JPH07309611A - 窒化アルミニウム粉末の製造方法 - Google Patents

窒化アルミニウム粉末の製造方法

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Abstract

(57)【要約】 (修正有) 【目的】 工業的規模で窒化アルミニウムを製造する方
法を提供する。 【構成】 窒素含有雰囲気中で金属アルミニウム粉末お
よび窒化アルミニウム粉末より成る混合粉末および又は
成形体の1部を加熱し、窒化反応を開始し、反応に際し
て生じる発熱により隣接する部分の窒化反応を連鎖的に
進行させ、短時間に系全体の窒化反応を終了させること
により、高純度で微粒な窒化アルミニウム粉末を短時間
でエネルギー効率よく製造する方法を提供する。本発明
に成る窒化アルミニウム粉末組成物を用いた窒化アルミ
ニウム焼結体は、緻密で高熱伝導性を有し、電子回路部
材等に好適に用いる。

Description

【発明の詳細な説明】
【0001】
【産業上の利用分野】本発明は窒化アルミニウム粉末の
製造方法に関するものであり、特に高熱伝導性、高電気
絶縁性、耐熱耐食性等を必要とする、電子回路部材、耐
熱部材に用いられる窒化アルミニウム焼結体の原料粉末
として、高純度で粒径の小さい窒化アルミニウム粉末の
製造方法に関するものである。
【0002】
【従来の技術】従来窒化アルミニウム粉末の製造方法と
しては、(1)金属アルミニウムの粉末または薄片を窒素
またはアンモニアガス中で加熱し、直接窒化する方法、
あるいは(2)酸化アルミニウム粉末に炭素粉末を混合
し、窒素またはアンモニアガス中で加熱し、還元窒化す
る方法、(3)金属アルミニウムを溶融し窒素ガス中でア
トマイズにより霧状にして窒化する方法、(4)アミニウ
ムのハロゲン化物とアンモニアガスとを反応させる方
法、(5)アルミニウム塩化アンモニウムを熱分解する方
法等が知られている。
【0003】しかし上記(1)の方法では、金属アルミニ
ウム粉末の融解、凝集による窒化率低下防止のために、
金属アルミニウムの融点以下の温度から窒化の完了する
1300〜1600℃まで長時間緩慢な加熱を行いある
いは窒化反応の途中で粉末を粉砕して再び窒化反応を行
い、さらに窒化完了した粉末を粉砕して粒径の調整を行
う必要があった。このため製造工程が煩雑で長時間を要
し、また熱エネルギー消費も大であった。
【0004】上記(2)の方法においても製造された窒化
アルミニウムの窒化率を向上させるために、カーボンを
過剰に添加し、窒素含有雰囲気中で1700℃〜200
0℃の高温で還元窒化後、残存カーボンを酸素含有雰囲
気中600℃〜800℃で除去する必要があり、(1)の
方法と同様に製造に長時間を要し、多大な熱エネルギー
が必要であった。上記(3)の方法においては生成される
窒化アルミニウム粉末の粒径が最小でも約10μm程度
と粗粒である粒度分布も広いものであった。上記(4)(5)
の方法は、工業的規模で窒化アルミニウムを作るのには
適していない。
【0005】
【発明が解決しようとする課題】本発明は、上記した従
来の窒化アルミニウム粉末製造の欠点に鑑み、高純度で
微粒な粉末を短時間でエネルギー効率よく製造する方法
を提供するものである。
【0006】
【課題を解決するための手段】本発明は窒素含有雰囲気
中で金属アルミニウム粉末および窒化アルミニウム粉末
より成る混合粉末および又は成形体の1部を加熱し、窒
化反応を開始し、反応に際して生じる発熱により隣接す
る部分の窒化反応を連鎖的に進行させ、短時間に系全体
の窒化反応を終了させることにより、高純度で微粒な窒
化アルミニウム粉末を短時間でエネルギー効率よく製造
する方法である。窒化アルミニウムの標準生成熱は、−
△H゜298K=320KJ/molであり、金属アルミニウムの
窒化時に大量の熱を発生する。この発熱を窒化反応のエ
ネルギーとして利用して、連鎖的に窒化発熱反応を進行
させることにより、金属アルミニウム粉末から窒化アル
ミニウム粉末を合成する方法が本発明の要旨である。
【0007】金属アルミニウム粉末の連鎖的反応を進行
させるためには、反応が進行する部分にある粉末の表面
に反応に必要な十分の窒素源が存在する必要があり、こ
のため窒素含有雰囲気を1.0気圧以上に加圧する。窒
素含有雰囲気としては窒素又はアンモニアあるいは、そ
れらを含有する非酸化性ガスが工業的に使用できる。但
し圧力が1.0気圧未満であると、窒素存在量が小とな
り、連鎖的窒化反応が進行しない。
【0008】さらに金属アルミニウム粉末に窒化アルミ
ニウム粉末を添加し、適当な比率で混合することにより
窒化反応の制御が可能であり、その比率は金属アルミニ
ウム粉末、1重量部に対して窒化アルミニウム粉末が
0.05〜2.0重量部であることが好ましい。窒化ア
ルミニウム粉末が0.05重量部未満では窒化反応時の
発熱により金属アルミニウム粉末が融解・凝集して窒化
されないアルミニウムが残存し、2.0重量部を越える
と発熱量が不足して反応が進行しない。金属アルミニウ
ム粉末と窒化アルミニウム粉末との混合方法としてはボ
ール・ミル、振動ミル等の公知の方法でよい。また粉末
および成形体の1部を加熱する方法は特に限定はなく、
カーボン等の抵抗体加熱、電子ビーム、レーザー等を用
いることが出来る。
【0009】原料金属アルミニウム粉末は、平均粒径が
30μm以下、酸素含有量が2重量%以下および酸素を
除く不純物量が0.5重量%以下であることが好まし
い。平均粒径が30μmを越えると未窒化アルミニウム
の残存や、中空の窒化アルミニウム粉末の生成が生じ
る。また酸素含有量が2重量%を、酸素を除く不純物が
0.5重量%を越えると、生成された窒化アルミニウム
粉末中の酸素および不純物含有量が増大し、この窒化ア
ルミニウム粉末を用いた窒化アルミニウム焼結体の特
性、特に熱伝導率を低下させる。
【0010】添加する窒化アルミニウム粉末は平均粒径
が8μm以下、酸素含有量が3重量%以下および酸素を
除く不純物量が0.2重量%以下であることが好まし
い。平均粒径が8μmを越えると生成された窒化アルミ
ニウム粉末の粒径が大となる。また酸素含有量が2重量
%を、酸素を除く不純物が0.2重量%を越えると、添
加された窒化アルミニウムの割合に応じて生成された窒
化アルミニウム粉末中の酸素および不純物含有量が増大
し、この窒化アルミニウム粉末を用いた窒化アルミニウ
ム焼結体の特性、特に熱伝導率を低下させる。
【0011】
【実施例】
(実施例1) 平均粒径8μm、酸素含有量0.8重量
%、酸素を除く不純物量0.3重量%の金属アルミニウ
ム粉末と平均粒径1.0μm、酸素含有量1.2重量
%、酸素を除く不純物量(0.01)重量%の窒化アル
ミニウム粉末を金属アルミニウム粉末1重量部に対して
1重量部の割合で添加し、エタノールを媒液として内面
をナイロンでライニングしたボール・ミル・ポットと外
面をナイロンでライニングしたボールとにより8時間混
合し、窒素ガス中で加熱乾燥し、混合粉末を作製した。
この混合粉末をφ11×φ5×15mmのペレット状に
金型成形して試料として図1に示す反応装置内にセット
した。圧力容器5内にガス供給管4より窒素を導入して
50気圧の圧力とし、試料1の底部をリボンヒーター2
に700Wの電力を約3秒間通電して加熱し、窒化反応
を開始し、反応は底部から上部へ進行して約1.5秒で
完了した。この反応完了したぺレットを解砕して粉末と
し、X線回析パターンを測定した所、窒化アルミニウム
のみのピークを示した。酸素および窒素の分析値はそれ
ぞれ1.0重量%、33.4重量%であった。
【0012】(実施例2) 金属アルミニウム粉末1重
量部に対して、窒化アルミニウム粉末を0.05重量部
とした以外はすべて実施例1と同一条件で合成を行っ
た。その結果を表1に示した。
【0013】
【表1】
【0014】(実施例3) 金属アルミニウム粉末1重
量部に対して、窒化アルミニウム粉末を0.20重量部
とした以外はすべて実施例1と同一条件で合成を行っ
た。その結果を表1に示した。
【0015】(実施例4) 金属アルミニウム粉末1重
量部に対して、窒化アルミニウム粉末を0.35重量部
とした以外はすべて実施例1と同一条件で合成を行っ
た。その結果を表1に示した。
【0016】(実施例5) 金属アルミニウム粉末1重
量部に対して、窒化アルミニウム粉末を2.0重量部と
した以外はすべて実施例1と同一条件で合成を行った。
その結果を表1に示した。
【0017】(実施例6) 窒素圧力ガスを1.5気圧
とした以外はすべて実施例1と同一条件で合成を行っ
た。その結果を表1に示した。
【0018】(実施例7) 窒素圧力ガスを8.0気圧
とした以外はすべて実施例1と同一条件で合成を行っ
た。その結果を表1に示した。
【0019】(実施例8) 窒素圧力ガスを20気圧と
した以外はすべて実施例1と同一条件で合成を行った。
その結果を表1に示した。
【0020】(実施例9) 窒素圧力ガスを100気圧
とした以外はすべて実施例1と同一条件で合成を行っ
た。その結果を表1に示した。
【0021】(実施例10) 実施例1で合成された窒
化アルミニウム粉末に酸化イットリウム粉末5重量%添
加し、エタノールを媒液として、内面をナイロンでライ
ニングしたボール・ミル・ポットに窒素ガスを封入し、
外面をナイロンでライニングしたボールとにより24時
間混合後、窒素ガス中で加熱乾燥して混合粉末を作製し
た。この混合粉末をφ12.5×3.5の寸法のペレッ
ト状に成形し、窒素雰囲気中1900℃で焼結した。焼
結体の密度および熱伝導率とアルキメデス法およびレー
ザー・フラッシュ法で測定したところ、それぞれ3.2
8g/cm3,165W/mKを示し、緻密で高熱伝導
性を有する多結晶窒化アルミニウム焼結体となってい
た。
【0022】(実施例11) 金属アルミニウム粉末の
酸素含有量が1.1重量%、窒化アルミニウム粉末の酸
素含有量が1.8重量%以外はすべて実施例1と同一条
件で合成を行い、合成された窒化アルミニウム粉末より
実施例10と同一条件で焼結体を作製した。その結果を
表2に示した。
【0023】
【表2】
【0024】(実施例12) 金属アルミニウム粉末の
酸素含有量が1.1重量%、窒化アルミニウム粉末の酸
素含有量が2.6重量%以外はすべて実施例1と同一条
件で合成を行い、合成された窒化アルミニウム粉末より
実施例10と同一条件で焼結体を作製した。その結果を
表2に示した。
【0025】(実施例13) 金属アルミニウム粉末の
酸素を除く不純物量が0.4重量%、窒化アルミニウム
粉末の酸素を除く不純物量が0.10重量%以外はすべ
て実施例1と同一条件で合成を行い、合成された窒化ア
ルミニウム粉末より実施例10と同一条件で焼結体を作
製した。その結果を表2に示した。
【0026】(比較例1) 金属アルミニウム粉末1重
量部に対して、窒化アルミニウム粉末を0.03重量部
添加した以外はすべて実施例1と同一条件で合成を行っ
た。生成された粉末のX線回析パターンを測定した所、
窒化アルミニウムのピークに他、アルミニウムのピーク
が認められた。
【0027】(比較例2) 金属アルミニウム粉末1重
量部に対して、窒化アルミニウム粉末を2.5重量部添
加した以外はすべて実施例1と同一条件で合成を行った
が、窒化反応の進行が起こらなかった。また、圧力容器
内の窒素圧力を0.1気圧とした以外はすべて実施例1
と同一条件で合成を行ったが、窒化反応の進行が起こら
なかった。
【0028】(比較例3) 金属アルミニウム粉末の平
均粒径が80μm以外はすべて実施例1と同一条件で合
成を行った。生成された粉末の窒素含有量は30.8重
量%であった。
【0029】(比較例4) 金属アルミニウムの酸素含
有量が2.5重量%、窒化アルミニウムの酸素含有量が
2.5重量%以外はすべて実施例1と同一条件で合成を
行い、合成された窒化アルミニウム粉末より実施例10
と同一条件で焼結体を作製した。この焼結体の密度は
3.26g/cm3,熱伝導率は73W/mKであっ
た。
【0030】(比較例5) 金属アルミニウム粉末の酸
素を除く不純物量が0.7重量%、窒化アルミニウム粉
末の酸素を除く不純物が0.3重量%以外はすべて実施
例1と同一条件で合成を行い、合成された窒化アルミニ
ウム粉末より実施例10と同一条件で焼結体を作製し
た。この焼結体の密度は3.31g/cm3,熱伝導率
は81W/mKであった。
【0031】
【発明の効果】以上説明したように窒素含有雰囲気中で
金属アルミニウム粉末および窒化アルミニウム粉末より
成る混合粉末および又は成形体の1部を加熱し、窒化反
応を開始し、反応に際して生じる発熱により隣接する部
分の窒化反応を連鎖的に進行させ、短時間に系全体の窒
化反応を終了させることにより、高純度で微粒な窒化ア
ルミニウム粉末を短時間でエネルギー効率よく製造する
ことが出来る。この窒化アルミニウム粉末組成物に用い
た窒化アルミニウム焼結体は、緻密で高熱伝導性を有
し、電子回路部材等に好適に用いることができる。
【図面の簡単な説明】
【図1】本発明の製造法を説明するための概念図であ
る。
【符号の説明】
1:混合粉末又は成型体 2:加熱リボンヒーター 3:通電加熱用電極 3’:通電加熱用電極 4:ガス供給管 5:圧力容器
───────────────────────────────────────────────────── フロントページの続き (72)発明者 坂上 仁之 兵庫県伊丹市昆陽北一丁目1番1号 住友 電気工業株式会社伊丹製作所内 (72)発明者 仲田 博彦 兵庫県伊丹市昆陽北一丁目1番1号 住友 電気工業株式会社伊丹製作所内

Claims (6)

    【特許請求の範囲】
  1. 【請求項1】 金属アルミニウム粉末と窒化アルミニウ
    ム粉末とからなる混合粉末又は成形体の一部を窒素含有
    雰囲気中で加熱して窒化反応を開始し、反応に際して生
    じる発熱により隣接する部分の窒化反応を連鎖的に順次
    進行させ、短時間に系全体の窒化反応を終了させること
    を特徴とする窒化アルミニウム粉末の製造方法。
  2. 【請求項2】 該窒素含有雰囲気の圧力が1気圧以上の
    高圧であることを特徴とする特許請求の範囲第(1)項
    記載の窒化アルミニウム粉末の製造方法。
  3. 【請求項3】 該窒素含有雰囲気が窒素ガス、アンモニ
    アガス、又は加熱により窒素含有雰囲気ガスと成る化合
    物の少なくとも1種であることを特徴とする特許請求の
    範囲第(1)項記載の窒化アルミニウム粉末の製造方
    法。
  4. 【請求項4】 該混合粉末又は成形体の組成が、金属ア
    ルミニウム粉末と窒化アルミニウム粉末との重量比で
    1:0.05〜1:2.0であることを特徴とする特許
    請求の範囲第(1)項記載の窒化アルミニウム粉末の製
    造方法。
  5. 【請求項5】 該金属アルミニウム粉末の平均粒径が3
    0μm以下、酸素含有量が2重量%以下および酸素を除
    く不純物量が0.5重量%以下であることを特徴とする
    特許請求の範囲第(1)項記載の窒化アルミニウム粉末
    の製造方法。
  6. 【請求項6】 該窒化アルミニウム粉末の平均粒径が8
    μm以下、酸素含有量が3重量%以下および酸素を除く
    不純物量が0.2重量%以下であることを特徴とする特
    許請求の範囲第(1)項記載の窒化アルミニウム粉末の
    製造方法。
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