JP6737639B2 - 燃料電池用セパレータの製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、燃料電池用セパレータの製造方法に関するものである。

一般に、燃料電池は、複数の単セルが積層された燃料電池スタックを有している。各単セルは、例えば、特許文献１に記載されているように、膜電極接合体を２枚のセパレータで挟持して構成される。セパレータの一方の面には、単セル内に反応ガスを流すための反応ガス流路が形成され、他方の面には単セル内に冷却媒体を流すための冷却媒体流路が形成されている。また、セパレータの周縁部には、反応ガスの入口および出口として機能する反応ガスマニホールド開口と、冷却媒体流路の入口および出口として機能する冷却媒体マニホールド開口とが形成されている。このようなセパレータは、例えば、金属製のセパレータ材をプレス加工して形成することができる。

特開２０１５−１４９２６５号公報

ここで、セパレータは、導電性及び導電耐久性に優れることが好ましい。「導電耐久性」とは、高い導電性が燃料電池のセル内部の高温・酸性雰囲気の中においても長時間維持されることを意味する。そこで、発明者は、導電性及び導電耐久性が両立された状態を可能とする新たな表面処理方法を用いてセパレータ材に表面処理を行ない、表面処理を行なったセパレータ材をプレス加工するセパレータ材の製造方法を採用することとした。しかし、この表面処理方法では、プレス加工後のセパレータの表面にバリのような凹凸が発生する可能性があることが判った。そして、このような凹凸が発生したセパレータを用いて、膜電極接合体を挟持して単セルを構成した場合、セパレータの表面の凹凸によって膜電極接合体が損傷する可能性があることが判った。

本発明は、上述の課題の少なくとも一部を解決するためになされたものであり、以下の形態として実現することが可能である。

（１）本発明の一形態によれば、発電体を挟持して燃料電池のセルを形成するためのセパレータの製造方法が提供される。このセパレータの製造方法は、（ａ）チタンを主成分とする金属製のセパレータ材の両側の表面にカーボンブラックを塗工する塗工工程と、（ｂ）前記塗工工程の後に、前記セパレータ材を熱処理することによって、前記セパレータ材の両側の表面に、前記カーボンブラックと前記セパレータ材の含有金属の酸化物とを含有する混合層と、前記混合層の上に残存する前記カーボンブラックで構成された余剰カーボン層と、を形成する熱処理工程と、（ｃ）前記熱処理工程の後に、前記セパレータ材の両側の表面のうち第２の面を支持して第１の面に形成されている前記余剰カーボン層を除去する第１の除去工程と、（ｄ）前記第１の除去工程の後に、前記余剰カーボン層が除去された前記第１の面を支持して前記第２の面に形成されている前記余剰カーボン層を除去する第２の除去工程と、（ｅ）前記第２の除去工程の後に、前記第２の面を前記発電体に反応ガスを供給するための反応ガス流路を形成する面として、前記セパレータ材をプレス加工するプレス加工工程と、を備える。
この形態のセパレータの製造方法では、第１の除去工程において支持される第２の面は余剰カーボン層が存在しているので、第２の除去工程において余剰カーボン層が除去された場合において、その混合層にはキズが発生する可能性が小さい。これに対して、第２の除去工程において支持される第１の面は、第１の除去工程において余剰カーボン層が除去された後であるので、混合層の表面にキズが発生する可能性が高い。プレス加工工程においてキズが発生した箇所では、バリのような鋭い凹凸形状が発生する可能性がある。これに対して、上記実施形態の製造方法におけるプレス加工工程では、第２の面を前記発電体に反応ガスを供給するための反応ガス流路を形成する面として、セパレータ材をプレス加工するので、作製したセパレータを用いて燃料電池のセルを形成した場合に、セパレータに発生したキズによって発電体が損傷することを抑制することができる。

本発明は、種々の形態で実現することも可能であり、例えば、燃料電池のセルを形成するためのセパレータの製造方法だけでなく、燃料電池のセルの製造方法の形態で実現することができる。

本発明における燃料電池用セパレータを適用した燃料電池スタックの概略構成を示す斜視図である。 本発明の製造方法で得られるアノード側セパレータをＭＥＡプレートとは反対側から見た概略平面図である。 アノード側セパレータの製造方法を示すフローチャートである。 表面処理工程としての塗工工程及び熱処理工程を実行する表面処理装置の例を示す説明図である。 余剰カーボンの除去工程としての第１及び第２の除去工程を実行する余剰カーボン除去装置の例を示す説明図である。 プレス加工工程を実行するプレス加工装置の例を示す説明図である。 単セルの製造方法を示す説明図である。 単セルにおけるＭＥＡプレートの発電部に対応する一部を拡大して示す断面図である。

Ａ．燃料電池スタック及びセパレータの構成：
図１は、本発明における燃料電池用セパレータ４０，５０を適用した燃料電池スタック１００の概略構成を示す斜視図である。燃料電池スタック１００は、複数の単セル１４０が、図１に示すＸ軸方向に積層されて形成されている。図中で、Ｘ軸およびＺ軸は水平面と平行であり、＋Ｙ方向は鉛直上方向を示し、−Ｙ方向は鉛直下方を示す。単セル１４０は、膜電極接合体（以下、「ＭＥＡ」（Ｍｅｍｂｒａｎｅ−Ｅｌｅｃｔｒｏｄｅ Ａｓｓｅｍｂｌｙ）と呼ぶ）プレート３０と、ＭＥＡプレート３０を挟んで配置された２つの燃料電池用セパレータ、すなわち、アノード側セパレータ５０とカソード側セパレータ４０と、を備えている。ＭＥＡプレート３０は、発電部３２と、発電部３２の周囲を囲んで配置された支持フレーム３１とを備えている。発電部３２は、単セル１４０の積層方向（Ｘ軸方向）に沿って配置されているＭＥＡとＭＥＡを挟む２つのガス拡散層とを有する。なお、発電部３２を１つの膜電極ガス拡散層接合体（ＭＥＧＡ）により構成してもよい。燃料電池スタック１００は、いわゆる固体高分子型燃料電池であり、反応ガス（酸化剤ガスおよび燃料ガス）の供給部や、冷却媒体の供給部等と共に燃料電池システムを構成する。このような燃料電池システムは、例えば、駆動用電源を供給するためのシステムとして、車両等に搭載されて用いられる。なお、ＭＥＡプレート３０より具体的には発電部３２が「発電体」に相当する。

図２は、本発明の製造方法で得られるアノード側セパレータ５０をＭＥＡプレート３０とは反対側から見た概略平面図である。アノード側セパレータ５０の長手方向の一端縁部には、燃料ガス入口マニホールド開口６２と、冷却媒体出口マニホールド開口８４と、酸化剤ガス入口マニホールド開口７２と、が上から下へと順に並んで設けられている。これに対して、他端縁部には、酸化剤ガス出口マニホールド開口７４と、冷却媒体入口マニホールド開口８２と、燃料ガス出口マニホールド開口６４と、が上から下へと順に並んで設けられている。燃料ガス入口マニホールド開口６２および燃料ガス出口マニホールド開口６４と、酸化剤ガス入口マニホールド開口７２および酸化剤ガス出口マニホールド開口７４と、冷却媒体入口マニホールド開口８２および冷却媒体出口マニホールド開口８４、はアノード側セパレータ５０の長手方向の両側の外縁部分で互いに対向するように配置されている。なお、各マニホールド開口６２，６４，７２，７４，８２，８４は略矩形状である。

アノード側セパレータ５０のＭＥＡプレート３０とは反対側の面においては、冷却媒体入口マニホールド開口８２と冷却媒体出口マニホールド開口８４との間に、冷却媒体流路溝５４が形成されている。複数の単セル１４０が積層された状態では、冷却媒体入口マニホールド開口８２と、冷却媒体流路溝５４と、冷却媒体出口マニホールド開口８４とが互いに連通して、冷却媒体流路面２００を構成する。アノード側セパレータ５０のＭＥＡプレート３０側には、発電部３２のＭＥＡのアノード側の部分に燃料ガス（反応ガス）を供給するための燃料ガス流路溝（不図示）が形成されており、燃料ガス入口マニホールド開口６２と、燃料ガス流路溝と、燃料ガス出口マニホールド開口６４とが互いに連通して、燃料ガス流路面を構成する。

図２において、各反応ガスマニホールド開口６２，６４，７２，７４および冷却媒体流路面２００それぞれの外縁を並走するようにシール部材８０が形成されており、アノード側セパレータ５０に配置されている。シール部材８０は、複数の単セル１４０を積層した際に、隣接する他の単セル１４０のカソード側セパレータ４０の表面に当接し、２つの単セル１４０の間を密封する機能を有する。具体的には、シール部材８０において、マニホールド開口６２，６４をそれぞれ囲む部分が燃料ガスの漏洩を抑制するためのものであり、マニホールド開口７２，７４をそれぞれ囲む部分が酸化剤ガスの漏洩を抑制するためのものであり、冷却媒体流路面２００を囲む部分が冷却媒体の漏洩を抑制するためのものである。

なお、図示を省略するが、本発明の製造方法で得られるカソード側セパレータ４０も、アノード側セパレータ５０と同様に、燃料ガス、酸化剤ガス、及び冷却媒体の各マニホールド開口が設けられている。また、カソード側セパレータ４０のＭＥＡプレート３０側の面には、発電部３２のＭＥＡのカソード側の部分に酸化剤ガス（反応ガス）を供給するための酸化剤ガス流路溝が形成されており、ＭＥＡプレート３０とは反対側の面には冷却媒体流路溝が形成されている。

Ｂ．燃料電池用セパレータの製造方法：
図３は、アノード側セパレータ５０の製造方法を示すフローチャートである。このセパレータの製造方法では、以下で説明するように、セパレータ材の表面処理工程として、セパレータ材にカーボンを塗工する塗工工程Ｔ１、及び、熱処理工程Ｔ２を実行し、表面処理後の余剰カーボンの除去工程として第１の除去工程Ｔ３及び第２の除去工程Ｔ４を実行し、プレス加工工程Ｔ５を実行して、アノード側セパレータ５０を形成する。

図４は、表面処理工程としての塗工工程Ｔ１（図３）及び熱処理工程Ｔ２（図３）を実行する表面処理装置５００の例を示す説明図である。表面処理装置５００は、供給ロール５１０と塗工部５２０と熱処理部５３０と巻き取りロール５４０とを備える。供給ロール５１０にはロール状のセパレータ材ＴＳがセットされている。セパレータ材ＴＳの材料としては、ＳＵＳ（鉄、クロム、ニッケル）、チタン、チタン合金等の金属製の板を採用することができ、特にチタンを主成分とする金属板を使用することが好ましい。本実施形態では、チタンの板材が採用されている。なお、供給ロール５１０にセットされるロール状のセパレータ材ＴＳの表面には、通常、酸化チタン被膜が付着しているが、表面処理の説明において省略しても差し支えないため、図示及び説明の便宜上省略している。

塗工部５２０は、第１及び第２の塗工部５２０ａ，５２０ｂを有している。第１の塗工部５２０ａは、カーボンーボンブラックの分散液を塗料として、供給ロール５１０から供給される帯状のセパレータ材ＴＳの一方の表面にカーボンブラックを塗工する。第２の塗工部５２０ｂは、セパレータ材ＴＳの他方の表面にカーボンブラックを塗工する。これにより、塗工部５２０は、セパレータ材ＴＳの両側の表面にカーボンブラックを塗工する塗工工程Ｔ１（図３）を実行する。この結果、セパレータ材ＴＳの両側の表面にはカーボン層Ｃ１が形成される。分散液の溶媒としては、水やエタノール、トルエン、シクロヘキサノン等が用いられる。第１及び第２の塗工部５２０ａ，５２０ｂとしては、バーコーターや、ロールコーター、グラビアコーター、ダイコーター等の種々の一般的な塗工装置が採用可能である。図４の例ではダイコーターが採用されている。

カーボンブラックの粉末の粒径は２０〜２００ｎｍが好ましい。カーボンブラックの粉末は塗料中で凝集体を作りやすい傾向があるが、後述する熱処理によって高い導電性及び導電耐久性を得るためには、凝集体を形成させないように工夫された塗料を用いるのが好ましい。例えば、カーボンブラックの表面にカルボキシル基などの官能基を化学結合させて、お互いの反発を強めるようにして分散性を高めたカーボンブラック粉を用いて調整した塗料を用いるのが好ましい。

カーボンブラックの粉末の塗布量は、例えば、１μｇ／ｃｍ^２以上であれば高い導電性及び導電耐久性を得ることができる。また、例えば、２μｇ／ｃｍ^２とすればより安定した導電耐久性を得ることができる。なお、カーボンブラックの粉末の塗布量の上限は、例えば、５０μｇ／ｃｍ^２程度とするのが好ましい。カーボンブラックの粉末の塗布量をこれ以上多くしても導電性及び導電耐久性を向上させる効果が飽和する一方でコストが高くなるので好ましくない。

熱処理部５３０は、塗工工程後のセパレータ材ＴＳを熱処理する熱処理工程Ｔ２（図３）を実行する。熱処理部５３０には、装置内温度調整装置及び装置内酸素分圧調整装置が設けられている。熱処理工程は、酸素分圧が１．３Ｘ１０^−３〜２１Ｐａの範囲で行うことが好ましく、１．３×１０^−２〜２１Ｐａの範囲で行なうことが更に好ましい。また、熱処理の温度は、例えば、３００〜９００℃の温度範囲とするのが好ましい。そのうち、６００〜８００℃の温度範囲が特に好ましく、６００〜７００℃の温度範囲が更に好ましい。

熱処理工程によって、セパレータ材ＴＳから外方拡散したチタン原子（「含有金属」に相当する）の一部又は全部が酸化されて酸化チタン（「酸化物」に相当する）になる。これにより、セパレータ材ＴＳの両側の表面には、生成された酸化チタンと、カーボン層Ｃ１のうちセパレータ材ＴＳの表面に近い部分のカーボンブラックの粒子と、を含有する混合層ＴＣが形成される。混合層ＴＣの上にはカーボン層Ｃ１が残存し、余剰カーボン層Ｃ１ｓを構成する。すなわち、熱処理工程によって、セパレータ材ＴＳの両側の表面に混合層ＴＣ及び余剰カーボン層Ｃ１ｓが形成される。混合層ＴＣの厚さは１０ｎｍ〜５００ｎｍの範囲内にあることが好ましい。なお、熱処理の時間は、熱処理の温度及び混合層ＴＣの目標とする厚さに応じて、適宜に設定することができる。また、熱処理前のカーボン層Ｃ１の厚さは、混合層ＴＣの目標とする厚さよりも大きな厚さに設定される。例えば、厚さ２００ｎｍのカーボン層Ｃ１が形成されたセパレータ材ＴＳを６５０℃で３０秒加熱した場合、厚さが１００ｎｍの混合層ＴＣが形成され、残存する厚さ１００ｎｍのカーボン層Ｃ１が余剰カーボン層Ｃ１ｓとなる。

混合層ＴＣに含まれる酸化チタンは、結晶性のルチル構造のものを含み、この部分は、導電耐食性に優れる。一方、混合層ＴＣに含まれるカーボンブラックは、２つのカーボン原子同士の共有結合を有するカーボンブラック単体のカーボンブラック粒子として存在しており、混合層ＴＣの厚さ方向に沿って分布している。すなわち、混合層ＴＣに分布するカーボンブラックは、電流を流す導電パスとしての役割を果たしている。また、カーボンブラックは酸化に対して安定であるため、混合層ＴＣに含まれるカーボンブラックによる導電性が安定的に維持される。従って、混合層ＴＣが形成されたセパレータ材ＴＳを用いてセパレータを作製した場合に、セパレータの高い導電性及び導電耐久性を両立させることができる。

セパレータ材ＴＳの両側の表面に混合層ＴＣ及び余剰カーボン層Ｃ１ｓが形成された熱処理済みセパレータ材ＴＣＣＣＳは、巻き取りロール５４０でロール状に巻き取られる。

図５は、余剰カーボンの除去工程としての第１及び第２の除去工程Ｔ３，Ｔ４（図３）を実行する余剰カーボン除去装置６００の例を示す説明図である。図５（Ａ）は第１の除去工程Ｔ３を実行する場合を示し、図５（Ｂ）は第２の除去工程Ｔ４を実行する場合を示している。余剰カーボン除去装置６００は、供給ロール６１０と余剰カーボン除去部６２０と、巻き取りロール６３０と、を備える。

第１の除去工程Ｔ３を実行する場合には、図５（Ａ）に示すように、余剰カーボン除去装置６００の供給ロール６１０には、ロール状の熱処理済みセパレータ材ＴＣＣＣＳがセットされる。供給ロール６１０は、熱処理済みセパレータ材ＴＣＣＣＳの第１の面Ｓ１を上向き、第２の面Ｓ２を下向きに、熱処理済みセパレータ材ＴＣＣＣＳを余剰カーボン除去部６２０へ向けて送り出す。

余剰カーボン除去部６２０は、支持台６２２と、支持台６２２に対向配置されるウォータージェット（以下、「ＷＪ」と呼ぶ）ノズル６２１と、を有している。余剰カーボン除去部６２０は、供給ロール６１０から供給される熱処理済みセパレータ材ＴＣＣＣＳの下向きの第２の面Ｓ２を支持台６２２で支持し、熱処理済みセパレータ材ＴＣＣＣＳの上向きの第１の面Ｓ１のうち支持台６２２で支持された状態の部分にＷＪを噴射する。ＷＪが当てられた部分では、ＷＪの水圧によって余剰カーボン層Ｃ１ｓの少なくとも一部が除去される。これにより、余剰カーボン除去部６２０は、供給ロール６１０から供給される熱処理済みセパレータ材ＴＣＣＣＣＳの第１の面Ｓ１の余剰カーボン層Ｃ１ｓを除去する第１の除去工程Ｔ３を実行する。なお、本明細書において、「余剰カーボン層を除去する」とは、余剰カーボン層の全部または一部を除去することを意味する。但し、燃料電池の発電領域（ＭＥＡの領域）や、シール部材８０が設けられる領域、支持フレーム３１に接触する領域に関しては、余剰カーボンを除去することが好ましい。ＷＪノズル６２１から噴射されるＷＪの条件としては、例えば、流量１０Ｌ／ｍｉｎの場合において、８０ＭＰａ〜１００ＭＰａの水圧の範囲に設定されることが好ましい。水圧が８０ＭＰａ未満の場合には、余剰カーボン層を完全に除去しきれない可能性があり、水圧が１００ＭＰａ超の場合には、セパレータ材を変形させてしまう可能性があるからである。なお、この条件の範囲は、これに限定されるものではなく、流量に応じて、セパレータ材を変形させることなく余剰カーボン層を所望の量だけ除去することが可能な範囲に適宜設定されることが好ましい。

第１の面Ｓ１の余剰カーボン層Ｃ１ｓが除去された片面カーボン除去済みセパレータ材ＴＣＣＳは、余剰カーボン層Ｃ１ｓが除去済みの第１の面Ｓ１が内側を向き、余剰カーボン層Ｃ１ｓが未除去の第２の面Ｓ２が外側を向くように、巻き取りロール６３０でロール状に巻き取られる。

第２の除去工程Ｔ４を実行する場合には、図５（Ｂ）に示すように、余剰カーボン除去装置６００の供給ロール６１０には、ロール状に巻き取られた片面カーボン除去済みセパレータ材ＴＣＣＳがセットされる。供給ロール６１０は、片面カーボン除去済みセパレータ材ＴＣＣＳの余剰カーボン層Ｃ１ｓが未除去の第２の面Ｓ２を上向き、余剰カーボン層除去済みの第１の面Ｓ１を下向きに、片面カーボン除去済みセパレータ材ＴＣＣＳを余剰カーボン除去部６２０へ向けて送り出す。

余剰カーボン除去部６２０は、供給ロール６１０から供給される片面カーボン除去済みセパレータ材ＴＣＣＳの下向きの第１の面Ｓ１を支持台６２２で支持し、片面カーボン除去済みセパレータ材ＴＣＣＳの上向きの第２の面Ｓ２にＷＪを噴射し、第２の面の余剰カーボン層Ｃ１ｓを除去する第２の除去工程Ｔ４を実行する。なお、ＷＪの水圧の条件については、上述した場合と同様である。

第１の面Ｓ１の余剰カーボン層Ｃ１ｓが除去され、かつ、第２の面Ｓ２の余剰カーボン層Ｃ１ｓが除去されたカーボン除去済みセパレータ材ＴＣＳは、第２の面Ｓ２が内側を向き、第１の面Ｓ１が外側を向くように、巻き取りロール６３０でロール状に巻き取られる。

ここで、セパレータ材の両側の余剰カーボン層Ｃ１ｓを除去するのは、以下の理由による。すなわち、単セル１４０を構成する場合、セパレータの表面は、シール部材８０（図２）やＭＥＡプレート３０の支持フレーム３１との高い接着性が要求されるが、余剰カーボン層Ｃ１ｓを過度に残したままの場合、この要求を満たすことができないためである。

なお、第２の除去工程Ｔ４において、余剰カーボン除去部６２０の支持台６２２で直接支持される面は、片面カーボン除去済みセパレータ材ＴＣＣＳの第１の面Ｓ１であり、本実施形態では、余剰カーボン層Ｃ１ｓが除去されて露出した混合層ＴＣである。この混合層ＴＣの表面には、支持台６２２を通過する際に、支持台６２２との摩擦により擦りキズが発生する。第２の面Ｓ２の余剰カーボン層Ｃ１ｓが除去されて露出した混合層ＴＣには擦りキズは発生していない。

なお、上述の説明では、１つの余剰カーボン除去部６２０を有する余剰カーボン除去装置６００の１回目の動作で第１の除去工程Ｔ３を実行し、２回目の動作で第２の除去工程Ｔ４を行なう場合を例に説明したが、２つの余剰カーボン除去部６２０を有する余剰カーボン除去装置の１回の動作で、第１の除去工程Ｔ３及び第２の除去工程Ｔ４を一括して行うようにしてもよい。

図６は、プレス加工工程Ｔ５（図３）を実行するプレス加工装置７００の例を示す説明図である。プレス加工装置７００は、供給ロール７１０とプレス加工機７２０とを備える。供給ロール７１０には、ロール状のカーボン除去済みセパレータ材ＴＣＳがセットされる。供給ロール７１０は、カーボン除去済みセパレータ材ＴＣＳの第１の面Ｓ１を上向き、第２の面Ｓ２を下向きに、カーボン除去済みセパレータ材ＴＣＳをプレス加工機７２０へ向けて送り出す。

プレス加工機７２０は、カーボン除去済みセパレータ材ＴＣＳの各マニホールド用の開口位置６２ａ，６４ａ，７２ａ，７４ａ，８２ａ，８４ａに各マニホールド用の開口６２，６４，７２，７４，８２，８４を形成するとともに、第１の面Ｓ１側の冷却媒体流路溝位置５４ａに冷却媒体流路溝５４を形成し、また、切断位置ＣＬで切断することにより、１枚のアノード側セパレータ５０を作製することができる。なお、作製されアノード側セパレータ５０において、冷却媒体流路溝５４が形成された面は第２の除去工程Ｔ４において擦りキズが発生した第１の面Ｓ１とされており、燃料ガス流路溝（不図示）が形成された面は擦りキズが発生していない第２の面Ｓ２とされている。

上記実施形態では、アノード側セパレータ５０の製造方法を説明したが、カソード側セパレータ４０も同様にして製造することが可能である。この場合において、冷却媒体流路溝が形成された面が第１の面Ｓ１とされ、酸化剤ガス流路溝が形成された面が第２の面Ｓ２とされる。

以上説明したセパレータの製造方法においては、余剰カーボン層の除去工程において擦りキズが発生した第１の面Ｓ１に冷却媒体流路溝を形成し、擦りキズが発生しない第２の面Ｓ２に燃料ガス流路や酸化剤ガス流路（反応ガス流路）を構成する燃料ガス流路溝や酸化剤ガス流路溝（反応ガス流路溝）を形成している。この理由については、以下で説明する単セルの製造方法において説明する。

Ｃ．単セルの製造方法：
図７は、単セル１４０の製造方法を示す説明図である。図７に示すように、ＭＥＡプレート３０に対して、カソード側セパレータ４０を、酸化剤ガス流路溝が形成された第２の面Ｓ２側がＭＥＡプレート３０側を向くように対向配置するとともに、アノード側セパレータ５０を、燃料ガス流路溝が形成された第２の面Ｓ２側がＭＥＡプレート側を向くように対向配置する。そして、ＭＥＡプレート３０をカソード側セパレータ４０とアノード側セパレータ５０で挟持して加圧することにより、ＭＥＡプレート３０の支持フレーム３１とセパレータ４０，５０とを貼り合わせる。これにより、ＭＥＡプレート３０に単セル１４０を作製することができる。

図８は、単セル１４０（図７）におけるＭＥＡプレート３０の発電部３２に対応する一部を拡大して示す断面図である。なお、図８は、説明の便宜上、燃料電池スタック１００において１つの単セル１４０のカソード側セパレータ４０に隣接する単セル１４０のアノード側セパレータ５０を付記して示している。なお、発電部３２は、Ｘ軸方向に沿って配置されているＭＥＡ３２１とＭＥＡ３２１を挟むカソード側ガス拡散層３２２及びアノード側ガス拡散層３２３と、を有している。

図示するように、アノード側セパレータ５０において、燃料ガス流路溝５２が形成されており、発電部３２のアノード側ガス拡散層３２３に接する面は第２の面Ｓ２であり、冷却媒体流路溝５４が形成されている面は第１の面Ｓ１である。同様に、カソード側セパレータ４０において、酸化剤ガス流路溝４２が形成されており、発電部３２のカソード側ガス拡散層３２２に接する面は第２の面Ｓ２であり、冷却媒体流路溝４４が形成されている面は第１の面である。上述したように、第１の面Ｓ１は余剰カーボン層Ｃ１ｓを除去する第２の除去工程Ｔ４（図３，図５）において、露出する混合層ＴＣの表面に凹凸の擦りキズが発生した面であり、第２の面Ｓ２は露出する混合層ＴＣの表面に擦りキズが発生していない面である。

ここで、仮に、第１の面Ｓ１に酸化剤ガス流路溝４２や燃料ガス流路溝５２を形成して、セパレータを作製した場合について説明する。この場合、凹凸の擦りキズを有する面がＭＥＡガス拡散層３２２，３２３に接することになる。プレス加工工程におけるプレスにより、凹凸が多少潰れて、その深さは浅くなる可能性はあるが、潰れずにバリのような鋭い凹凸形状となって残存する可能性もある。バリのような鋭い凹凸形状が表面に残存していた場合、これがガス拡散層３２２，３２３に刺さる可能性がある。また、これがガス拡散層３２２，３２３を貫通してＭＥＡ３２１に刺さり、ＭＥＡ３２１が損傷する可能性がある。さらに、ＭＥＡ３２１のアノードとカソードで短絡を招く可能性がある。

一方、本実施形態により作製されたセパレータ４０，５０は、擦りキズを有する面である第１の面Ｓ１を発電部３２のガス拡散層３２２，３２３に接する面とは反対側で冷却媒体流路溝４４，５４が形成される面とし、擦りキズを有しない面である第２の面Ｓ２を発電部３２のガス拡散層３２２，３２３に隣接する面としている。これにより、擦りキズにより発生する凹凸形状によって、ガス拡散層３２２，３２３やＭＥＡ３２１が損傷し、最終的にＭＥＡ３２１のアノードとカソードで短絡することを防止することができる。

また、セパレータ４０，５０の冷却媒体流路溝４４，５４が形成された面は凹凸の擦りキズを有する第１の面Ｓ１となるが、仮に、バリのような鋭い凹凸形状が表面に残存していたとしても、以下で説明するように、これによる影響は小さい。すなわち、複数の単セル１４０を積層してスタック化する際において、隣接する単セル１４０のセパレータ４０，５０の冷却媒体流路溝４４，５４が形成された面、すなわち、擦りキズを有する面である第１の面Ｓ１同士が接触することになる。この場合、仮に、バリのような鋭い凹凸形状が表面に残存していた場合、接触抵抗が大きくなる可能性が懸念される。しかしながら、この場合、スタック化のために積層方向に掛ける締結力が凹凸部分に加わって潰されるため、接触抵抗への影響は非常に小さくすることができる。

Ｄ．変形例：
上記実施形態の各工程を実行するために用いられる各装置は一例であって、各工程の処理を実行することができる機能を有すれば、その構造に特に限定はない。

本発明は、上述の実施形態や変形例に限られるものではなく、その趣旨を逸脱しない範囲において種々の構成で実現することができる。例えば、発明の概要の欄に記載した各形態中の技術的特徴に対応する実施形態や変形例中の技術的特徴は、上述の課題の一部又は全部を解決するために、あるいは、上述の効果の一部又は全部を達成するために、適宜、差し替えや、組み合わせを行うことが可能である。また、その技術的特徴が本明細書中に必須なものとして説明されていなければ、適宜、削除することが可能である。

３０…ＭＥＡプレート
３１…支持フレーム
３２…発電部
４０…カソード側セパレータ
４２…酸化剤ガス流路溝
４４…冷却媒体流路溝
５０…アノード側セパレータ
５２…燃料ガス流路溝
５４…冷却媒体流路溝
６２…燃料ガス入口マニホールド開口
６２ａ，６４ａ，７２ａ，７４ａ，８２ａ，８４ａ…マニホールド開口位置
６４…燃料ガス出口マニホールド開口
７２…酸化剤ガス入口マニホールド開口
７４…酸化剤ガス出口マニホールド開口
８０…シール部材
８２…冷却媒体入口マニホールド開口
８４…冷却媒体出口マニホールド開口
１００…燃料電池スタック
１４０…単セル
２００…冷却媒体流路面
３２１…ＭＥＡ（膜電極接合体）
３２２…カソード側ガス拡散層
３２３…アノード側ガス拡散層
５００…表面処理装置
５１０…供給ロール
５２０…塗工部
５２０ａ…第１の塗工部
５２０ｂ…第２の塗工部
５３０…熱処理部
５４０…巻き取りロール
６００…余剰カーボン除去装置
６１０…供給ロール
６２０…余剰カーボン除去部
６２１…ＷＪノズル
６２２…支持台
６３０…巻き取りロール
７００…プレス加工装置
７１０…供給ロール
７２０…プレス加工機
Ｃ１…カーボン層
Ｃ１ｓ…余剰カーボン層
ＣＬ…切断位置
Ｓ１…第１の面
Ｓ２…第２の面
Ｔ１…塗工工程
Ｔ２…熱処理工程
Ｔ３…第１の除去工程
Ｔ４…第２の除去工程
Ｔ５…プレス加工工程
ＴＣＣＣＳ…熱処理済みセパレータ材
ＴＣＣＳ…片面カーボン除去済みセパレータ材
ＴＣＳ…カーボン除去済みセパレータ材
ＴＳ…セパレータ材
ＴＣ…混合層

Claims (1)

1. 発電体を挟持して燃料電池のセルを形成するためのセパレータの製造方法であって、
   （ａ）チタンを主成分とする金属製のセパレータ材の両側の表面にカーボンブラックを塗工する塗工工程と、
   （ｂ）前記塗工工程の後に、前記セパレータ材を熱処理することによって、前記セパレータ材の両側の表面に、前記カーボンブラックと前記セパレータ材の含有金属の酸化物とを含有する混合層と、前記混合層の上に残存する前記カーボンブラックで構成された余剰カーボン層と、を形成する熱処理工程と、
   （ｃ）前記熱処理工程の後に、前記セパレータ材の両側の表面のうち第２の面を支持して第１の面に形成されている前記余剰カーボン層を除去する第１の除去工程と、
   （ｄ）前記第１の除去工程の後に、前記余剰カーボン層が除去された前記第１の面を支持して前記第２の面に形成されている前記余剰カーボン層を除去する第２の除去工程と、
   （ｅ）前記第２の除去工程の後に、前記第２の面を前記発電体に反応ガスを供給するための反応ガス流路を形成する面として、前記セパレータ材をプレス加工するプレス加工工程と、
   を備える、セパレータの製造方法。

Images