JP6811539B2 - 熱電変換材料の製造方法 - Google Patents
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Description
導電性の型の内壁と焼結材料との間の少なくとも一部に絶縁層が配置され、前記絶縁層が絶縁性を有し続ける条件の下で、前記型の第1の方向に電圧を印加して通電することにより、前記焼結材料の焼結体を得る焼結工程を含み、
前記焼結体は熱電変換物質であり、
前記電圧は、正極と負極の間に印加され、
前記型の内壁は、前記正極に近い第1面と、前記負極に近い第2面とを有し、
前記焼結工程では、前記第1面および前記第2面の全体を覆うよう、前記絶縁層が配置されており、
前記型の内部は柱の形状であり、
前記第1面は、前記柱の底面および上面の一方であり、前記第2面は、前記柱の底面および上面の他方であり、前記柱の側面は曲面を有し、
前記焼結工程では、前記絶縁層は、当該絶縁層が介在する前記型の内壁と前記焼結材料との界面において、電流が流れることを防ぐように設けられている
熱電変換材料の製造方法
が提供される。
図1は、第1の実施形態に係る熱電変換材料の製造方法を説明するための図である。本実施形態に係る熱電変換材料の製造方法は、焼結工程を含む。焼結工程では、導電性の型10の内壁12と焼結材料20との間の少なくとも一部に絶縁層30が配置され、絶縁層30が絶縁性を有し続ける条件の下で、型10の第1の方向に電圧を印加して通電することにより、焼結材料20の焼結体を得る。ここで、焼結体は、熱電変換物質である。以下に詳しく説明する。
Z=S2/(κρ) ・・・式(1)
また、熱電変換材料の性質は、性能指数Zと温度Tとの積によって評価されることがある。この場合には、式(1)の両辺に温度T(ここで、Tは絶対温度)を乗じて以下の式(2)とする。
ZT=S2T/(κρ) ・・・式(2)
式(2)に示したZTは無次元性能指数と呼ばれ、熱電変換材料の性能を示す指標になる。熱電変換材料は、このZTの値が大きいほど、その温度Tにおける熱電変換性能が高いことになる。
本実施形態によれば、熱電変換物質を通電焼結する場合においても、温度ムラを抑制して焼結ムラを低減し、安定した品質で熱電変換材料を製造できる。
図5は、第2の実施形態に係る準備工程S10を説明するための図である。本実施形態に係る熱電変換材料の製造方法は、準備工程S10を除いて第1の実施形態に係る熱電変換材料の製造方法と同じである。
本実施形態によれば、第1の実施形態と同様の作用および効果が得られる。くわえて、絶縁層30と型10とが一体化されているため、焼結材料20を充填する工程が容易に行える。また、絶縁層30を交換する必要がなく、繰り返し焼結に用いることができるため、低コスト化が図れる。
(実施例1)
第1の実施形態で説明した方法で焼結工程を行い、スクッテルダイト系のn型熱電変換材料を作製した。ここで、グラファイト製のダイおよびパンチを用いた。そして、絶縁層としては、マイカ及びバインダーを含む絶縁シートを用い、図1のように配置した。通電条件は電圧5V以下、最大印加電流2万Aとした。得られた焼結体は円柱形であり、厚さは3.7mm、底面の直径は200mmであった。
焼結体の厚さを20mmとした以外は実施例1と同様にしてn型熱電変換材料を作製した。
焼結材料の組成を変更し、焼結体の厚さを12mmとした以外は実施例1と同様にしてスクッテルダイト系のp型熱電変換材料を作製した。
絶縁層を設けずに焼結工程を行い、焼結体の厚さを3.8mmとした以外は実施例1と同様にしてn型熱電変換材料を作製した。
焼結材料の組成を変更し、焼結体の厚さを4mmとした以外は比較例1と同様にしてp型熱電変換材料を作製した。
焼結体の厚さを11mmとした以外は比較例2と同様にしてp型熱電変換材料を作製した。
各実施例および各比較例において、通電中には、焼結体の上部の温度として正極側の上パンチ(図1の第1のパンチ17aに相当)の中心部の温度を測定し、焼結体の下部の温度として負極側の下パンチ(図1の第2のパンチ17bに相当)の中心部の温度を測定した。
以下、参考形態の例を付記する。
1. 導電性の型の内壁と焼結材料との間の少なくとも一部に絶縁層が配置され、前記絶縁層が絶縁性を有し続ける条件の下で、前記型の第1の方向に電圧を印加して通電することにより、前記焼結材料の焼結体を得る焼結工程を含み、
前記焼結体は熱電変換物質である、
熱電変換材料の製造方法。
2. 1.に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記電圧は、正極と負極の間に印加され、
前記型の内壁は、前記正極に近い第1面と、前記負極に近い第2面とを有し、
前記焼結工程では、前記第1面および前記第2面を覆うよう、前記絶縁層が配置されている
熱電変換材料の製造方法。
3. 2.に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記型の内部は柱の形状であり、
前記第1面は、前記柱の底面および上面の一方であり、前記第2面は、前記柱の底面および上面の他方であり、前記柱の側面は曲面を有する
熱電変換材料の製造方法。
4, 3.に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記柱の側面には前記絶縁層が配置されていない
熱電変換材料の製造方法。
5. 4.に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記焼結体の、前記第1の方向に垂直な方向の最大幅を30mm以上500mm以下とする
熱電変換材料の製造方法。
6. 1.から5.のいずれか一つに記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記焼結体の、前記第1の方向の最大厚さを4mm以上200mm以下とする
熱電変換材料の製造方法。
7. 1.から6.のいずれか一つに記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記絶縁層は、1000℃で10Vの直流電圧を前記第1の方向に1秒間印加したとき絶縁破壊しない耐圧性を有する
熱電変換材料の製造方法。
8. 1.から7.のいずれか一つに記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記絶縁層の電気抵抗率は、前記焼結材料の電気抵抗率よりも高い
熱電変換材料の製造方法。
9. 1.から8.のいずれか一つに記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記焼結工程の前に、前記型の内壁と前記焼結材料との間の少なくとも一部に、前記絶縁層として絶縁シートを挟む工程をさらに含む
熱電変換材料の製造方法。
10. 1.から8.のいずれか一つに記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記焼結工程の前に、内壁の少なくとも一部に前記絶縁層が被覆形成された前記型に、前記焼結材料を充填する工程をさらに含む
熱電変換材料の製造方法。
11. 1.から10.のいずれか一つに記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記焼結工程の後に、前記焼結体を分割する工程をさらに含む
熱電変換材料の製造方法。
12 内壁
14 内部
16 ダイ
17 パンチ
17a 第1のパンチ
17b 第2のパンチ
20 焼結材料
22 焼結体
30,30b 絶縁層
30a 絶縁シート
40 熱電変換材料
111 正極
112 負極
121 第1面
122 第2面
123 側面
Claims (13)
- 導電性の型の内壁と焼結材料との間の少なくとも一部に絶縁層が配置され、前記絶縁層が絶縁性を有し続ける条件の下で、前記型の第1の方向に電圧を印加して通電することにより、前記焼結材料の焼結体を得る焼結工程を含み、
前記焼結体は熱電変換物質であり、
前記電圧は、正極と負極の間に印加され、
前記型の内壁は、前記正極に近い第1面と、前記負極に近い第2面とを有し、
前記焼結工程では、前記第1面および前記第2面の全体を覆うよう、前記絶縁層が配置されており、
前記型の内部は柱の形状であり、
前記第1面は、前記柱の底面および上面の一方であり、前記第2面は、前記柱の底面および上面の他方であり、前記柱の側面は曲面を有し、
前記焼結工程では、前記絶縁層は、当該絶縁層が介在する前記型の内壁と前記焼結材料との界面において、電流が流れることを防ぐように設けられている
熱電変換材料の製造方法。 - 請求項1に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記柱の側面と前記焼結材料との間の少なくとも一部には前記絶縁層が配置されていない
熱電変換材料の製造方法。 - 請求項2に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記柱の側面と前記焼結材料との間には前記絶縁層が配置されていない
熱電変換材料の製造方法。 - 請求項2または3に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記焼結体の、前記第1の方向に垂直な方向の最大幅を30mm以上500mm以下とする
熱電変換材料の製造方法。 - 請求項1から4のいずれか一項に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記焼結体の、前記第1の方向の最大厚さを4mm以上200mm以下とする
熱電変換材料の製造方法。 - 請求項1から5のいずれか一項に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記絶縁層は、1000℃で10Vの直流電圧を前記第1の方向に1秒間印加したとき絶縁破壊しない耐圧性を有する
熱電変換材料の製造方法。 - 請求項1から6のいずれか一項に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記絶縁層の電気抵抗率は、前記焼結材料の電気抵抗率よりも高い
熱電変換材料の製造方法。 - 請求項1から7のいずれか一項に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記焼結工程の前に、前記型の内壁と前記焼結材料との間の少なくとも一部に、前記絶縁層として絶縁シートを挟む工程をさらに含む
熱電変換材料の製造方法。 - 請求項1から7のいずれか一項に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記焼結工程の前に、内壁の少なくとも一部に前記絶縁層が被覆形成された前記型に、前記焼結材料を充填する工程をさらに含む
熱電変換材料の製造方法。 - 請求項1から9のいずれか一項に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記焼結工程の後に、前記焼結体を分割する工程をさらに含む
熱電変換材料の製造方法。 - 請求項1から10のいずれか一項に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記絶縁層の厚さは0.001mm以上5mm以下である
熱電変換材料の製造方法。 - 請求項1から11のいずれか一項に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記絶縁層は絶縁性フィラーおよびバインダーを含む
熱電変換材料の製造方法。 - 請求項12に記載の熱電変換材料の製造方法において、
前記絶縁性フィラーはマイカを含む
熱電変換材料の製造方法。
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