混合した後、混合粉とエタノールを1:1の割合でスラリー化し、スプレードライヤにて乾燥造粒を行い、平均粒径(D50)<50μmの造粒粉を得た。
上記の造粒粉(原料)を、図2と同様に、坩堝内に配置した。そして、燃焼合成炉のガス圧を0.5MPaとして燃焼合成を行った。そして、得られた合成体を解砕した。解砕は、転動ボールミルにて8時間行った。
上記に得られた合成体(球状AlN粒子)の物性評価を、下記の方法にて測定した。
(B)不純物組成の定量・・・X線回折装置(Rigaku製 MinFlex 300)にて、X線回折パターン(Cu Kα)を、走査範囲2θ(回折角度)=20~70°の範囲で測定した。そして、測定結果により解析を行った。
(C)安息角・・・直径20mmの円形テーブルの上に、目開き250μmの篩とロートを設置し、その篩より球状AlN粒子を落下させ、テーブルの上に円錐形状に積もった角度を測定した。
(D)比表面積・・・BET(カンタクローム製 NOVA-1200e/TO)にて、3点法により求めた。
(E)嵩密度・・・メスシリンダーに球状AlN粒子を、高さ50mlまで振動を与えながら充填し、その重量より求めた。
(F)平均粒径(D50)・・・レーザ回折粒度分布測定装置(HORIBA製 LA-950)にて測定した。
(G)粘度・・・シリコーンオイル(信越化学製 KF-96-20C)に、球状AlN粒子を、45体積%添加し、粘度計(東機産業製 TV-10M)にて測定した。
(H)熱拡散率・・・シリコーンオイル(信越化学製 KF-96-20C)に、球状AlN粒子を、45体積%添加し、熱拡散率測定装置(ai-Phase製 Mobile 1u)にて測定した。
AlとAlN(希釈材)の混合比を変えて、希釈率の異なる原料(焼結助剤は含有していない)を複数用意し、各合成体の真球度、安息角、及び、嵩密度を測定した。なお、混合比(希釈率)は、AlとAlNの各含有量を合わせて100質量%としたときの割合である。またX線回折にて、未反応Alの定性分析を行った。その実験結果を以下の表1に示す。
次に、金属酸化物であるY2O3、CaO、Al2O3を、焼結助剤として、それぞれ10質量%添加した。その際、Alは35質量%、希釈率であるAlNは55質量%とした。評価方法は、各合成体の真球度、安息角、嵩密度、比表面積、及び、熱拡散率を夫々測定して行った。その結果を表2に示す。
上記の表2の実験により効果の大きかったY2O3の添加量を異ならせつつ、希釈率は65質量%に固定した原料を複数調整し、各合成体の真球度、安息角、及び嵩密度を測定した。また、X線回折にて定量分析を行い、合成体のAlN純度を調査した。実験結果を以下の表3に示す。
既製品である古河電子株式会社の球状AlNフィラーFAN-f30、FAN-f80との性能比較試験を行った。本実施品(サンプル名SHS-AlN)の原料の各組成比率は、AlNが62質量%、Alが35質量%、Y2O3が3質量%となるように調整した。比較試験方法は、シリコーンオイル(信越化学製:KF-96-20C)にAlNフィラーを45体積%添加し、それぞれの粘度と熱拡散率を測定した。その結果を表4に示す。
続いて、合成された本実施例の球状AlN粒子の平均粒経を合成前後で測定した。合成前の造粒粉の平均粒径が約53μmであり、一方、合成後の球状AlN粒子の平均粒径も約53μmであった。このように、合成前と合成後とでは、平均粒径が、ほぼ同じであった。
2 敷粉
3 原料
4 カーボンフォイル
Claims (6)
- Alを含有した原料を、球状に造粒したうえで、窒素雰囲気下にて、燃焼合成反応を起こし、生成熱により、合成反応と焼結反応とを同時に進行させて、球状AlN粒子を生成し、
前記原料には、希釈材としてのAlNを、45質量%以上85質量%以下含有し、
前記原料に、スラリー溶媒に可溶な金属酸化物である、Y2O3、CaO、Yb2O3、La2O3、及びAl2O3から選択される少なくとも一種類を、焼結助剤として添加し、
前記焼結助剤を、0.5質量%以上10質量%以下含有する ことを特徴とする球状AlN粒子の製造方法。 - 前記原料を、平均粒径が、10~200μmの範囲で球状に造粒することを特徴とする請求項1に記載の球状AlN粒子の製造方法。
- 前記原料を敷粉の上に設置するとともに、前記原料の上に前記敷粉を被せることを特徴とする請求項1又は請求項2に記載の球状AlN粒子の製造方法。
- 前記原料の下に位置する敷粉を、前記原料の上に位置する敷粉よりも厚くすることを特徴とする請求項3に記載の球状AlN粒子の製造方法。
- 前記原料の層厚を、20mm以上35mm以下にすることを特徴とする請求項3又は請求項4に記載の球状AlN粒子の製造方法。
- 前記敷粉には、無機物を用いることを特徴とする請求項3から請求項5のいずれかに記載の球状AlN粒子の製造方法。
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