JPH0952704A - 窒化アルミニウム顆粒及びその製造方法 - Google Patents

Abstract

(57)【要約】 【課題】乾式プレス法による窒化アルミニウム焼結体の
製造を、脱脂工程を施すことなく効率的に実施するため
の、原料となる窒化アルミニウム顆粒を提供すること。 【解決手段】有機成分を実質的に含まず、平均粒径が
０．０２〜８ｍｍであり、破壊強度が０．００２〜０．
４ｋｇｆ／ｍｍ²であることを特徴とする窒化アルミニ
ウム顆粒。

Description

【発明の詳細な説明】

【０００１】

【発明の属する技術分野】本発明は、窒化アルミニウム
顆粒、詳しくは乾式プレス法により、窒化アルミニウム
焼結体を製造するプロセスにおいて、効率的で、且つ、
安価な製造を行うのに好適な窒化アルミニウム顆粒に関
する。

【０００２】

【従来の技術】最近のＬＳＩの集積度の飛躍的な向上に
伴うＩＣチップの発熱量増大により、セラミックス基板
は、従来より使用されているアルミナ製では熱特性が不
十分で、放熱が限界に達しつつある。

【０００３】これに対し、窒化アルミニウム粉末は、高
熱伝導率、高絶縁性を有し、パッケ−ジ材料等のエレク
トロニクス材料として極めて有用な窒化アルミニウム焼
結体の原料として脚光を浴びている。こうしたなか、特
開平４−５０１０７号公報には、窒化アルミニウム焼結
体を得る方法として、窒化アルミニウム粉末を結合剤等
の有機成分の存在下、顆粒に造粒した後、乾式プレス法
により成形してプレス成形体を得、焼成する方法が知ら
れている。こうした方法は、クラックがなく高密度の窒
化アルミニウム焼結体が得られ、有用である。

【０００４】

【発明が解決しようとする課題】しかしながら、上記方
法では、該窒化アルミニウム顆粒を用いてプレス成形を
行い、プレス体を得た後に、該プレス体から結合剤等の
有機成分を除去するために、数百度で数字間に及ぶ脱脂
工程を施さなければ、良好な物性を有する窒化アルミニ
ウム焼結体が得られないものであった。しかも、この脱
脂工程を施したとしても、脱脂の際にクラックが生じた
り、脱脂後においても粉末成形体中にカ−ボンが残留し
て得られる窒化アルミニウム焼結体に変色やマイクロポ
アの発生が生じたりし易いものであった。そのため、か
かる方法は、窒化アルミニウム焼結体を効率的、且つ、
安価に製造する面において、今一歩満足できるものでは
なかった。

【０００５】一方、特公平５−８３４８２号公報には、
アルミナ粉末とカ−ボン粉末の混合粉末を造粒したペレ
ットを窒素含有ガスの雰囲気下、１４００〜１８００℃
で焼成し、次いで、酸素含有ガスの雰囲気下、６５０〜
７５０℃で脱炭処理して窒化アルミニウム粉末を製造す
る方法が示されている。しかし、この方法では、前記酸
素含有ガスの雰囲気下での焼成時に、ペレットは解砕さ
れて窒化アルミニム粉末となっており、本発明のような
窒化アルミニウム顆粒は得られていない。

【０００６】また、特開平７−８１９１１号公報におい
ては、アルミナとカ−ボンとバインダ−からなる顆粒を
用い、炭窒化反応によって窒化アルミニムを連続的に得
る製造方法が示されている。しかしこの方法において
も、炭窒化反応後、顆粒は最終工程でエアジェットミル
により粉砕されており、窒化アルミニウムは粉末状で得
られている。

【０００７】以上の背景にあって、本発明は、乾式プレ
ス法による窒化アルミニウム焼結体の製造を、脱脂工程
を施すことなく効率的に実施するための、原料となる窒
化アルミニウム顆粒を提供することを目的とする。

【０００８】

【課題を解決するための手段】本発明者らは、上記問題
を解決すべく鋭意研究を重ねてきた。その結果、有機成
分を実質的に含まず、特定の顆粒物性を有する窒化アル
ミニウム顆粒が上記の目的を達成することを見い出し、
本発明を提案するに至った。

【０００９】即ち、本発明は、有機成分を実質的に含ま
ず、平均粒径が０．０２〜８ｍｍであり、破壊強度が
０．００２〜０．４ｋｇｆ／ｍｍ²であることを特徴と
する窒化アルミニウム顆粒である。

【００１０】また、本発明は、平均粒径が０．０２〜８
ｍｍのアルミナとカーボンブラックとの造粒体を、非酸
化性の窒素ガス含有雰囲気下１３００〜１７００℃で還
元窒化し、次いで、水分濃度が４００〜１００００ｐｐ
ｍの酸化性雰囲気下５００〜８００℃で脱炭処理するこ
とを特徴とする上記窒化アルミニウム顆粒の製造方法、
更には、上記窒化アルミニウム顆粒を乾式プレスにより
成形し、次いで、脱脂工程を経ることなく、焼成するこ
とを特徴とする窒化アルミニウム焼結体の製造方法も提
供する。

【００１１】本発明の窒化アルミニウム顆粒は、平均粒
径が０．０２〜８ｍｍであることが重要であり、好まし
くは、０．０４〜４．０ｍｍ、更に好ましくは、０．０
５〜２．０ｍｍの平均粒径が好適である。顆粒の平均粒
子径は、プレス体の大きさや形状に合わせて、任意に選
択されるが、例えば、φ１５ｃｍ、厚さ５ｃｍ等の大型
形状品の場合でも、平均粒子径が８ｍｍを越えると、個
々の顆粒間の空隙が大きくなり、焼結後に内部空隙が残
存し、良好な焼結体が得られず好ましくない。また、平
均粒径が、０．０２ｍｍ未満のときは、静電反発などに
より、嵩高くなるために、前記のような不都合が生じる
ために好ましくない。

【００１２】本発明の窒化アルミニウム顆粒は、破壊強
度が０．００２〜０．４ｋｇｆ／ｍｍ²の範囲でなけれ
ばならない。破壊強度が０．００２ｋｇｆ／ｍｍ²より
小さい場合には、輸送等の取り扱い中に容易に顆粒が破
壊し粉末状となったり、更に、プレス成形の際には、早
期に顆粒が破壊されることにより、プレス成形体の密度
が上昇せず、且つ、不均一となるために良好な焼結体が
得られず好ましくない。また、破壊強度が０．４ｋｇｆ
／ｍｍ²を越える場合には、プレス成形によって窒化ア
ルミニウムプレス体を製造する際に、スプリングバック
が大きくなるためにクラックが入りやすく、更に、窒化
アルミニウム顆粒の粒界による空隙の多数残存により焼
結体物性が低下するために好ましくない。窒化アルミニ
ウム顆粒の破壊強度は、プレス成形体の密度向上を勘案
すると、０．００５〜０．２ｋｇｆ／ｍｍ²の範囲であ
ることが特に好ましい。

【００１３】また、本発明の窒化アルミニウム顆粒は、
焼結体内部の空隙が少なく、より良好な密度で焼結体を
得ことを勘案すれば嵩比重が、０．４〜１．３ｇ／ｃｍ
³の範囲であることが好ましい。特に、高密度の窒化ア
ルミニウムプレス体を工業的に得るためには、嵩比重
０．５〜１．０ｇ／ｃｍ³の範囲であることが好適であ
る。

【００１４】更に、本発明の窒化アルミニウム顆粒の形
状は何ら制限されず、任意の形状であってよいが、製造
方法に由来して球状またはそれに近い形状のものが一般
的である。本発明において空隙の少ない高密度の窒化ア
ルミニウム顆粒は真球状であることが好ましく、例え
ば、短径と長径の比から求めた真球度が０．９以上のも
のが好ましい。

【００１５】そして更に、上記窒化アルミニウム顆粒
は、顆粒を構成する窒化アルミニウム粉末の凝集粒子径
が小さいものが揃っているのが好ましい。例えば、超音
波分散等の分散処理を顆粒に十分に施して得た窒化アル
ミニウム粉末のレーザー回析法により求めた凝集粒子の
平均粒子径は、５μｍ以下、さらには３μｍ以下である
ことが好ましい。

【００１６】以上の諸物性を有する窒化アルミニウム顆
粒において、本発明は、構成成分として有機成分を実質
的に含まないことを最大の特徴とする。そのため、かか
る窒化アルミニウム顆粒によれば、乾式プレス法による
窒化アルミニウム焼結体の製造に際し、プレス成形後の
脱脂工程を施す必要がなくなり、該窒化アルミニウム焼
結体を効率的、且つ安価に製造することが可能になる。
ここで、本発明の窒化アルミニウム顆粒は、酸素気流中
で燃焼させ、発生したＣＯ、ＣＯ₂ガス量から定量する
不純物カ−ボン量が０．２重量％以下、好ましくは０．
１重量％以下であるのが好適である。

【００１７】また、この窒化アルミニウム顆粒には、一
般に熱伝導性に優れた窒化アルミニウム焼結体を得るた
めには、上記有機成分を実質的に含まない他、酸素含有
量や熱伝導性に悪影響を与える陽イオン不純物も少ない
ことが好ましい。ここで、該陽イオン不純物には、後述
する焼結助剤として配合し得る化合物の陽イオン成分で
あるカルシウム、ストロンチウム等のアルカリ土類金属
やイットリウム、ランタン等の希土類金属からのものは
除外される。また、窒化アルミニウム粉末の表面は空気
中で不可避的に酸化され、Ａｌ−Ｎ結合がＡｌ−Ｏ結合
に置き換っているが、この結合Ａｌは陽イオン不純物と
みなさない。本発明では、ＡｌＮを窒化アルミニウム組
成とするとき、不純物となる酸素含有量が１．５重量％
以下、前記熱伝導性に悪影響を与える陽イオン不純物が
０．３重量％以下である窒化アルミニウム粉末が好適で
ある。さらに、酸素含有量が０．４〜１．３重量％、前
記陽イオン不純物が０．２重量％以下である窒化アルミ
ニウム粉末がより好適である。

【００１８】なお、本発明の窒化アルミニウム顆粒に
は、窒化アルミニウム粉末の焼結に使用することが公知
の焼結助剤が含有されていても良い。こうした焼結助剤
としては、例えば、酸化カルシウム、酸化ストロンチウ
ム等のアルカリ土類金属酸化物；酸化イットリウム、酸
化ランタン等の希土類酸化物；アルミン酸カルシウム等
の複合酸化物等が挙げられる。その含有量は、窒化アル
ミニウム顆粒中に占める割合で０．１〜１０重量％の範
囲が好適である。

【００１９】次に、本発明の窒化アルミニウム顆粒は、
乾式プレス法による窒化アルミニウム焼結体の製造に用
いるのが好適である。即ち、この窒化アルミニウム顆粒
は、金型に顆粒を充填し、プレス成形するいわゆる加圧
成形法やゴム型に顆粒を充填し、流体圧力を利用して加
圧成形するいわゆる静水圧成形及び前者と後者の併用等
の公知の方法によって、任意の形状に成形される。一般
には、０．３〜２．０ｔ／ｃｍ²の成形圧力が好ましく
採用される。次いで、得られた窒化アルミニウムプレス
体は、有機成分を実質的に含まないため、脱脂工程を施
すことなく焼成すれば良い。焼成雰囲気としては、非酸
化雰囲気中であれば良いが、一般に、窒素ガスが採用さ
れ、１７００〜１９５０℃の範囲の任意の温度で焼成さ
れる。

【００２０】このようにして、本発明の窒化アルミニウ
ム顆粒を乾式プレス成形し、次いで、脱脂工程を経るこ
となく、焼成することにより、効率的で、且つ、安価に
窒化アルミニウム焼結体を得ることができる。

【００２１】本発明の窒化アルミニウム顆粒は、如何な
る方法により製造されても良い。好適には、アルミナと
カ−ボンブラックの造粒体を、アルミナ還元窒化法によ
り、還元窒化し、更には、余剰のカ−ボンを脱炭処理す
る方法が好適である。特に、平均粒径が０．０２〜８ｍ
ｍのアルミナとカーボンブラックとの造粒体を、非酸化
性の窒素ガス含有雰囲気下１３００〜１７００℃で還元
窒化し、次いで、水分濃度が４００〜１００００ｐｐｍ
の酸化性雰囲気下５００〜８００℃で脱炭処理する方法
により得るのが好適である。ここで、得られる窒化アル
ミニウム顆粒の平均粒径は、アルミナとカ−ボンブラッ
クとからなる造粒体の平均粒径に、実質的に同じであ
る。以下、この窒化アルミニウム顆粒の製造方法につい
て説明する。

【００２２】本発明においてアルミナは、αアルミナ、
γアルミナ等の公知のものが何等制限なく使用できる。
通常、αアルミナが使用される。また、その純度は９
９．０重量％以上、好ましくは９９．５重量％以上で、
平均粒子径が５μｍ以下、好ましくは３μｍ以下のもの
が好適である。さらに、その比表面積は、窒素吸着法で
１〜３０ｍ²／ｇ、好ましくは５〜１５ｍ²／ｇのものが
好適である。

【００２３】一方、本発明においてカーボンブラック
は、ファーネスブラック、チャンネルブラック、サーマ
ルブラック、アセチレンブラック等の公知のものが何等
制限なく使用できる。その純度は、灰分１．０重量％以
下、好ましくは０．５重量％以下で、平均粒子径が１μ
ｍ以下のものを用いるのが好適である。また、その比表
面積は、窒素吸着法で２０〜２００ｍ²／ｇ、好ましく
は７０〜１５０ｍ²／ｇが好適である。さらに、ＤＢＰ
吸油量が、５０〜１５０ｍｌ／１００ｇ、好ましくは、
８０〜１３０ｍｌ／１００ｇのものが好適である。

【００２４】本発明において、アルミナとカーボンブラ
ックは、如何なる配合比で混合させても良いが、得られ
る窒化アルミニウム顆粒の嵩比重を勘案すると、アルミ
ナ１００重量部に対し、カーボンブラックを３５．０〜
１５０重量部を配合することが好ましく、さらに好まし
くはアルミナ１００重量部に対し、カーボンブラックを
４０〜７０重量部配合させるのが良い。必要に応じて、
該窒化アルミニウム顆粒を乾式プレス成形し焼成する際
の焼結助剤用として、前記の金属酸化物を加えて混合し
ても良い。

【００２５】これらのアルミナとカ−ボンブラックとか
ら造粒体を得るためには、転動造粒法が平均粒径が０．
１〜８ｍｍの範囲の顆粒を得る方法として好ましく採用
され、また、噴霧造粒法、即ち、スプレ−ドライヤ−法
が、平均粒径が０．０２〜０．５ｍｍの範囲の顆粒を得
る方法として好ましく採用される。この転動造粒法及び
スプレ−ドライヤ−法においては、上記アルミナとカー
ボンブラックを水を媒体として造粒されるが、さらに、
界面活性剤や必要に応じて、水溶性高分子バインダ−の
他、前記焼結助剤等が使用されても良い。

【００２６】ここで、用いられる界面活性剤は、水溶性
で、且つ、カーボンブラックの表面となじむことが可能
な公知のものが何等制限なく使用される。陰イオン界面
活性剤、陽イオン界面活性剤、両性界面活性剤、非イオ
ン界面活性剤のいずれであっても良い。具体的には、例
えば陰イオン界面活性剤では、脂肪酸塩、硫酸エステル
塩、スルホン酸塩、リン酸エステル塩などがあげられ、
陽イオン界面活性剤では、第４級アンモニウム塩などが
あげられ、両性界面活性剤では、アルキルベタイン、ア
ルキルアミドベタインなどがあげられ、非イオン界面活
性剤では、ポリオキシエチレンアルキルエーテル、ポリ
オキシエチレンアルキルフェノールエーテル、ポリオキ
シエチレンスチレン化フェノールエーテル、ポリオキシ
エチレンアルキルアミノエーテル、ポリエチレングルコ
ール脂肪酸エステル、ポリオキシエチレンポリプロピレ
ングリコール、グリセリン脂肪酸エステル、ペンタエリ
ストール脂肪酸エステル、ソルビタン脂肪酸エステル、
ポリオキソエチレンソルビタン脂肪酸エステル、脂肪酸
アルカノールアミドなどが挙げられる。このうち非イオ
ン界面活性剤、特にポリオキシエチレンアルキルエーテ
ル、ポリオキソエチレンソルビタン脂肪酸エステルを用
いるのが好ましい。また、これらの界面活性剤は、ＨＬ
Ｂが１２〜２０のものを用いるのが好適である。

【００２７】本発明において、界面活性剤は、特に制限
されるものではないが、粒径及び粒度分布の良好さの効
果を勘案すると、アルミナとカ−ボンからなる混合粉末
に対して、０．０１〜１０重量部、好ましくは、０．０
２〜３．０重量部配合させるのが好適である。

【００２８】また、水溶性高分子系バインダーとして
は、例えばポリビニールアルコール、アルギン酸塩、砂
糖、セルローズエーテル、デキストリン、でんぷん、糖
密、ポリビニルピロリドンなどが挙げられる。こうした
水溶性高分子系バインダーは、使用する水１００重量部
に対し、０〜１５重量部、好ましくは０〜５重量部配合
させるのが好適である。

【００２９】転動造粒の場合、水は、通常、アルミナと
カーボンブラック、必要に応じて焼結助剤との合計１０
０重量部に対して、１０〜１００重量部が好適である。
特に、アルミナとカーボンブラックの混合粉体中に含ま
れるカーボンブラックの重量％とそのカーボンブラック
のＤＢＰ吸油量と水の比重の各々の積の±１０重量部、
好ましくは該値の−３〜＋７重量部の範囲で配合させる
のが良好である。また、造粒は、公知の運転条件を何等
制限なく採用して実施できる。

【００３０】転動造粒機の形式としては、皿型の転動式
造粒機、ドラム型の転動造粒機等が適宜使用できる。こ
うした造粒機への前記各成分の供給は、如何なる方法に
より行っても良いが、各々の成分を水に分散或いは溶解
させた後に、この液を造粒機の皿、もしくは、ドラムに
供給して実施するのが一般的である。通常は、アルミナ
とカーボンブラックとの混合粉体、及び界面活性剤さら
には必要に応じて水溶性高分子系バインダーを分散或い
は溶解させた水を予め、予備混合させたものを造粒機の
皿、もしくは、ドラムに投入する。投入後、造粒機の
皿、もしくは、ドラムを回転させ、核を生成させる。核
生成後、造粒機の皿、もしくは、ドラムにアルミナとカ
ーボンブラックの混合粉体、及び界面活性剤さらには必
要に応じて水溶性高分子系バインダーを分散或いは溶解
させた水を供給する方法により実施するのが好適であ
る。なお、アルミナとカーボンブラックの混合方法とし
ては、これらを均一に混合することが可能な任意の方法
であれば特に限定されない。例えば、湿式のボールミル
混合、乾式のボールミル混合、ミキサー式混合などが挙
げられる。

【００３１】一方、スプレ−ドライヤ−法においては、
水は、アルミナとカーボンブラック、必要に応じて焼結
助剤との合計１００重量部に対して、５０〜３００重量
部が好適である。

【００３２】噴霧造粒機の形式としては、加圧型ノズ
ル、回転円盤型噴霧機等の噴霧装置や向流型や並流型の
乾燥機構などを備えた公知のものが適宜使用できる。こ
うした造粒機への前記各成分の供給は、如何なる方法に
より行っても良いが、通常は、原料粉体、及び界面活性
剤さらには必要に応じて水溶性高分子系バインダーを分
散或いは溶解させた水を混合し、一般に泥しょうと呼ば
れる粘ちょうなスラリーとした後、噴霧造粒機に供給す
るのが好適である。

【００３３】以上の如くの造粒法により得られたアルミ
ナとカーボンブラックとの造粒体は、次いで、非酸化性
の窒素ガス含有雰囲気中において１３００〜１７００℃
で還元窒化され、さらに、酸化性雰囲気下において５０
０〜８００℃、より好ましくは６００〜７５０℃で脱炭
処理され、本発明の窒化アルミニウム顆粒とするのが好
適である。

【００３４】ここで、本発明の窒化アルミニウム顆粒の
構成要件である平均粒径は、上記製造方法において、主
に、転動造粒機及びスプレ−ドライヤ−の運転条件によ
り調整することができる。

【００３５】また、本発明の構成要件である破壊強度
は、上記製造方法において、主に、アルミナとカ−ボン
を主成分とする造粒体の脱炭処理条件により調整するこ
とができる。脱炭処理条件として、通常、本発明の破壊
強度を得るためには、前記の脱炭処理温度に加えて、酸
化性雰囲気中の水分濃度が４００〜１００００ｐｐｍで
あることが好適であり、特に５００〜６０００ｐｐｍの
範囲から選択することが更に好ましい。

【００３６】さらに、窒化アルミニウム顆粒の嵩比重
は、上記製造方法において、主に、アルミナとカ−ボン
の配合比により調整することができ、転動造粒の場合は
造粒時間、スプレ−ドライヤ−の場合は混合時間により
調整することができる。

【００３７】このようにして、本発明の窒化アルミニウ
ム顆粒を製造することができる。

【００３８】

【発明の効果】本発明の窒化アルミニウム顆粒は、乾式
プレス成形による窒化アルミニウム焼結体の製造原料と
して好適である。即ち、本発明の窒化アルミニウム顆粒
を用いて乾式プレス成形により窒化アルミニウム焼結体
を製造した場合、実質的に有機成分を含まないために、
脱脂工程が不要となり、工程が簡略化される。その結
果、工程の短縮による短納期化や、更に、脱脂の際に生
じるクラックや脱脂後の粉末成形体中の残留カ−ボンに
よる焼結体の変色やマイクロポアの発生等が無くなるた
め、歩留り良く窒化アルミニウム焼結体を製造すること
が可能となる。

【００３９】従って、本発明の窒化アルミニウム顆粒
は、窒化アルミニウム焼結体を工業的に効率良く、且
つ、安価に製造するために、極めて有用な原料となる。

【００４０】

【実施例】本発明をさらに具体的に説明するために、以
下に実施例及び比較例を揚げるが、本発明はこれらの実
施例に限定されるものではない。

【００４１】尚、以下の実施例及び比較例における各種
の物性の測定は次の方法により行った。

【００４２】1) 比表面積 島津製作所製「フロ−ソ−ブ２３００」を用いて、Ｎ₂
吸着によるＢＥＴ法で求めた。

【００４３】2) 平均凝集粒径 ５％ピロリン酸水溶液５ｃｃを加えた水溶液９５ｃｃ中
に、窒化アルミニウム顆粒０．０２〜０．０３ｇを添加
し、６分間ホモジナイザーにより超音波分散した後、得
られた窒化アルミニウム粉末の凝集粒子の平均粒径を、
ＬＥＥＤＳ＆ ＮＯＲＴＨＲＵＰ社製「ＭＩＣＲＯＴＲ
ＡＣ II」を用いてレーザー回析法により求めた。

【００４４】3) 不純物量 陽イオン不純物は、窒化アルミニウム粉末をアルカリ溶
融後、酸で中和し、島津製作所製「ＩＣＰＳ−１００
０」を使用して溶液のＩＣＰ発光分光分析によりアルカ
リ土類金属、希土類金属からのもの以外の陽イオン不純
物を定量した。

【００４５】不純物カ−ボン量は、窒化アルミニウム顆
粒を酸素気流中で燃焼させ、堀場製作所製「ＥＭＩＡ−
１１０」を使用して、発生したＣＯ、ＣＯ₂ガス量から
定量した。

【００４６】不純物酸素量は、窒化アルミニウム粉末を
堀場製作所製「ＥＭＧＡ−２８００」を使用して、グラ
ファイトるつぼ中での高温の熱分解法により発生したＣ
Ｏガス量から求めた。

【００４７】4) 顆粒嵩密度 筒井理化学機械(株)製「Ａ・Ｂ・Ｄ粉体特性測定器」を
用いて重装嵩密度を測定した。

【００４８】5) 顆粒破壊強度 測定に使用する３ケの顆粒の粒径の平均をＤとしたと
き、粒径がＤ×（１±０．０５）の範囲の顆粒３ケを一
辺１０ｍｍの正三角形の頂点に置き、上から静かに荷重
をかけ、３ケ中１ケ以上破壊した時の荷重を測定した。
その荷重をＰ、破壊強度をＳとしたとき、下記式 Ｓ＝２．８×（Ｐ／３）／（πＤ²） より、破壊強度を算出した。測定は、１０回繰り返し、
最低値と最高値を除いた８点平均値を用いた。

【００４９】6) 顆粒平均粒径 化学工学協会編「化学工学便覧 改訂４版」９７３頁記
載の粒度分布の累積分布の５０パ−セント値より求め
た。

【００５０】7) 焼結体密度 東洋精機(株)製「高精密度比重計Ｄ−Ｈ」を使用し、ア
ルキメデス法により求めた。

【００５１】8) 熱伝導率 理学電機(株)製「熱定数測定装置ＰＳ−７」を使用し
て、レ−ザ−フラッシュ法により測定した。厚さ補正
は、検量線により行った。

【００５２】実施例１ 平均粒子径２．８μｍのαアルミナ１００重量部、平均
粒子径０．０２μｍのカーボンブラック４０重量部、酸
化イットリウム４重量部を乾式のボールミルで混合し混
合粉末を得た。界面活性剤として、ポリオキシエチレン
アルキルエーテルを１．０重量部含んだ水溶液４０重量
部用意した。これら混合粉末と界面活性剤水溶液をドラ
ム型転動造粒機に供給し、ドラム回転数４２ｒｐｍ、解
砕用チョッパーの回転数５００ｒｐｍ、造粒時間２時間
の条件下で造粒した。次いで、この造粒体を黒鉛製るつ
ぼに入れ、Ｎ２ガス気流下、窒化温度１５５０℃で、６
時間加熱した。その後、水分濃度１７９０ｐｐｍの空気
中で、７００℃で１０時間脱炭処理し、窒化アルミニウ
ム顆粒とした。得られた顆粒を構成する窒化アルミニウ
ム粉末物性と顆粒の嵩比重、粒径、破壊強度、真球度を
測定した。

【００５３】この顆粒を用いて０．６ｔ／ｃｍ²でφ２
０ｍｍ、厚さ２．５ｍｍのプレス成形体を作製し、プレ
ス成形体密度を測定した。その後、内面に窒化ホウ素を
塗布したカ−ボン製るつぼに入れ、窒素雰囲気中１８０
０℃で８時間焼成し、焼結体を得た。焼結体の密度、熱
伝導率を測定し、その結果を表１に示した。

【００５４】比較例１ 脱炭処理時に使用する空気中の水分濃度を３０ｐｐｍに
したこと以外は実施例１と同様にして、窒化アルミニウ
ム顆粒を得た。但し、得られた顆粒は容易に破壊するた
め、顆粒の多くは粉末状となった。次いで、実施例１と
同様にしてプレス成形体を得、焼結体を得た。結果を表
１に示した。

【００５５】比較例２ 脱炭処理時に使用する空気中の水分濃度１３８００ｐｐ
ｍとしたこと以外は実施例１と同様にして、窒化アルミ
ニウム顆粒を得た。次いで、実施例１と同様にしてプレ
ス成形体を得、焼結体を得た。結果を表１に示した。

【００５６】

【表１】

【００５７】実施例２ 実施例１において、転動造粒条件及び造粒体の脱炭処理
条件を変えて、各種の窒化アルミニウム顆粒を作製し
た。実施例１と同様にして、窒化アルミニウム顆粒を製
造した。次いで、実施例１と同様にして、プレス成形体
を得、焼結体を得た。結果を表２の実験Ｎｏ．１〜４に
示した。

【００５８】実施例３ 平均粒子径２．８μｍのαアルミナ１００重量部、平均
粒子径０．０２μｍのカーボンブラック４０重量部、酸
化イットリウム４重量部、ポリオキシエチレン０．７重
量部、ポリビニルピロリドン２重量部に水１５０重量部
を加えて、表２に示す混合条件でボールミル混合した
後、黒色の泥しょう得た。

【００５９】こうして得られた泥しょうをスプレ−ドラ
イヤ−法により造粒し、主に、アルミナとカ−ボンブラ
ックからなる球状の造粒体を得た。この造粒体を、次い
で、黒鉛製るつぼに入れ、Ｎ₂ガス気流下で１５５０
℃、６時間加熱した。その後、表２に示す条件により脱
炭処理し、窒化アルミニウム顆粒とした。得られた顆粒
の嵩比重、粒径、破壊強度、真球度を測定した。得られ
た窒化アルミニウム顆粒は、実施例１と同様にして、プ
レス成形体を得、焼結体を得た。結果を表２の実験Ｎ
ｏ．５，６に示した。

【００６０】

【表２】

Claims (3)

【特許請求の範囲】
1. 【請求項１】有機成分を実質的に含まず、平均粒径が
   ０．０２〜８ｍｍであり、破壊強度が０．００２〜０．
   ４ｋｇｆ／ｍｍ²であることを特徴とする窒化アルミニ
   ウム顆粒。
2. 【請求項２】平均粒径が０．０２〜８ｍｍのアルミナと
   カーボンブラックとの造粒体を、非酸化性の窒素ガス含
   有雰囲気下１３００〜１７００℃で還元窒化し、次い
   で、水分濃度が４００〜１００００ｐｐｍの酸化性雰囲
   気下５００〜８００℃で脱炭処理することを特徴とする
   請求項１記載の窒化アルミニウム顆粒の製造方法。
3. 【請求項３】請求項１記載の窒化アルミニウム顆粒を乾
   式プレスにより成形し、次いで、脱脂工程を経ることな
   く、焼成することを特徴とする窒化アルミニウム焼結体
   の製造方法。