JP6715769B2 - 成形体及びその製造方法 - Google Patents

Description

本発明は、成形体及びその製造方法に関し、特に、強化繊維と樹脂を用いた繊維強化樹脂成形体及びその製造方法に関する。

強化繊維と樹脂を用いた繊維強化樹脂成形体としては、ガラス繊維などの強化繊維と熱硬化性エポキシ樹脂などの熱硬化性樹脂とを用いたシート状の熱硬化型プリプレグ（熱硬化型プリプレグシート）が知られている。

しかしながら、熱硬化型プリプレグシートは、再成形することができず、また、未硬化（熱硬化前）のシートの保管には低温の保冷倉庫などが必要であるという問題があった。また、熱硬化性樹脂を硬化するにあたっては、長時間を要し、生産性に問題があった。

これらの欠点を克服するために、強化繊維として炭素繊維を用いるとともに樹脂として熱可塑性樹脂を用いた繊維強化成形体が提案されている。

しかしながら、炭素繊維は繊維軸方向に対しては優れた強度を有するもののせん断方向の強度が小さいという異方性を有している。

そこで、炭素繊維を一方向に整列させてシート状にし、これに熱可塑性樹脂を付与した樹脂シート（プリプレグシート）を複数枚、繊維軸方向が異なるように積層して配置し、加圧することで成形体を製造する技術が提案されている（特許文献１）。

特開平０７−２１４７１４号公報

しかしながら、繊維軸方向をずらしながら複数枚のプリプレグシートを積層して加圧する作業は、煩雑であり生産コストが高くなるという問題があった。また、織物等を用いて得られたプリプレグシートを複数枚積層して形成した成形物は、床に落としたり、硬いものがぶつかったりすると織物と、織物との間で剥がれが生じたり、成形物が割れるといった問題もあった。

一方、熱可塑性樹脂を用いた繊維強化成形体として、熱可塑性樹脂と強化繊維とをスクリュー型の攪拌機等で撹拌することによって、熱可塑性樹脂の中に軸方向がランダムに配向された状態で強化繊維が存在するものも知られている。

しかしながら、このようにして得られる成形体は、強度や弾性率等の機械的物性が方向によって異なる異方性が発生しにくいといわれているが、熱可塑性樹脂と強化繊維の撹拌中に炭素繊維等の強化繊維が折れて切断してしまい、得られる成形体の強度が低下するおそれがあった。

そこで、本願発明者らは、熱可塑性樹脂と複数の強化繊維が一方向に配列されてなる短冊状の強化繊維の束（強化繊維束）を含む繊維強化樹脂材料をランダムに積層した積層物を加熱し、加圧することによって、優れた強度を有する成形体が得られることを見出した。

この方法によれば、板状物などの平坦なものや、深さが１〜２ｃｍ程度と短冊状の強化繊維の束を構成する繊維の長さに比べて深さの浅いトレイなどの成形品であれば、何ら問題のない製品が得られた。

しかし、加圧する際のプレスにより深さが１〜２ｃｍを越え且つ厚みが２ｍｍ以下の薄い成形体や、短冊状の強化繊維の束を構成する繊維の長さに比べて深さの深い成形体では、成形体の一部に穴が開くことがあり、外観面や強度面においてさらに改善する余地があった。

本発明は、このような問題を鑑みてなされたものであり、優れた外観品位及び優れた強度を有する成形体及びその製造方法を提供することを目的としている。

上記目的を達成するために、本発明に係る成形体は、熱可塑性樹脂と複数の強化繊維が一方向に配列されてなる短冊状の強化繊維の束とを含む繊維強化樹脂材料を用いたものであって、前記短冊状の強化繊維の束が３次元にランダムに積層された第１の層と、熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料からなり、前記第１の層の少なくとも片面に形成された第２の層とを有する。

また、本発明に係る成形体において、前記第２の層は、前記第１の層の両面に形成されていてもよい。

また、本発明に係る成形体において、第２の層２０に用いられる前記強化繊維は、織物形状であるとよい。

また、本発明に係る成形体において、前記短冊状の強化繊維の束の長さは、５ｍｍ以上５００ｍｍ以下であるとよい。

また、本発明に係る成形体において、前記第１の層及び前記第２の層に用いられる前記熱可塑性樹脂は、エポキシ樹脂であるとよい。

この場合、前記熱可塑性樹脂は、後反応型の熱可塑性樹脂であるとよい。

また、本発明に係る成形体において、前記第１の層及び前記第２の層に用いられる前記強化繊維は、炭素繊維であるとよい。

また、本発明に係る成形体の製造方法は、熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料からなるシート状物を作製する工程と、熱可塑性樹脂と複数の強化繊維が一方向に配列されてなる強化繊維の束とを含む短冊状の繊維強化樹脂材料を３次元にランダムに積層した積層物を作製する工程と、前記シート状物と前記積層物とを積層した層状物を加熱し、加圧する工程とを含む。

また、本発明に係る成形体の製造方法において、前記長繊維の強化繊維は、織物形状であるとよい。

本発明によれば、優れた外観品位及び耐衝撃性など優れた強度を有する成形体（成形品）を提供することができる。

図１Ａは、本発明の実施の形態に係る成形体の構造を模式的に示す断面斜視図である。 図１Ｂは、本発明の他の実施の形態に係る成形体の構造を模式的に示す断面斜視図である。 図２は、本発明の実施の形態に係る成形体の第１の層の一部分を示す図である。 図３は、実施例における平坦な成形体を示す図である。 図４は、実施例における凹凸を有する成形体を表面から見たときの外観図である。 図５は、実施例における凹凸を有する成形体を裏面から見たときの外観図である。 図６は、参考例１における凹凸を有する成形体を表面から見たときの外観図である。 図７は、参考例２における凹凸を有する成形体を表面から見たときの外観図である。 図８は、参考例２における凹凸を有する成形体を裏面から見たときの外観図である。

以下に本発明の好ましい実施の形態について説明するが、本発明はこれらの態様のみに限定されるものではなく、本発明の精神と実施の範囲において多くの変形が可能であることを理解されたい。

［成形体］
図１Ａは、本発明の実施の形態に係る成形体の構造を模式的に示す断面斜視図である。

本実施の形態に係る成形体１は、強化繊維と樹脂とを用いた繊維強化樹脂成形体であって、シート状のプリプレグ（プリプレグシート）である。図１Ａに示すように、成形体１は、層状の第１の層１０と、第１の層１０の片面に形成されたシート状の第２の層２０とを有する。

なお、第２の層２０は、図１Ｂに示すように、第１の層１０の両面に形成されていてもよい。つまり、第２の層２０は、第１の層１０の両面のうちの少なくとも一方の面に形成されていればよい。

＜第１の層＞
第１の層１０は、熱可塑性樹脂と、複数の強化繊維が一方向に配列してなる短冊状の強化繊維の束（強化繊維束）とを含む繊維強化樹脂材料を用いたものであり、短冊状の強化繊維の束が３次元にランダムに積層された積層構造の層である。

第１の層１０を構成する繊維強化樹脂材料は、熱可塑性樹脂と強化繊維の束とを含むため、熱可塑性がある。したがって、一度硬化させて成形体１を作製した後であっても、成形体１を加熱及び加圧することにより容易に任意の形状に変形させることができる。

第１の層１０の厚みは、５０μｍ以上が好ましく、より好ましくは１００μｍ以上である。第１の層１０の厚みが１００μｍ未満になると、得られる成形体１は、十分な破壊靱性や耐衝撃性、曲げ強度を有さないおそれがある。第１の層１０の厚みは、好ましくは３００μｍ以上、より好ましくは５００μｍ以上である。なお、第１の層１０の厚みの上限は特にないが、成形性の観点より、２０ｃｍ以下、好ましくは１０ｃｍ以下、より好ましくは５ｃｍ以下、さらにより好ましくは１ｃｍ以下がよい。

上述のとおり、第１の層１０は、複数の強化繊維が一方向に配列されてなる短冊状の強化繊維の束が３次元にランダムに積層されたものである。ここで、複数の強化繊維が一方向に配列されてなる短冊状の強化繊維の束が３次元にランダムに積層しているとは、図２に示すように、複数本の強化繊維を一方向に配列することにより得られた短冊状の強化繊維の束１０ａが複数、各束の繊維軸方向が第１の層１０の面方向に対してランダムに配置され、かつ、当該複数の強化繊維の束１０ａが第１の層１０の厚み方向に互いに重なり合うように積層されている状態のものをいい、より具体的には、複数の短冊状の強化繊維の束１０ａが、各束１０ａの上面及び下面において互いの束１０ａの繊維軸方向がランダムとなるように部分的に重なり合うように、かつ、各束１０ａが第１の層１０の面方向に対してランダムに僅かに傾斜して相互に折り重なって積層されている状態のものをいう。図２は、本発明の実施の形態に係る成形体の第１の層における一部を示す図であり、短冊状の強化繊維の束を３次元にランダムに積層した様子を示している。

このように、短冊状の強化繊維１０ａの束を３次元にランダムに積層することによって、より耐衝撃性及び破壊靱性に優れる成形体を得ることができる。

なお、短冊状の強化繊維の束１０ａは、必ずしも第１の層１０の面方向に対して傾斜している必要はなく、複数の短冊状の強化繊維の束１０ａの中には、第１の層１０の面方向に対して傾斜していないものが含まれていてもよい。また、第１の層１０を構成する繊維強化樹脂材料には、触媒、酸化防止剤、顔料など、強化繊維及び熱可塑性樹脂以外の物質が含まれていてもよい。

＜熱可塑性樹脂＞
本実施の形態における成形体１に用いられる熱可塑性樹脂は、エポキシ樹脂、ポリアミド樹脂、アクリル樹脂、ポリフェニレンサルファイド樹脂、ポリ塩化ビニル樹脂、ポリエチレン、ポリプロピレン、ポリアセタール樹脂、ポリカーボネート、ポリウレタン、ポリブチレンテレフタレート、アクリロニトリルブタジエンスチレン（ＡＢＳ）樹脂、変性ポリフェニレンエーテル樹脂、フェノキシ樹脂、ポリスルホン、ポリエーテルスルホン、ポリエーテルケトン、ポリエーテルエーテルケトン、芳香族ポリエステル、６−ナイロン、または、６，６−ナイロン等の熱可塑性樹脂であって、硬化した後も熱可塑性を有するものである。

このような熱可塑性樹脂を用いて得られた繊維強化樹脂成形体は、成形後も加熱することにより容易に変形させることができ、また、リサイクルも容易である。

好ましくは、後反応型の熱可塑性樹脂を用いることが好ましい。後反応型の熱可塑性樹脂とは、架橋剤や触媒、重合開始剤、重合促進剤などの硬化剤を添加することにより、反応が開始または反応が促進等されて硬化する反応型樹脂であって、硬化した後も熱可塑性を有するものである。なお、本実施の形態における後反応型の熱可塑性のエポキシ樹脂は、反応後にフェノキシ樹脂になるものも含む。

短冊状の強化繊維の束に付与した後に反応させて得られる後反応型の熱可塑性樹脂は、強化繊維の束の内部にまで樹脂が含浸するので、破壊靱性、曲げ強度及び耐衝撃性などの強度向上の観点、また、強度や成形性など各種性能の安定性の観点から好ましい。

また、これらの熱可塑性樹脂は、複数種のものを配合して用いてもよい。さらに、本発明の目的を逸脱しない範囲で、これらの熱可塑性樹脂には熱硬化性樹脂が配合されていてもよい。

破壊靱性、曲げ強度、耐衝撃性などの強度の観点、及び、耐酸性や耐アルカリ性などに関する耐薬品性も含めた耐久性の観点から、後反応型の熱可塑性樹脂としては、特に、後反応型の熱可塑性エポキシ樹脂を用いることが好ましい。また、強化繊維として炭素繊維を用いる場合には、炭素繊維との親和性の観点からも、後反応型の熱可塑性エポキシ樹脂を用いることが好ましい。後反応型の熱可塑性エポキシ樹脂と炭素繊維とからなる繊維強化樹脂材料を用いて成形体１を作製することにより、強度、耐久性及び安定性がより向上する。また、生産性の観点からは、後反応型の熱可塑性樹脂として、１６０℃程度で反応を完結できる６，６−ナイロンを用いることが好ましい。

このような後反応型の熱可塑性樹脂は、硬化剤で硬化させる前は常温で液状または溶剤により溶解ないし分散したものとすることができるため、また、加熱溶融させて使用する未反応型の熱可塑性樹脂に比べて反応前の熱可塑性樹脂の分子量が小さく流動性を高めていて反応後高分子化させる（例えば数平均分子量で１万以上、３万以上と高分子化する）ことができるため、また、架橋の状態も調整することができるため、当該熱可塑性樹脂を強化繊維の束の内部にまで含浸させることができる。また、これにより、強化繊維の束の内部にまで熱可塑性樹脂を存在させることができるため、強化繊維と熱可塑性樹脂とが十分絡み合い（接触し合い）、さらに気泡などの空間が形成されることを抑制することができる。したがって、熱可塑性樹脂によって構成された繊維強化樹脂材料を用いて得られた成形体１は、優れた強度を有し、また、ばらつきが抑制されて安定した強度を有する。また、このようにして得られた成形体１は、可撓性及び熱変形性の調整も可能である。

また、熱可塑性樹脂のガラス転移点は、９０〜２００℃であることが好ましい。得られる成形体１の熱安定性の観点から、熱可塑性樹脂のガラス転移点は、９５℃以上であることがより好ましい。一方、得られる成形体１の成形性の観点から、熱可塑性樹脂のガラス転移点は、１７０℃以下であることがより好ましく、さらに１５０℃以下であるとよい。なお、ガラス転移点は、硬化後の熱可塑性樹脂を用いて、示差走査熱量測定法（ＤＳＣ）にて測定することができる。

＜強化繊維の束＞
本実施の形態における成形体１に用いられる強化繊維としては、無機繊維、有機繊維、金属繊維、または、これらを複合して用いたものが挙げられる。具体的には、炭素繊維、黒鉛繊維、炭化ケイ素繊維、アルミナ繊維、タングステンカーバイト繊維、ボロン繊維、ガラス繊維、バサルト繊維、パラ系アラミド繊維、メタ系アラミド繊維、超高分子量ポリエチレン繊維、ポリアリレート繊維、ＰＢＯ（ポリパラフェニレンベンズオキサゾール）繊維、ポリフェニレンサルファイド（ＰＰＳ）繊維、ポリイミド繊維、フッ素繊維、ポリビニルアルコール（ＰＶＡ繊維）、ステンレス、または、鉄などが挙げられる。

軽量で強度が大きいとの観点からは、強化繊維として炭素繊維やバサルト繊維を用いることが好ましく、特に炭素繊維が好ましい。炭素繊維は、ＰＡＮ系やピッチ系等を用いることができるが、特に限定されるものではない。この中でも、強度と弾性率とのバランスの観点からは、強化繊維としてＰＡＮ系炭素繊維を用いることが好ましい。

また、本実施の形態における成形体１では、上記のように、複数本の強化繊維を一方向に配列させて束ねたものが用いられる。複数本の強化繊維を一方向に配列させて束ねたものとは、強化繊維の束を構成する複数本の強化繊維の各々の繊維軸方向を合わせたものである。したがって、強化繊維の束を構成する強化繊維のおおよその軸方向が合わせられていれば、強化繊維の束やこれを構成する強化繊維は、曲がっていたり蛇行したりしていてもよい。特に、加熱及び加圧されて形成された成形体では、成形体の凹凸形状、強化繊維及びその束同士の交絡によって強化繊維や強化繊維の束が曲がったり蛇行したり部分的につぶれて広がったりする形状のものが多く存在する。なお、短冊状の強化繊維の束が３次元にランダムに積層されたもの、という概念には、このように強化繊維や強化繊維の束が加圧等によって曲がったり蛇行したりして変形した状態のものも含まれる。

また、強化繊維を束ねた、とは、２本以上の強化繊維の単繊維を集束させたものであれば、集束剤で集束させたものであっても、また、集束剤を用いずに束ねたものであってもよい。生産性の観点からは、集束剤で集束させたものがよい。なお、集束剤を用いる場合には、上記の熱可塑性樹脂と親和性の高いものを用いるとよい。熱可塑性樹脂と親和性の高い集束剤を用いることにより、強化繊維の束の中に熱可塑性樹脂が含浸しやすくなるので、優れた強度を有し、かつ、強度が安定した繊維強化樹脂成形体を得ることができる。

複数の強化繊維を一方向に配列されることで得られる強化繊維の束は、好ましくは、強化繊維の単繊維を１０００本以上束ねたものが好ましく、より好ましくは１万本以上がよい。強化繊維の単繊維の本数の上限は、特に限定されないが、強化繊維の束が開繊されていないものの場合は５０万本程度である。なお、強化繊維の束を開繊して用いる場合には、さらに本数が多くてもよい。

具体的には、強化繊維の束として、例えば炭素繊維メーカーから供給される炭素繊維の単繊維を、６０００本（６Ｋ）束ねた製品、１２０００本（１２Ｋ）束ねた製品、２４０００本（２４Ｋ）束ねた製品、４００００本（４０Ｋ）束ねた製品、５００００本（５０Ｋ）束ねた製品、６００００本（６０Ｋ）束ねた製品等を用いることができる。また、強化繊維の束として、東レ株式会社製のトレカ（登録商標）糸（Ｔ７００ＳＣ−２４０００等）の炭素繊維の束、三菱レイヨン株式会社製のパイロフィル（登録商標）の炭素繊維の束、東邦テナックス株式会社のテナックス（登録商標）の炭素繊維の束、または、さらにこれらのものを複数本束ねたものを用いることもできる。また、これらの炭素繊維の束は、開繊処理等を行わずに、ドラム等に巻かれた状態の炭素繊維の束をそのまま用いることができ、生産性に優れている。なお、開繊処理を行った炭素繊維の束であってもよい。また、炭素繊維の束は、無撚糸、有撚糸、または、解燃糸であってもよい。

また、本実施の形態における強化繊維の束は、短冊状の形状である。強化繊維の束の好ましい大きさとしては、繊維軸方向の長さが５ｍｍ以上５００ｍｍ以下で、繊維軸方向に垂直に交わる方向の長さ（幅）が１ｍｍ〜３００ｍｍ程度であり、かつ、繊維軸方向の長さが、幅方向の長さに比べ長い短冊状である。炭素繊維の束の長さが５ｍｍを下回ると十分な強度が得られないおそれがあり、一方、５００ｍｍを超えると強度ばらつきや強度の異方性が発生するおそれがある。

得られる成形体の強度及びその安定性の観点からは、強化繊維の束の繊維軸方向の長さは、１０ｍｍ〜１００ｍｍであることがより好ましい。また、強化繊維の束の幅は、３ｍｍ〜３０ｍｍであることがより好ましい。

また、短冊状の強化繊維の束を構成する強化繊維の長さは、５ｍｍ〜５００ｍｍであるとよい。つまり、短冊状の強化繊維の束を構成する各強化繊維の長さは、この強化繊維を複数本一方向に束ねて得られる短冊状の強化繊維の束の長さと実質的に同一であるとよい。

短冊状の強化繊維の束の厚みは、特に限定されるものではないが、短冊状の強化繊維の束の繊維軸方向の長さや幅に比べて短い方がよい。短冊状の強化繊維の束のおおよその厚みは、０．０２ｍｍ〜１０ｍｍ程度であり、得られる成形体の強度の観点からは、０．２ｍｍ〜５ｍｍがより好ましい。

＜第２の層＞
次に、本実施の形態における第２の層２０についての説明を行う。なお、先に説明を行ったものと重複する事項については一部説明を省略する。

第２の層２０は、熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料からなる。第２の層２０は、第１の層１０の少なくとも片面に積層される。つまり、第２の層２０の片面には第１の層１０が積層されている。なお、強度及び外観品位の観点からは、図１Ｂに示すように、第１の層１０の両面に第２の層２０を積層するとよい。

第２の層２０を構成する強化繊維としては、第１の層１０と同様のものを用いることができる。強化繊維としては、第１の層１０と同様に、炭素繊維が特に好ましい。

また、第１の層１０を構成する強化繊維としては、上述のとおり、複数の強化繊維を一方向に配列されてなる短冊状の強化繊維の束を用いたが、第２の層２０を構成する強化繊維としては、長繊維の強化繊維が用いられ、その形状は、織物、編物、不織布などのシート状物が挙げられる。得られる成形体の外観品位やシート状物の形成性の観点から、第２の層２０を構成する強化繊維は、長繊維の強化繊維を含む織物であることが好ましい。このような強化繊維を含む織物としては、例えば、６Ｋ、１２Ｋ、２４Ｋ、４０Ｋ、５０Ｋ、６０Ｋ、または、これらを束ねたものなどの炭素繊維の長繊維の束を用いて得られた平織物や綾織物、朱子織物などが挙げられる。また、これらの炭素繊維の長繊維の束は、開繊されていても開繊されていなくてもどちらでもよい。

また、第２の層２０を構成する熱可塑性樹脂としても、第１の層１０を構成する熱可塑性樹脂と同様のものを用いることができ、好ましくは、熱可塑性エポキシ樹脂、さらに好ましくは後反応型の熱可塑性エポキシ樹脂である。

なお、第２の層２０の外層の厚みは、特に限定されるものではないが、０．０２ｍｍ〜１０ｍｍ程度である。

＜成形体＞
次に、本実施の形態における成形体１についての説明を行う。なお、先に説明を行ったものと重複する事項については一部説明を省略する。

本実施の形態における成形体１は、熱可塑性樹脂と複数の強化繊維が一方向に配列されてなる短冊状の強化繊維の束とを含む繊維強化樹脂材料を加工し成形したものであって、この短冊状の強化繊維の束が３次元にランダムに積層された第１の層１０と、熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料からなり、第１の層２０の少なくとも片面に形成された第２の層２０とを有する。

本実施の形態における成形体１の形状は、平坦なシート状としたが、特に限定されるものではなく、テレビ等の筺体など凹凸を有するものであってもよい。また、平坦なシート状の成形体１を製造しておき、任意の時期に目的とする形状に加工してもよい。本実施の形態における成形体１では、第１の層１０及び第２の層２０のいずれの層にも熱可塑性樹脂が用いられているため、任意の時期に加熱及び加圧することにより、容易に任意の形状の成形体を得ることができる。また、後反応型の熱可塑性樹脂を用いることにより、強度及び成形性ともより安定した性能を有する成形体が得られる。

また、加熱及び加圧して成形体を加工する場合、成形体に形成される凹凸の深さは、１ｃｍ未満であってもよいし、１ｃｍ以上であってもよいし、更には３ｃｍ以上、さらには５ｃｍ以上であってもよい。

上記のように、本実施の形態における成形体１は、熱可塑性樹脂と複数の強化繊維が一方向に配列された短冊状の強化繊維の束とを含む繊維強化樹脂材料を用いたものであって、短冊状の強化繊維の束が３次元にランダムに積層された第１の層１０を有しているので、異方性が抑制されている。つまり、強化繊維の束としては強化繊維が一方向に配列しているが、第１の層１０を構成する複数の強化繊維の束はそれぞれ３次元にランダムに配置されている。

したがって、本実施の形態における成形体１には、炭素繊維の開繊繊維を一方向に配列させて得られた繊維強化樹脂成形体に発生するような異方性がなく、あらゆる方向に対して均一な強度となる。しかも、本実施の形態における成形体１は、加圧成形時や最終製品に振動や衝撃が加えられたとしても、開繊織物を複数枚積層した繊維強化樹脂成形体で発生するような層間剥離の現象も抑制できる。

さらに、炭素繊維織物を積層して得られた繊維強化樹脂成形体では、大きな力が加わった場合に成形体が割れ易く、また、割れた部分の破断面は鋭利であり、さらにその切断面はむき出しになりやすい。このため、万が一、この繊維強化樹脂成形体が割れた場合には、破断面により身体に切り傷などを発生させるなどの２次被害をもたらすおそれがある。

これに対し、本実施の形態における成形体１では、第１の層１０を構成する強化繊維の複数の束が互いに３次元にランダムに積層されているため、大きな力が加わって割れた場合であっても、破断面が鋭利になることを抑制できるとともに、その鋭利な破断面がむき出しになることを抑制できる。これにより、上記のような２次被害の発生を抑えることができるので安全性に優れる。

さらに、本実施の形態における成形体１は、靱性及び耐衝撃性に優れているので、大きな力が加わった場合に割れにくく、また、仮に割れた場合であっても強度は一度に大きく低下せずに数段階に分かれて低下する。これにより、成形体が割れた場合に、一度に大きな被害が発生することを抑制できる。

なお、本実施の形態における成形体１の第１の層１０に用いられる強化繊維の長さが１０ｍｍ以上３０ｍｍ以下であれば、一定以上の力でなければ割れず、割れたとしても鋭利な破断面が形成され難い。また、繊維強化樹脂材料及び強化繊維の長さが３０ｍｍ超、より好ましくは４０ｍｍ超であれば、より強い衝撃を受けても割れにくく、仮に割れたとしても鋭利な破断面が形成され難い。このように、繊維強化樹脂材料及び強化繊維の長さを変更することによって、得られる繊維強化樹脂成形体の特性を調整することができる。

また、本実施の形態における成形体１は、第１の層１０と第２の層２０を有しているが、特に、図１Ｂに示すように、２つの第２の層２０の間に第１の層１０を挟むことにより、上記のように耐衝撃性や破壊靱性を有していながら、第１の層１０が２ｍｍ以下と薄く、凹凸の深さが１ｃｍ超の成形体であったり、第１の層１０に用いられる強化繊維の束の繊維軸方向の長さまたは強化繊維の長さが凹凸の深さに比べて短い場合であったりしても、加熱及び加圧により得られる成形体に穴が開くなどの外観品位の低下を抑制できるとともに強度の大きなばらつきを抑制できる。

また、本実施の形態における成形体１の繊維体積含有率（Ｖｆ値）は、３０％〜８０％であることが好ましい。成形体１の強度の観点から、成形体１のＶｆ値は、４０％以上が好ましく、さらに好ましくは５０％以上である。また、繊維強化樹脂材料を用いて得られる成形体１の成形性の観点からは、成形体１のＶｆ値は、７０％以下が好ましく、さらに好ましくは６０％以下である。

なお、成形体１の中に空間が発生する場合には、空間が発生しないように、成形体１のＶｆ％値は、５０％以下が好ましく、より好ましくは４５％以下である。また、真空環境下で加圧を行ったり、加熱温度を上げて樹脂の粘度を下げたりするなどして、第１の層１０内、第２の層２０内及び層間における空気を除去することで成形体１の内部に空間が発生することを抑制できる。なお、成形体１中に空間ができると、成形体１の強度が低下したり強度にばらつきが生じたりするおそれがある。

また、成形体１のＶｆ値が小さいと、成形体１の強度が低下するおそれがある。このため、高強度の成形体１が必要な場合には、以下で説明するように、加熱及び加圧時に過剰な熱可塑性樹脂を除去することによってＶｆ値を高くするとよい。つまり、成形体１は、加熱及び加圧する前のＶｆ値に比べて加熱及び加圧した後のＶｆ値が大きいものであってもよい。

また、本実施の形態における成形体１の厚みも特に限定されることはなく、目的とする成形体の用途等に対して任意に設定することができる。成形体１の厚みは、例えば０．０７ｍｍ以上、より好ましくは０．１ｍｍ以上、より好ましくは０．２ｍｍ以上２００ｍｍ以下、さらに１ｍｍ以上７０ｍｍ以下であることが、強度、成形性の観点より好ましい。

また、本実施の形態における成形体１は、第１の層１０及び第２の層２０の外層となる表面の少なくとも一方に、意匠性や視認性を高めるために、着色された他の樹脂シートや再帰反射シート、蓄光シートなどが積層されていてもよい。

また、本実施の形態における成形体１は、熱硬化性樹脂のみで構成された成形体に比べて、樹脂を硬化させた後でも成形が可能であり、熱硬化性エポキシ樹脂のように成形するまで低温保存を行う必要もなく保存期間の問題もなく使用しやすく、長時間の硬化時間も必要とせず生産性の観点からも優れている。

また、本実施の形態における成形体１は、強力繊維織物及び熱可塑性樹脂を用いて得られるシート状物や短冊状の強力繊維の束と熱可塑性樹脂とを用いて得られた成形体に比べて、当該成形体１の凹凸が深いものであっても、外観品位の低下及び強度ばらつきを抑えることができる。これにより、従来、強力繊維と樹脂とを用いた成形体では使用が困難であった、自動車のシャーシなどの自動車部品、鉄筋や柱、梁などの建築材料、または、テレビやパソコン、冷蔵庫などの電化製品の筺体など、種々の用途で使用することが可能である。

また、本実施の形態における成形体１では、強化繊維として炭素繊維を用い、熱可塑性樹脂としてエポキシ樹脂を用いている。これにより、耐久性、高強度及び耐錆性等に優れ、かつ軽量な成形体を実現できる。

［成形体の製造方法］
次に、本実施の形態に係る成形体１の好ましい一製造方法について説明を行う。なお、成形体１の製造方法は、以下の方法に限定されるものではない。また、先に説明を行ったものと重複する事項については一部説明を省略する。

本実施の形態における成形体１の製造方法は、熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料からなるシート状物を作製する工程と、熱可塑性樹脂と複数の強化繊維が一方向に配列されてなる強化繊維の束とを含む短冊状の繊維強化樹脂材料を３次元にランダムに積層した積層物を作製する工程と、このように作製したシート状物と積層物とを積層した層状物を加熱し、加圧する工程とを含む。

熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料は、第２の層２０を形成するためのものであり、シート状物として形成される。また、熱可塑性樹脂と複数の強化繊維が一方向に配列されてなる強化繊維の束とを含む短冊状の繊維強化樹脂材料は、第１の層１０を形成するためのものであり、積層物として形成される。また、これらのシート状物及び積層物は、公知の方法で形成することができるが、以下、好ましい方法について説明する。

シート状物及び積層物を作製するために用いられる強化繊維や熱可塑性樹脂は、上述の第１の層１０及び第２の層２０に用いられる材料を適用することができ、強化繊維の束や強化繊維の織物などに熱可塑性樹脂溶液を付与することにより、熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維を含む繊維強化樹脂材料及び熱可塑性樹脂と一方向に配列された複数の強化繊維とを含む短冊状の繊維強化樹脂材料料を得ることができる。

この場合、第２の層２０に用いられる熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料における長繊維を含む強化繊維は、織物形状であるとよい。つまり、シート状物を作製する際に用いられる長繊維を含む強化繊維は、織物形状であるとよい。長繊維を含む強化繊維が織物形状であれば、加熱された際にも長繊維を含む強化繊維の形状が安定するので、加熱及び加圧して凹凸の大きな成形体を製造した場合にもおいても成形体に穴が開くことを効果的に抑制でき、また、得られる成形体は外観上の美観を有するものとなる。

熱可塑性樹脂溶液は、熱可塑性樹脂を加熱し溶解したものを用いることができるが、後反応型の熱可塑性樹脂と、当該後反応型の熱可塑性樹脂を溶解し分散するための溶剤及び硬化剤とを少なくとも含むものであるとよい。

なお、熱可塑性樹脂溶液は、溶剤に溶質が完全に溶解した溶液だけではなく、エマルジョンやディスパージョンであってもよい。

熱可塑性樹脂溶液の溶剤としては、水、ジメチルホルムアミド、トルエン、キシレン、シクロヘキサン、酢酸メチル、酢酸エチル、酢酸ブチル、アセトン、メチルエチルケトン、メチルイソブチルケトン、ジイソブチルケトン、シクロヘキサノン、メタノール、エタノール、ブタノール、イソプロピルアルコール、メチルセルソルブ、セルソルブ、または、アノンなどが挙げられる。

熱可塑性樹脂溶液の硬化剤としては、架橋剤や触媒、重合開始剤、重合促進剤などが挙げられ、エポキシ樹脂系では、脂肪族ポリアミン、ポリアミノアミド、ケティミン、脂肪族ジアミン、芳香族ジアミン、イミダゾール、３級アミンなどのアミン系化合物、酸無水物系化合物、メルカプタン系化合物、フェノール樹脂、アミノ樹脂、ジシアンジアミド、ルイス酸錯化合物などが挙げられる。また、成形体の形状の熱安定性を向上させたい場合には、官能基数が２超や官能基数が２以上のブロックタイプの架橋剤、例えばブロック型イソシアネート系架橋剤を用いるとよい。

なお、熱可塑性樹脂溶液には、酸化防止剤、紫外線吸収剤、顔料、増粘剤、乳化剤、または、分散剤などの添加剤が、本発明の目的を逸脱しない範囲で添加されていてもよい。

熱可塑性樹脂溶液の粘度は、５ｍＰａ・ｓ以上１０００ｍＰａ・ｓ以下であるとよい。熱可塑性樹脂溶液の粘度が５ｍＰａ・ｓ以上であれば、強化繊維の束や織物に熱可塑性樹脂を十分な量で付与することができる。熱可塑性樹脂溶液の粘度は、さらに、１０ｍＰａ・ｓ以上であることが好ましく、より好ましくは５０ｍＰａ・ｓ以上である。また、熱可塑性樹脂溶液の粘度が１０００ｍＰ・ｓ以下であれば、強化繊維の束に内部にまで熱可塑性樹脂を浸透させることができる。熱可塑性樹脂溶液の粘度は、さらに、８００ｍＰａ・ｓ以下であることが好ましく、より好ましくは５００ｍＰａ・ｓ以下である。

強化繊維の束や織物への熱可塑性樹脂の付与方法としては、熱可塑性樹脂溶液に強化繊維の束や織物を浸漬させるディップ法、熱可塑性樹脂溶液に強化繊維の束や織物を浸漬した後にマングルなどで絞るディップニップ法、熱可塑性樹脂溶液をキスロールやグラビアロール等に付着させて当該キスロール等から強化繊維の束や織物に熱可塑性樹脂を転写する転写法、または、霧状の熱可塑性樹脂溶液を強化繊維の束や織物に付与するスプレー法などが挙げられる。また、ディップ法、転写法、スプレー法などでは、熱可塑性樹脂溶液が付着した強化繊維の束や織物をダイスやロール間を通したりロール等と接触させることにより、強化繊維の内部にまで熱可塑性樹脂を押し込んだり、余分な熱可塑性樹脂を除去して強化繊維の束や織物への熱可塑性樹脂の付与量を調整したりできる。

強化繊維の束や織物に付与する熱可塑性樹脂の量は、成形体のＶｆ値が好ましい値となるように、上記の方法によって強化繊維の束や織物への熱可塑性樹脂溶液の付与量や熱可塑性樹脂溶液中の熱可塑性樹脂の量を調整するとよい。

本実施の形態では熱可塑性樹脂溶液の粘度を低くすることができるため、転写法で熱可塑性樹脂を強化繊維の束や織物の片面に付与した場合においても、転写された熱可塑性樹脂の転写面をロールに接触させるなどすることにより、容易に強化炭素繊維の束の内部にまで熱可塑性樹脂を浸透させることができる。なお、転写法によって強化繊維の束や織物の両面に熱可塑性樹脂を付与してもよい。

強化繊維の束や織物に熱可塑性樹脂を付与した後は、乾燥及び／または熱処理を行う。なお、乾燥と熱処理とは同時に行ってもよい。繊維強化樹脂材料を得る段階においては、熱可塑性樹脂を完全に反応させてしまってもよいが、ある程度で反応が止まった（もしくは反応速度が低下した）状態にとどめておき、成形体の製造時に熱可塑性樹脂を完全に反応させてもよい。

強化繊維の束や織物に熱可塑性樹脂を付与した後に乾燥または熱処理を行う目的の少なくとも一つは、繊維強化樹脂材料の表面のタックを解消させることである。繊維強化樹脂材料の表面のタックを解消させることにより、成形体の製造工程でのハンドリングが向上し、生産性を向上させることができる。また、当該繊維強化樹脂材料を用いることにより、異方性のない第１の層１０及び成形体１を容易に得ることができるとともに、その製造工程においてもハンドリングがよく生産性を向上させることができる。

強化繊維の束や織物に熱可塑性樹脂を付与した後の乾燥及び熱処理の温度及び時間は、熱可塑性樹脂、硬化剤及び溶剤の種類にもよるが、エポキシ樹脂の場合、乾燥は４０〜１００℃で１分〜１時間程度がよく、熱処理は１００℃〜２５０℃で１分から１時間程度がよい。より好ましくは、乾燥は５０〜８０℃で１０分〜３０分であり、熱処理は１２０℃〜１８０℃で３分〜４０分である。上記の範囲であれば、外観品位に優れた繊維強化樹脂成形体を優れた生産性で製造することができる。

また、複数の強化繊維が一方向に配列されてなる強化繊維の束を含む短冊状の繊維強化樹脂材料を得る場合には、上記の炭素繊維の束に熱可塑性樹脂を付与し、乾燥及び／または熱処理した後、熱可塑性樹脂を付与した炭素繊維を、一方向に配列された複数の強化繊維からなる強化繊維の束の繊維軸方向に対してほぼ垂直方向に切断して短冊状にするとよい。短冊状の繊維強化樹脂材料の好ましい長さは、強化繊維の束において説明した通りである。なお、熱可塑性樹脂を付与した強化繊維の束は、繊維軸方向にも切断してもよい。

以上のようにして、熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料及び熱可塑性樹脂と複数の強化繊維が一方向に配列されてなる強化繊維の束とを含む短冊状の繊維強化樹脂材料が得られる。

上記のような方法により得られた、熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料からなるシート状物と、熱可塑性樹脂と複数の強化繊維が一方向に配列されてなる強化繊維の束とを含む短冊状の繊維強化樹脂材料が３次元にランダムに積層された積層物とを層状に積層することで層状物を得ることができる。

具体的には、熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料からなるシート状物の上に、それぞれ独立した複数の強化繊維の束と熱可塑性樹脂とを含む短冊状の繊維強化樹脂材料を、上から落下させたり、落下させた後に振動を与えるなどして、短冊状の繊維強化樹脂材料を３次元にランダムに積層することで積層物を得ればよい。また、短冊状の繊維強化樹脂材料を３次元にランダムに積層した後は、軽く押さえるとよい。これにより、３次元にランダムに積層した短冊状の繊維強化繊維が安定する。

また、他の方法としては、別途ステンレス板の上などに短冊状の繊維強化繊維を３次元にランダムに積層し、必要であれば上記と同様に軽く押さえた後または押えながら加熱し、部分的に融着させて積層物を製造し、当該積層物を１枚以上、熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料からなるシート状物の上に積層することで層状物を得てもよい。

また、第１の層１０の両面に第２の層２０を有する成形体を得る場合には、熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料からなるシート状物の上に、熱可塑性樹脂と複数の強化繊維が一方向に配列されてなる強化繊維の束とを含む短冊状の繊維強化樹脂材料が３次元にランダムに積層した積層物を形成した層状物の上に、さらに、熱可塑性樹脂と強化繊維の長繊維とを含む繊維強化樹脂材料からなるシート状物を配置することで層状物を得ればよい。

次に、シート状物と積層物との層状物を、加熱し、加圧する。これにより、成形体１を製造することができる。

加熱と加圧は同時に行うことで成形体を得てもよいが、層状物を加熱し、熱可塑性樹脂を十分軟化させて、その後に、熱可塑性樹脂が硬化するまでの間に加圧または加熱しながら加圧することで成形体を得てもよい。

加圧方法としては、金型プレス法、オートクレーブ法、または、加熱・冷間プレス法等の方法が挙げられる。

加熱温度は、用いる熱可塑性樹脂の種類、強化繊維のガラス転移点、層状物、または、得られる成形体の厚みにもよるが、１５０〜４００℃程度である。加熱温度は、好ましくは３００℃以下であるとよい。また、加圧時の圧力は、１〜５０ＭＰａ程度である。加圧時間は、１〜６０分程度である。

また、平坦なシート状の成形体を製造する場合には、加熱後に加圧ローラーを通過させたり、事前に加熱した後あるいは事前の加熱を行わずに加熱加圧ローラーの間を上記の層状物を通過させてもよい。

また、加圧は、真空の環境下で行うとよい。これにより、成形体の内部に空間が発生することを抑制できる。

一旦、平坦なシート状の成形体とした場合には、その後、目的とした形状や用途に応じて上記のように金型等を用いて、加熱及び加圧して、その後冷却することにより、目的とする形状に成形すればよい。好ましくは、真空の環境下で、加圧する、あるいは、加熱と加圧とを同時に行うとよい。もちろん、成形体を予め加熱してもよい。

得られる成形体の形状や強度の安定性の観点からは、平坦なシート状の成形体を一旦製造した後に加工することで凹凸のある成形体を製造するとよい。

平坦なシート状の成形体を一旦製造する場合、成形性の観点から、加熱や加圧条件は、凹凸を有する成形体を製造するときよりも、低温、低圧であるとよい。

特に、熱可塑性樹脂溶液に添加した架橋剤が架橋反応を開始する温度より低い温度で加熱して平坦なシートを一旦製造して、目的とする形状の成形体を製造するときに、架橋剤が架橋反応を開始する温度以上の温度で加熱すると、成形が行いやすく、かつ、形状の熱安定性に優れた成形体が容易に得られる。

上記のような製造方法で成形体を得れば、従来成形が困難であった大きな凹凸を有する成形体を得ることができる。したがって、強化繊維、特に炭素繊維を用いた繊維強化樹脂材料を用いて、様々な成形体を得ることができる。

以下、実施例により本実施の形態に係る成形体の説明を更に行うが、本発明はこれらの実施例になんら限定されるものではない。なお、本実施例では、図１Ｂに示される構造の成形体を作製した。また、以下の実例中の「部」とは、「質量部」のことである。

（実施例１）
＜積層物の作製＞
本実施例では、複数の強化繊維を一方向に配列された強化繊維の束として、炭素繊維の単繊維を２４０００本束ねたもの（２４Ｋ）を用いた（ＰＡＮ系炭素繊維（東レ株式会社製のＴ７００ＳＣ））。

まず、開繊処理を行わずにこの炭素繊維の束を巻いたドラムからそのまま炭素繊維の束を引出しながら、炭素繊維の束の片面にキスロールを用い、以下の熱可塑性樹脂溶液を付与した。

＜熱可塑性樹脂溶液＞
・熱可塑性エポキシ樹脂（後反応型樹脂。ＤＥＮＡＴＩＴＥ ＸＮＲ６８５０Ｖ。ナガセケムテックス株式会社製。） １００部
・硬化剤（ＤＥＮＡＴＩＴＥ ＸＮＨ６８５０Ｖ。ナガセケムテックス株式会社製。） ６．５部
・メチルエチルケトン １０部

なお、熱可塑性樹脂溶液の粘度は、８０ｍＰａ・ｓであった。この粘度は、Ｂ型粘度計（東機産業株式会社：ＴＶＢ−１５形粘度計）を用いて、ロータＮｏ．２０、１２ｒｐｍ、室温（１５℃）で測定したものである。

次に、熱可塑性樹脂溶液を付与した炭素繊維の束の上下面を４本のロールに接触（炭素繊維の束の上面２回、下面２回接触：上面及び下面を交互にそれぞれ２回ずつ接触）させてしごいた後、６０℃で２０分間乾燥し、引き続き１５０℃で２０分間の熱処理を行って熱可塑性樹脂を反応させ、その後、常温で冷却し、ドラムに巻き取って、長さ５０ｍ、幅４ｍｍ、厚み０．３８ｍｍの強化繊維の束に後反応型の熱可塑性樹脂を付与したテープ状の繊維強化樹脂材料を得た。なお、熱可塑性樹脂溶液中の熱可塑性樹脂のガラス転移点は１００℃であった。

次に、テープ状の繊維強化樹脂材料を炭素繊維の繊維軸方向に対してほぼ垂直に２０〜３０ｍｍの長さとなるようにカットし、長さ２０〜３０ｍｍ、幅４ｍｍ、厚み０．３８ｍｍの短冊状の繊維強化樹脂材料（短冊状の強化繊維の束）を得た。得られた繊維強化樹脂材料のＶｆ値は４５％であった。なお、得られた繊維強化樹脂材料中の炭素繊維の長さは、炭素繊維が長繊維であるので繊維強化樹脂材料の長さと同じであり、２０〜３０ｍｍである。

繊維強化樹脂材料のカットした切断面を電子顕微鏡を用いて１００倍で観察したところ、炭素繊維の束の中央部まで熱可塑性樹脂が入り込んでいることが確認できた。

次に、ステンレス製の型の中に、短冊状の繊維強化樹脂材料を３次元にランダムに積層し、１７０℃で５分間加熱し、冷却後、ステンレス製の型から取り出した。その結果、熱可塑性樹脂の一部が溶けて、それぞれの短冊状の繊維強化樹脂材料の一部が接着した積層物が得られた。

＜シート状物の作製＞
本実施例では、長繊維の強化繊維として、長繊維の炭素繊維を用いて得られた平織物（東レ株式会社製のトレカ（登録商標）ＣＯ６３４３Ｂ。炭素繊維３０００本を束ねた３Ｋの炭素繊維束を用いて得られた平織物）を用いた。

まず、この平織物を、積層物を作製する際に用いたものと同じ熱可塑性樹脂溶液に浸漬して、平織物に熱可塑性樹脂溶液を付与した。

次に、熱可塑性樹脂溶液を付与した平織物の上下面を１０本のロールに接触（平織物の上面５回、下面５回接触：上面及び下面を交互にそれぞれ５回ずつ接触）させてしごいた後、６０℃で２０分間乾燥し、引き続き１５０℃で２０分間の熱処理を行い、長さ５０ｍ、幅４８ｃｍ、厚み０．３９ｍｍの長繊維の炭素繊維を用いて得られた織物に後反応型の熱可塑性樹脂を付与したシート状の繊維強化樹脂材料を得た。なお、熱可塑性樹脂溶液中の熱可塑性樹脂は、ガラス転移点が１００℃で、Ｖｆ値が５０％であった。

＜成形体の作製＞
まず、上記のように作製した１枚の積層物と２枚のシート状物とを用意し、２枚のシート状物の間に積層物を挟み、層状物を得た。

次に、この層状物を１８０℃で５分間加熱した後、直ちに１ｋＮで１分間加圧し、平坦な成形体を得た。図３は、このようにして得られた平坦な成形体を示す図である。

次に、真空の環境状態（−０．１ＭＰａ）にて、前記の成形体を２００℃で予備加熱し、引き続き、２００℃、５００ｋＮ、３分間、凹凸の深さが５ｃｍの型を用いて加熱しながら加圧することで、凹凸の深さが５ｃｍの成形体を得た。得られた成形体の厚みは１．８６ｍｍであった。なお、第１の層１０の厚みが１．３ｍｍで、第２の層２０の各々の厚みが０．２８ｍｍであった。また、成形体のＶｆ値は、５２％であった。

図４及び図５は、このようにして得られた成形体を示す図であり、図４は表面から見たときの外観図で、図５は裏面から見たときの外観図である。図４及び図５に示すように、このようにして得られた成形体には、大きな穴などが開いておらず、外観の織物の組織が現れ、意匠性に優れるものであった。

また、得られた成形体を切断してその断面を電子顕微鏡で観察したところ、炭素繊維と熱可塑性樹脂とが充填されており、成形体の内部に空間（空洞）は発見されなかった。

（実施例２）
＜積層層状物の作製＞
本実施例では、複数の強化繊維を一方向に配列された強化繊維の束として、炭素繊維の単繊維を２４０００本束ねたもの（２４Ｋ）を用いた（ＰＡＮ系炭素繊維（東レ株式会社製のＴ７００ＳＣ））。

まず、開繊処理を行わずにこの炭素繊維の束を巻いたドラムからそのまま炭素繊維の束を引出しながら、炭素繊維の束の片面にキスロールを用い、以下の熱可塑性樹脂溶液を付与した。

＜熱可塑性樹脂溶液＞
・熱可塑性エポキシ樹脂（後反応型樹脂。ＤＥＮＡＴＩＴＥ ＸＮＲ６８５０Ｖ。ナガセケムテックス株式会社製。） １００部
・硬化剤（ＤＥＮＡＴＩＴＥ ＸＮＨ６８５０Ｖ。ナガセケムテックス株式会社製。） ６．５部
・硬化剤（３官能のブック型イソシアネート系化合物） ５部
・メチルエチルケトン １０部

なお、熱可塑性樹脂溶液の粘度は、８０ｍＰａ・ｓであった。この粘度は、Ｂ型粘度計（東機産業株式会社：ＴＶＢ−１５形粘度計）を用いて、ロータＮｏ．２０、１２ｒｐｍ、室温（１５℃）で測定したものである。

次に、熱可塑性樹脂溶液を付与した炭素繊維の束の上下面を４本のロールに接触（炭素繊維の束の上面、下面を交互にそれぞれ２回ずつ接触）させてしごいた後、６０℃で２０分間乾燥し、引き続き１５０℃で２０分間の熱処理を行って、その後、常温で冷却し、ドラムに巻き取って、幅４ｍｍ、厚み０．３８ｍｍの強化繊維の束に後反応型の熱可塑性樹脂を付与したテープ状の繊維強化樹脂材料を得た。なお、熱可塑性樹脂溶液中の熱可塑性樹脂のガラス転移点は１００℃であった。

次に、テープ状の繊維強化樹脂材料を炭素繊維の繊維軸方向に対してほぼ垂直に３０ｍｍの長さとなるようにカットし、長さ３０ｍｍ、幅４ｍｍ、厚み０．３８ｍｍの短冊状の繊維強化樹脂材料（短冊状の強化繊維の束）を得た。得られた繊維強化樹脂材料のＶｆ値は４５％であった。なお、得られた繊維強化樹脂材料中の炭素繊維の長さは、炭素繊維が長繊維であるので繊維強化樹脂材料の長さと同じであり、３０ｍｍである。

繊維強化樹脂材料のカットした切断面を電子顕微鏡を用いて１００倍で観察したところ、炭素繊維の束の中央部まで熱可塑性樹脂が入り込んでいることが確認できた。

次に、ステンレス製の型の中に、短冊状の繊維強化樹脂材料を３次元にランダムに積層し、２７０℃で５分間加熱し、冷却後、ステンレス製の型から取り出した。その結果、熱可塑性樹脂の一部が溶けて、それぞれの短冊状の繊維強化樹脂材料の一部が接着した積層物が得られた。

＜シート状物の作製＞
本実施例では、長繊維の強化繊維として、長繊維の炭素繊維を用いて得られた平織物（東レ株式会社製のトレカ（登録商標）ＣＯ６３４３Ｂ。炭素繊維３０００本を束ねた３Ｋの炭素繊維束を用いて得られた平織物）を用いた。

まず、この平織物を、積層物を作製する際に用いたものと同じ熱可塑性樹脂溶液に浸漬して、平織物に熱可塑性樹脂溶液を付与した。

次に、熱可塑性樹脂溶液を付与した平織物の上下面を１０本のロールに接触（平織物の上面、下面を交互にそれぞれ５回ずつ接触）させてしごいた後、６０℃で２０分間乾燥し、引き続き１１０℃で１０分間の熱処理を行い、幅４８ｃｍ、厚み０．３９ｍｍの長繊維の炭素繊維を用いて得られた織物に後反応型の熱可塑性樹脂を付与したシート状の繊維強化樹脂材料のシート状物を得た。なお、熱可塑性樹脂溶液中の熱可塑性樹脂は、ガラス転移点が１００℃で、Ｖｆ値が５０％であった。

＜成形体の作製＞
まず、上記で作製した積層物及びシート状物をタテ２０ｃｍ、ヨコ２０ｃｍにカットし、得られた２枚のシート状物の間に積層物を１枚挟み込んで層状物を得た。

次に、真空の環境状態（−０．１ＭＰａ）にて、前記の層状物を２７０℃で予備加熱し、引き続き、２７０℃、４ＭＰａ、１５分間、凹凸の深さが５ｃｍの型を用いて加熱しながら加圧することで、凹凸の深さが５ｃｍの成形体を得た。得られた成形体の厚みは３．６６ｍｍであった。なお、積層物より得られた第１の層１０の厚みが３．１０ｍｍで、シート状物から得られた第２の層２０の厚みが０．２８ｍｍであった。また、成形体のＶｆ値は、５２％であった。

得られた成形体には、大きな穴などが開いておらず、外観の織物の組織が現れ、意匠性に優れるものであった。

また、得られた成形体を切断してその断面を電子顕微鏡で観察したところ、炭素繊維と熱可塑性樹脂とが充填されており、成形体の内部に空間（空洞）は発見されなかった。

なお、上記の２枚のシート状物の間に積層物１枚を挟み込んで得られた層状物を２７０°ではなく、真空の環境状態（−０．１ＭＰａ）にて、前記の成形体を２００℃で予備加熱し、引き続き、２００℃、４ＭＰａ、３分間、凹凸の深さが５ｃｍの型を用いて加熱しながら加圧したところ、多少変形したが目的とする形状に成形できず、かつ、積層物の箇所に空隙が多数みられた。したがって、２７０℃では成形体を得ることはできたが、２００℃では目的とする成形体を得ることができず、熱可塑性樹脂溶液に架橋剤を入れたものでは、形状の熱安定性が向上していることが確認された。

（参考例）
ここで、実施例１の層状物のみに凹凸加工を施した場合の成形体について、参考例として説明する。

（参考例１）
参考例１では、実施例１の層状物を真空の環境状態（−０．１ＭＰａ）にて、２００℃で予備加熱し、引き続き、２００℃、５００ｋＮ、１０分間、凹凸の深さが０．５ｃｍの型を用いて加熱しながら加圧することで、凹凸の深さが０．５ｃｍの成形体を得た。得られた成形体は、厚みが１．５０ｍｍで、Ｖｆ値が４８％であった。

図６は、このようにして得られた成形体を表面から見たときの様子を示す図である。図６に示すように、このようにして得られた成形体には大きな穴などが開いていなかった。

（参考例２）
参考例２では、実施例１の層状物を真空の環境状態（−０．１ＭＰａ）にて、２００℃で予備加熱し、引き続き、２００℃、５００ｋＮ、３分間、凹凸の深さが５ｃｍの型を用いて加熱しながら加圧することで、凹凸の深さが５ｃｍの成形体を得た。得られた成形体は、厚みが１．５０ｍｍで、Ｖｆ値が５２％であった。

図７及び図８は、このようにして得られた成形体を示す図であり、図７は表面から見たときの外観図で、図８は裏面から見たときの外観図である。図７及び図８に示すように、参考例２の成形体の底面や側面には大きな穴が開いていた。

このように、本実施例における成形体は、優れた外観品位及び優れた強度を有しており、凹凸の深い成形物（成形品）であっても穴が開くことなく容易に作製することができ、従来、成形性の問題で使用が困難であった種々の部品や製品として用いることができる。したがって、製品の軽量化、高強度化、さらに軽量化に伴う省エネルギー化することができる製品を提供することができる。

１ 成形体
１０ 第１の層
１０ａ 短冊状の強化繊維の束（短冊状の繊維強化樹脂材料）
２０ 第２の層

Claims (8)

1. 熱可塑性樹脂と複数の強化繊維が一方向に配列してなる短冊状の強化繊維の束とを含む繊維強化樹脂材料を用いたものであって、前記短冊状の強化繊維の束が３次元にランダムに積層された第１の層と、
   熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料からなる第２の層とを有し、
   前記第１の層は、２つの前記第２の層の間に設けられており、
   ２つの前記第２の層の一方は、前記第１の層の一方の面に形成され、
   ２つの前記第２の層の他方は、前記第１の層の他方の面に形成されている
   成形体。
2. 前記第２の層に用いられる前記強化繊維は、織物形状である
   請求項１に記載の成形体。
3. 前記短冊状の強化繊維の束の長さは、５ｍｍ以上５００ｍｍ以下である
   請求項１または２に記載の成形体。
4. 前記第１の層及び前記第２の層に用いられる前記熱可塑性樹脂は、エポキシ樹脂である
   請求項１〜３のいずれかに記載の成形体。
5. 前記熱可塑性樹脂は、後反応型の熱可塑性樹脂である
   請求項４に記載の成形体。
6. 前記第１の層及び前記第２の層に用いられる前記強化繊維は、炭素繊維である
   請求項１〜５のいずれかに記載の成形体。
7. 熱可塑性樹脂と長繊維の強化繊維とを含む繊維強化樹脂材料からなるシート状物を作製する工程と、
   熱可塑性樹脂と複数本の強化繊維が一方向に配列してなる強化繊維の束とを含む短冊状の繊維強化樹脂材料を３次元にランダムに積層した積層物を作製する工程と、
   一の前記シート状物と前記積層物とを積層した層状物の上に、さらに他の前記シート状物を配置して層状物を作製する工程と、
   前記一のシート状物と前記積層物と前記他のシート状物とを積層した層状物を加熱し、加圧する工程とを含む
   成形体の製造方法。
8. 前記長繊維の強化繊維は、織物形状である
   請求項７に記載の成形体の製造方法。

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