JP2019140079A - 積層電池 - Google Patents
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Abstract
Description
図1に、積層電池100の層構成を概略的に示す。図1においては、説明の便宜上、集電体層同士(集電タブ同士)の接続部分や、電池ケース等を省略して示している。図2に、積層電池100を構成する短絡電流分散体10の層構成を概略的に示す。図2(A)が外観斜視図、図2(B)がIIB−IIB断面図である。図3に、積層電池100を構成する発電要素20の層構成を概略的に示す。図3(A)が外観斜視図、図3(B)がIIIB−IIIB断面図である。
短絡電流分散体10は、第1の集電体層11と、第2の集電体層12と、第1の集電体層11及び第2の集電体層12の間に設けられる絶縁層13と、を備える。このような構成を備えた短絡電流分散体10は、電池の通常使用時において第1の集電体層11と第2の集電体層12とが絶縁層13によって適切に絶縁される一方で、釘刺し時には第1の集電体層11と第2の集電体層12とが接触して電気抵抗が小さくなる。
第1の集電体層11及び第2の集電体層12は、金属箔や金属メッシュ等により構成すればよい。特に金属箔が好ましい。ここで、第1の集電体層11及び第2の集電体層12は、銅、ステンレス鋼、ニッケル、鉄、クロム及びチタンからなる群より選ばれる少なくとも1種の金属からなることが重要である。特に第1の集電体層11及び第2の集電体層12は銅からなることが好ましい。これら金属はいずれも融点が1000℃以上と高く、且つ、十分な電子伝導性を有する。このような高融点金属によって第1の集電体層11及び第2の集電体12を構成することで、釘刺し試験時等の短絡時にジュール発熱による溶断を防止することができる。第1の集電体層11及び第2の集電体層12は、その表面に、接触抵抗を調整するための何らかの層を有していてもよい。尚、第1の集電体層11と第2の集電体層12とは、互いに同じ金属からなっていてもよいし、異なる金属からなっていてもよい。
積層電池100において、絶縁層13は、電池の通常使用時において、第1の集電体層11と第2の集電体層12とを絶縁するものであればよい。絶縁層13は、有機材料からなる絶縁層であっても、無機材料からなる絶縁層であっても、有機材料と無機材料とが混在する絶縁層であってもよい。特に、有機材料からなる絶縁層が好ましい。無機材料からなる絶縁層と比較して、有機材料からなる絶縁層は、通常使用時に割れによる短絡発生確率が低いという観点から有利だからである。
積層電池100において、発電要素20a及び20bは、それぞれ、正極集電体層21と正極材層22と固体電解質層23と負極材層24と負極集電体層25とが積層されてなる。すなわち、発電要素20a及び20bはそれぞれ単電池として機能し得る。
正極集電体層21は、金属箔や金属メッシュ等により構成すればよい。特に金属箔が好ましい。正極集電体層21を構成する金属としては、Ni、Cr、Au、Pt、Al、Fe、Ti、Zn、ステンレス鋼等が挙げられる。正極集電体層21は出力性能の観点から電気伝導性の高いAlからなることが特に好ましい。正極集電体層21は、その表面に、接触抵抗を調整するための何らかのコート層を有していてもよい。例えば、導電材と樹脂とを含むコート層等である。正極集電体層21の厚みは特に限定されるものではない。例えば0.1μm以上1mm以下であることが好ましく、1μm以上100μm以下であることがより好ましい。
正極材層22は、少なくとも活物質を含む層である。積層電池100を全固体電池とする場合は、活物質に加えて、さらに任意に固体電解質、バインダー及び導電助剤等を含ませることができる。また、積層電池100を電解液系の電池とする場合は、活物質に加えて、さらに任意にバインダー及び導電助剤等を含ませることができる。活物質は公知の活物質を用いればよい。公知の活物質のうち、所定のイオンを吸蔵放出する電位(充放電電位)の異なる2つの物質を選択し、貴な電位を示す物質を正極活物質とし、卑な電位を示す物質を後述の負極活物質として、それぞれ用いることができる。例えば、リチウムイオン電池を構成する場合は、正極活物質としてコバルト酸リチウム、ニッケル酸リチウム、LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2、マンガン酸リチウム、スピネル系リチウム化合物等の各種のリチウム含有複合酸化物を用いることができる。積層電池100を全固体電池とする場合は、正極活物質は表面がニオブ酸リチウム層やチタン酸リチウム層やリン酸リチウム層等の酸化物層で被覆されていてもよい。また、積層電池100を全固体電池とする場合、固体電解質は無機固体電解質が好ましい。有機ポリマー電解質と比較してイオン伝導度が高いためである。また、有機ポリマー電解質と比較して、耐熱性に優れるためである。さらに、有機ポリマー電解質と比較して、釘刺し時に発電要素20に加わる圧力が高圧となり、本開示の積層電池100による効果が顕著となるためである。好ましい無機固体電解質としては、例えば、ランタンジルコン酸リチウム、LiPON、Li1+XAlXGe2−X(PO4)3、Li−SiO系ガラス、Li−Al−S−O系ガラス等の酸化物固体電解質;Li2S−P2S5、Li2S−SiS2、LiI−Li2S−SiS2、LiI−Si2S−P2S5、LiI−LiBr−Li2S−P2S5、LiI−Li2S−P2S5、LiI−Li2S−P2O5、LiI−Li3PO4−P2S5、Li2S−P2S5−GeS2等の硫化物固体電解質を例示することができる。特に、Li2S−P2S5を含む硫化物固体電解質がより好ましく、Li2S−P2S5を50モル%以上含む硫化物固体電解質がさらに好ましい。正極材層22に含まれ得るバインダーとしては、例えば、ブタジエンゴム(BR)、アクリレートブタジエンゴム(ABR)、ポリフッ化ビニリデン(PVdF)等が挙げられる。正極材層22に含まれ得る導電助剤としてはアセチレンブラックやケッチェンブラック等の炭素材料やニッケル、アルミニウム、ステンレス鋼等の金属材料が挙げられる。正極材層22における各成分の含有量は従来と同様とすればよい。正極材層22の形状も従来と同様とすればよい。特に、積層電池100を容易に構成できる観点から、シート状の正極材層22が好ましい。この場合、正極材層22の厚みは、例えば0.1μm以上1mm以下であることが好ましく、1μm以上150μm以下であることがより好ましい。
電解質層23は、少なくとも電解質を含む層である。積層電池100を全固体電池とする場合、電解質層23は、固体電解質と任意にバインダーとを含む固体電解質層とすることができる。固体電解質は上述した無機固体電解質が好ましい。バインダーは正極材層22に用いられるバインダーと同様のものを適宜選択して用いることができる。固体電解質層23における各成分の含有量は従来と同様とすればよい。固体電解質層23の形状も従来と同様とすればよい。特に、積層電池100を容易に構成できる観点から、シート状の固体電解質層23が好ましい。この場合、固体電解質層23の厚みは、例えば0.1μm以上1mm以下であることが好ましく、1μm以上100μm以下であることがより好ましい。一方で、積層電池100を電解液系電池とする場合、電解質層23は電解液とセパレータとを含む。これら電解液やセパレータについては当業者にとって自明であることから、ここでは詳細な説明を省略する。
負極材層24は、少なくとも活物質を含む層である。積層電池100を全固体電池とする場合は、活物質に加えて、さらに任意に固体電解質、バインダー及び導電助剤等を含ませることができる。また、積層電池100を電解液系の電池とする場合は、活物質に加えて、さらに任意にバインダー及び導電助剤等を含ませることができる。活物質は公知の活物質を用いればよい。公知の活物質のうち、所定のイオンを吸蔵放出する電位(充放電電位)の異なる2つの物質を選択し、貴な電位を示す物質を上述の正極活物質とし、卑な電位を示す物質を負極活物質として、それぞれ用いることができる。例えば、リチウムイオン電池を構成する場合は、負極活物質としてSiやSi合金;グラファイトやハードカーボン等の炭素材料;チタン酸リチウム等の各種酸化物;金属リチウムやリチウム合金等を用いることができる。固体電解質、バインダー及び導電助剤は正極材層22に用いられるものとして例示したものの中から適宜選択して用いることができる。負極材層24における各成分の含有量は従来と同様とすればよい。負極材層24の形状も従来と同様とすればよい。特に、積層電池100を容易に構成できる観点から、シート状の負極材層24が好ましい。この場合、負極材層24の厚みは、例えば0.1μm以上1mm以下であることが好ましく、1μm以上100μm以下であることがより好ましい。ただし、負極の容量が正極の容量よりも大きくなるように、負極材層24の厚みを決定することが好ましい。
負極集電体層25は、金属箔や金属メッシュ等により構成すればよい。特に金属箔が好ましい。負極集電体層25を構成する金属としては、Cu、Ni、Fe、Ti、Co、Zn、ステンレス鋼等が挙げられる。負極集電体層25は特にCuからなることが好ましい。負極集電体層25は、その表面に、接触抵抗を調整するための何らかのコート層を有していてもよい。例えば、導電材と樹脂とを含むコート層等である。負極集電体層25の厚みは特に限定されるものではない。例えば0.1μm以上1mm以下であることが好ましく、1μm以上100μm以下であることがより好ましい。
1.3.1.発電要素の配置
積層電池100において、発電要素20a及び20bの積層数は特に限定されるものではなく、目的とする電池の出力に応じて、適宜決定すればよい。この場合、複数の発電要素20が互いに直接接触するように積層されていてもよいし、複数の発電要素20が何らかの層(例えば絶縁層)や間隔(空気層)を介して積層されていてもよい。電池の出力密度を向上させる観点からは、図1に示すように、複数の発電要素20が互いに直接接触するように積層されていることが好ましい。また、図1、3に示すように、2つの発電要素20a、20bが、負極集電体25を共用していることが好ましい。このようにすることで、電池の出力密度が一層向上する。さらに、図1に示すように、積層電池100において発電要素を複数設ける場合、複数の発電要素20の積層方向と、発電要素20における各層21〜25の積層方向とを一致させることが好ましい。このようにすることで、積層電池100の拘束等が容易となり、電池の出力密度が一層向上する。
積層電池100は、図1に示すように、発電要素を複数備え、複数の発電要素同士が電気的に並列に接続されることが好ましい。このように並列に接続された発電要素においては、一の発電要素が短絡した場合に、他の発電要素から当該一の発電要素へと集中して電子が流れ込む。すなわち、電池短絡時にジュール発熱が大きくなり易い。言い換えれば、このように並列接続された複数の発電要素20を備える積層電池100において、短絡電流分散体10を設けることによる効果がより顕著となる一方で、上記した課題(ジュール発熱による集電体層11、12の溶断)が生じ易くなる。発電要素同士を電気的に接続するための部材としては、従来公知の部材を用いればよい。例えば、上述したように、正極集電体層21に正極集電タブ21aを設け、負極集電体層25に負極集電タブ25aを設け、当該タブ21a、25aを介して発電要素20同士を電気的に並列に接続することができる。
積層電池100において、短絡電流分散体10の第1の集電体層11が発電要素20の正極集電体層21と電気的に接続されており、短絡電流分散体10の第2の集電体層12が発電要素20の負極集電体層25と電気的に接続されている。このように、短絡電流分散体10と発電要素20とを電気的に接続することで、短絡電流分散体10の短絡時に、発電要素からの回り込み電流を、短絡電流分散体10へと流し込むことができる。短絡電流分散体10と発電要素20とを電気的に接続するための部材としては、従来公知の部材を用いればよい。例えば、上述したように、第1の集電体層11に第1の集電タブ11aを設け、第2の集電体層12に第2の集電タブ12aを設け、当該タブ11a、12aを介して短絡電流分散体10と発電要素20とを電気的に接続することができる。
短絡電流分散体10と複数の発電要素20とは互いに積層されていればよい。この場合、短絡電流分散体10と複数の発電要素20とを直接積層してもよいし、上記の課題を解決できる範囲において他の層(絶縁層や断熱層等)を介して間接的に積層してもよい。また、短絡電流分散体10は、上述したように、複数の発電要素20よりも外側に積層されていてもよいし、複数の発電要素20の間に積層されていてもよいし、複数の発電要素20の外側と複数の発電要素20の間との双方に積層されていてもよい。特に、図1に示すように、短絡電流分散体10と複数の発電要素20とを積層した場合において、短絡電流分散体10が複数の発電要素20よりも外側に設けられていることが好ましく、短絡電流分散体10が複数の発電要素20よりも積層方向(複数の発電要素20における各層の積層方向)外側に少なくとも設けられていることがより好ましい。言い換えれば、積層電池100において、短絡電流分散体10と発電要素20とを収容する外装ケース(不図示)を備える場合、少なくとも一つの短絡電流分散体10が発電要素20と外装ケースとの間に設けられていることが好ましい。これにより、釘刺し時、短絡電流分散体10が発電要素20a等よりも先に短絡し、発電要素20a等から短絡電流分散体10へと回り込み電流を発生させることができ、さらには、発電要素20a等の内部における発熱を抑制できる。
積層電池100においては、短絡電流分散体10が、発電要素20のできるだけ多くの部分を覆っていることで、釘刺し時に、発電要素20よりも先に短絡電流分散体10を短絡させ易くなる。この観点からは、例えば、積層電池100においては、短絡電流分散体10と発電要素20との積層方向から見た時に、短絡電流分散体10の外縁が発電要素20の外縁よりも外側に存在していることが好ましい。或いは、短絡電流分散体10及び発電要素20の積層方向と発電要素20における各層21〜25の積層方向とが同じである場合において、短絡電流分散体10と発電要素20との積層方向から見た時に、短絡電流分散体10の外縁が正極材層22、電解質層23及び負極材層24の外縁よりも外側に存在することが好ましい。ただし、この場合、短絡電流分散体10の第1の集電体層11と発電要素20の負極集電体層25とが短絡しないようにすることが好ましい。すなわち、短絡電流分散体10と発電要素20との間に絶縁体等を設け、短絡電流分散体10を大きくしても、短絡電流分散体10と発電要素20との短絡を防止可能とすることが好ましい。
短絡電流分散体10は、第1の集電体層11(例えば、所定の金属箔)と第2の集電体層12(例えば、所定の金属箔)との間に絶縁層13(例えば、熱硬化性樹脂シート)を配置することで、容易に作製できる。例えば、図2に示すように、第2の集電体層12の少なくとも片面に絶縁層13を配置し、さらに絶縁層13の第2の集電体層12とは反対側の面に第1の集電体層11を配置してもよい。ここで、短絡電流分散体10は、その形状を保持するために、接着剤や樹脂などを用いて各層を互いに貼り合わせてもよい。この場合、接着剤等は、各層の全面に塗布する必要はなく、各層の表面の一部に塗布すればよい。
上記説明においては、1つの第1の集電体層と1つの絶縁層と1つの第2の集電体層とによって短絡電流分散体が構成される形態について示したが、本開示の積層電池はこの形態に限定されるものではない。短絡電流分散体は、第1の集電体層と第2の集電体層との間に絶縁層を有するものであればよく、各層の数は特に限定されない。
第1の集電体層及び第2の集電体層として、下記表1で示される金属からなる金属箔(厚み15μm)を用い、当該第1の集電体層と第2の集電体層との間に絶縁層として熱硬化性ポリイミド樹脂フィルム(厚み25μm、東レデュポン社製カプトン)を2枚挟み込んで、接着材で固定し、短絡電流分散体を得た。尚、後述の評価の便宜上、得られた短絡電流分散体の表裏を絶縁層で挟み込むものとした。
作製した短絡電流分散体について、図4に示すような釘刺し試験装置を用いて、釘刺し時における短絡電流分散体の短絡抵抗の安定性を評価した。具体的には、絶縁層で挟み込んだ短絡電流分散体をアルミニウム板上に設置し、短絡電流分散体のタブに直流電源を接続する一方、短絡電流分散体の両面を拘束治具によって拘束した。拘束後、直流電源の電圧を4.3V、電流を80Aに設定し、釘(φ8mm、先端角度60度)を25mm/secの速度で刺し込み、釘刺し開始から終了(開始から5秒後)までにおける短絡電流分散体へ流れる電流の変化を確認した。
3.1.短絡電流分散体の作製
<実施例7〜11、比較例2〜5>
第1の集電体層として下記表2に示される銅箔(福田箔粉工業社製、1N30)又はアルミニウム箔(1N30)を用い、第2の集電体層として下記表2に示される銅箔(福田箔粉工業社製、1N30)を用いたこと以外は、実施例1と同様にして短絡電流分散体を得た。ここで、実施例8においては、第1の集電体層及び第2の集電体層において銅箔を複数枚重ねるものとした。また、実施例9〜11においては、第1の集電体層において銅箔を複数枚重ねるものとした。さらに、比較例3〜5においては、第1の集電体層においてアルミニウム箔を複数枚重ねるものとした。
実施例7、8、比較例2〜5に係る短絡電流分散体それぞれについて、図4に示すような釘刺し試験装置を用いて、上述した方法(ただし、直流電源の設定は4.3V、245Aとした)にて、釘刺し試験を行った。尚、釘刺し方向については、第1の集電体層から絶縁層を経て第2の集電体層へと向かう方向とした(すなわち、第1の集電体層を釘刺し方向の刺し入れ側に配置した)。釘刺し時における短絡電流分散体の短絡抵抗の安定性を評価するとともに、釘刺し時に短絡電流分散体に流れる電流の平均値(平均電流)を求めた。平均電流が大きいほど好ましいといえる。結果を下記表3に示す。
11 第1の集電体層(複数の金属箔)
11a 第1の集電タブ
12 第2の集電体層
12a 第2の集電タブ
13 絶縁層
20a、20b 発電要素
21 正極集電体層
21a 正極集電タブ
22 正極材層
23 電解質層
24 負極材層
25 負極集電体層
25a 負極集電タブ
100 積層電池
Claims (9)
- 少なくとも一つの短絡電流分散体と少なくとも一つの発電要素とが積層された積層電池で
あって、
前記短絡電流分散体において、第1の集電体層と第2の集電体層と前記第1の集電体層及
び前記第2の集電体層の間に設けられた絶縁層とが積層されており、
前記発電要素において、正極集電体層と正極材層と電解質層と負極材層と負極集電体層と
が積層されており、
前記第1の集電体層が前記正極集電体層と電気的に接続されており、
前記第2の集電体層が前記負極集電体層と電気的に接続されており、
前記第1の集電体層及び前記第2の集電体層が、銅、ステンレス鋼、ニッケル、鉄、クロ
ム及びチタンからなる群より選ばれる少なくとも1種の金属からなる、
積層電池。 - 前記短絡電流分散体と前記発電要素とを収容する外装ケースを備え、
少なくとも一つの前記短絡電流分散体が前記発電要素と前記外装ケースとの間に設けられ
ている、
請求項1に記載の積層電池。 - 前記発電要素を複数備え、
複数の前記発電要素同士が電気的に並列に接続されている、
請求項1又は2に記載の積層電池。 - 前記発電要素における前記正極集電体層と前記正極材層と前記電解質層と前記負極材層と
前記負極集電体層との積層方向、
前記短絡電流分散体における前記第1の集電体層と前記絶縁層と前記第2の集電体層との
積層方向、及び、
前記短絡電流分散体と前記発電要素との積層方向、
が同じ方向である、
請求項1〜3のいずれか1項に記載の積層電池。 - 前記電解質層が固体電解質層である、
請求項1〜4のいずれか1項に記載の積層電池。 - 前記第1の集電体層及び前記第2の集電体層が銅からなる、
請求項1〜5のいずれか1項に記載の積層電池。 - 前記正極集電体層がアルミニウムからなり、
前記負極集電体層が銅からなる、
請求項1〜6のいずれか1項に記載の積層電池。 - 前記第1の集電体層及び前記第2の集電体層のうちの少なくとも一方が、複数の金属箔から構成される、
請求項1〜7のいずれか1項に記載の積層電池。 - 前記金属箔が銅箔である、
請求項8に記載の積層電池。
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