JP6669122B2 - 積層電池 - Google Patents
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Description
(1)短絡電流分散体と発電要素とを積層した積層電池において、釘刺し等による短絡時、短絡電流分散体の温度が過度に上昇するのは、発電要素から短絡抵抗の小さい短絡電流分散体に多くの回り込み電流が流れ続けるためである。すなわち、短絡電流分散体の温度が過度に上昇しないように、短絡電流分散体の温度が閾値以上の温度となった場合に、短絡電流分散体に流れる電流を低減できるようにするとよい。
(2)短絡電流分散体の温度が閾値以上となった場合に、短絡電流分散体の抵抗を増大させるようにすることで、短絡電流分散体への回り込み電流を低減することができる。
(3)短絡電流分散体の層間(集電体層と絶縁層との間)に、PPTC層を設けることで、短絡電流分散体の温度が閾値以上となった場合に、短絡電流分散体の抵抗を増大させることができる。
少なくとも1つの短絡電流分散体と複数の発電要素とが積層された積層電池であって、前記短絡電流分散体において、第1の集電体層と第2の集電体層と前記第1の集電体層及び前記第2の集電体層の間に設けられた絶縁層とが積層されており、前記発電要素において、正極集電体層と正極材層と電解質層と負極材層と負極集電体層とが積層されており、前記第1の集電体層が前記正極集電体層と電気的に接続されており、前記第2の集電体層が前記負極集電体層と電気的に接続されており、複数の前記発電要素同士が電気的に並列に接続されており、前記発電要素に近接する前記短絡電流分散体が、前記第1の集電体層と前記絶縁層との間及び前記第2の集電体層と前記絶縁層との間のうちの少なくとも一方に、PPTC層を備える、積層電池
を開示する。
「PPTC層」とは、ポリマーPTCの層である。ここで、PTCとは、「Positive Temperature Coefficient(正温度係数)」であって、温度上昇に伴って、電気抵抗が正の係数を持って変化する性質のことを言う。すなわち、PPTC層とは、少なくとも有機高分子と導電材とを含む層であって、温度上昇に伴って有機高分子の結晶状態が変化するとともに導電材の接続状態が変化して、電気抵抗が増加する層をいう。例えば、温度上昇に伴って有機高分子の体積が増加することで、導電材が分離・離散して導電材の接続数が低減され、ある一定の温度に到達すると電気抵抗が非線形的に急激に増加する層が挙げられる。
図1に、積層電池100の層構成を概略的に示す。図1においては、説明の便宜上、集電体層同士(集電タブ同士)の接続部分や、電池ケース等を省略して示している。図2に、積層電池100を構成する短絡電流分散体10の層構成を概略的に示す。図2(A)が外観斜視図、図2(B)がIIB−IIB断面図である。図3に、積層電池100を構成する発電要素20の層構成を概略的に示す。図3(A)が外観斜視図、図3(B)がIIIB−IIIB断面図、である。
短絡電流分散体10は、第1の集電体層11と、第2の集電体層12と、第1の集電体層11及び第2の集電体層12の間に設けられる絶縁層13と、を備える。また、第1の集電体層11と絶縁層13との間及び第2の集電体層12と絶縁層13との間のうちの少なくとも一方に、PPTC層14を備える。このような構成を備えた短絡電流分散体10は、電池の通常使用時において第1の集電体層11と第2の集電体層12とが絶縁層13によって適切に絶縁される一方で、釘刺しによる短絡時には第1の集電体層11と第2の集電体層12とが接触して電気抵抗が小さくなる。
第1の集電体層11及び第2の集電体層12は、金属箔や金属メッシュ等により構成すればよい。特に金属箔が好ましい。集電体層11、12を構成する金属としては、Cu、Ni、Al、Fe、Ti、Zn、Co、Cr、Au、Pt、ステンレス鋼等が挙げられる。
積層電池100において、絶縁層13は、電池の通常使用時において、第1の集電体層11と第2の集電体層12とを絶縁するものであればよい。絶縁層13は、有機材料からなる絶縁層であっても、無機材料からなる絶縁層であっても、有機材料と無機材料とが混在する絶縁層であってもよい。特に、有機材料からなる絶縁層が好ましい。通常使用時に割れによる短絡発生確率が低いという観点から有利だからである。
短絡電流分散体10において、第1の集電体層11と絶縁層13との間、及び、第2の集電体層12と絶縁層13との間のうちの少なくとも一方には、PPTC層14が設けられている。PPTC層14は、ポリマーPTCの層である。すなわち、少なくとも有機高分子と導電材とを含む層であって、温度上昇に伴って有機高分子の結晶状態が変化するとともに導電材の接続状態が変化して、電気抵抗が増加する層をいう。例えば、温度上昇に伴って有機高分子の体積が増加することで、導電材が分離・離散して導電材の接続数が低減され、ある一定の温度に到達すると電気抵抗が非線形的に急激に増加する層が挙げられる。例えば、積層電池100を全固体電池とする場合、PPTC層14は、120℃以上250℃以下の温度において、電気抵抗が非線形的に急激に増加することが好ましい。
発電要素20は、正極集電体層21と正極材層22と電解質層23と負極材層24と負極集電体層25とが積層されてなる。すなわち、発電要素20は単電池として機能し得る。
正極集電体層21は、金属箔や金属メッシュ等により構成すればよい。特に金属箔が好ましい。正極集電体層21を構成する金属としては、Ni、Cr、Au、Pt、Al、Fe、Ti、Zn、ステンレス鋼等が挙げられる。正極集電体層21は、その表面に、接触抵抗を調整するための何らかのコート層を有していてもよい。例えば、炭素コート等である。正極集電体層21の厚みは特に限定されるものではない。例えば0.1μm以上1mm以下であることが好ましく、1μm以上100μm以下であることがより好ましい。
正極材層22は、少なくとも活物質を含む層である。積層電池100を全固体電池とする場合は、活物質に加えて、さらに任意に固体電解質、バインダー及び導電助剤等を含ませることができる。また、積層電池100を電解液系の電池とする場合は、活物質に加えて、さらに任意にバインダー及び導電助剤等を含ませることができる。活物質は公知の活物質を用いればよい。公知の活物質のうち、所定のイオンを吸蔵放出する電位(充放電電位)の異なる2つの物質を選択し、貴な電位を示す物質を正極活物質とし、卑な電位を示す物質を後述の負極活物質として、それぞれ用いることができる。例えば、リチウムイオン電池を構成する場合は、正極活物質としてコバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、マンガン酸リチウム、スピネル系リチウム化合物等の各種のリチウム含有複合酸化物を用いることができる。積層電池100を全固体電池とする場合は、正極活物質は表面がニオブ酸リチウム層やチタン酸リチウム層やリン酸リチウム層等の酸化物層で被覆されていてもよい。また、積層電池100を全固体電池とする場合、固体電解質は無機固体電解質が好ましい。有機ポリマー電解質と比較してイオン伝導度が高いためである。また、有機ポリマー電解質と比較して、耐熱性に優れるためである。さらに、有機ポリマー電解質と比較して、釘刺し時に発電要素20に加わる圧力が高圧となり、本開示の積層電池100による効果が顕著となるためである。例えば、ランタンジルコン酸リチウム等の酸化物固体電解質やLi2S−P2S5等の硫化物固体電解質が挙げられる。特に、Li2S−P2S5を含む硫化物固体電解質が好ましく、Li2S−P2S5を50モル%以上含む硫化物固体電解質がより好ましい。バインダーはブタジエンゴム(BR)、アクリレートブタジエンゴム(ABR)、ポリフッ化ビニリデン(PVDF)等の種々のバインダーを用いることができる。導電助剤としてはアセチレンブラックやケッチェンブラック等の炭素材料やニッケル、アルミニウム、ステンレス鋼等の金属材料を用いることができる。正極材層22における各成分の含有量は従来と同様とすればよい。正極材層22の形状も従来と同様とすればよい。特に、積層電池100を容易に構成できる観点から、シート状の正極材層22が好ましい。この場合、正極材層22の厚みは、例えば0.1μm以上1mm以下であることが好ましく、1μm以上150μm以下であることがより好ましい。
電解質層23は、少なくとも電解質を含む層である。積層電池100を全固体電池とする場合、電解質層23は、固体電解質と任意にバインダーとを含ませることができる。固体電解質は上述した無機固体電解質が好ましい。バインダーは正極材層22に用いられるバインダーと同様のものを適宜選択して用いることができる。固体電解質層23における各成分の含有量は従来と同様とすればよい。固体電解質層23の形状も従来と同様とすればよい。特に、積層電池100を容易に構成できる観点から、シート状の固体電解質層23が好ましい。この場合、固体電解質層23の厚みは、例えば0.1μm以上1mm以下であることが好ましく、1μm以上100μm以下であることがより好ましい。一方で、積層電池100を電解液系電池とする場合、電解質層23は電解液とセパレータとを含む。これら電解液やセパレータについては当業者にとって自明であることから、ここでは詳細な説明を省略する。
負極材層24は、少なくとも活物質を含む層である。積層電池100を全固体電池とする場合は、活物質に加えて、さらに任意に固体電解質、バインダー及び導電助剤等を含ませることができる。また、積層電池100を電解液系の電池とする場合は、活物質に加えて、さらに任意にバインダー及び導電助剤等を含ませることができる。活物質は公知の活物質を用いればよい。公知の活物質のうち、所定のイオンを吸蔵放出する電位(充放電電位)の異なる2つの物質を選択し、貴な電位を示す物質を上述の正極活物質とし、卑な電位を示す物質を負極活物質として、それぞれ用いることができる。例えば、リチウムイオン電池を構成する場合は、負極活物質としてグラファイトやハードカーボン等の炭素材料や、チタン酸リチウム等の各種酸化物、SiやSi合金、或いは、金属リチウムやリチウム合金を用いることができる。固体電解質、バインダー及び導電助剤は正極材層22に用いられる固体電解質と同様のものを適宜選択して用いることができる。負極材層24における各成分の含有量は従来と同様とすればよい。負極材層24の形状も従来と同様とすればよい。特に、積層電池100を容易に構成できる観点から、シート状の負極材層24が好ましい。この場合、負極材層24の厚みは、例えば0.1μm以上1mm以下であることが好ましく、1μm以上100μm以下であることがより好ましい。ただし、負極の容量が正極の容量よりも大きくなるように、負極材層24の厚みを決定することが好ましい。
負極集電体層25は、金属箔や金属メッシュ等により構成すればよい。特に金属箔が好ましい。負極集電体層25を構成する金属としては、Cu、Ni、Fe、Ti、Co、Zn、ステンレス鋼等が挙げられる。負極集電体層25は、その表面に、接触抵抗を調整するための何らかのコート層を有していてもよい。例えば、炭素コート等である。負極集電体層25の厚みは特に限定されるものではない。負極集電体25の厚みは特に限定されるものではない。例えば0.1μm以上1mm以下であることが好ましく、1μm以上100μm以下であることがより好ましい。
1.4.1.発電要素の配置
積層電池100において、発電要素20の積層数は特に限定されるものではなく、目的とする電池の出力に応じて、適宜決定すればよい。この場合、複数の発電要素20が互いに直接接触するように積層されていてもよいし、複数の発電要素20が何らかの層(例えば絶縁層)や間隔(空気層)を介して積層されていてもよい。電池の出力密度を向上させる観点からは、図1に示すように、複数の発電要素20が互いに直接接触するように積層されていることが好ましい。また、図1、3に示すように、2つの発電要素20a、20bが、負極集電体25を共用していることが好ましい。このようにすることで、電池の出力密度が一層向上する。さらに、図1に示すように、積層電池100においては、複数の発電要素20の積層方向と、発電要素20における各層21〜25の積層方向とを一致させることが好ましい。このようにすることで、積層電池100の拘束が容易となり、電池の出力密度が一層向上する。
積層電池100においては、複数の発電要素20、20、…同士が電気的に並列に接続される。このように並列に接続された発電要素においては、一の発電要素が短絡した場合に、他の発電要素から当該一の発電要素へと集中して電子が流れ込む。すなわち、電池短絡時にジュール発熱が大きくなり易い。言い換えれば、このように並列接続された複数の発電要素20、20、…を備える積層電池100において、短絡電流分散体10を設けることによる効果がより顕著となる。発電要素20同士を電気的に接続するための部材としては、従来公知の部材を用いればよい。例えば、上述したように、正極集電体層21に正極集電タブ21aを設け、負極集電体層25に負極集電タブ25aを設け、当該タブ21a、25aを介して発電要素20同士を電気的に並列に接続することができる。
積層電池100において、短絡電流分散体10の第1の集電体層11が発電要素20の正極集電体層21と電気的に接続されており、短絡電流分散体10の第2の集電体層12が発電要素20の負極集電体層25と電気的に接続されている。このように、短絡電流分散体10と発電要素20とを電気的に接続することで、例えば、短絡電流分散体10及び一部の発電要素(例えば、発電要素20a)の短絡時に、他の発電要素(例えば発電要素20b)から短絡電流分散体10へと大きな回り込み電流を発生させることができる。短絡電流分散体10と発電要素20とを電気的に接続するための部材としては、従来公知の部材を用いればよい。例えば、上述したように、第1の集電体層11に第1の集電タブ11aを設け、第2の集電体層12に第2の集電タブ12aを設け、当該タブ11a、12aを介して短絡電流分散体10と発電要素20とを電気的に接続することができる。
短絡電流分散体10と複数の発電要素20、20、…とは、互いに積層されていればよい。この場合、短絡電流分散体10と発電要素20とを直接積層してもよいし、上記の課題を解決できる範囲において他の層(絶縁層や空気層等)を介して間接的に積層してもよい。短絡電流分散体10と発電要素20とを直接積層する場合、上記した課題が生じることは言うまでもない。本開示の積層電池による効果がより顕著となるのは、このように短絡電流分散体10が発電要素20に直接積層されて隣接する場合と考えられる。一方、間接的に積層した場合でも上記の課題を生じ得る。すなわち、短絡電流分散体10が他の層を介して間接的に発電要素20と積層されていたとしても、短絡電流分散体10が発電要素20に近接する場合、短絡電流分散体10と発電要素20との間を十分に断熱できない可能性がある。短絡電流分散体10は、複数の発電要素20、20、…の外側に積層されていてもよいし、複数の発電要素20、20、…の間に積層されていてもよいし、複数の発電要素20、20、…の外側と複数の発電要素20、20、…の間との双方に積層されていてもよい。特に、図1に示すように、短絡電流分散体10と複数の発電要素20、20、…とを積層した場合において、短絡電流分散体10が複数の発電要素20、20、…よりも外側に少なくとも設けられていることが好ましい。これにより、釘刺し時、短絡電流分散体10が発電要素20、20、…よりも先に短絡し、発電要素20から短絡電流分散体10へと回り込み電流を発生させることができ、発電要素20の内部における発熱を抑制できる。
積層電池100においては、短絡電流分散体10が、発電要素20のできるだけ多くの部分を覆っていることで、釘刺し時に、発電要素20よりも先に短絡電流分散体10を短絡させ易くなる。この観点からは、例えば、全固体電池100においては、短絡電流分散体10と複数の発電要素20、20、…との積層方向から見た時に、短絡電流分散体10の外縁が発電要素20、20、…の外縁よりも外側に存在していることが好ましい。或いは、図1に示すように、複数の発電要素20、20、…の積層方向と発電要素20における各層21〜25の積層方向とが同じである場合において、短絡電流分散体10と複数の発電要素20、20、…との積層方向から見た時に、短絡電流分散体10の外縁が正極材層22、電解質層23及び負極材層24の外縁よりも外側に存在することが好ましい。ただし、この場合、短絡電流分散体10の第1の集電体層11と発電要素20の負極集電体層25とが短絡しないようにする。すなわち、短絡電流分散体10と発電要素20との間に絶縁体等を設け、短絡電流分散体10を大きくしても、短絡電流分散体10と発電要素20との短絡を防止可能とする。
図4に積層電池200の層構成を概略的に示す。図4に示すように、積層電池200においては、短絡電流分散体10に加えて、短絡電流分散体110が設けられている。図5に短絡電流分散体110の構成を概略的に示す。図5(A)が外観斜視図、図5(B)がVB−VB断面図である。短絡電流分散体110以外の構成については、積層電池100と同様である。
短絡電流分散体10は、第1の集電体層11(例えば、金属箔)と第2の集電体層12(例えば、金属箔)との少なくとも一方の表面にPPTC層14を設け、さらに絶縁層13(例えば、絶縁フィルム)と集電体層11、12とでPPTC層14を挟み込むようにして、第1の集電体層11と第2の集電体層12との間に絶縁層を配置すること等によって、容易に作製できる。図2に示すように、第2の集電体層12の両面に絶縁層13、13を配置し、さらに絶縁層13、13の第2の集電体層12とは反対側の面にそれぞれPPTC層14を配置し、さらにPPTC層14の絶縁層13、13とは反対側の面にそれぞれ第1の集電体層11、11を配置してもよい。また、短絡電流分散体110は、第1の集電体層11(例えば、金属箔)と第2の集電体層12(例えば、金属箔)との間に絶縁層13(例えば、絶縁フィルム)を配置することで、容易に作製できる。図5に示すように、第2の集電体層12の両面に絶縁層13、13を配置し、さらに絶縁層13、13の第2の集電体層12とは反対側の面に第1の集電体層11、11を配置してもよい。ここで、短絡電流分散体10、110は、その形状を保持するために、接着剤や樹脂などを用いて各層を互いに貼り合わせてもよい。この場合、接着剤等は、各層の全面に塗布する必要はなく、各層の表面の一部に塗布すればよい。
上記説明においては、2つの第1の集電体層と2つの絶縁層と1つの第2の集電体層とによって短絡電流分散体が構成される形態について示したが、本開示の積層電池はこの形態に限定されるものではない。短絡電流分散体は、第1の集電体層と第2の集電体層との間に絶縁層を有するものであればよく、各層の数は特に限定されない。
11 第1の集電体層
11a 第1の集電タブ
12 第2の集電体層
12a 第2の集電タブ
13 絶縁層
14 PPTC層
20 発電要素
21 正極集電体層
21a 正極集電タブ
22 正極材層
23 電解質層
24 負極材層
25 負極集電体層
25a 負極集電タブ
100 積層電池
Claims (4)
- 少なくとも1つの短絡電流分散体と複数の発電要素とが積層された積層電池であって、
前記短絡電流分散体において、第1の集電体層と第2の集電体層と前記第1の集電体層及び前記第2の集電体層の間に設けられた絶縁層とが積層されており、
前記発電要素において、正極集電体層と正極材層と電解質層と負極材層と負極集電体層とが積層されており、
前記第1の集電体層が前記正極集電体層と電気的に接続されており、
前記第2の集電体層が前記負極集電体層と電気的に接続されており、
複数の前記発電要素同士が電気的に並列に接続されており、
前記短絡電流分散体が、前記第1の集電体層と前記絶縁層との間及び前記第2の集電体層と前記絶縁層との間のうちの少なくとも一方に、PPTC層を備え、
前記短絡電流分散体の前記第1の集電体層と、前記短絡電流分散体に隣接する前記発電要素の前記正極集電体層とが直接積層され、又は、前記短絡電流分散体の前記第2の集電体層と、前記短絡電流分散体に隣接する前記発電要素の前記負極集電体層とが直接積層される、
積層電池。 - 前記短絡電流分散体は、前記発電要素に隣接する第1の短絡電流分散体と、前記第1の短絡電流分散体に対して前記発電要素が備えられる側とは反対側に設けられた第2の短絡電流分散体と、を備え、
前記第1の短絡電流分散体には前記PPTC層が備えられる一方、
前記第2の短絡電流分散体には前記PPTC層が備えられない、
請求項1に記載の積層電池。 - 前記発電要素における前記正極集電体層と前記正極材層と前記電解質層と前記負極材層と
前記負極集電体層との積層方向、
複数の前記発電要素の積層方向、
前記短絡電流分散体における前記第1の集電体層と前記絶縁層と前記第2の集電体層との
積層方向、及び、
前記短絡電流分散体と複数の前記発電要素との積層方向、
が同じ方向である、
請求項1又は2に記載の積層電池。 - 前記短絡電流分散体が複数の前記発電要素よりも外側に少なくとも設けられている、
請求項1〜3のいずれか1項に記載の積層電池。
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