JP6722389B2 - 非水電解液二次電池 - Google Patents
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Description
このような構成によれば、非水電解液二次電池内に置換基を有していてもよいナフチル基を含む重合性不飽和モノマー、およびLi3PO4が特定量存在するため、正極活物質および負極活物質の一方または両方に、改質された被膜が形成されるものと考えられる。そして、この被膜により電圧上昇時に、詳細は不明だが、発熱反応(例、非水電解液の分解反応等)が起こるのを抑制していると考えられる。すなわち、このような構成によれば、正極活物質層にLi3PO4が添加された非水電解液二次電池であって、電圧が上昇した際の電池温度の上昇が抑制された非水電解液二次電池を提供することができる。
また、「非水電解液二次電池」とは、非水電解液(典型的には、非水溶媒中に支持電解質を含む非水電解液)を備えた電池をいう。
正極活物質層54は、正極活物質と、Li3PO4と、置換基を有していてもよいナフチル基を含む重合性不飽和モノマー(以下、「ナフチル基含有モノマー」とも呼ぶことがある)とを含有する。
正極活物質としては、リチウムイオンを吸蔵および放出可能な材料が用いられ、従来からリチウムイオン二次電池に用いられる物質(例えば層状構造の酸化物やスピネル構造の酸化物)の一種または二種以上を特に限定することなく使用することができる。正極活物質の例としては、リチウムニッケル系複合酸化物、リチウムコバルト系複合酸化物、リチウムマンガン系複合酸化物、リチウムニッケルマンガン系複合酸化物(例、LiNi0.5Mn1.5O4)、リチウムニッケルマンガンコバルト系複合酸化物(例、LiNi1/3Mn1/3Co1/3O2)等のリチウム含有遷移金属酸化物が挙げられる。正極活物質の含有量は、正極活物質層54中(すなわち、正極活物質層54の全質量に対し)70質量%以上が好ましい。
上記式(1)で表される化合物の例としては、ビニルナフタレン、ナフチル(メタ)アクリレート、ナフチルアルキル(メタ)アクリレート、およびこれらの誘導体(即ち、ナフチル基に置換基を有する誘導体)などが挙げられる。これらは1種単独でまたは2種以上を組み合わせて用いることができる。
上記式(1)で表される化合物の中でも、ナフチル(メタ)アクリレートおよびその誘導体(即ち、ナフチル基に置換基を有する誘導体)が好ましい。具体的には、下記式(2)で表される化合物が好ましい。
上記式(2)で表される化合物の例としては、1−ナフチル(メタ)アクリレート、2−ナフチル(メタ)アクリレート、及びこれらの誘導体(即ち、ナフチル基に置換基を有する誘導体)などが挙げられる。
上記式(2)で表される化合物の中でも、下記式(3)で表される4−置換−1−ナフチル(メタ)アクリレート化合物が好ましい。
ナフチル基含有モノマーの含有量は、正極活物質層54中0.01質量%以上0.1質量%以下である。
Li3PO4の含有量およびナフチル基含有モノマーの含有量が上記範囲内にあることにより、電圧が上昇した際の電池温度の上昇を抑制することができる。
本発明者らの検討によれば、リチウムイオン二次電池を実際に作製した際に、正極活物質および負極活物質の両方の表面に被膜が形成されていることが確認された。したがって、リチウムイオン二次電池内にナフチル基含有モノマーおよびLi3PO4が特定量存在する場合、正極活物質および負極活物質の一方または両方に、改質された被膜が形成されるものと考えられる。具体的には、Li3PO4、および非水電解液に分解により生じた酸(例、HF)の反応物と、ナフチル基含有モノマーとが反応することによって、正極活物質および負極活物質の一方または両方に、従来とは異なる被膜が形成されるものと考えられる。そして、この被膜により電圧上昇時に、発熱反応(例、非水電解液の分解反応等)が起こるのが抑制されるものと考えられる。
電圧が上昇した際の電池温度の上昇をより抑制できることから、Li3PO4の含有量は、正極活物質層54中2質量%以上15質量%以下が好ましく、3質量%以上12質量%以下がより好ましく、5質量%以上10質量%以下がさらに好ましい。
電圧が上昇した際の電池温度の上昇をより抑制できることから、ナフチル基含有モノマーの含有量は、正極活物質層54中0.015質量%以上0.08質量%以下が好ましく、0.02質量%以上0.05質量%以下がより好ましい。
電圧が上昇した際の電池温度の上昇をより抑制できることから、正極活物質層54中のナフチル基含有モノマーの含有量に対するLi3PO4の含有量の比(Li3PO4の含有量/ナフチル基含有モノマーの含有量)は、10以上1500以下が好ましく、20以上1000以下がより好ましく、40以上750以下がさらに好ましい。
導電材としては、例えばアセチレンブラック(AB)等のカーボンブラックやその他(例、グラファイト等)の炭素材料を好適に使用し得る。正極活物質層54中の導電材の含有量は、1質量%以上15質量%以下が好ましく、3質量%以上13質量%以下がより好ましい。
バインダとしては、例えばポリフッ化ビニリデン(PVdF)等を使用し得る。正極活物質層54中のバインダの含有量は、1質量%以上15質量%以下が好ましく、2質量%以上10質量%以下がより好ましい。
負極活物質層中の負極活物質の含有量は、90質量%以上が好ましく、95質量%〜99質量%がより好ましい。負極活物質層中のバインダの含有量は、0.1質量%〜8質量%が好ましく、0.5質量%〜3質量%がより好ましい。負極活物質層中の増粘剤の含有量は、0.3質量%〜3質量%が好ましく、0.5質量%〜2質量%がより好ましい。
非水溶媒としては、一般的なリチウムイオン二次電池の電解液に用いられる各種のカーボネート類、エーテル類、エステル類、ニトリル類、スルホン類、ラクトン類等の有機溶媒を、特に限定なく用いることができる。具体例として、エチレンカーボネート(EC)、プロピレンカーボネート(PC)、ジエチルカーボネート(DEC)、ジメチルカーボネート(DMC)、エチルメチルカーボネート(EMC)、モノフルオロエチレンカーボネート(MFEC)、ジフルオロエチレンカーボネート(DFEC)、モノフルオロメチルジフルオロメチルカーボネート(F−DMC)、トリフルオロジメチルカーボネート(TFDMC)等が例示される。このような非水溶媒は、1種を単独で、あるいは2種以上を適宜組み合わせて用いることができる。
支持塩としては、例えば、LiPF6、LiBF4、LiClO4等のリチウム塩(好ましくはLiPF6)を好適に用いることができる。支持塩の濃度は、0.7mol/L以上1.3mol/L以下が好ましい。
分散機を用いて、導電材としてのアセチレンブラック(AB)、ナフチル基含有モノマーとしてナフチルメタクリレート、およびN−メチルピロリドン(NMP)が混合されたペーストを得た。このペーストに、正極活物質としてのLiNi1/3Co1/3Mn1/3O2(LNCM)と、Li3PO4との混合粉体を投入した後、固形分を均一に分散させ、正極活物質層形成用スラリーを調製した。なお、正極活物質形成用スラリーは、LNCM:Li3PO4:ナフチル基含有モノマー:AB:PVdF=90−x−y:x:y:8:2(質量比)となるように調製した(xとyは表1に示す値である)。このスラリーを、厚さ15μmの長尺状のアルミニウム箔の両面に帯状に塗布して乾燥した後、プレスすることにより、正極シートを作製した。
また、負極活物質としての天然黒鉛(C)と、バインダとしてのスチレンブタジエンゴム(SBR)と、増粘剤としてのカルボキシメチルセルロース(CMC)とを、C:SBR:CMC=98:1:1の質量比でイオン交換水と混合して、負極活物質層形成用スラリーを調製した。このスラリーを、厚さ10μmの長尺状の銅箔の両面に帯状に塗布して乾燥した後、プレスすることにより、負極シートを作製した。
また、セパレータシートとして、PP/PE/PPの三層構造を有する2枚の厚さ20μmの多孔性ポリオレフィンシートを用意した。
作製した正極シートと負極シートと用意した2枚のセパレータシートとを重ね合わせ、捲回して捲回電極体を作製した。このとき、正極シートと負極シートとの間にセパレータが介在するようにした。正極シートと負極シートにそれぞれ電極端子を取り付け、これを、注液口を有する電池ケースに収容した。
続いて、電池ケースの注液口から非水電解液を注入し、当該注液口を気密に封止した。なお、非水電解液には、エチレンカーボネート(EC)とジメチルカーボネート(DMC)とエチルメチルカーボネート(EMC)とを3:4:3の体積比で含む混合溶媒に、支持塩としてのLiPF6を1.0mol/Lの濃度で溶解させたものを用いた。
このようにして、評価用リチウムイオン二次電池を作製した。
上記作製した各評価用リチウムイオン二次電池に、初期充放電処理を行った。その後、各評価用リチウムイオン二次電池の電池ケースに熱電対を取り付けて温度を測定した。その後5.1Vまで充電を行い、温度を測定した。そして、充電前後での温度差(すなわち温度上昇量)を求めた。Li3PO4の含有量が異なる各評価リチウムイオン二次電池の系において、ナフチル基含有モノマーの含有量が0質量%であるリチウムイオン二次電池の温度上昇量を基準(基準値:100%)として、各評価用リチウムイオン二次電池の温度上昇量の比(%)を算出した。結果を表1に示す。
したがって、ここに開示される非水電解液二次電池によれば、電圧が上昇した際の電池温度の上昇を抑制できることがわかる。
30 電池ケース
36 安全弁
42 正極端子
42a 正極集電板
44 負極端子
44a 負極集電板
50 正極シート(正極)
52 正極集電体
52a 正極活物質層非形成部分
54 正極活物質層
60 負極シート(負極)
62 負極集電体
62a 負極活物質層非形成部分
64 負極活物質層
70 セパレータシート(セパレータ)
100 リチウムイオン二次電池
Claims (1)
- 正極と、負極と、非水電解液と、を備える非水電解液二次電池であって、
前記正極は、正極活物質層を有し、
前記正極活物質層は、正極活物質と、Li3PO4と、置換基を有していてもよいナフチル基を含む重合性不飽和モノマーとを含有し、
前記正極活物質層中のLi3PO4の含有量は、1質量%以上15質量%以下であり、
前記正極活物質層中の前記置換基を有していてもよいナフチル基を有する重合性不飽和モノマーの含有量は、0.01質量%以上0.1質量%以下である、
非水電解液二次電池。
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