JP2000016804A - 燃焼合成装置 - Google Patents

燃焼合成装置

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JP2000016804A JP10189440A JP18944098A JP2000016804A JP 2000016804 A JP2000016804 A JP 2000016804A JP 10189440 A JP10189440 A JP 10189440A JP 18944098 A JP18944098 A JP 18944098A JP 2000016804 A JP2000016804 A JP 2000016804A
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Abstract

(57)【要約】 【課題】 高純度の化合物を効率良く生成でき、且つ、
装置の耐久性を向上し得る燃焼合成装置を提供する。 【解決手段】 圧力容器と、反応ガス供給源と、該圧力
容器及び反応ガス供給源とを連結する反応ガス供給ライ
ンと、圧力容器内の圧力を調整する圧力調整手段と、前
記圧力容器内に備えられ、反応原料を保持する収容手段
と、該収容手段内の反応原料に着火する着火手段と、前
記圧力容器を強制的に冷却する冷却手段とを備え、前記
収容手段は、前記着火手段による着火によって励起され
る前記反応ガスと反応原料との燃焼合成反応が、その反
応熱によって連鎖的に実質的に水平方向に進行するよう
に、前記反応原料を保持する。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【発明の属する技術分野】本発明は、燃焼合成方法によ
って窒化アルミニウム等の化合物を生成する燃焼合成装
置に関する。
【0002】
【従来の技術】燃焼合成方法とは、化合物を合成する際
の元素間の化学反応が、強い発熱反応であることを積極
的に利用した化合物生成方法である。即ち、通常、反応
ガス雰囲気中における原料粉体層の一端において化学反
応を励起させ、この一端における化学反応による発熱を
利用して前記化学反応を前記原料粉体層中に自己伝播さ
せる方法である。斯かる燃焼合成反応を行う為の装置
は、例えば、特開平7-309611号公報に開示されている。
【0003】しかしながら、該公報に記載の装置は、反
応ガスが供給される圧力容器内に原料粉体を筒状に保持
し、該原料粉体の下端面から化学反応を励起させて、該
化学反応を前記原料粉体の下部から上部に向かって垂直
上方に進行させる構成であるために、以下の不都合を有
していた。
【0004】即ち、原料粉体を筒状に保持する構成にお
いては、その自重によって下方の見かけ密度が大きくな
り、反応ガスが原料粉体の下方まで十分に浸透し難くな
る。従って、原料粉体の下方においては、未反応の原料
粉体が残留し易くなり、高純度の化合物を効率良く生成
させることができなかった。
【0005】また、斯かる従来の構成においては、反応
時の発熱が原料粉体内にこもってしまい、蓄熱量が大き
くなり、過加熱になる恐れもあった。この過加熱は、一
旦合成された化合物の再分解や再結晶化、或いは生成化
合物の異常硬化を招く原因となるものである。さらに、
この過加熱は、装置の破損や寿命の低下を招くと共に、
大事故につながる恐れがあり、好ましいものではない。
【0006】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、前記問題点
を解決するためになされたもので、高純度の化合物を効
率良く生成させることができ、且つ、装置の耐久性を向
上し得る燃焼合成装置を提供することを目的とする。
【0007】
【課題を解決するための手段】本発明は、前記目的を達
成するために、内部圧力を一定圧に保持する圧力容器
と、反応ガス供給源と、前記圧力容器及び反応ガス供給
源とを連結する反応ガス供給ラインと、該反応ガス供給
ラインに設けられ、圧力容器内の圧力を調整する圧力調
整手段と、前記圧力容器内に備えられ、反応原料を保持
する収容手段と、該収容手段内の反応原料に着火する着
火手段と、前記圧力容器を強制的に冷却する冷却手段と
を備え、前記収容手段は、前記着火手段による着火によ
って励起される前記反応ガスと反応原料との燃焼合成反
応が、その反応熱によって連鎖的に実質的に水平方向に
進行するように、前記反応原料を保持するものである燃
焼合成装置を提供する。
【0008】好ましくは、前記圧力容器内を所望圧力に
減圧する減圧手段をさらに備えることができる。
【0009】好ましくは、前記収容手段は、反応原料を
厚さが10mm以上80mm以下である横長直方体状に
保持するものとすることができる。
【0010】
【発明の実施の形態】以下に、本発明に係る燃焼合成装
置の好ましい実施の形態につき、添付図面を参照しつつ
説明する。図1は、本実施の形態に係る燃焼合成装置の
概略図である。
【0011】本実施の形態に係る燃焼合成装置は、Al
N,Si34,TiN,ZrN,BN,AlON,Si
AlON,FexN,SiC,WC,TiC等の燃焼合
成方法によって生成される種々の化合物を製造する際に
用いられる。なお、以下の説明においては、該燃焼合成
装置を、反応式 Al+1/2N2→AlNで示される窒化
アルミニウム生成用として用いる場合を例に説明する。
【0012】前記燃焼合成装置は、図に示すように、内
部圧力を維持する圧力容器1と、反応ガス供給源2と、
該圧力容器1及び反応ガス供給源2を連結する反応ガス
供給ライン3と、該反応ガス供給ライン3中に設けら
れ、圧力容器1内の圧力を調整する圧力調整手段4と、
前記圧力容器1内に備えられ、反応原料30を保持する
収容手段5と、前記収容手段5に収容される反応原料に
着火する着火手段10と、前記圧力容器1を強制的に冷
却する冷却手段6とを備えている。
【0013】さらに、該燃焼合成装置は圧力容器内を減
圧する減圧手段20を備えている。該減圧手段20は、
例えば、真空ポンプ21と該真空ポンプ21及び圧力容
器1間を接続する減圧ライン22とを有するものとする
ことができる。前記減圧ライン22には、前記圧力調整
手段4を介在させることができ、これにより、圧力容器
1内の減圧調整が可能となる。該減圧手段20は、圧力
容器1内の酸素濃度を低下させるために、反応ガスとな
る窒素含有ガスを圧力容器1内に供給する前に、該圧力
容器1内を脱気するのに使用される。燃焼合成時の圧力
容器1内の酸素濃度は通常10ppm以下が好ましく、
さらに好ましくは1ppm以下がよい。従って、前記圧
力容器1内の脱気は、0.01気圧以下まで減圧させる
のがよい。なお、前記窒素含有ガスは高純度窒素ガス単
体であってもよいし、少量のArやHe等の不活性ガス
等を含んでいてもよい。
【0014】前記圧力容器1は、反応ガス供給源2から
反応ガスライン3を介して供給される窒素含有ガスの加
圧状態を、維持し得るようになっている。該加圧状態と
は、2気圧〜30気圧である。窒素含有ガスが2気圧未
満では、窒化反応が遅く、燃焼温度が十分に上がらず、
窒化反応率が低下する恐れがあるからであり、一方、3
0気圧を越えると燃焼温度が高くなりすぎて、生成化合
物の一部が再分解し、これによって生成物中の金属アル
ミニウム量が増加する他、装置の耐久性を悪化させるこ
とにもなるからである。
【0015】前記着火手段10は、圧力容器1の外部に
備えられる電源11と、一端が前記電源11に電気的に
接続され且つ他端が圧力容器1内に延びる電極12と、
該電極12に接続され、着火に必要な熱量をアルミニウ
ム粉体に供給する着火ヒーター13と、該着火ヒーター
13を保持する位置調整可能なヒーターホルダー14と
を備えている。着火ヒーター13は種々のものを用いる
ことができるが、例えばカーボン通電ヒーター等の消耗
電極を用いることが好ましい。
【0016】前記収容手段5は、圧力容器1内に設けら
れたベースプレート7上に載置されている。該収容手段
5は、アルミニウム粉体30を厚さ10mm以上80m
m以下で且つ長さが少なくとも前記厚さよりも長い横長
直方体状に保持し得るようなパン型とされている。収容
手段5を斯かる構成とすることにより、前記着火手段1
0によって励起されるAlN合成反応を、アルミニウム
粉体の長手方向に沿う水平方向に進行させることがで
き、これによって、燃焼合成反応が垂直方向に進行する
従来の装置に比して、高純度の窒化アルミニウムを効率
良く製造でき、且つ、装置の耐久性を向上させることが
できる。即ち、アルミニウム粉体の厚さが80mmを越
えると、窒素含有ガスが原料粉体30の下部まで浸透し
難くなって窒化反応率の低下を招く恐れがあると共に、
原料粉体30内の蓄熱量が大きくなりすぎて過加熱を招
くことになるが、本実施の形態においては、斯かる不都
合は生じない。なお、アルミニウム粉体の厚さを10m
m以上にしているのは、10mm未満では、放熱量が大
きくなりすぎて燃焼温度が低下してしまい、窒化反応率
が低下する恐れがあるからである。
【0017】前記冷却手段6は、前記圧力容器の底壁及
びベースプレート間に配設されており、圧力容器1を強
制的に冷却し得るようになっている。該冷却手段6は、
反応熱による装置の破損又は劣化を防止する為のもので
ある。
【0018】以下に、このように構成された燃焼合成装
置を用いた窒化アルミニウムの製造方法について説明す
る。
【0019】前記収容手段5によって厚さ10mm以上
80mm以下の横長直方体状に保持されたアルミニウム
粉体30をベースプレート7上に載置し、ヒーターホル
ダー14によって着火ヒーター13を着火最適位置に配
置する。この状態で、圧力容器1を密閉し、減圧手段2
0によって、容器1内の圧力を0.01気圧以下に減圧
する。減圧完了後、ガス供給源2からガス供給ライン3
を介して圧力容器1内に窒素含有ガスを供給する。この
際の窒素含有ガス圧力は、前述のように、2気圧〜30
気圧である。
【0020】窒素含有ガスが前記所定圧まで供給された
ら、前記電極12を介して電源11から前記着火ヒータ
ー13に電力を供給して、着火ヒータ13を発熱させ
る。該着火ヒータ13によってアルミニウム粉体30の
着火、即ち、反応開始が確認されたら、直ちに電力供給
を停止する。この通電時間は、通常、数秒〜数十秒であ
る。
【0021】このようにして、反応が開始されると、そ
の後は、自らの反応熱によって燃焼合成反応が自然に水
平方向に進行する。即ち、本実施の形態においては、収
容手段5によって反応原料となるアルミニウム粉体30
を厚さ10mm以上80mm以下で且つ長さが少なくと
も前記厚さよりも長い横長直方体状に保持しているの
で、燃焼波を水平方向に進行させることができ、これに
より、従来の燃焼合成装置に比して、反応による蓄熱量
を低減させて、装置の損傷又は劣化を防止することがで
きる。また、窒素含有ガスをアルミニウム粉体全域に効
率良く浸透させることができ、これにより、高純度の窒
化アルミニウムを効率良く製造することが可能になる。
【0022】さらに、本実施の形態においては、前記反
応により窒素含有ガスが消費されて、窒素含有ガス圧が
低下すると、圧力調整手段4が作動して、窒素含有ガス
が補充される構成となっている。従って、圧力容器1内
の窒素含有ガス圧は、常に、一定に保持され、これによ
り、反応進行中における反応不全が防止される。なお、
反応進行中は、常に、冷却手段6を作動させておくのが
好ましい。これにより、反応熱による装置の破損又は劣
化を防止できるからである。
【0023】
【実施例】本実施の形態に係る燃焼合成装置を用いて、
窒化アルミニウムの燃焼合成を行い、未反応金属アルミ
ニウムの残存量を測定した。
【0024】実施例1 反応原料30として、純度99.7重量%,平均粒子径
40μmの純アルミニウム粉(アトマイズ粉)を用い
た。該反応原料をカーボン製の収容手段5に厚さ50m
mとなるように充填した。反応原料の充填量は、500
g及び5000gの2通りで行った。減圧脱気は0.0
1気圧以下、窒素ガス充填圧は8気圧とし、着火ヒータ
13へは2.5KWの電力を10秒間供給した。
【0025】本実施例1の結果を表1に示す。なお、表
中における未反応金属アルミニウム量の測定は、試料1
gを濃度20%の水酸化ナトリウム水溶液が収容された
容器に入れて分解を行い、発生する水素量を測定し、該
測定値と予め作成しておいた検量線とに基づいて行っ
た。
【0026】
【表1】
【0027】実施例2 反応原料30として、純度99.7重量%,平均粒子径
40μmの純アルミニウム粉(アトマイズ粉)を50重
量%含み、希釈剤となる平均粒子径5μmの窒化アルミ
ニウム粉を50重量%含む混合粉体を用いた。その他の
条件は、前記実施例1と同様にして行った。本実施例2
の結果を表1に付せて示す。
【0028】実施例3 反応原料30として、純度99.7重量%,平均粒子径
40μmの純アルミニウム粉(アトマイズ粉)を30重
量%含み、希釈剤となる平均粒子径5μmの窒化アルミ
ニウム粉を70重量%含む混合粉体を用いた。その他の
条件は、前記実施例1と同様にして行った。本実施例3
の結果を表1に付せて示す。
【0029】
【比較例】比較例として、特開平7-309611号公報に記載
の従来装置を用いて、前記実施例1〜3のそれぞれの条
件で窒化アルミニウムの燃焼合成を行い、未反応金属ア
ルミニウムの残存量を測定した。それらの結果を比較例
1〜3として、表1に付せて示す。
【0030】
【検討】表1に示すように、従来装置においては、未反
応の金属アルミニウムが大量に残存した。これは、燃焼
合成反応が有効に進行していないことを示している。
【0031】これに対し、本実施の形態に係る燃焼合成
装置においては、何れの条件下においても、未反応の金
属アルミニウムが殆ど残存せず、効率良く燃焼合成反応
が行われた。特に、希釈剤を使用しない場合に、その差
は歴然であった。
【0032】
【発明の効果】以上のように、本発明に係る燃焼合成装
置によれば、反応原料を収容する収容手段を、前記着火
手段による着火によって励起される前記反応ガスと反応
原料との燃焼合成反応が、その反応熱によって連鎖的に
実質的に水平方向に進行するように、前記反応原料を保
持し得る構成としたので、反応原料全域中への反応ガス
の浸透を容易に行うことができ、これにより、希釈剤を
用いることなく、高純度の化合物を効率良く得ることが
できる。また、燃焼合成反応時における蓄熱量を低減さ
せることができ、これにより、装置の損傷及び劣化を抑
えることができる。さらに、本発明に係る燃焼合成装置
によれば、圧力容器を強制的に冷却する冷却手段を備え
るようにしたので、反応熱による装置の破損又は劣化を
有効に抑えることができる。
【0033】また、圧力容器内を所望圧力に減圧する減
圧手段を備えるようにすれば、燃焼合成反応に必要な反
応ガス雰囲気を容易に得ることができる。
【0034】さらに、反応原料を厚さ10mm以上80
mm以下に保持するようにすれば、燃焼温度の低下を抑
えつつ、反応ガスの反応原料中への浸透性向上及び装置
の劣化防止をさらに有効に図ることができる。
【図面の簡単な説明】
【図l】本発明に係る燃焼合成装置の好ましい実施の形
態の概略図である。
【符号の説明】
1 圧力容器 2 反応ガス供給源 4 圧力調整手段 5 収容手段 6 冷却手段 10 着火手段 20 減圧手段

Claims (3)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】内部圧力を一定圧に保持する圧力容器と、
    反応ガス供給源と、前記圧力容器及び反応ガス供給源と
    を連結する反応ガス供給ラインと、該反応ガス供給ライ
    ンに設けられ、圧力容器内の圧力を調整する圧力調整手
    段と、前記圧力容器内に備えられ、反応原料を保持する
    収容手段と、該収容手段内の反応原料に着火する着火手
    段と、前記圧力容器を強制的に冷却する冷却手段とを備
    え、 前記収容手段は、前記着火手段による着火によって励起
    される前記反応ガスと反応原料との燃焼合成反応が、そ
    の反応熱によって連鎖的に実質的に水平方向に進行する
    ように、前記反応原料を保持するものであることを特徴
    とする燃焼合成装置。
  2. 【請求項2】 前記圧力容器内を所望圧力に減圧する減
    圧手段をさらに備えていることを特徴とする請求項1に
    記載の燃焼合成装置。
  3. 【請求項3】 前記収容手段は、反応原料を厚さが10
    mm以上80mm以下である横長直方体状に保持するも
    のであることを特徴とする請求項1又は2に記載の燃焼
    合成装置。
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