JP6519570B2 - セパレータ一体電極板、電極板対、積層型蓄電素子、及びセパレータ一体電極板の製造方法 - Google Patents

セパレータ一体電極板、電極板対、積層型蓄電素子、及びセパレータ一体電極板の製造方法 Download PDF

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Description

本発明は、集電板上に活物質層を設け、さらにこの活物質層上にセパレータ層を一体に設けたセパレータ一体電極板、このセパレータ一体電極板に第２電極板を積層した電極板対、これを用いた積層型蓄電素子、及びセパレータ一体電極板の製造方法に関する。
一次電池や二次電池、キャパシタなどの蓄電素子においては、対向する電極板同士の間にイオンが透過可能なセパレータを介在させた電極体を形成する。この場合において、セパレータを、少なくとも一方の電極板上に一体に形成したセパレータ一体電極板も知られている。例えば、特許文献１には、フィルム状のセパレータを接着剤を介して負極板の両面に貼り付けて乾燥したセパレータ付き負極板、これを正極板と積層した積層構造電池体の製造方法が開示されている。また、特許文献２には、セパレータが、正極板及び負極板の少なくともいずれかの被塗布電極板の主面上に、塗布形成されたセパレータ層である電池、及び熱可塑性樹脂の樹脂粒子を溶媒に分散した絶縁ペーストを、被塗布電極板の主面に塗布し乾燥してセパレータ層（樹脂粒子層）を形成する電池の製造方法が開示されている。
また、電極板の切断にレーザ光を用いる場合があることも知られている。例えば、特許文献３では、電極の製造に当たり、レーザ光を用いて切断を行うこと、特に２つのレーザ光を用いて切断を行うことが開示されている。
特開２００１−８４９８５号公報 特開２０１４−１０７０３５号公報 特開２０１５−１８８９０８号公報
しかしながら、樹脂粒子や多孔質樹脂フィルムを樹脂セパレータ層として一体に設けたセパレータ一体電極板を、レーザ光を用いて切断した場合には、その後の電極板の取扱い時点や蓄電素子として組み付けた後などに、レーザ切断端縁の付近において、電極板と一体とされた樹脂セパレータ層に不具合が生じやすいことが判ってきた。具体的には、例えば、樹脂セパレータ層ＳＳをなす多孔質樹脂フィルムを電極板の活物質層上に貼り付けたセパレータ一体電極板ＳＥＢにおいては、搬送ローラＨＲを用いた搬送などのハンドリング時に、樹脂セパレータ層（多孔質樹脂フィルム）ＳＳがレーザ切断端縁でめくれ上がる場合がある（図１８参照）。また、樹脂粒子を電極板の活物質層上に堆積させた樹脂セパレータ層ＳＳを有するセパレータ一体電極板においては、搬送などのハンドリング時に受ける力や衝撃などによって、樹脂セパレータ層をなす樹脂粒子がレーザ切断端縁の付近でブロック状に欠損する場合もある。
本発明は、かかる問題に鑑みてなされたものであって、樹脂セパレータ層を電極板上に設けたセパレータ一体電極板でありながら、レーザ切断端縁において樹脂セパレータ層に不具合の生じにくいセパレータ一体電極板、このセパレータ一体電極板に第２電極板を積層した電極板対、これを用いた積層型蓄電素子、及び、セパレータ一体電極板の製造方法を提供するものである。
本発明の一態様は、集電板、上記集電板上に形成された活物質層、及び、上記活物質層上に形成された樹脂セパレータ層を備えるセパレータ一体電極板であって、上記セパレータ一体電極板の厚み方向にレーザ切断されて上記セパレータ一体電極板の周囲端縁の一部をなすレーザ切断端縁に沿う帯状のレーザ切断端部は、上記樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍よりも大きい幅Ｗａ（Ｗａ＞２・Ｔｓ）にわたり、上記樹脂セパレータ層をなす樹脂が上記活物質層に浸透した樹脂浸透部を有し、上記樹脂浸透部の端面に、溶融した樹脂がフィルム状に固まった端部溶融フィルム部が形成されたセパレータ一体電極板である。
この電極板では、レーザ切断端縁に沿う帯状のレーザ切断端部に、樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍以上の幅Ｗａを有する樹脂浸透部を有している。即ち、活物質層上の樹脂セパレータ層は、レーザ切断端部の付近では、活物質層に樹脂が幅Ｗａに亘って染み込んで固着した状態となっている。このため、レーザ切断後の電極板の取り扱い時点で、或いは電極板を蓄電素子として組み付けた後に、レーザ切断端縁の付近で樹脂セパレータ層に不具合を生じること、例えば、レーザ切断端縁から樹脂セパレータ層がめくれ上がったり、レーザ切断端縁付近で樹脂セパレータ層がブロック状に欠損することが抑制された電極板とすることができる。
ここで、セパレータ一体電極板としては、集電板の一方面に活物質層及び樹脂セパレータ層を設けた電極板のほか、集電板の両面に活物質層及び樹脂セパレータ層をそれぞれ形成した電極板も挙げられる。この電極板としては、集電板上に正極活物質層を設けた正極板、集電板上に負極活物質層を設けた負極板のいずれも採用しうる。また、バイポーラ型電池用の電極板として、集電板の一方側に正極活物質層を、他方側に負極活物質層を設けることもできる。
活物質層が負極活物質層である場合、この負極活物質層には、負極活物質として、例えば、天然黒鉛、球状化黒鉛、非晶質炭素被覆黒鉛（アモルファスコートグラファイト）、人造黒鉛などの黒鉛系の材料や、チタン酸リチウム（Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２）、アセチレンブラック、ファーネスブラック、ケッチェンブラックなどのカーボンブラック、カーボンナノファイバ、カーボンナノチューブなどを用いることができる。
活物質層が正極活物質層である場合、この正極活物質層には、正極活物質として、例えば、コバルト酸リチウム（ＬｉＣｏＯ２）、マンガン酸リチウム（ＬｉＭｎ２Ｏ４）、コバルトニッケルマンガン酸リチウム（ＬｉＣＯ１／３Ｎｉ１／３Ｍｎ１／３Ｏ２、Ｌｉ（ＬｉαＣＯｘＮｉｙＭｎｚＯ２））などを用いることができる。
また、樹脂セパレータ層としては、ポリエチレン（以下、ＰＥとも言う）やポリプロピレン（以下、ＰＰとも言う）などからなる単層構造やＰＰ／ＰＥ／ＰＰの３層構造の多孔質フィルムを、活物質層上に貼り付けたものが挙げられる。また、ＰＥ、ＰＰ、エチレン-プロピレン共重合樹脂などからなる樹脂粒子を、活物質層上に堆積したものも挙げられる。この樹脂粒子としては、例えば、単一種類のポリエチレン樹脂粒子を用いても良いが、融点の異なるポリエチレン樹脂粒子を混合して用いたり、ポリエチレン樹脂粒子とポリプロピレン樹脂粒子とを混合して用いるなど、粒径や粒子形状の異なる樹脂粒子を混合して形成した樹脂セパレータ層とすることもできる。活物質層上にポリイミド層を設け、その上に樹脂粒子を堆積して、ポリイミド層と樹脂粒子の堆積層とからなる樹脂セパレータ層を設けるようにしても良い。
また、樹脂浸透部は、活物質層上に形成されていた樹脂セパレータ層をなす樹脂の少なくとも一部が、一旦溶融して多孔質の活物質層が有する間隙内に浸透した後に固化したものであり、活物質層の上面に残余の樹脂がフィルム状に被着している場合も含まれる。
この電極板では、樹脂浸透部の幅Ｗａを樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍以上（Ｗａ＞２・Ｔｓ）としたが、３倍以上とすると、さらに確実にレーザ切断端縁の付近での樹脂セパレータ層不具合の発生を抑制できて好ましい。一方、幅Ｗａを厚さＴｓの４倍以下とするのが好ましい。樹脂浸透部の幅Ｗａが小さいほど、活物質層の有効面積が大きくなるからである。
さらに、上述のセパレータ一体電極板であって、前記樹脂セパレータ層は、延伸された多孔質樹脂フィルムからなり、前記活物質層に貼り付けられたセパレータ一体電極板とすると良い。
この電極板では、樹脂セパレータ層に、延伸された多孔質樹脂フィルムを用いている。このため、樹脂粒子を堆積させたセパレータ層を有するセパレータ一体電極板に比して、セパレータ層の強度が高くなり、電極板の突刺し強度を高くできる点で好ましい。但し、レーザ切断後の電極板の取り扱い時に、樹脂セパレータ層(多孔質樹脂フィルム)が、レーザ切断端縁からめくれ上がる不具合が生じやすい。
しかし、上述の電極板では、レーザ切断端縁に沿うレーザ切断端部に樹脂浸透部を有している。このため、樹脂セパレータ層(多孔質樹脂フィルム)が、レーザ切断端縁からめくれ上がる不具合を生じにくい。
加えて、樹脂セパレータ層に、延伸された多孔質樹脂フィルムを用いているので、熱が掛かった場合に多孔質樹脂フィルムが熱収縮しやすい。しかし、この電極板では、樹脂浸透部で、セパレータ層が活物質層に固定されているので、多孔質樹脂フィルムの熱収縮を抑制でき、熱収縮に伴って、活物質層が樹脂セパレータ層から露出することを防止できる。
なお、樹脂セパレータ層をなす延伸された多孔質樹脂フィルムとしては、前述したように、ＰＥ，ＰＰなどからなる単層構造やＰＰ／ＰＥ／ＰＰの３層構造の、延伸された多孔質フィルムが挙げられる。また、多孔質フィルムの、活物質層への貼り付け手法としては、活物質層上に樹脂粒子を薄く塗布し、多孔質樹脂フィルムを貼り合わせる手法や、活物質層上に接着剤を薄く塗布し、多孔質樹脂フィルムを貼り合わせる手法が挙げられる。使用する接着剤としては、例えばＰＶＤＦ(ポリフッ化ビニリデン)，ＰＥ，ＰＰなどの樹脂をＮＭＰ(Ｎ−メチルピロリドン)などの溶媒で溶解した樹脂溶液や、さらにアルミナ粉末などのセラミックス粉末を分散した樹脂溶液が挙げられ、塗布、貼り合わせ後に溶媒を乾燥除去して用いる。
さらに、上述のいずれかに記載のセパレータ一体電極板であって、前記集電板の両面に、前記活物質層及び前記樹脂セパレータ層をそれぞれ備えるセパレータ一体電極板とすると良い。
この電極板では、１つの集電板に対し、２つの活物質層が設けられており、集電板を有効利用できる。また、このセパレータ一体電極板は、電極板の両外側に樹脂セパレータ層を備え、内側の集電板及び２つの活物質層を挟んだ形態となっている。このため、このセパレータ一体電極板を、反対極となる第２電極板、具体的には、反対極となる第２集電板の両面に第２活物質層を設けた第２電極板と、交互に積層することで、容易に積層型の電極体を構成することができる。
さらに上述のセパレータ一体電極板と、第２集電板、上記第２集電板の両面にそれぞれ形成された一対の第２活物質層を有し、上記セパレータ一体電極板の一方の前記樹脂セパレータ層上に、一方の上記第２活物質層が重なる形態に積層された第２電極板と、を備える電極板対とすると良い。
この電極板対は、１つの集電板の両側に活物質層及び樹脂セパレータ層を備えたセパレータ一体電極板と、このセパレータ一体電極板の一方の樹脂セパレータ層上に積層した第２電極板を備えている。このため、この電極板対は、この電極板対を複数積層することで、容易に積層型の電極体を形成するできるユニットとなっている。
この電極板対をなすセパレータ一体電極板の樹脂セパレータ層と、これに正対して積層された第２電極板の第２活物質層とは、接着剤などを用いて両者を十分結着すると良い。一対のセパレータ一体電極板と第２電極板とを、１つの電極板対として、一体に取り扱いやすくなるからである。両者を十分結着するのにあたっては、例えば具体的には、ＰＶＤＦなどの樹脂をＮＭＰなどの溶媒で溶解した樹脂溶液を、あるいはさらにアルミナ粉末などのセラミックス粉末を分散した樹脂溶液を、樹脂セパレータ層あるいは第２活物質層に塗布して、両者を貼り合わせた後に溶媒を乾燥除去するとよい。
また、第２活物質層としては、活物質を含む層に加えて、その表面上にアルミナセラミックス粉末などのセラミックス粉末を含む耐熱層を設けた第２活物質層を適用することもできる。
さらに上述の電極板対が複数積層された積層型電極体を備える蓄電素子とすると良い。
この積層型蓄電素子は、電極板対を複数積層した積層型電極体を備えるので、構造が簡単で、安価な蓄電素子とすることができる。
なお蓄電素子としては、リチウムイオン二次電池などの二次電池や、キャパシタなどが挙げられる。
さらに他の態様は、集電板、上記集電板上に形成された活物質層、及び、上記活物質層上に形成された樹脂セパレータ層を備えるセパレータ一体電極板であって、上記セパレータ一体電極板の厚み方向にレーザ切断されて上記セパレータ一体電極板の周囲端縁の一部をなすレーザ切断端縁に沿う帯状のレーザ切断端部は、上記樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍よりも大きい幅Ｗａ（Ｗａ＞２・Ｔｓ）にわたり、上記樹脂セパレータ層をなす樹脂が上記活物質層に浸透した樹脂浸透部を有するセパレータ一体電極板の製造方法であって、未切断集電板、上記未切断集電板上に形成された未切断活物質層、及び、上記未切断活物質層上に形成された未切断樹脂セパレータ層を有する未切断一体電極板のうち、切断予定部を内部に含む帯状の未切断浸透領域に熱エネルギーを加えて、上記未切断樹脂セパレータ層のうち、上記未切断浸透領域内に位置する域内部位を溶融させて、上記未切断活物質層のうち、上記未切断浸透領域内に位置する域内活物質部に前記樹脂を浸透させる樹脂浸透工程と、上記未切断一体電極板の上記切断予定部をレーザ切断する浸透後切断工程と、を備えるセパレータ一体電極板の製造方法である。
この製造方法によれば、レーザ切断端部に、樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍以上にわたる幅広（幅Ｗａ）の樹脂浸透部を有するセパレータ一体電極板を製造できる。即ち、活物質層上の樹脂セパレータ層が、レーザ切断端縁から、めくれあがったり、欠けたりする不具合が生じにくいセパレータ一体電極板を、確実に製造することができる。
なお、活物質層上に樹脂セパレータ層を設けたセパレータ層一体電極板をレーザ切断すると、樹脂セパレータ層の一部が燃えてしまう場合がある。この樹脂セパレータ層の燃焼を防止すべく、レーザ切断の際に、アシストガスとして窒素、アルゴンなどの不燃ガスを供給した場合でも、樹脂セパレータ層が燃えることがあった。樹脂セパレータ層と活物質層との間や活物質層内の間隙に溜まっていた空気に含まれている酸素によって、樹脂が燃えた為と考えられる。樹脂セパレータ層が燃えると、これをなす樹脂が炭化したり、電極板の各所に煤が付着したり、樹脂セパレータ層の一部が欠損したりすることがあった。また、炭化した樹脂や付着した煤は、絶縁抵抗が低く、セパレータ層の絶縁性を低下させ、電池において微小短絡を生じさせるなど好ましくない。
これに対し上述のセパレータ一体電極板の製造方法では、浸透後切断工程で切断する前に、未切断浸透領域に位置する域内活物質部に樹脂を浸透させる樹脂浸透工程を設けている。
この樹脂を浸透させた樹脂浸透部は、樹脂を浸透させる前に比して、空気(酸素)を保持している間隙が無いか少なくなるため、未切断一体電極板をレーザ切断した場合にも、樹脂浸透部に浸透した樹脂が燃えることが抑制され、樹脂の燃焼に伴う、樹脂の炭化、樹脂セパレータ層の欠損、煤の付着などが防止される。
未切断樹脂セパレータ層のうち、帯状の未切断浸透領域に熱エネルギーを加えて、未切断浸透領域内に位置する未切断樹脂セパレータ層（域内部位）をなす樹脂を溶融させて、未切断浸透領域に位置する未切断活物質層（域内活物質部）に樹脂を浸透させる手法としては、例えば、非接触の手法として、樹脂セパレータ層（域内部位）をなす樹脂に、ＣＯ２レーザなどのレーザ光、赤外光、マイクロ波などを照射して樹脂を溶融させて、未切断活物質層に浸透させる手法が挙げられる。樹脂は吸収しないが活物質層は吸収するファイバレーザなどのレーザ光を照射して未切断活物質層（域内活物質部）を加熱して、間接的に樹脂セパレータ層（域内部位）をなす樹脂を溶融させて、未切断活物質層に浸透させる手法も挙げられる。また、樹脂の融点以上に加熱した加熱体を未切断樹脂セパレータ層に押しつけて、樹脂を溶融させて、未切断活物質層に浸透させる手法も挙げられる。
また、未切断一体電極板をレーザ切断するレーザ装置としては、活物質層や集電板の加工に優れるファイバレーザやＹＡＧレーザなどを用いると良い。
そのほか、製造されたセパレータ一体電極板において、樹脂セパレータ層が延伸された多孔質樹脂フィルムを活物質層に貼り付けられたものである場合には、樹脂セパレータ層の端部が樹脂浸透部に固定されているため、熱が掛かることで樹脂セパレータ層をなす樹脂フィルムが熱収縮するのを防止できる利点もある。
さらに上述のセパレータ一体電極板の製造方法であって、前記樹脂浸透工程は、前記未切断一体電極板の前記未切断浸透領域に前記樹脂の融点以上に加熱した加熱体を押しつけて、前記未切断樹脂セパレータ層の前記域内部位をなす上記樹脂を溶融させ、前記域内活物質部に浸透させるセパレータ一体電極板の製造方法とすると良い。
この製造方法では、樹脂を溶融させるのに加熱体を用いるので、短時間かつ簡単に未切断樹脂セパレータ層をなす樹脂を溶融させることができる。また、加熱体を未切断浸透領域に押しつけるので、溶融した樹脂を未切断活物質層へ確実に浸透させることができる。
あるいは、前述のセパレータ一体電極板の製造方法であって、前記樹脂浸透工程は、前記未切断浸透領域に溶融用レーザ光を照射して、前記未切断樹脂セパレータ層の前記域内部位をなす上記樹脂を溶融させ、前記域内活物質部に浸透させるセパレータ一体電極板の製造方法とすると良い。
未切断樹脂セパレータ層の前記域内部位をなす樹脂を溶融させるのに溶融用レーザ光を用いるので、未切断樹脂セパレータ層に対し非接触で樹脂を溶融させることができ、またさらに溶融した樹脂を域内活物質層に確実に浸透させることができる。
なお、樹脂を溶融させる溶融用レーザ光としては、例えば、樹脂が良く吸収する赤外光（波長１０．６μｍ）を発するＣＯ２レーザが挙げられる。
さらに他の態様は、集電板、上記集電板上に形成された活物質層、及び、上記活物質層上に形成された樹脂セパレータ層を備えるセパレータ一体電極板であって、上記セパレータ一体電極板の厚み方向にレーザ切断されて上記セパレータ一体電極板の周囲端縁の一部をなすレーザ切断端縁に沿う帯状のレーザ切断端部は、上記樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍よりも大きい幅Ｗａ（Ｗａ＞２・Ｔｓ）にわたり、上記樹脂セパレータ層をなす樹脂が上記活物質層に浸透した樹脂浸透部を有するセパレータ一体電極板の製造方法であって、未切断集電板、上記未切断集電板上に形成された未切断活物質層、及び、上記未切断活物質層上に形成された未切断樹脂セパレータ層を有する未切断一体電極板のうち、切断予定部を内部に含む帯状の未切断浸透領域に熱エネルギーを加えて、上記未切断樹脂セパレータ層のうち、上記未切断浸透領域内に位置する域内部位を溶融させて、上記未切断活物質層のうち、上記未切断浸透領域内に位置する域内活物質部に前記樹脂を浸透させると共に、上記未切断一体電極板の上記切断予定部をレーザ切断する浸透切断工程を備えるセパレータ一体電極板の製造方法である。
この製造方法によれば、レーザ切断端部に、樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍以上にわたる幅広（幅Ｗａ）の樹脂浸透部を有するセパレータ一体電極板を製造できる。即ち、活物質層上の樹脂セパレータ層が、レーザ切断端縁から、めくれあがったり、欠けたりする不具合が生じにくいセパレータ一体電極板を、確実に製造することができる。
しかもこの製造方法では、浸透切断工程において、未切断樹脂セパレータ層の域内部位をなす樹脂を溶融させ、未切断活物質層の域内活物質部に浸透させると共に、未切断一体電極板を切断するので、工程を短時間で完了できる。
なお、樹脂を溶融させ未切断活物質層の域内活物質部に浸透させると共に、未切断一体電極板を切断する手法としては、例えば、ビームスプリッタで、ファイバレーザのレーザ光を、樹脂溶融用と電極板切断用とに分け、樹脂溶融用のレーザ光で活物質層を加熱してその熱で域内部位の樹脂を溶融させ、未切断活物質層の域内活物質部に浸透させる一方、電極板切断用のレーザ光を用いて、未切断一体電極板を切断する手法が挙げられる。
また、樹脂溶融用のＣＯ２レーザのレーザ光で域内部位の樹脂を溶融させ、未切断活物質層の域内活物質部に浸透させると共に、電極板切断用のファイバレーザのレーザ光を用いて、未切断一体電極板を切断する手法も挙げられる。また、加熱体の接触や赤外線の照射による域内部位の樹脂の溶融と、電極板切断用のレーザ光を用いた未切断一体電極板の切断とを組み合わせることもできる。
さらに他の態様は、集電板、上記集電板上に形成された活物質層、及び、上記活物質層上に形成された樹脂セパレータ層を備えるセパレータ一体電極板であって、上記セパレータ一体電極板の厚み方向にレーザ切断されて上記セパレータ一体電極板の周囲端縁の一部をなすレーザ切断端縁に沿う帯状のレーザ切断端部は、上記樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍よりも大きい幅Ｗａ（Ｗａ＞２・Ｔｓ）にわたり、上記樹脂セパレータ層をなす樹脂が上記活物質層に浸透した樹脂浸透部を有するセパレータ一体電極板の製造方法であって、未切断集電板、上記未切断集電板上に形成された未切断活物質層、及び、上記未切断活物質層上に形成された未切断樹脂セパレータ層を有する未切断一体電極板をレーザ切断する浸透前切断工程と、上記レーザ切断端部に熱エネルギーを加えて、上記樹脂セパレータ層をなす樹脂を溶融させて上記活物質層に浸透させる切断後浸透工程と、を備えるセパレータ一体電極板の製造方法である。
この製造方法によれば、レーザ切断端部に、樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍以上にわたる幅広（幅Ｗａ）の樹脂浸透部を有するセパレータ一体電極板を製造できる。即ち、活物質層上の樹脂セパレータ層が、レーザ切断端縁から、めくれあがったり、欠けたりする不具合が生じにくいセパレータ一体電極板を、確実に製造することができる。
実施形態及び変形形態に係るリチウムイオン二次電池の斜視図である。 実施形態及び変形形態に係るリチウムイオン二次電池の縦断面図である。 実施形態及び変形形態に係り、電極体における正極板と負極板の積層状態を示す説明図である。 実施形態に係るセパレータ一体負極板の図２におけるＡ−Ａ断面図である。 実施形態に係るセパレータ一体負極板の図２におけるＢ−Ｂ断面図である。 実施形態に係る電極板対の図２におけるＡ−Ａ断面図である。 実施形態に係る電極板対の図２におけるＢ−Ｂ断面図である。 実施形態に係る電極体の図２におけるＡ−Ａ断面図である。 実施形態に係る電極体の図２におけるＢ−Ｂ断面図である。 実施形態に係るセパレータ一体負極板、電極板対、電池の製造工程を示すフローチャートである。 実施形態に係るセパレータ一体負極板の製造手順を示す断面説明図であり、（ａ）は樹脂浸透工程前の未切断一体電極板の状態、（ｂ）は加熱体を未切断樹脂セパレータ層に押しつけた樹脂浸透工程後の状態、（ｃ）はレーザ切断した浸透後切断工程後の状態を示す。 実施形態に係り、ローラの熱板を押しつけて未切断樹脂セパレータ層の樹脂を溶融させて、未切断活物質層に浸透させる様子を示す説明図であり、（ａ）はセパレータ一体負極板の長手方向の断面図、（ｂ）はセパレータ一体負極板の短手方向の断面図である。 変形形態１に係るセパレータ一体負極板の製造手順を示す断面説明図であり、（ａ）は樹脂浸透工程前の未切断一体電極板の状態、（ｂ）は溶融用レーザ光を照射して未切断樹脂セパレータ層を溶融した樹脂浸透工程後の状態、（ｃ）はレーザ切断した浸透後切断工程後の状態を示す。 変形形態２に係るセパレータ一体負極板、電極板対、電池の製造工程を示すフローチャートである。 変形形態２に係るセパレータ一体負極板の製造手順を示す断面説明図であり、（ａ）は浸透切断工程前の未切断一体電極板、（ｂ）は溶融用レーザ光を照射して未切断樹脂セパレータ層を溶融すると共に、レーザ切断した浸透切断工程後の状態である。 変形形態３に係るセパレータ一体負極板、電極板対、電池の製造工程を示すフローチャートである。 変形形態３に係るセパレータ一体負極板の製造手順を示す断面説明図であり、（ａ）は浸透前切断工程前の未切断一体電極板の状態、（ｂ）はレーザ切断した浸透前切断工程後の状態、（ｃ）は加熱体を切断後の樹脂セパレータ層に押しつけた切断後浸透工程後の状態を示す。 従来のセパレータ一体電極板をローラで搬送した場合に、樹脂セパレータ層に生じる不具合の様子を示す説明図である。
（実施形態）
以下、本発明の実施形態について、図面を参照しつつ説明する。図１に本実施形態に係るリチウムイオン二次電池（以下、単に「電池」ともいう）１の斜視図を、図２に電池１の縦断面図を示す。また、図３に、電池１に収容した電極体２０における正極板２１及び負極板３１の積層状態を示す。また、図４に、本実施形態に係る負極板３１の図２におけるＡ−Ａ断面の断面構造を示す。図５に、負極板３１の図２におけるＢ−Ｂ断面の断面構造を示す。なお、以下では、電池１の電池厚み方向ＢＨ、電池横方向ＣＨ、電池縦方向ＤＨ、積層方向（負極板３１の厚み方向）ＥＨ、一方側ＥＨ１、他方側ＥＨ２、及び電極取出し方向ＦＨ、第１側ＦＨ１、第２側ＦＨ２を、図１〜図３に示す方向と定めて説明する。なお、電池１の組立状態において、積層方向ＥＨは電池厚み方向ＢＨに、電極取出し方向ＦＨは電池横方向ＣＨに対応する。
電池１は、ハイブリッドカーやプラグインハイブリッドカー、電気自動車等の車両などに搭載される角型で密閉型のリチウムイオン二次電池である。電池１は、電池ケース１０と、この内部に収容された積層型の電極体２０と、電池ケース１０に支持された正極端子部材５０及び負極端子部材６０等から構成される（図２参照）。また、電池ケース１０内には、非水電解液１９が収容されており、その一部は電極体２０内に含浸されている。
電池ケース１０は、直方体箱状で金属（本実施形態ではアルミニウム）からなる。この電池ケース１０は、上側のみが開口した有底角筒状のケース本体部材１１と、このケース本体部材１１の開口を閉塞する形態で溶接された矩形板状のケース蓋部材１３とから構成される。ケース蓋部材１３には、アルミニウムからなる正極端子部材５０がケース蓋部材１３と絶縁された状態で固設されている。この正極端子部材５０は、電池ケース１０内で積層型の電極体２０のうち、複数の正極板２１の正極集電部２１ｍを束ねて接続する一方、ケース蓋部材１３を貫通して電池外部まで延びている。また、ケース蓋部材１３には、銅からなる負極端子部材６０がケース蓋部材１３と絶縁された状態で固設されている。この負極端子部材６０は、電池ケース１０内で電極体２０のうち、複数の負極板３１の負極集電部３１ｍを束ねて接続する一方、ケース蓋部材１３を貫通して電池外部まで延びている。
電極体２０（図２、図３参照）は、概略直方体状をなし、正極板２１及び負極板３１の積層方向ＥＨが電池厚み方向ＢＨに一致し、電極取出し方向ＦＨが電池横方向ＣＨに一致する形態で、電池ケース１０内に収容されている。この電極体２０は、複数の矩形状の正極板２１及び複数の矩形状の負極板３１を、セパレータ層３４を介して、交互に積層方向ＥＨに積層してなる。なお、積層方向ＥＨの両端には、いずれもセパレータ層３４が配置され、その内側には負極板３１が配置された形態とされている。また本実施形態では、実際には後述するように、負極板３１及びセパレータ層３４からなる一体負極板３０と、正極板２１とを一体に積層した電極板対４０を複数積層し、さらに、一方側ＥＨ１から、一体負極板３０を積層している。
各々の正極板２１（図６、図７参照）は、いずれも、矩形状のアルミニウム箔からなる正極集電箔２２の両面（一方側面２２ｃ及び他方側面２２ｄ）のうち、電極取出し方向ＦＨの第１側ＦＨ１寄りの一部（図３中、左側）に、正極活物質層２３（一方側正極活物質層２３Ａ，他方側正極活物質層２３Ｂ）を矩形状に設けてなる。なお、各正極板２１の正極集電箔２２のうち、第２側ＦＨ２（図３中、右側）寄りの部位は、いずれも、正極活物質層２３が存在せず、正極集電箔２２が露出した正極集電部２１ｍとなっている。各々の正極板２１の正極集電部２１ｍは、積層方向ＥＨに束ねられて、前述の正極端子部材５０に溶接されている。
正極板２１に用いる正極集電箔２２は、厚み６〜２５μｍ（本実施形態では具体的には１０μｍ）の圧延アルミニウム箔である。正極活物質層２３は、例えば１０〜８０μｍ（本実施形態では具体的には６０μｍ）の厚みを有する。リチウムイオン二次電池用の正極活物質としては、Ｌｉ＋イオンを吸蔵、放出できる材料、例えば、ＬｉＣｏＯ２、ＬｉＭｎＯ４、ＬｉＮｉｘＭｎｙＣｏｚＯ２、ＬｉＮｉｘＣｏｙＡｌｚＯ２、ＬｉＦｅＰＯ４などが例示される。本実施形態では、正極活物質として、ＬｉＮｉ１／３Ｍｎ１／３Ｃｏ１／３Ｏ２を用いており、正極活物質層２３は、正極活物質のほか、導電材としてのアセチレンブラック、及び結着剤のＰＶＤＦを含んでいる。
次いで、本実施形態に係るセパレータ一体電極板である一体負極板３０（図４，図５参照）について説明する。一体負極板３０は、負極板３１の両面にセパレータ層３４，３４をそれぞれ設けてなる。
このうち、負極板３１は、矩形状の銅箔からなる負極集電箔３２と、この負極集電箔３２のうち第２側ＦＨ２（図４中、右側）寄りの両面（一方側面３２ｃ及び他方側面３２ｄ）上に、負極活物質層３３（一方側負極活物質層３３Ａ，他方側負極活物質層３３Ｂ）を矩形状に設けてなる。なお、各負極板３１の負極集電箔３２のうち、第１側ＦＨ１（図４中、左側）寄りの部位は、いずれも、負極活物質層３３が存在せず、負極集電箔３２が露出した負極集電部３１ｍとなっている。各々の負極板３１の負極集電部３１ｍは、積層方向ＥＨに束ねられて、前述の負極端子部材６０に溶接されている。
この負極板３１のうち、一方側負極活物質層３３Ａ上（積層方向ＥＨの一方側ＥＨ１）には、一方側セパレータ層３４Ａが、また、他方側負極活物質層３３Ｂ上（積層方向ＥＨの他方側ＥＨ２）には、他方側セパレータ層３４Ｂが設けられて、一体負極板３０をなしている。
負極板３１に用いる負極集電箔３２は、厚み６〜２０μｍ（本実施形態では具体的には１０μｍ）の銅箔である。負極活物質層３３は、例えば１０〜８０μｍ（本実施形態では具体的には２０μｍ）の厚みを有する。リチウムイオン二次電池用の負極活物質としては、Ｌｉ＋イオンを吸蔵、放出できる材料、例えば、天然黒鉛、球状化黒鉛、非晶質炭素被覆黒鉛（アモルファスコートグラファイト）人造黒鉛などの黒鉛粒子、ハードカーボン、ソフトカーボン、Ｌｉ４Ｔｉ５Ｏ１２、Ｌｉ４．４Ｓｉ、Ｌｉ４．４Ｇｅ等が例示される。本実施形態では、負極活物質層３３は、天然黒鉛のほか、導電材のアセチレンブラック、結着剤のＣＭＣを有する。
一方、セパレータ層３４（３４Ａ，３４Ｂ）は、本実施形態では、いずれも、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの３層構造で拡がり方向に延伸された多孔質フィルムからなる。なお、ＰＥ単層の多孔質フィルムを用いても良い。また、ＰＥなどからなる樹脂粒子を、負極活物質層３３上に堆積してセパレータ層を構成しても良い。
このセパレータ層３４（３４Ａ，３４Ｂ）は、負極板３１を用いてリチウムイオン二次電池などの蓄電素子を構成した場合に、電解液中のＬｉ＋イオンなどのイオンが透過可能なセパレータとして機能する。各セパレータ層３４（３４Ａ，３４Ｂ）は、図４に示すように、電極取出し方向ＦＨについて負極活物質層３３よりも大きくされて、活物質層周囲端縁３３ｅから、電極取出し方向ＦＨにそれぞれ突出している。
一方、図５に示すように、電池縦方向ＤＨについてみると、各セパレータ層３４（３４Ａ，３４Ｂ）は、負極活物質層３３と同じ寸法とされており、活物質層周囲端縁３３ｅ（活物質層レーザ切断端縁３３ｅｓ）から突出してはいない。即ち、一体負極板３０では、その周囲端縁３０ｅのうち、後述するレーザ切断により形成されたレーザ切断端縁３０ｅｓ（図５において左右端縁）に沿う帯状の領域であるレーザ切断端部３０ｓｐにおいて、各セパレータ層３４をなす樹脂（ＰＥ，ＰＰ）は、一方側負極活物質層３３Ａ及び他方側負極活物質層３３Ｂに浸透して、樹脂浸透部３３Ａｊ，３３Ｂｊをなしている。なお、レーザ切断端部３０ｓｐにおいて、樹脂浸透部３３Ａｊ，３３Ｂｊ上にも溶融した樹脂（ＰＥ及びＰＰの混合物）がフィルム状に一部残っている。この樹脂浸透部３３Ａｊ，３３Ｂｊの幅Ｗａは、セパレータ層３４の厚さＴｓの２倍以上の寸法とされている（Ｗａ＞２・Ｔｓ）。また、この樹脂浸透部３３Ａｊ，３３Ｂｊは、後述するように（図１１，図１２参照）、熱板ＨＢをセパレータ層３４に押しつけて形成するので、セパレータ層３４のうち、レーザ切断端部３０ｓｐに隣り合う部位が突出した膨出部３４ｂとなっている。
この一体負極板３０では、上述したように、レーザ切断端縁３０ｅｓに沿う帯状のレーザ切断端部３０ｓｐに、セパレータ層３４の厚さＴｓの２倍以上の幅Ｗａを有する樹脂浸透部３３Ａｊ，３３Ｂｊを有している。即ち、負極活物質層３３Ａ，３３Ｂ上のセパレータ層３４Ａ，３４Ｂは、レーザ切断端部３０ｓｐの付近では、負極活物質層３３Ａ，３３Ｂに樹脂が幅Ｗａに亘って染み込んで固着した状態となっている。このため、切断後の一体負極板３０の取り扱い時点で、或いは一体負極板３０を電池１として組み付けた後に、レーザ切断端部３０ｓｐの付近で不具合を生じること、例えば、レーザ切断端縁３０ｅｓからセパレータ層３４がめくれ上がることが抑制された一体負極板３０とすることができる。
またこの一体負極板３０では、セパレータ層３４に、延伸された多孔質樹脂フィルムを用いている。このため、樹脂粒子を堆積させたセパレータ層に比して、セパレータ層の強度が高くなる点で好ましい。さらにこの一体負極板３０では、レーザ切断端縁３０ｅｓに沿うレーザ切断端部３０ｓｐに樹脂浸透部３３Ａｊ，３３Ｂｊを有している。このため、上述のようにセパレータ層３４(多孔質樹脂フィルム)が、レーザ切断端縁３０ｅｓからめくれ上がる不具合を生じにくい。加えて、この一体負極板３０では、樹脂浸透部３３Ａｊ，３３Ｂｊで、セパレータ層３４が負極活物質層３３Ａ，３３Ｂにそれぞれ固定されているので、セパレータ層３４（多孔質樹脂フィルム）の熱収縮を抑制でき、熱収縮に伴って、負極活物質層３３Ａ，３３Ｂがセパレータ層３４Ａ，３４Ｂから露出することを防止できる。
その上この一体負極板３０では、１つの負極集電箔３２に対し、２つの負極活物質層３３Ａ，３３Ｂが設けられており、負極集電箔３２を有効利用できる。また、この一体負極板３０は、負極板３１の両外側にセパレータ層３４を備え、内側の負極集電箔３２及び２つの負極活物質層３３Ａ，３３Ｂを挟んだ形態となっている。このため、この一体負極板３０を、反対極となる正極板２１、具体的には、正極集電箔２２の両面に正極活物質層２３，２３を設けた正極板２１と交互に積層することで、容易に積層型の電極体２０を構成することができる。
さらに本実施形態では、後述するようにして電極体２０及び電池１を製造するに先立ち、前述した一体負極板３０及び正極板２１を用いて、図６，図７に示す電極板対４０を形成する。この電極板対４０は、一体負極板３０の一方側セパレータ層３４Ａ上に、他方側正極活物質層２３Ｂが重なる形態に正極板２１を積層し、互いに接着したものである。
この電極板対４０は、一体負極板３０と、そのセパレータ層３４上に積層した正極板２１とを備えている。このため、図６，図７に示すこの電極板対４０は、この電極板対４０を複数積層することで、容易に積層型の電極体２０を形成できるユニットとなっている。即ち、図８，図９に示すように、電極板対４０を複数積層し、最後に、最も外側（図８，図９において上方）に位置する正極板２１上に一体負極板３０を積層することで、積層型の電極体２０とすることができる。
そして、このようにして形成した積層型の電極体２０を備える電池１は、構造が簡単で、安価な電池となる。
次いで、一体負極板３０、電極板対４０及び電池１の製造方法について説明する（図１０〜図１２参照）。まず、正極板２１を公知の手法で製造する（ステップＳ５）。即ち、前述した正極活物質、導電材及び結着剤を溶媒（ＮＭＰ）と共に混練して、正極ペーストを作製する。そして、この正極ペーストをダイコート法により正極集電箔２２の一方側面２２ｃに塗布し、加熱乾燥させて正極活物質層２３を形成する。また、正極集電箔２２の他方側面２２ｄにも同様に正極ペーストを塗布し、加熱乾燥させて、正極活物質層２３を形成する。その後、この正極板２１を加圧ロールにより圧縮して、正極活物質層２３の密度を高める。これにより、正極板２１を形成する。
上述の正極板の製造とは別に、未切断負極板７１を公知の手法で製造する（ステップＳ１）。具体的には、前述の負極活物質、導電材、及び結着剤を溶媒である（水）と共に混練して、負極ペーストを作製する。そして、未切断負極集電箔７２へのダイコート法による負極ペーストの塗布乾燥を繰り返して未切断負極集電箔７２の両面に、未切断負極活物質層７３，７３を形成する。この未切断負極板７１について、加圧ロールにより圧縮して、未切断負極活物質層７３の密度を高めておく。
続くステップＳ２において、未切断負極活物質層７３，７３上に、それぞれ未切断セパレータ層７４，７４を形成する。具体的には、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの３層構造で拡がり方向に延伸された、公知の多孔質フィルムを用意する。接着剤であるＰＶＤＦをＮＭＰで溶解させた樹脂溶液を、未切断負極活物質層７３，７３上に薄く塗布し、用意した多孔質フィルムをそれぞれ重ねた上で乾燥する。かくして、未切断負極活物質層７３，７３に、多孔状のＰＶＤＦを介して、多孔質フィルムからなる未切断セパレータ層７４，７４を貼り付け一体化した、未切断一体負極板７０を形成する（図１１（ａ）参照）。
図１１（ａ）に示すように、この未切断一体負極板７０のうち、後にレーザ切断により切断除去される帯状の部位を切断予定部７０Ｃとする。また、この未切断一体負極板７０のうち、切断予定部７０Ｃを内部に含む帯状の部位を未切断浸透領域７０Ｄとする。本実施形態では、未切断浸透領域７０Ｄは、切断予定部７０Ｃを含み、この切断予定部７０Ｃの両側に、それぞれ未切断セパレータ層７４の厚さＴｓの２倍以上の幅Ｗａを確保した領域を指す。また、未切断負極活物質層７３のうち、未切断浸透領域７０Ｄ内に位置する部位を域内活物質部７３Ｄとする。また、未切断セパレータ層７４のうち、未切断浸透領域７０Ｄ内に位置する部位を域内部位７４Ｄとする。
次の樹脂浸透工程Ｓ３において、図１１（ｂ）に示すように、未切断一体負極板７０のうち上述の未切断浸透領域７０Ｄに、ＰＥの融点（１２０℃）及びＰＰの融点（１６８℃）以上の温度（本実施形態では、３００℃）に加熱した熱板ＨＢを押しつける。これにより、未切断セパレータ層７４，７４のうち域内部位７４Ｄ，７４Ｄをそれぞれ溶融させて、未切断負極活物質層７３，７３のうち域内活物質部７３Ｄ，７３Ｄに樹脂を浸透させる。かくして、未切断負極活物質層７３，７３の域内活物質部７３Ｄ，７３Ｄに、樹脂浸透部７３ｊ，７３ｊを形成する。なお、樹脂浸透部７３ｊ，７３ｊの上部には、溶融した樹脂がフィルム状に固まった溶融フィルム部７４ｙも形成される。また、未切断セパレータ層７４，７４には、未切断浸透領域７０Ｄに沿って、膨出した部位（膨出部３４ｂ）も形成される。
なお、上述のようにして、熱板ＨＢを押しつけて樹脂浸透部７３ｊ，７３ｊを形成するには、図１２に示すように、所定位置にそれぞれ熱板ＨＢを設けた一対の加熱ローラＫＲ，ＫＲを用いるとよい。即ち、熱板ＨＢを樹脂の融点以上に加熱しておき、この加熱ローラＫＲ，ＫＲの間に未切断一体負極板７０を通す。これにより、連続的に、かつ所定間隔毎に、未切断一体負極板７０に樹脂浸透部７３ｊ，７３ｊを設けることができる。
その後、ステップＳ４において、図１１（ｃ）に示すように、切断予定部７０Ｃにファイバレーザ（波長１．０６μｍ）による切断用レーザ光ＣＬを照射して、未切断一体負極板７０を切断する。かくして、前述した一体負極板３０が製造される。
本実施形態の製造方法によれば、レーザ切断端部３０ｓｐに、セパレータ層３４の厚さＴｓの２倍以上にわたる幅広（幅Ｗａ＞２・Ｔｓ）の樹脂浸透部３３ｊ，３３ｊ（図５，図７における３３Ａｊ，３３Ｂｊに対応）を有する一体負極板３０を確実に製造できる。
さらに、本実施形態の一体負極板３０の製造方法では、浸透後切断工程Ｓ４で未切断一体負極板７０を切断する前に、未切断負極活物質層７３のうち、未切断浸透領域７０Ｄに位置する域内活物質部７３Ｄに樹脂を浸透させる樹脂浸透工程Ｓ３を設けている。
この樹脂を浸透させた樹脂浸透部７３ｊは、樹脂を浸透させる前に比して、空気(酸素)を保持している間隙が無いか少なくなるため、未切断一体負極板７０をレーザ切断した場合にも、樹脂浸透部７３ｊに浸透した樹脂が燃えることが抑制され、樹脂の燃焼に伴う、樹脂の炭化、セパレータ層３４の欠損、煤の付着などが防止される。
さらにこの製造方法では、樹脂を溶融させるのに熱板ＨＢを用いるので、短時間かつ簡単に未切断セパレータ層７４をなす樹脂を溶融させることができる。また、熱板ＨＢを未切断浸透領域７０Ｄに押しつけるので、溶融した樹脂を未切断負極活物質層７３へ確実に浸透させることができる。
さらにステップＳ６では、ステップＳ４で製造した一体負極板３０と、別途ステップＳ５で形成しておいた正極板２１とを積層して、電極板対４０を作製する（図６，図７参照）。具体的には、一体負極板３０の一方側セパレータ層３４Ａ上に、前述の接着剤を薄く塗布し、正極板２１の他方側正極活物質層２３Ｂを重ねた上で乾燥し、多孔状のＰＶＤＦを介して、一体負極板３０に正極板２１を接着して積層する。かくして、電極板対４０が形成される。
さらに、ステップＳ７では、ステップＳ６で製造した複数の電極板対４０及び１枚の一体負極板３０を用いて、電極体２０（図３，図８，図９参照）を製造する。具体的には、複数の電極板対４０同士、及び、各電極板対４０のうち、積層方向ＥＨの最も一方側ＥＨ１に位置する電極板対４０に、一方側ＥＨ１から一体負極板３０を被せて積層して、電極体２０とする。
さらに、この電極体２０を用いて、公知の手法で電池１を製造する。具体的には、ケース蓋部材１３に正極端子部材５０及び負極端子部材６０をそれぞれ固設する（図２参照）。次いで、電極体２０のうち、複数の正極板２１の正極集電部２１ｍを束ねて、正極端子部材５０に溶接する。また、複数の負極板３１の負極集電部３１ｍを束ねて、負極端子部材６０に溶接する。その後、電極体２０をケース本体部材１１内に挿入し、ケース本体部材１１の開口１１ｈをケース蓋部材１３で塞ぐ。そして、ケース本体部材１１とケース蓋部材１３とをレーザ溶接して電池ケース１０を形成する。さらに、非水電解液１９を、ケース蓋部材１３に設けられた注液孔１３ｈから電池ケース１０内に注液して電極体２０内に含浸させた後、封止部材１５で注液孔１３ｈを封止して、電池１が完成する。
（変形形態１）
上述の実施形態では、一体負極板３０の製造に当たって、樹脂浸透工程Ｓ３において、図１１（ｂ）に示すように、未切断一体負極板７０の未切断浸透領域７０Ｄに、熱板ＨＢ，ＨＢを押しつけて、未切断負極活物質層７３，７３の域内活物質部７３Ｄ，７３Ｄに樹脂浸透部７３ｊ，７３ｊを形成した。
これに対し、本変形形態１では、一体負極板３０の製造に当たって、レーザ光を用いた非接触で樹脂浸透部７３ｊ，７３ｊを形成する。具体的には、まず図１３（ａ）に示す、図１１（ａ）に示した実施形態と同様の未切断一体負極板７０を用意する。樹脂浸透工程Ｓ３ａ（図１０参照）において、この未切断一体負極板７０のうち、切断予定部７０Ｃを内部に含む帯状の未切断浸透領域７０Ｄに、図１３（ｂ）に示すように、両側から溶融用レーザ光ＭＬ，ＭＬを照射して、未切断セパレータ層７４，７４のうち域内部位７４Ｄ，７４Ｄをそれぞれ溶融させて、未切断負極活物質層７３，７３のうち域内活物質部７３Ｄ，７３Ｄに樹脂を浸透させる。
この製造方法によっても、レーザ切断端部３０ｓｐに、セパレータ層３４の厚さＴｓの２倍以上にわたる幅広（幅Ｗａ）の樹脂浸透部３３ｊ，３３ｊを有する一体負極板３０を製造できる。即ち、負極活物質層３３上のセパレータ層３４が、レーザ切断端縁３０ｅｓから、めくれあがる不具合が生じにくい一体負極板３０を、確実に製造することができる。
なお、溶融用レーザ光ＭＬとしては、ＰＥ，ＰＰなどの樹脂に効率よく吸収される赤外線を放射するＣＯ２レーザ（波長１０．６μｍ）を用い、ビーム形状を整えてそのスポット径を未切断浸透領域７０Ｄの幅と同程度とする。
そのほか、ファイバレーザ（波長１．０６μｍ）を未切断浸透領域７０Ｄに照射して、未切断負極活物質層７３，７３の域内活物質部７３Ｄ，７３Ｄを加熱し、これによって未切断セパレータ層７４，７４のうち域内部位７４Ｄ，７４Ｄをそれぞれ間接的に溶融させるようにしても良い。また、赤外光、マイクロ波などを照射して、域内部位７４Ｄ，７４Ｄの樹脂を溶融させて、域内活物質部７３Ｄ，７３Ｄに樹脂を浸透させることもできる。
かくして、未切断負極活物質層７３，７３の域内活物質部７３Ｄ，７３Ｄに、樹脂浸透部７３ｊ，７３ｊを形成する。なお、樹脂浸透部７３ｊ，７３ｊの上部には、溶融した樹脂がフィルム状に固まった溶融フィルム部７４ｙも形成される。
但し、実施形態とは異なり、未切断浸透領域７０Ｄに沿って膨出部３４ｂは形成されない。
その後、ステップＳ４において、図１３（ｃ）に示すように、切断予定部７０Ｃにファイバレーザ（波長１．０６μｍ）による切断用レーザ光ＣＬを、一方（本変形形態１では、図中上方）から照射して、未切断一体負極板７０を切断する。かくして、前述した一体負極板３０が製造される。また、これを用いて、電極板対４０を製造し（ステップＳ６）、電極体２０を製造し（ステップＳ７）、及び電池１を製造することができる（ステップＳ８）。
（変形形態２）
上述した実施形態及び変形形態１では、熱板ＨＢあるいは溶融用レーザ光ＭＬを用いて、一旦、樹脂浸透部７３ｊ，７３ｊを形成した未切断一体負極板７０を作製し（樹脂浸透工程Ｓ３，Ｓ３ａ）、その後、切断用レーザ光ＣＬでこの未切断一体負極板７０を切断して（浸透後切断工程Ｓ４）一体負極板３０を製造した。
これに対し、本変形形態２では、一体負極板３０の製造に当たって、未切断一体負極板７０に樹脂浸透部７３ｊ，７３ｊ（樹脂浸透部３３ｊ，３３ｊ）を形成すると共に、切断を行う（図１４，図１５参照）。浸透切断工程Ｓ１４において、具体的には、まず図１５（ａ）に示す、図１１（ａ）に示した実施形態と同様の未切断一体負極板７０を用意する。浸透切断工程Ｓ１４において、この未切断一体負極板７０のうち、切断予定部７０Ｃを内部に含む帯状の未切断浸透領域７０Ｄに、図１５（ｂ）に示すように、両側から溶融用レーザ光ＭＬ，ＭＬを照射して、未切断セパレータ層７４，７４のうち域内部位７４Ｄ，７４Ｄをそれぞれ溶融させて、未切断負極活物質層７３，７３のうち域内活物質部７３Ｄ，７３Ｄに樹脂を浸透させる。
その上、これと同時に、切断予定部７０Ｃにファイバレーザ（波長１．０６μｍ）による切断用レーザ光ＣＬを、一方（本変形形態２では、図中上方）から照射して、未切断一体負極板７０を切断する。かくして、前述した一体負極板３０が製造される。
なお、レーザ光ＭＬ，ＭＬ，ＣＬの光軸が重ならないように、未切断一体負極板７０に対して、各レーザ光ＭＬ，ＭＬ，ＣＬの光軸を互いに異なる角度に傾けて照射すると良い。
この製造方法によっても、レーザ切断端部３０ｓｐに、セパレータ層３４の厚さＴｓの２倍以上にわたる幅広（幅Ｗａ）の樹脂浸透部３３ｊを有する一体負極板３０を製造できる。即ち、負極活物質層３３上のセパレータ層３４が、レーザ切断端縁３０ｅｓから、めくれあがる不具合が生じにくい一体負極板を、確実に製造することができる。
しかもこの製造方法では、浸透切断工程Ｓ１４において、未切断セパレータ層７４の域内部位７４Ｄをなす樹脂を溶融させ、未切断負極活物質層７３の域内活物質部７３Ｄに浸透させると共に、未切断一体負極板７０を切断するので、工程を短時間で完了できる。
なお、上述の変形形態２では、溶融用レーザ光ＭＬの光源としてＣＯ２レーザを用い、切断用レーザ光ＣＬの光源としてファイバレーザを用いた例を示した。しかし、ビームスプリッタで、ファイバレーザのレーザ光を、溶融用レーザ光ＭＬと切断用レーザ光とに分け、溶融用レーザ光ＭＬで未切断負極活物質層７３を加熱してその熱で域内部位７４Ｄの樹脂を溶融させると共に、切断用レーザ光ＣＬを用いて、未切断一体負極板７０を切断しても良い。
その後は、実施形態及び変形形態１と同様、一体負極板３０を用いて、電極板対４０を製造し（ステップＳ６）、電極体２０を製造し（ステップＳ７）、及び電池１を製造することができる（ステップＳ８）。
（変形形態３）
上述した実施形態及び変形形態１では、一旦、樹脂浸透部７３ｊを形成した未切断一体負極板７０を作製し（樹脂浸透工程Ｓ３，Ｓ３ａ）、その後、この未切断一体負極板７０を切断して（浸透後切断工程Ｓ４）一体負極板３０を製造した。また、変形形態２では、未切断一体負極板７０に樹脂浸透部７３ｊを形成すると同時に、未切断一体負極板７０を切断して（浸透切断工程Ｓ１４）一体負極板３０を製造した。
これに対し、本変形形態３では、一体負極板３０の製造に当たって、未切断一体負極板７０を先に切断した後に、一体負極板３０に樹脂浸透部３３ｊを形成する（図１６〜図１８参照）。具体的には、まず図１７（ａ）に示す、図１１（ａ）に示した実施形態と同様の未切断一体負極板７０を用意する。図１７（ｂ）に示すように、浸透前切断工程Ｓ２３において、切断予定部７０Ｃにファイバレーザ（波長１．０６μｍ）による切断用レーザ光ＣＬを、一方（本変形形態３では、図中上方）から照射して、未切断一体負極板７０を切断する。かくして、樹脂浸透部３３ｊが未形成の一体負極板３０が製造される。
その後、この一体負極板３０のうち、レーザ切断端縁３０ｅｓに沿う帯状のレーザ切断端部３０ｓｐに、図１７（ｃ）に示すように、両側からＰＥ及びＰＰの融点以上の温度（本実施形態では、３００℃）に加熱した熱板ＨＢを押しつける。これにより、セパレータ層３４，３４のうちレーザ切断端部３０ｓｐ内の溶融領域３４Ｄをそれぞれ溶融させて、負極活物質層３３，３３のうち浸透領域３３Ｄ，３３Ｄに樹脂を浸透させる。かくして、負極活物質層３３，３３のうち浸透領域３３Ｄ，３３Ｄに、樹脂浸透部３３ｊ，３３ｊを形成する。なお、樹脂浸透部３３ｊ，３３ｊの上部及び端面には、溶融した樹脂がフィルム状に固まった溶融フィルム部３４ｙ及び端部溶融フィルム部３４ｙｈも形成される。
なお、上述のようにして、熱板ＨＢを押しつけて樹脂浸透部３３ｊ，３３ｊを形成するには、実施形態１と同じく、所定位置にそれぞれ熱板ＨＢを設けた一対の加熱ローラＫＲ，ＫＲを用いると良い（図１２参照）。
この製造方法によっても、レーザ切断端部３０ｓｐに、セパレータ層３４の厚さＴｓの２倍以上にわたる幅広（幅Ｗａ）の樹脂浸透部３３ｊを有する一体負極板３０を製造できる。即ち、負極活物質層３３上のセパレータ層３４が、レーザ切断端縁３０ｅｓから、めくれあがる不具合が生じにくい一体負極板を、確実に製造することができる。
図１７（ｃ）では、切断後の２つの一体負極板３０について、樹脂浸透部３３ｊ，３３ｊを形成する様子を示した。しかし、切断後の各々の一体負極板３０について、樹脂浸透部３３ｊ，３３ｊを形成するようにしても良い。また、熱板ＨＢを用いるのでなく、溶融用レーザ光ＭＬを用いて、セパレータ層３４，３４のうちレーザ切断端部３０ｓｐ内の溶融領域３４Ｄをそれぞれ溶融させ、負極活物質層３３，３３のうち浸透領域３３Ｄ，３３Ｄに樹脂を浸透させるようにしても良い。
以上において、本発明を実施形態及び変形形態１〜３に即して説明したが、本発明は上述の実施形態等に限定されるものではなく、その要旨を逸脱しない範囲で、適宜変更して適用できることは言うまでもない。
前述した実施形態等では、負極板３１に、多孔質フィルムからなるセパレータ層３４を貼り付けた一体負極板３０を示した。
しかし、多孔質フィルムに代え、ＰＥ粒子などの樹脂粒子を負極活物質層３３上に堆積したものを樹脂セパレータ層として用いても良い。また、負極活物質層３３上にポリイミド層を設け、その上に樹脂粒子を堆積して、ポリイミド層と樹脂粒子の堆積層とからなる樹脂セパレータ層を設けるようにしても良い。これらの場合にも、樹脂浸透部３３ｊを設けることで、レーザ切断端縁３０ｅｓ付近で、樹脂セパレータ層が欠損するなどの不具合が生じるのを抑制することができる。
また実施形態等では、セパレータ層３４を負極板３１と一体とした一体負極板３０を例示したが、セパレータ層を正極板と一体とした一体正極板について本発明を適用して、レーザ切断端部に幅Ｗａの樹脂浸透部を設けることもできる。また、バイポーラ型の蓄電素子では、集電板の一方面に正極活物質層、他方面に負極活物質層を設けた電極板の両面に、樹脂セパレータ層を設けて一体としたセパレータ一体電極板について、本発明を適用して、レーザ切断端部に幅Ｗａの樹脂浸透部を設けることもできる。
１ リチウムイオン二次電池（積層型蓄電素子）
２０ 電極体（積層型電極体）
３０ 一体負極板（セパレータ一体負極板、セパレータ一体電極板）
３０ｅ 周囲端縁
３０ｅｓ レーザ切断端縁
３０ｓｐ レーザ切断端部
３１ 負極板
３２ 負極集電箔（集電板）
３２ｃ 一方側面
３２ｄ 他方側面
３３ 負極活物質層（活物質層）
３３Ａ 一方側負極活物質層（活物質層）
３３Ｂ 他方側負極活物質層（活物質層）
３３ｅ 活物質層周囲端縁
３３ｅｓ 活物質層レーザ切断端縁
３３Ｄ 浸透領域
３３ｊ，３３Ａｊ，３３Ｂｊ 樹脂浸透部
Ｗａ （樹脂浸透部の）幅
３４ セパレータ層（樹脂セパレータ層）
３４Ａ 一方側セパレータ層
３４Ｂ 他方側セパレータ層
３４Ｄ 溶融領域
３４ｙ 溶融フィルム部
Ｔｓ （セパレータ層の）厚さ
４０ 電極板対
ＥＨ 積層方向（厚み方向）
ＥＨ１ （積層方向のうち）一方側
ＥＨ２ （積層方向のうち）他方側
７０ 未切断一体負極板（未切断一体電極板）
７０Ｃ 切断予定部
７０Ｄ 未切断浸透領域
７１ 未切断負極板
７２ 未切断負極集電箔（未切断集電板）
７３ 未切断負極活物質層（未切断活物質層）
７３Ｄ 域内活物質部
７３ｊ 樹脂浸透部
７４ 未切断セパレータ層（未切断樹脂セパレータ層）
７４Ｄ 域内部位
Ｓ３，Ｓ３ａ 樹脂浸透工程
Ｓ２４ 切断後浸透工程
Ｓ４ 浸透後切断工程
Ｓ１４ 浸透切断工程
Ｓ２３ 浸透前切断工程
Ｓ６ 電極板対作製工程
Ｓ７ 電極体作製工程
Ｓ８ 電池作製工程
ＫＲ 加熱ローラ
ＨＢ 熱板（加熱体）
ＣＬ 切断用レーザ光
ＭＬ 溶融用レーザ光

Claims (10)

  1. 集電板、
    上記集電板上に形成された活物質層、及び、
    上記活物質層上に形成された樹脂セパレータ層を備える
    セパレータ一体電極板であって、
    上記セパレータ一体電極板の厚み方向にレーザ切断されて上記セパレータ一体電極板の周囲端縁の一部をなすレーザ切断端縁に沿う帯状のレーザ切断端部は、
    上記樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍よりも大きい幅Ｗａ（Ｗａ＞２・Ｔｓ）にわたり、上記樹脂セパレータ層をなす樹脂が上記活物質層に浸透した樹脂浸透部を有し、
    上記樹脂浸透部の端面に、溶融した樹脂がフィルム状に固まった端部溶融フィルム部が形成された
    セパレータ一体電極板。
  2. 請求項１に記載のセパレータ一体電極板であって、
    前記樹脂セパレータ層は、
    延伸された多孔質樹脂フィルムからなり、前記活物質層に貼り付けられた
    セパレータ一体電極板。
  3. 請求項１または請求項２に記載のセパレータ一体電極板であって、
    前記集電板の両面に、前記活物質層及び前記樹脂セパレータ層をそれぞれ備える
    セパレータ一体電極板。
  4. 請求項３に記載のセパレータ一体電極板と、
    第２集電板、上記第２集電板の両面にそれぞれ形成された一対の第２活物質層を有し、上記セパレータ一体電極板の一方の前記樹脂セパレータ層上に、一方の上記第２活物質層が重なる形態に積層された第２電極板と、を備える
    電極板対。
  5. 請求項４に記載の電極板対が複数積層された積層型電極体を備える
    積層型蓄電素子。
  6. 集電板、
    上記集電板上に形成された活物質層、及び、
    上記活物質層上に形成された樹脂セパレータ層を備える
    セパレータ一体電極板であって、
    上記セパレータ一体電極板の厚み方向にレーザ切断されて上記セパレータ一体電極板の周囲端縁の一部をなすレーザ切断端縁に沿う帯状のレーザ切断端部は、
    上記樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍よりも大きい幅Ｗａ（Ｗａ＞２・Ｔｓ）にわたり、上記樹脂セパレータ層をなす樹脂が上記活物質層に浸透した樹脂浸透部を有する
    セパレータ一体電極板の製造方法であって、
    未切断集電板、
    上記未切断集電板上に形成された未切断活物質層、及び、
    上記未切断活物質層上に形成された未切断樹脂セパレータ層を有する
    未切断一体電極板のうち、
    切断予定部を内部に含む帯状の未切断浸透領域に熱エネルギーを加えて、上記未切断樹脂セパレータ層のうち、上記未切断浸透領域内に位置する域内部位を溶融させて、上記未切断活物質層のうち、上記未切断浸透領域内に位置する域内活物質部に前記樹脂を浸透させる樹脂浸透工程と、
    上記未切断一体電極板の上記切断予定部をレーザ切断する浸透後切断工程と、を備える
    セパレータ一体電極板の製造方法。
  7. 請求項６に記載のセパレータ一体電極板の製造方法であって、
    前記樹脂浸透工程は、
    前記未切断一体電極板の前記未切断浸透領域に前記樹脂の融点以上に加熱した加熱体を押しつけて、前記未切断樹脂セパレータ層の前記域内部位をなす上記樹脂を溶融させ、前記域内活物質部に浸透させる
    セパレータ一体電極板の製造方法。
  8. 請求項６に記載のセパレータ一体電極板の製造方法であって、
    前記樹脂浸透工程は、
    前記未切断浸透領域に溶融用レーザ光を照射して、前記未切断樹脂セパレータ層の前記域内部位をなす上記樹脂を溶融させ、前記域内活物質部に浸透させる
    セパレータ一体電極板の製造方法。
  9. 集電板、
    上記集電板上に形成された活物質層、及び、
    上記活物質層上に形成された樹脂セパレータ層を備える
    セパレータ一体電極板であって、
    上記セパレータ一体電極板の厚み方向にレーザ切断されて上記セパレータ一体電極板の周囲端縁の一部をなすレーザ切断端縁に沿う帯状のレーザ切断端部は、
    上記樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍よりも大きい幅Ｗａ（Ｗａ＞２・Ｔｓ）にわたり、上記樹脂セパレータ層をなす樹脂が上記活物質層に浸透した樹脂浸透部を有する
    セパレータ一体電極板の製造方法であって、
    未切断集電板、
    上記未切断集電板上に形成された未切断活物質層、及び、
    上記未切断活物質層上に形成された未切断樹脂セパレータ層を有する
    未切断一体電極板のうち、
    切断予定部を内部に含む帯状の未切断浸透領域に熱エネルギーを加えて、上記未切断樹脂セパレータ層のうち、上記未切断浸透領域内に位置する域内部位を溶融させて、上記未切断活物質層のうち、上記未切断浸透領域内に位置する域内活物質部に前記樹脂を浸透させると共に、
    上記未切断一体電極板の上記切断予定部をレーザ切断する浸透切断工程を備える
    セパレータ一体電極板の製造方法。
  10. 集電板、
    上記集電板上に形成された活物質層、及び、
    上記活物質層上に形成された樹脂セパレータ層を備える
    セパレータ一体電極板であって、
    上記セパレータ一体電極板の厚み方向にレーザ切断されて上記セパレータ一体電極板の周囲端縁の一部をなすレーザ切断端縁に沿う帯状のレーザ切断端部は、
    上記樹脂セパレータ層の厚さＴｓの２倍よりも大きい幅Ｗａ（Ｗａ＞２・Ｔｓ）にわたり、上記樹脂セパレータ層をなす樹脂が上記活物質層に浸透した樹脂浸透部を有する
    セパレータ一体電極板の製造方法であって、
    未切断集電板、
    上記未切断集電板上に形成された未切断活物質層、及び、
    上記未切断活物質層上に形成された未切断樹脂セパレータ層を有する
    未切断一体電極板をレーザ切断する浸透前切断工程と、
    上記レーザ切断端部に熱エネルギーを加えて、上記樹脂セパレータ層をなす樹脂を溶融させて上記活物質層に浸透させる切断後浸透工程と、を備える
    セパレータ一体電極板の製造方法。
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