JP6569907B2 - 非水電解液二次電池 - Google Patents
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Description
このような構成によれば、ハイレートで充放電を繰り返した際の電池抵抗の増加が低減された非水電解液二次電池を提供することができる。
以下、扁平角型のリチウムイオン二次電池を例にして、本発明について詳細に説明するが、本発明をかかる実施形態に記載されたものに限定することを意図したものではない。
1.0≦正極総吸液量/負極総吸液量≦1.3
まず、各活物質層の各構成成分の100gあたりの非水電解液の吸液量(mL/100g)を求める。具体的には、各活物質層の各構成成分を非水電解液(リチウムイオン二次電池100に用いられる非水電解液)に浸漬した後取り出して、各構成成分が保液できた非水電解液量を求め、各構成成分100gあたりの非水電解液の保液量(mL)を、各構成成分の吸液量(mL/100g)として求める。この各構成成分の吸液量(mL/100g)と、各構成成分の各活物質層中における重量割合を用いて、各電極(活物質層)の平均吸液量(mL/100g)を求める。そして、この平均吸液量(mL/100g)と活物質層の総重量の積により、各電極の総吸液量(mL)を求めることができる。
次に下式に基づいて正極平均吸液量(mL/100g)を求める。
正極平均吸液量(mL/100g)=(正極活物質の吸液量×a/100)+(導電材の吸液量×b/100)+(正極バインダの吸液量×c/100)
続いて、下式に基づいて正極総吸液量を求める。
正極総吸液量(mL)=正極平均吸液量×正極活物質層総重量
同様に、下式に基づいて負極平均吸液量(mL/100g)を求める。
負極平均吸液量(mL/100g)=(負極活物質の吸液量×d/100)+(増粘剤の吸液量×e/100)+(負極バインダの吸液量×f/100)
続いて、下式に基づいて負極総吸液量を求める。
負極総吸液量(mL)=負極平均吸液量×負極活物質層総重量
空孔率(%)=活物質層の空孔量/活物質層の体積×100
活物質層の空孔量は、活物質層の体積、寸法、目付け量、および各構成成分の見掛け密度と重量割合を用いて求めることができる。具体例として、正極活物質層54が、正極活物質、導電材および正極バインダをa:b:cの重量比で含有し、負極活物質層64が、負極活物質、増粘剤および負極バインダをd:e:fの重量比で含有する場合、正極活物質層54の空孔量および負極活物質層64の空孔量は、下記式より求めることができる。
正極活物質層の空孔量=正極活物質層の体積−[{正極活物質層の目付け量×(a/100)×正極活物質層の長さ×正極活物質層の幅}/正極活物質の見掛け密度+{正極活物質層の目付け量×(b/100)×正極活物質層の長さ×正極活物質層の幅}/導電材の見掛け密度+{正極活物質層の目付け量×(c/100)×正極活物質層の長さ×正極活物質層の幅}/正極バインダの見掛け密度]
負極活物質層の空孔量=負極活物質層の体積−[{負極活物質層の目付け量×(d/100)×負極活物質層の長さ×負極活物質層の幅}/負極活物質の見掛け密度+{負極活物質層の目付け量×(e/100)×負極活物質層の長さ×負極活物質層の幅}/増粘剤の見掛け密度+負極活物質層の目付け量×(f/100)×負極活物質層の長さ×負極活物質層の幅}/負極バインダの見掛け密度]
正極活物質粉末としてのLiNi1/3Co1/3Mn1/3O2(LNCM)と、導電材としてのABと、バインダとしてのPVDFとを、所定の比率でN−メチルピロリドン(NMP)と混合し、正極ペーストを調製した。この正極ペーストを、長尺状のアルミニウム箔(正極集電体)の両面に塗布し、乾燥後プレスすることによって、正極シートを作製した。このとき、正極活物質層の総重量が約250gとなるようにした。また、プレス条件を調整して、正極活物質層の空孔率が20〜30%の範囲内になるようにした。
また、負極活物質としての黒鉛(C)と、バインダとしてのSBRと、増粘剤としてのCMCとを、所定の比率でイオン交換水と混合して、負極ペーストを調製した。この負極ペーストを、長尺状の銅箔(負極集電体)の両面に帯状に塗布し、乾燥後プレスすることにより負極シートを得た。このとき、負極活物質層の総重量が約125gとなるようにした。また、プレス条件を調整して、負極活物質層の空孔率が20〜30%の範囲内になるようにした。
セパレータとして、PP/PE/PPの三層構造の多孔質シートを用意した。
上記で作製した正極シートと負極シートとを、2枚のセパレータシートとともに積層し、捲回した後、側面方向から押圧して拉げさせることによって扁平形状の捲回電極体を作製した。次に、捲回電極体に正極端子および負極端子を接続し、電解液注入口を有する角型の電池ケースに収容した。
続いて、電池ケースの電解液注入口から非水電解液を注入し、当該注入口を気密に封止して評価用リチウムイオン二次電池を得た。なお、非水電解液には、エチレンカーボネート(EC)とエチルメチルカーボネート(EMC)とジメチルカーボネート(DMC)とをEC:EMC:DMC=30:40:30の体積比で含む混合溶媒に、支持塩としてのLiPF6を1.1mol/Lの濃度で溶解させたものを用いた。
評価用リチウムイオン二次電池は、負極総吸液量の異なる6種類のもの(No.1〜No.6)を作製した。No.1〜No.6の評価用リチウムイオン二次電池の、正極平均吸液量、正極総吸液量、負極平均吸液量、負極総吸液量、および負極総吸液量に対する正極総吸液量の比の値を、明細書中に記載の方法により求めた。これらの値を表1に示す。
各評価用リチウムイオン二次電池にハイレート充放電を繰り返す充放電パターンを付与し、充放電サイクル試験を行った。具体的には、25℃の環境下において、4Cの定電流充電によって40秒間充電を行い、2Cの定電流放電によって80秒間放電を行うハイレート充放電サイクルを3000回繰り返した。このとき、ハイレート充放電1サイクル後と3000サイクル後のIV抵抗を測定した。IV抵抗は、電池をSOC60%の充電状態とし、25℃の環境下で、6Cで放電を行ったときの放電10秒後の電圧降下から算出した。(ハイレート充放電3000サイクル後のIV抵抗/ハイレート充放電1サイクル後のIV抵抗)×100より、抵抗増加率(%)を算出した。その値を表1に示す。
負極活物質としてのリチウムチタン複合酸化物(LTO)と、バインダとしてのPVDFとを、所定の比率でNMPと混合して、負極ペーストを調製した。この負極ペーストを、長尺状の銅箔(負極集電体)の両面に帯状に塗布し、乾燥後プレスすることにより負極シートを得た。このとき、負極活物質層の総重量が約260gとなるようにした。また、プレス条件を調整して、負極活物質層の空孔率が20〜30%の範囲内になるようにした。
この負極を用いて、上記評価用リチウムイオン二次電池の作製(1)と同様にして評価用リチウムイオン二次電池を作製した。評価用リチウムイオン二次電池は、負極総吸液量の異なる6種類のもの(No.7〜No.12)を作製した。No.7〜No.12の評価用リチウムイオン二次電池の、正極平均吸液量、正極総吸液量、負極平均吸液量、負極総吸液量、および負極総吸液量に対する正極総吸液量の比の値を、明細書中に記載の方法により求めた。これらの値を表2に示す。
また、No.7〜No.12の評価用リチウムイオン二次電池に対して、上記のハイレート充放電サイクル試験を行い、抵抗増加率(%)を算出した。その値を表2に示す。
30 電池ケース
36 安全弁
42 正極端子
42a 正極集電板
44 負極端子
44a 負極集電板
50 正極シート(正極)
52 正極集電体
52a 正極活物質層非形成部分
54 正極活物質層
60 負極シート(負極)
62 負極集電体
62a 負極活物質層非形成部分
64 負極活物質層
70 セパレータシート(セパレータ)
100 リチウムイオン二次電池
Claims (1)
- 正極活物質層を有する正極、および負極活物質層を有する負極を含む電極体と、
非水電解液と
を備える非水電解液二次電池であって、
前記正極活物質層は、正極活物質としてリチウム遷移金属酸化物を含有し、
前記負極活物質層は、負極活物質として黒鉛またはリチウムチタン複合酸化物を含有し、
前記非水電解液は、非水溶媒としてカーボネート類を含有し、かつ支持塩としてLiPF 6 を0.7mol/L以上1.3mol/L以下の濃度で含有し、
前記負極活物質層を構成する材料の前記非水電解液の総吸液量に対する前記正極活物質層を構成する材料の前記非水電解液の総吸液量の比が、1.0以上1.3以下の範囲内にある、
非水電解液二次電池。
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