JP6212155B2 - 燃料電池用膜電極接合体の製造方法 - Google Patents

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Description

本発明は、電解質膜の両面に電極層が積層された燃料電池用膜電極接合体の製造方法に関する。
燃料電池の膜電極接合体(MEA)は、例えば特許文献1に記載されるように電解質膜を挟んで両面に触媒層と拡散層(合わせて「電極層」)が積層した構造を有している。また、両面の電極層同士の絶縁確保のため沿面距離をとるべく一方の電極層は周縁に電解質膜が露出するように構成される。
このようなMEAを製造する方法としては、特許文献2に記載されるように拡散層基材に触媒層を形成しておき、これを電解質膜に接合するという方法がある。
一方、特許文献3に示されるように、MEAの製造効率を高めるためロールトゥロール法でMEAを連続して製造することが提案されている。
特許第5611604号公報 特許第3273591号公報 特開2010−119967号公報
ところで、特許文献2に記載される触媒層付拡散層を電解質膜に接合してMEAをロールトゥロール法により製造しようとすると、次のような手順が考えられる。まず、電解質膜ロールから巻き出された電解質膜の片面または両面に、触媒層付拡散層ロールから巻き出された触媒層付拡散層の積層・接合を行う。そして、触媒層付拡散層のうち余分な部分を電解質膜から剥がし、さらに電解質膜及び触媒層付拡散層を所定形状にカットしてMEAを完成させる。
ところが、上述のように一旦接合した触媒層付拡散層を電解質膜から剥がすと、触媒層を全部取りきれず、触媒層の残渣が触媒層上に残るおそれがある。これにより、残った残渣が絶縁性やガスシール性を低下させるおそれがある。
そのような触媒層の残渣を除去するために残渣の残った領域に対してレーザの光を照射することが考えられる。しかしながら、該レーザの光の電解質膜への吸収率が高いと電解質膜までダメージを与えることになる。さらには、電解質膜の他方の面にも触媒層が形成されている場合には、残渣除去の際に他方の面の触媒層も除去してしまうことになる。
本発明は、電解質膜へのダメージを抑制しつつ必要な触媒層が除去されてしまうことを防止できる燃料電池用膜電極接合体の製造方法を提供することを目的とする。
上記目的を達成するため本発明は、電解質膜(例えば、後述の高分子電解質膜PEM)を準備するステップ(例えば、後述のステップ1)と、シート状の基材の一面に第1触媒層(例えば、後述の第1触媒層111)が形成された触媒層付基材(例えば、後述の第1触媒層付基材GDE1)を準備するステップ(例えば、後述のステップ2)と、前記電解質膜の一方の面に前記第1触媒層が面するように前記触媒層付基材を積層するステップ(例えば、後述のステップ3)と、前記電解質膜と前記触媒層付基材とを接合するステップ(例えば、後述のステップ4)と、前記電解質膜と接合された前記触媒層付基材を所定形状となるよう切れ目(例えば、後述の切れ目CL)を入れるステップ(例えば、後述のステップ5)と、前記触媒層付基材における前記所定形状の部分(例えば、後述の所定形状の部分GDE11)以外の不要部分(例えば、後述の不要部分GDE12)を前記電解質膜より剥がすステップ(例えば、後述のステップ6)と、前記電解質膜における前記不要部分が接合されていた部分に、前記触媒層付基材を透過せず前記電解質膜を透過するエネルギー線(例えば、後述のレーザ光LB2)を照射し、前記電解質膜上に付着している前記触媒層付基材の残渣(例えば、後述の残渣RD)を除去するステップ(例えば、後述のステップ7)と、前記電解質膜の他方の面に第2触媒層(例えば、後述の第2触媒層121)を形成し、前記一方の面に接合された前記所定形状の前記触媒層付基材が囲まれるように前記電解質膜と前記第2触媒層とを打ち抜くステップ(例えば、後述のステップ8)と、を備える燃料電池用膜電極接合体の製造方法を提供する。
本発明では、まず、電解質膜の一方の面にのみ触媒層付基材を接合した後、不要部分を剥がし、触媒層付基材を透過せず電解質膜を透過するレーザ光等のエネルギー線を用いて残渣を除去してから、他方の面に触媒層を形成する。このように、残渣を除去した後に他方の面に触媒層を形成するので、電解質膜を透過したエネルギー線により該触媒層が除去されてしまうことがない。従って、本発明によれば、電解質膜へのダメージを抑制しつつ必要な触媒層が除去されてしまうことを防止できる。
上述の発明において、前記エネルギー線は、前記電解質膜に対する透過率が80%以上であることが好ましい。
この発明では、電解質膜に対する透過率が80%以上のエネルギー線を用いる。これにより、透過性の高いエネルギー線を用いることで電解質膜へのダメージをより確実に抑制できる。
本発明によれば、電解質膜へのダメージを抑制しつつ必要な触媒層が除去されてしまうことを防止できる燃料電池用膜電極接合体の製造方法を提供できる。
本発明の一実施形態に係る燃料電池用膜電極接合体MEAの製造ライン1を示す概略図である。 第2レーザ装置16のレーザ光LB2の波長と透過率との関係を示すグラフである。 第1触媒層付基材GDE1の不要部分GDE12を電解質膜PEMより剥がした後、残渣RDを除去する前の状態を示す拡大断面図である。 第1触媒層付基材GDE1の不要部分GDE12を電解質膜PEMより剥がした後、残渣RDを除去した後の状態を示す拡大断面図である。 製造された燃料電池用膜電極接合体MEAの断面図である。 第1触媒層付基材GDE1の残渣RDを電解質膜PEM上から除去する前後の絶縁性を比較するグラフである。
本発明の一実施形態について、図面を参照しながら詳細に説明する。
図1は、本発明の一実施形態に係る燃料電池用膜電極接合体MEAの製造ライン1を示す概略図である。図2は、第2レーザ装置16のレーザ光LB2の波長と透過率との関係を示すグラフである。図3Aは、第1触媒層付基材GDE1の不要部分GDE12を電解質膜PEMより剥がした後、残渣RDを除去する前の状態を示す拡大断面図である。図3Bは、第1触媒層付基材GDE1の不要部分GDE12を電解質膜PEMより剥がした後、残渣RDを除去した後の状態を示す拡大断面図である。図3は、第1触媒層付基材GDE1の不要部分GDE12を電解質膜PEMより剥がした後の状態を示す拡大断面図である。図3(A)は、残渣RDを除去する前の状態を示す。図3(B)は、残渣RDを除去した後の状態を示す。図4は、製造された燃料電池用膜電極接合体MEAの断面図である。図5は、第1触媒層付基材GDE1の残渣RDを電解質膜PEM上から除去する前後の絶縁性を比較するグラフである。
図1に示す燃料電池用膜電極接合体(Membrane Electrode Assembly)MEAの製造ライン1は、ロールトゥロール法で連続化することで、燃料電池用膜電極接合体MEAの製造効率を高めたものである。具体的には、燃料電池用膜電極接合体MEAの製造ライン1は、電解質膜ロール10と、第1基材ロール11と、上下一対の仮接合ロール12,13と、第1レーザ装置14と、回収ロール15と、第2レーザ装置16と、第2基材ロール17と、上下一対の接合ロール18,19と、カッター20等を備えている。
電解質膜ロール10は、連続するシート状(帯状)の高分子電解質膜(Polymer Electrolyte Membrane)PEMを準備するロールであり、製造ライン1の上流で水平軸回りに回転する。この電解質膜ロール10は、回転することで、高分子電解質膜PEMを下流に繰り出す。電解質膜ロール10から下流に繰り出されて走行する高分子電解質膜PEMは、高分子電解質膜PEMの一方の面である上面に、第1基材ロール11から下流に繰り出されて走行する第1触媒層付基材GDE1の一方の面である下面が、第1触媒層付基材GDE1の下面に形成された第1触媒層111(図4参照)が面するように積層される。
第1基材ロール11は、連続するシート状(帯状)の第1触媒層付基材(Gas Diffusion Electrode)GDE1を準備するロールであり、製造ライン1の上流で水平軸回りに回転する。この第1基材ロール11は、回転することで、電解質膜ロール10の上方から第1触媒層付基材GDE1を下流に繰り出す。第1基材ロール11から下流に繰り出されて走行する第1触媒層付基材GDE1は、その一面である下面に第1触媒層111(図4参照)が形成されている。また、第1基材ロール11から下流に繰り出されて走行する第1触媒層付基材GDE1は、その一方の面である下面に、電解質膜ロール10から下流に繰り出されて走行する高分子電解質膜PEMの一方の面である上面が、第1触媒層111が面するように積層される。
上下一対の仮接合ロール12,13は、電解質膜ロール10及び第1基材ロール11の下流に、各々が水平軸回りに回転自在となるように、且つ、互いの周面が略接触するように設けられている。これら上下一対の仮接合ロール12,13は、昇温可能に構成され、上下に積層されている高分子電解質膜PEMと第1触媒層付基材GDE1とを上流から下流に通過させることで、回転しながらこれら高分子電解質膜PEMと第1触媒層付基材GDE1とに上下方向の外力及び熱を加え、これら高分子電解質膜PEMと第1触媒層付基材GDE1とを接合する。
第1レーザ装置14は、上下一対の仮接合ロール12,13の下流において、これら上下一対の仮接合ロール12,13を通過して高分子電解質膜PEMの上面に接合している第1触媒層付基材GDE1の上方に、水平方向に移動自在となるように設けられ、その第1触媒層付基材GDE1に向けてレーザ光LB1を照射する。この第1レーザ装置14は、水平方向に移動しながら第1触媒層付基材GDE1に向けてレーザ光LB1を照射することで、高分子電解質膜PEMと接合している第1触媒層付基材GDE1を所定形状(例えば、矩形状)となるよう切れ目CLを入れる。
第1レーザ装置14のレーザ光LB1は、後述する第2レーザ装置16のレーザ光LB2と同様、第1触媒層付基材GDE1を透過せず高分子電解質膜PEMを透過する波長である。この第1レーザ装置14のレーザ光LB1は、高分子電解質膜PEMに対する透過率が80%以上であることが好ましく、90%以上であることがより好ましい。すなわち図2に示すように、第1レーザ装置14のレーザ光LB1の波長は、400nm以上であることが好ましく、600nm以上であることがより好ましい。具体的には、YAGレーザ(波長1064nm)を用いることができる。
また、図2から明らかであるように、第1レーザ装置14のレーザ光LB1は後述する第2レーザ装置16のレーザ光LB2と同様、波長によらずカーボン系材料に対しては透過率がほぼ0%である。後述するように、触媒層付基材はカーボン系材料で構成されるところ、第1レーザ装置14のレーザ光LB1は第1触媒層付基材GDE1を透過せずに吸収される。これにより、第1レーザ装置14のレーザ光LB1によって第1触媒層付基材GDE1に対してカットや除去が可能となっている。
回収ロール15は、第1触媒層付基材GDE1の不要部分GDE12を回収するロールであり、第1レーザ装置14の下流において第1触媒層付基材GDE1の上方で水平軸回りに回転する。この回収ロール15は、回転することで、第1レーザ装置14のレーザ光LB1によって切れ目CLが入れられた第1触媒層付基材GDE1における所定形状(例えば、矩形状)の部分GDE11以外の不要部分GDE12を高分子電解質膜PEMより剥がし、その不要部分GDE12を巻き取りながら回収する。
なお、第1触媒層付基材GDE1の不要部分GDE12が剥がされた後の高分子電解質膜PEM上には、第1触媒層付基材GDE1の残渣RDが付着している(図3A参照)。
第2レーザ装置16は、第1レーザ装置14の下流において、第1触媒層付基材GDE1の不要部分GDE12が剥がされた高分子電解質膜PEMの上方に、水平方向に移動自在となるように設けられ、その高分子電解質膜PEMに向けてレーザ光LB2を照射する。この第2レーザ装置16は、水平方向に移動しながら、高分子電解質膜PEMにおける第1触媒層付基材GDE1の不要部分GDE12が接合されていた部分に向けてレーザ光LB2を照射することで、高分子電解質膜PEM上に付着している第1触媒層付基材GDE1の残渣RDを除去する(図3B参照)。
第2レーザ装置16のレーザ光LB2は、第1レーザ装置14のレーザ光LB1と同様、第1触媒層付基材GDE1を透過せず高分子電解質膜PEMを透過する波長である。この第2レーザ装置16のレーザ光LB2は、高分子電解質膜PEMに対する透過率が80%であることが好ましく、90%以上であることがより好ましい(図2参照)。すなわち図2に示すように、第2レーザ装置16のレーザ光LB2の波長は、400nm以上であることが好ましく、600nm以上であることがより好ましい。具体的には、YAGレーザ(波長1064nm)を用いることができる。
また、図2から明らかであるように、第2レーザ装置16のレーザ光LB2は第1レーザ装置14のレーザ光LB1と同様、波長によらずカーボン系材料に対しては透過率がほぼ0%である。後述するように、触媒層付基材はカーボン系材料で構成されるところ、第2レーザ装置16のレーザ光LB2は第1触媒層付基材GDE1を透過せずに吸収される。これにより、第2レーザ装置16のレーザ光LB2によって高分子電解質膜PEM上に付着している第1触媒層付基材GDE1の残渣RDを除去が可能となっている。
第2レーザ装置16のレーザ光LB2によって第1触媒層付基材GDE1の残渣RDが除去された高分子電解質膜PEMは、その他方の面である下面に、第2基材ロール17から下流に繰り出されて走行する第2触媒層付基材GDE2の一方の面である上面が、第2触媒層付基材GDE2の上面に形成された第2触媒層121(図4参照)が面するように積層される。
第2基材ロール17は、連続するシート状(帯状)の第2触媒層付基材(Gas Diffusion Electrode)GDE2を準備するロールであり、第2レーザ装置16の下流において高分子電解質膜PEMの下方で水平軸回りに回転する。この第2基材ロール17は、回転することで、走行する高分子電解質膜PEMの下方から第2触媒層付基材GDE2を下流に繰り出す。第2基材ロール17から下流に繰り出されて走行する第2触媒層付基材GDE2は、その一面である上面に第2触媒層121(図4参照)が形成されている。また、第2基材ロール17から下流に繰り出されて走行する第2触媒層付基材GDE2は、その一方の面である上面に、第1触媒層付基材GDE1の残渣RDが除去された高分子電解質膜PEMの他方の面である下面が、第2触媒層121が面するように積層される。
上下一対の接合ロール18,19は、第2基材ロール17の下流に、各々が水平軸回りに回転自在となるように、且つ、互いの周面が略接触するように設けられている。これら上下一対の接合ロール18,19は、昇温可能に構成され、上下に積層されている第1触媒層付基材GDE1の所定形状の部分GDE11と、高分子電解質膜PEMと、第2触媒層付基材GDE2とを上流から下流に通過させることで、回転しながらこれら第1触媒層付基材GDE1の所定形状の部分GDE11と、高分子電解質膜PEMと、第2触媒層付基材GDE2とに上下方向の外力及び熱を加え、これら第1触媒層付基材GDE1の所定形状の部分GDE11と、高分子電解質膜PEMと、第2触媒層付基材GDE2とを接合する。すなわち、上下一対の接合ロール18,19は、高分子電解質膜PEMの他方の面である下面に第2触媒層121を形成する。
カッター20は、上下一対の接合ロール18,19の下流において、これら上下一対の接合ロール18,19を通過して互いに接合している第1触媒層付基材GDE1の所定形状の部分GDE11と、高分子電解質膜PEMと、第2触媒層付基材GDE2との上方に、上下方向に移動自在となるように設けられている。このカッター20は、下方に移動して高分子電解質膜PEMと第2触媒層付基材GDE2とに対し、カット等のトリムを行う。すなわち、カッター20は、高分子電解質膜PEMの一方の面である上面に接合されている所定形状の第1触媒層付基材GDE11が囲まれるように、高分子電解質膜PEMと、第2触媒層121が形成されている第2触媒層付基材GDE2とを打ち抜く。これにより、複数の燃料電池用膜電極接合体MEAが完成する。
次に、図1を参照しながら、製造ライン1により実行される本実施形態の燃料電池用膜電極接合体MEAの製造方法について説明する。
製造ライン1における燃料電池用膜電極接合体MEAの製造方法は、ステップ1と、ステップ2と、ステップ3と、ステップ4と、ステップ5と、ステップ6と、ステップ7と、ステップ8等を備えている。
ステップ1では、高分子電解質膜PEMを準備する。具体的に、ステップ1では、電解質膜ロール10から高分子電解質膜PEMを下流に繰り出す。
ステップ2では、連続するシート状(帯状)の基材の一面である下面に第1触媒層111が形成された第1触媒層付基材GDE1を準備する。具体的に、ステップ2では、第1基材ロール11から第1触媒層付基材GDE1を下流に繰り出す。
ステップ3では、電解質膜ロール10から繰り出されて走行する高分子電解質膜PEMの一方の面である上面に、第1触媒層111が面するように、第1基材ロール11から繰り出されて走行する第1触媒層付基材GDE1を積層する。
ステップ4では、上下一対の仮接合ロール12,13によって、互いに積層されて走行する高分子電解質膜PEMと第1触媒層付基材GDE1とを接合する。
ステップ5では、第1レーザ装置14のレーザ光LB1を照射することによって、高分子電解質膜PEMと接合している第1触媒層付基材GDE1を所定形状となるよう切れ目CLを入れる。
ステップ6では、第1触媒層付基材GDE1における所定形状の部分GDE11以外の不要部分GDE12を、高分子電解質膜PEMより剥がして回収ロール15に回収する。
ステップ7では、高分子電解質膜PEMにおける不要部分GDE12が接合されていた部分に、第1触媒層付基材GDE1を透過せず高分子電解質膜PEMを透過する第2レーザ装置16のレーザ光LB2を照射し、高分子電解質膜PEM上に付着している第1触媒層付基材GDE1の残渣RDを除去する。
ステップ8では、第2基材ロール17から繰り出されて走行する第2触媒層付基材GDE2を用い、上下一対の接合ロール18,19によって、高分子電解質膜PEMの他方の面である下面に第2触媒層121を形成すると共に、カッター20によって、高分子電解質膜PEMの一方の面である上面に接合されている所定形状の第1触媒層付基材GDE11が囲まれるように、高分子電解質膜PEMと、第2触媒層121が形成されている第2触媒層付基材GDE2とを打ち抜く。これにより、複数の燃料電池用膜電極接合体MEAが完成する。
次に、図4を参照しながら、製造ライン1により実行される本実施形態の燃料電池用膜電極接合体MEAの製造方法で製造された燃料電池用膜電極接合体MEAの構造について説明する。
図4に示すように、燃料電池用膜電極接合体MEAは、高分子電解質膜PEMが第1触媒層付基材GDE11と第2触媒層付基材GDE2とで挟持された構造を有する。
第1触媒層付基材GDE11は、第1拡散層113と、第1中間層112と、第1触媒層111がこの順に積層されて構成されている。第1拡散層113は、厚み方向に貫通する多孔質体で構成され、例えば炭素繊維やカーボンバインダーを含むカーボンペーパーが用いられる。第1中間層112は、例えば電子伝導性物質と撥水性樹脂とを含んで構成される。第1触媒層111は、例えばカーボンブラック等の触媒担体に白金等の触媒金属を担持してなる触媒粒子と、イオン伝導性高分子バインダー等の高分子電解質を含んで構成される。
同様に第2触媒層付基材GDE2も、第2拡散層123と、第2中間層122と、第2触媒層121がこの順に積層されて構成されている。第2拡散層123は第1拡散層113と同様の構成であり、第2中間層122は第1中間層112と同様の構成であり、第2触媒層121は第1触媒層111と同様の構成である。
また、燃料電池用膜電極接合体MEAでは、第1触媒層付基材GDE11が第2触媒層付基材GDE2及び高分子電解質膜PEMよりも面積が小さい矩形状であることにより、四周に段差が形成されている。そのため、高分子電解質膜PEMの一方の面(上面)は、周縁が矩形枠状に露出している。これにより、第1触媒層111及び第2触媒層121の沿面距離がとられ、絶縁が確保されている。製造ライン1により実行される本実施形態の燃料電池用膜電極接合体MEAの製造方法は、このような段差を有するMEAの製造に好適である。
次に、図5を参照しながら、第1触媒層付基材GDE1の残渣RDを電解質膜PEM上から除去する前後の絶縁性について説明する。
図5に示すように、残渣RDが除去されていない電極残渣部は抵抗値が0[MΩ]であり、第1触媒層111及び第2触媒層121の絶縁が確保されていない。一方、残渣RDが除去された後のクリーニング部は抵抗値が5[MΩ]程度であり、第1触媒層111及び第2触媒層121の絶縁が確保されていることが分かる。
以上説明した本実施形態の燃料電池用膜電極接合体MEAの製造方法によれば、以下のような効果を奏する。
本実施形態の燃料電池用膜電極接合体MEAの製造方法、すなわち製造ライン1における燃料電池用膜電極接合体MEAの製造方法は、高分子電解質膜PEMを準備するステップ1と、シート状の基材の一面に第1触媒層111が形成された第1触媒層付基材GDE1を準備するステップ2と、高分子電解質膜PEMの一方の面に第1触媒層111が面するように第1触媒層付基材GDE1を積層するステップ3と、高分子電解質膜PEMと第1触媒層付基材GDE1とを接合するステップ4と、高分子電解質膜PEMと接合された第1触媒層付基材GDE1を所定形状となるよう切れ目CLを入れるステップ5と、第1触媒層付基材GDE1における所定形状の部分GDE11以外の不要部分GDE12を高分子電解質膜PEMより剥がすステップ6と、高分子電解質膜PEMにおける不要部分GDEが接合されていた部分に、第1触媒層付基材GDE1を透過せず高分子電解質膜PEMを透過する第2レーザ装置16のレーザ光LB2を照射し、高分子電解質膜PEM上に付着している第1触媒層付基材GDE1の残渣RDを除去するステップ7と、高分子電解質膜PEMの他方の面に第2触媒層121を形成し、一方の面に接合された所定形状の第1触媒層付基材GDE11が囲まれるように高分子電解質膜PEMと第2触媒層121とを打ち抜くステップ8等を備える構成とした。
要するに本実施形態では、まず高分子電解質膜PEMの一方の面にのみ第1触媒層付基材GDE1を接合した後、不要部分GDE12を剥がし、第1触媒層付基材GDE1を透過せず高分子電解質膜PEMを透過する第2レーザ装置16のレーザ光LB2を用いて残渣RDを除去してから、他方の面に第2触媒層121を形成するようにした。このように、残渣RDを除去した後に他方の面に触媒層Bを形成するので、高分子電解質膜PEMを透過したレーザ光LB2により当該第2触媒層121が除去されてしまうことがない。従って、本実施形態によれば、電解質膜へのダメージを抑制しつつ必要な触媒層が除去されてしまうことを防止できる。
また、本実施形態では、第2レーザ装置16のレーザ光LB2を、高分子電解質膜PEMに対する透過率が80%以上とした。これにより、透過性の高いレーザ光を用いることで高分子電解質膜PEMへのダメージをより確実に抑制できる。
本発明は上記実施形態に限定されるものではなく、本発明の目的を達成できる範囲での変形、改良等は本発明に含まれる。
1 製造ライン
10 電解質膜ロール
11 第1基材ロール
12,13 仮接合ロール
14 第1レーザ装置
15 回収ロール
16 第2レーザ装置
17 第2基材ロール
18,19 接合ロール
20 カッター
111 第1触媒層
121 第2触媒層
MEA 燃料電池用膜電極接合体
LB1,LB2 レーザ光(エネルギー線)
PEM 高分子電解質膜
GDE1 第1触媒層付基材
GDE11 第1触媒層付基材における所定形状の部分
GDE12 第1触媒層付基材における不要部分
CL 切れ目
RD 残渣
GDE2 第2触媒層付基材

Claims (2)

  1. 電解質膜を準備するステップと、
    シート状の基材の一面に第1触媒層が形成された触媒層付基材を準備するステップと、
    前記電解質膜の一方の面に前記第1触媒層が面するように前記触媒層付基材を積層するステップと、
    前記電解質膜と前記触媒層付基材とを接合するステップと、
    前記電解質膜と接合された前記触媒層付基材を所定形状となるよう切れ目を入れるステップと、
    前記触媒層付基材における前記所定形状の部分以外の不要部分を前記電解質膜より剥がすステップと、
    前記電解質膜における前記不要部分が接合されていた部分に、前記触媒層付基材を透過せず前記電解質膜を透過するエネルギー線を照射し、前記電解質膜上に付着している前記触媒層付基材の残渣を除去するステップと、
    前記電解質膜の他方の面に第2触媒層を形成し、前記一方の面に接合された前記所定形状の前記触媒層付基材が囲まれるように前記電解質膜と前記第2触媒層とを打ち抜くステップと、を備える燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
  2. 前記エネルギー線は、前記電解質膜に対する透過率が80%以上である請求項1記載の燃料電池用膜電極接合体の製造方法。
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