JP2000264608A - 燃焼合成反応によるBN、AlN又はSi3N4の製造方法 - Google Patents
燃焼合成反応によるBN、AlN又はSi3N4の製造方法Info
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Abstract
力以下の窒素雰囲気下でBN、AlN、Si3 N4 の燃
焼合成反応を可能とすることにより、粉砕しなくても微
細な化合物粉末が得られ、しかも着火用の加熱部材から
の不純物の混入もない、高純度のBN、AlN、Si3
N4 を製造する方法を提供しようとするものである。 【解決手段】 出力を0.5W〜500Wで770nm
よりも長い波長を有するレーザーを原料粉末に照射する
ことにより、ボロン粉末、アルミニウム粉末、シリコン
粉末を、それぞれ、10気圧以下、2気圧以下、30気
圧以下の窒素雰囲気で燃焼合成反応を開始させて、B
N、AlN、Si3 N4 を製造するようにした。
Description
よって高純度で微細なBN、AlN又はSi3 N4 を製
造する方法に関するものである。
原料あるいは気体原料中で固体原料の一端を加熱するこ
とにより化学反応を起こさせ、その際に発生する生成熱
によって燃焼波を生じさせ、自発的に伝播する燃焼波が
次層の未反応部を励起するという連鎖反応を繰り返すこ
とによって化合物を得る方法である。かかる燃焼合成方
法は、短時間で大量の化合物粉末を得ることができると
共に、化学反応熱を利用する燃焼合成反応を開始させる
着火時を除いて外部加熱が不要であり、数百℃の低い予
熱で燃焼合成反応が起こるため、通常の高温外部加熱に
よる合成方法と比較して経済的であるといった利点を有
する。
N、AlN、Si3 N4 を製造することが行われてお
り、その場合、窒素雰囲気中でボロン粉末、アルミニウ
ム粉末、シリコン粉末が燃焼合成される。
末、シリコン粉末を窒素雰囲気中で窒化する際の反応温
度は、窒素ガス圧に比例することが熱力学計算結果や温
度測定により判明しており、窒素ガス圧を高くすれば反
応温度も高くなり、低くすれば反応温度を下げることが
できるが、従来、固体の出発原料であるボロン粉末、ア
ルミニウム粉末、シリコン粉末に着火してBN、Al
N、Si3 N4 の燃焼合成を行うには、窒素圧力をそれ
ぞれ10気圧、2気圧、30気圧以上の高圧にする必要
があった。
N、AlN、Si3 N4 の燃焼合成を行った場合、得ら
れるBN、AlN、Si3 N4 粉末の粒径が大きくな
り、焼結用に求められる微細で粒径の均一な粉末を得る
ためには、焼結合成後に、得られた合成粉末を粉砕しな
ければならず、この粉砕処理にコストがかかる上、粉砕
中に不純物が混入するという問題があった。
を開始させる加熱方法としては、カーボンヒータ、金属
線を用いた電気抵抗加熱、あるいは5kV以上の高圧電
源を使用した電極棒によるアーク放電加熱が用いられて
いるが、これらの加熱方法ではカーボンヒータや、金属
線、電極棒を構成する成分元素が生成物に不純物として
取り込まれるため、高純度の化合物粉末を得ることがで
きないという問題もあった。
が行えないとされていた所定圧力以下の窒素雰囲気下で
BN、AlN、Si3 N4 の燃焼合成反応を可能とする
ことにより、粉砕しなくても微細な化合物粉末が得ら
れ、しかも着火用の加熱部材からの不純物の混入もな
い、高純度のBN、AlN、Si3 N4 を製造する方法
を提供しようとするものである。
5W〜500Wで770nmよりも長い波長を有するレ
ーザーを原料粉末に照射することにより、ボロン粉末、
アルミニウム粉末、シリコン粉末を、それぞれ、10気
圧以下、2気圧以下、30気圧以下の窒素雰囲気で燃焼
合成反応を開始させて、BN、AlN、Si3 N4 を製
造するようにしたものである。
ウム粉末、シリコン粉末をそれぞれ、10気圧以下、2
気圧以下、30気圧以下という従来の窒素雰囲気の圧力
よりも低い圧力で燃焼合成を行うことが可能となり、粒
成長が抑制された微細な化合物粉末が得られる。
と、着火の際の不純物混入が避けられるため、高純度の
BN、AlN、Si3 N4 を製造することができるし、
粉砕工程の省略によってコストも低減することができ
る。
る着火の際に用いるレーザとしては、出力0.5W〜5
00Wで770nmよりも長い波長を有するものであれ
ば特に限定されず、市販の炭酸ガス(CO2 )レーザー
やイットリア・アルミナ・ガーネット(YAG)レーザ
ーを用いることができる。
出力、および出発原料粉末の吸収率や粒径、粒子表面の
酸化度合によって変化するが、出発原料粉末の表面を直
径数ミリメートル程の局所加熱を行うことにより、遅く
とも数十秒以内に着火が起こり、着火後はレーザー照射
を止めても、発熱反応による燃焼波が連鎖的に進行し
て、所定の化合物が燃焼合成された。例えば、1気圧の
窒素雰囲気中でAl粉末表面を、近接させたカーボンヒ
ータによって20秒間電気抵抗加熱を行っても、また、
15kVの高圧電源の電極棒によるアーク放電加熱を5
mmの距離から30秒間行っても着火は起こらないが、
出力3WのCO2 レーザーを照射した場合には、約1秒
後に着火が起こり、試料全体に燃焼波が広がってAlN
が燃焼合成された。
行う場合、レーザー光は、耐圧容器内に設けたガラス窓
やガラスファイバを介して耐圧容器内に照射されるが、
この場合、ガラスに吸収されにくいYAGレーザーを用
いるが、CO2 レーザーでもほぼ同じ設定条件で着火が
可能である。
を有するレーザーを使用するが、この波長よりも短い波
長のレーザーでは、着火せず、燃焼合成反応が開始しな
かった。
は、0.5W〜500Wとするが、これは、0.5W以
下では着火せず、500W以上ではエネルギー密度が高
すぎて、出発原料粉末表面から微小粉末がはじき飛ばさ
れて着火しないためである。
ーを照射しても、窒素雰囲気の圧力が0.5気圧未満で
は着火しないので、この発明では、窒素雰囲気の圧力は
少なくとも0.5気圧以上にする必要がある。
面に近接または接触させたカーボンヒーターや金属線を
用いた電気抵抗加熱、あるいは5kV以上の高圧電源を
使用して出発原料粉末表面とわずかに離した電極棒間の
アーク放電加熱を用いた方法では、着火が著しく困難も
しくは不可能な反応系について、この発明によって燃焼
合成が可能となった事例を列挙してある。
以下の非晶失ボロン粉末を充填したカーボン製坩堝を、
反応容器内に置いた。3気圧の窒素ガス雰囲気中で、ガ
ラスファイバーを介して反応容器内に導入した出力10
WのYAGレーザーを出発原料表面に照射したところ、
約2秒後に着火が起こった。レーザー照射を止めた後
も、連鎖的に燃焼波が試料全体に広がり、化合物が燃焼
合成された。2色放射温度計で反応温度を測定した結
果、2620℃となっており、3気圧におけるBNの分
解温度2630℃にほぼ一致した。得られた生成物は内
部まですべて白色で、粉末X線回析装置を用いて固定し
たところ、六方晶BN単一相の微細な粉末となってい
た。
nのアルミニウム粉末を充填したカーボン製坩堝を、反
応容器内に置いた。1.5気圧の窒素ガス雰囲気中で、
ガラスファイバーを介して反応容器内に導入した出力1
0WのYAGレーザーを出発原料表面に照射したとこ
ろ、約1秒後に着火が起こった。レーザー照射を止めた
後も、連鎖的に燃焼波が試料全体に広がり、化合物が燃
焼合成された。2色放射温度計で反応温度を測定した結
果、2520℃となっており、1.5気圧におけるAl
Nの分解温度2580℃にほぼ一致した。得られた生成
物は内部まですべて白色で、粉末X線回析装置を用いて
固定したところ、AlN単一相の微細な粉末となってい
た。生成物の酸素含有量は200ppmと少なく、残留
Alも100ppm以下の高純度なAlN粉末が得られ
た。
nのシリコン粉末を充填したカーボン製坩堝を、反応容
器内に置いた。5気圧の窒素ガス雰囲気中で、ガラスフ
ァイバーを介して反応容器内に導入した出力20WのY
AGレーザーを出発原料表面に照射したところ、約1秒
後に着火が起こった。レーザー照射を止めた後も、連鎖
的に燃焼波が試料全体に広がり、化合物が燃焼合成され
た。2色放射温度計で反応温度を測定した結果、192
0℃となっており、5気圧におけるSi3 N4の分解温
度1960℃にほぼ一致した。得られた生成物は内部ま
ですべて白色で、粉末X線回析装置を用いて固定したと
ころ、Si3 N4 単一相の微細な粉末となっていた。生
成物の酸素含有量は500ppmと少量で、高純度なS
i3 N4粉末が得られた。
のSi粉末を充填したカーボン製坩堝を、反応容器内に
置いた。30気圧の窒素ガス雰囲気中で、ガラスファイ
バーを介して反応容器内に導入した出力100WのYA
Gレーザーを出発原料表面に照射したところ、約1秒後
に着火が起こった。レーザー照射を止めた後も、連鎖的
に燃焼波が試料全体に広がり、化合物が燃焼合成され
た。得られた生成物は内部まですべて白色で、粉末X線
回析装置を用いて固定したところ、Si3 N4 単一相の
微細な粉末となっていた。
合成反応が行えないとされていた所定圧力以下の窒素雰
囲気下でBN、AlN、Si3 N4 の燃焼合成反応が行
えるので、粉砕しなくても微細な化合物粉末が得られ、
しかも着火用の加熱部材からの不純物の混入もない、高
純度のBN、AlN、Si3 N4 を製造することができ
る。
Claims (4)
- 【請求項1】 出力0.5W〜500Wで770nmよ
りも長い波長を有するレーザーを原料粉末に照射して、
所定圧力以下の窒素雰囲気下において燃焼合成反応を開
始させることを特徴とするBN、AlN又はSi3 N4
の製造方法。 - 【請求項2】 原料粉末がボロン粉末であり、窒素雰囲
気の圧力が0.5気圧以上10気圧以下である請求項1
記載のBNの製造方法。 - 【請求項3】 原料粉末がアルミニウム粉末であり、窒
素雰囲気の圧力が0.5気圧以上2気圧以下である請求
項1記載のAlNの製造方法。 - 【請求項4】 原料粉末がシリコン粉末であり、窒素雰
囲気の圧力が0.5気圧以上30気圧以下である請求項
1記載のSi3 N4 の製造方法。
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