JP6812971B2 - リチウムイオン二次電池の電極組立体の製造方法 - Google Patents

Description

本発明の一側面は、リチウムイオン二次電池の電極組立体及びその製造方法に関する。

従来の二次電池の電極組立体として、正極と負極とがセパレータを介して交互に積層された電極組立体が知られている。この電極組立体の製造方法としては、金属箔の表裏両面に電極スラリーを塗布し乾燥させ、活物質層が形成された帯状電極材とする工程と、帯状電極材より個片の電極を切り出す工程と、電極を積層し、積層後に固定して電極組立体とする工程と、を備えた製造方法が知られている。電極を切り出す工程については、例えば特許文献１に記載された製造方法が知られている。この製造方法では、活物質層が間欠的に形成された帯状電極材にレーザ光を照射することにより、帯状電極材から電極を切り出す。また、特許文献２には、ロータリーカッターにより、帯状電極材から連続的に電極を切り出す方法が開示されている。特許文献３には、上下方向に進退する抜き刃により、帯状電極材から電極を切り出す方法が開示されている。

特開２０１２−２２１９１２号公報 特開平０９−３１２１５６号広報 特開２０１１−２０４６１３号公報

特許文献２の如く、帯状電極材より連続的に個片の電極を切り出す方法は、各電極間に廃棄される端材が生じず、コストと省資源の点で優れる。しかしながら、このような製造方法は、リチウムイオン二次電池の電極の製造に適用するにあたり、以下の問題点が存在する。すなわち、リチウムイオン二次電池では、図１３に示されるように、公知のリチウム析出という不具合を抑制するために、負極１１２の主面（負極活物質層の外表面）１１２ａの面積を対向する正極１１１の主面１１１ａ（正極活物質層の外表面）よりも大きく設計し、正極１１１の主面１１１ａを負極１１２の主面１１２ａで覆う必要がある。その一方で、正極１１１の主面１１１ａの面積が小さいほど、リチウムイオン二次電池の容量が低下するため、前述の条件を満たしつつ、製造誤差等も加味して可能な限り正極１１２ａの主面を大きく設計する必要がある。このように、リチウムイオン二次電池では、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池の容量を確保することが求められている。

特に、特許文献２の如く、端材が生じないように、連続的に個片の電極を切り出すと、切断箇所の端面が傾斜し、電極の２つの主面（表裏面）の面積が、互いに異なる場合がある。ロータリーカッターは、硬質の活物質層を連続して切断できる耐久性を持たせるため、刃先角度を例えば５０度以上に設定する必要があり、電極の端面の傾斜を低減することは難しい。したがって、上記のようなロータリーカッターを用いる場合、図１４に示されるように、負極１１２の端面の傾斜を考慮して正極１１１の主面１１１ａを更に小さく設計する必要があり、リチウムイオン二次電池の容量の確保が一層難しくなる。

同様に、帯状電極材から電極を切り出すにあたり、レーザ光を用いる場合も、電極の２つの主面の面積が、互いに異なる場合がある。個片の電極をレーザ光で切り出す場合、例えば、最も切れ難い金属箔に焦点を合わせる。これにより、レーザ光の熱によって、焦点の周辺は溶融する。しかし、焦点よりもレーザ光の照射側は、焦点を挟んで反対側と比べて高温になるため、レーザ光の照射側の溶融量は、焦点を挟んで反対側の溶融量よりも多くなる。このため、電極の２つの主面のうち、レーザ光の照射側の主面の面積は、他方の主面の面積よりも小さくなる。このように、レーザ光を用いる場合も、負極の端面の溶融量を考慮して正極の主面を更に小さく設計する必要があり、リチウムイオン二次電池の容量の確保が一層難しくなる。

本発明の一側面は、リチウム析出を抑制しつつ、容量を確保することができるリチウムイオン二次電池の電極組立体及びその製造方法を提供することを目的とする。

本発明の一側面に係るリチウムイオン二次電池の電極組立体は、シート状の正極とシート状の負極とがセパレータを介して交互に積層されたリチウムイオン二次電池の電極組立体であって、正極は、正極集電体と、正極集電体の表裏両面にそれぞれ形成された１対の正極活物質層と、を有し、負極は、負極集電体と、負極集電体の表裏両面にそれぞれ形成された１対の負極活物質層と、を有し、１対の正極活物質層の外表面は、正極の第１主面と、当該第１主面よりも面積が小さい正極の第２主面と、を構成し、１対の負極活物質層の外表面は、負極の第１主面と、当該第１主面よりも面積が小さい負極の第２主面と、を構成し、正極の第１主面は、負極の第１主面よりも面積が小さく、正極の第２主面は、負極の第２主面よりも面積が小さく、正極及び負極の第１主面同士は、セパレータを介して互いに対向しており、正極及び負極の第２主面同士は、セパレータを介して互いに対向している。

この電極組立体では、正極及び負極の第１主面同士は、セパレータを介して互いに対向しており、正極及び負極の第２主面同士は、セパレータを介して互いに対向している。これにより、正極の設計時において、負極の第１主面及び第２主面の面積差を考慮する度合いが減るので、正極の第１主面及び第２主面のサイズを従来よりも大きくすることができる。したがって、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池の容量を確保することができる。

一実施形態において、正極は、２枚のシート状セパレータの周縁部同士を溶着してなる袋状セパレータ内に収容されており、袋状セパレータの溶着部は、正極の第１主面側に位置していてもよい。この場合、ケース内にて接地する負極の下端に、セパレータの溶着部を重ねることで、接地時における負極の下端への荷重の集中を抑制することができる。

一実施形態において、正極及び負極のそれぞれの端面には、溶融部が形成されており、溶融部は、第２主面側に位置するメイン溶融部と、第１主面側に位置し、メイン溶融部よりも溶融量が少ないサブ溶融部と、を有してもよい。この場合、例えば第１主面側からレーザ光を照射することにより、電極を容易に切り出すことができる。

一実施形態において、正極は、２枚のシート状セパレータの周縁部同士を溶着してなる袋状セパレータ内に収容されており、袋状セパレータの溶着部は、当該溶着部の縁部に向かうに連れて正極の第１主面から遠ざかるように延在していてもよい。ここで、１対の負極活物質層の外表面が、第１主面と第１主面よりも面積が小さい第２主面とによって構成されている電極組立体では、負極における第２主面の縁部に比べ第１主面の縁部から負極活物質が剥離しやすく、大きな粒子塊となりやすい。この構成では、負極の第１主面と袋状セパレータの溶着部との間に空間が相対的に大きく形成されるので、負極の第１主面の縁部から剥離する負極活物質を当該空間に収容することが容易である。この結果、剥離した負極活物質が、正極及び負極の主面間にまで侵入することを抑制できる。

一実施形態において、正極及び負極のそれぞれの端面は、第１主面及び第２主面に対して傾斜していてもよい。この場合、例えば切断刃を用いることにより、電極を容易に切り出すことができる。

本発明の一側面に係るリチウムイオン二次電池の電極組立体の製造方法は、リチウムイオン二次電池の電極組立体の製造方法であって、帯状の正極集電体の表裏両面に正極活物質を連続塗布して帯状正極体を形成する正極形成工程と、帯状の負極集電体の表裏両面に負極活物質を連続塗布して帯状負極体を形成する負極形成工程と、第１主面と当該第１主面よりも面積が小さい第２主面とを有する正極を帯状正極体から連続して切り出す正極切出し工程と、第１主面と当該第１主面よりも面積が小さい第２主面とを有する負極を帯状負極体から連続して切り出す負極切出し工程と、切り出された正極及び負極の第１主面同士がセパレータを介して互いに対向すると共に、切り出された正極及び負極の第２主面同士がセパレータを介して互いに対向するように、正極と負極とをセパレータを介して交互に積層する積層工程と、を備える。

この製造方法では、積層工程において、切り出された正極及び負極の第１主面同士がセパレータを介して互いに対向すると共に、切り出された正極及び負極の第２主面同士がセパレータを介して互いに対向する。これにより、正極の設計時において、負極の第１主面及び第２主面の面積差を考慮する度合いが減るので、正極の第１主面及び第２主面のサイズを従来よりも大きくすることができる。したがって、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池の容量を確保することができる。また、正極を帯状正極体から連続して切り出すと共に、負極を帯状負極体から連続して切り出すので、端材を生じることなく、省資源化が可能となる。

一実施形態において、正極切出し工程及び負極切出し工程では、帯状正極体及び帯状負極体を水平方向に搬送すると共に、搬送される帯状正極体及び帯状負極体を加工具によって上方から切り出し、積層工程では、切り出された正極及び負極の一方を上下反転させた後に、正極と負極とをセパレータを介して交互に積層してもよい。これにより、加工具を搬送経路の上側に配置することができるので、メンテナンス性が向上する。また、一方の電極を積層前に上下反転することで、面積の大きい正極及び負極の第１主面同士を対向させることができる。

本発明の一側面によれば、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池の容量を確保することができる。

図１は、第１実施形態の電極組立体が備えられたリチウムイオン二次電池の内部構造を示す断面図である。 図２は、図１におけるII-II線断面図である。 図３は、図１の電極組立体の一部を示す拡大断面図である。 図４は、帯状の金属箔の両面に負極活物質を塗布して帯状負極体を形成する負極形成工程を示す図である。 図５は、帯状負極体にレーザ光を照射することにより、負極を切り出す負極切出し工程を示す図である。 図６は、正極と負極とを積層する積層工程を示す図である。 図７は、第２実施形態の電極組立体の一部を示す拡大断面図である。 図８（ａ）は、帯状負極体を切断刃によって切断することにより、負極を切り出す負極切出し工程を示す図である。図８（ｂ）は、帯状正極体を切断刃によって切断することにより、正極を切り出す正極切出し工程を示す図である。 図９は、図８の負極切出し工程の拡大図である。 図１０は、変形例１に係る電極組立体の一部を示す拡大断面図である。 図１１は、変形例２に係る電極組立体の一部を示す拡大断面図である。 図１２は、図１の電極組立体の変形例の一部を示す拡大断面図である。 図１３は、リチウムイオン二次電池の電極組立体の従来例の一部を示す拡大断面図である。 図１４は、リチウムイオン二次電池の電極組立体の他の従来例の一部を示す拡大断面図である。

以下、図面を参照しながら、一実施形態について詳細に説明する。なお、図面において同一要素には同一符号を付し、重複する説明は省略する。

［第１実施形態］
図１は、第１実施形態の電極組立体が備えられたリチウムイオン二次電池の内部構造を示す断面図である。図２は、図１におけるII-II線断面図である。図３は、図１の電極組立体の一部の拡大図である。リチウムイオン二次電池１は、例えば車載用の非水電解質二次電池として構成されている。

リチウムイオン二次電池１は、図１に示されるように、例えば略直方体形状をなす中空のケース２と、ケース２内に収容された電極組立体３と、を備えている。ケース２は、例えばアルミニウム等の金属によって形成されている。ケース２の内壁面上には、絶縁フィルム（図示省略）が設けられる。ケース２の内部には、例えば非水系有機溶媒系の電解液が注液されている。電極組立体３では、後述する正極１１の正極活物質層（正極活物質）１５、負極１２の負極活物質層（負極活物質）１８、及び袋状セパレータ（セパレータ）１３が多孔質をなしており、その空孔内に、電解液が含浸されている。ケース２の上面部には、正極端子５と負極端子６とが互いに離間して配置されている。正極端子５は、絶縁リング７を介してケース２に固定され、負極端子６は、絶縁リング８を介してケース２に固定されている。

電極組立体３は、図２に示されるように、正極１１及び負極１２と、正極１１と負極１２との間に配置された袋状の袋状セパレータ１３と、によって構成されている。袋状セパレータ１３内には、ここでは正極１１が収容されている。袋状セパレータ１３内に正極１１が収容された状態で、正極１１と負極１２とが袋状セパレータ１３を介して交互に積層されている。つまり、電極組立体３は、袋状の袋状セパレータ１３に正極１１を収容することにより構成されるセパレータ付き正極１０を有している。

正極１１は、例えばアルミニウム箔からなる金属箔（正極集電体）１４と、金属箔１４の表裏両面にそれぞれ形成された１対の正極活物質層１５と、を有している。金属箔１４は、略矩形の金属箔本体部１４ａと、金属箔本体部１４ａの上縁部に正極端子５の位置に対応して形成されたタブ１４ｂ（図１を参照）と、からなっている。タブ１４ｂは、金属箔本体部１４ａの上縁部から上方に延び、導電部材１６を介して正極端子５に接続されている。

１対の正極活物質層１５の外表面は、正極１１の第１主面１１ａと、第１主面１１ａよりも面積が小さい正極１１の第２主面１１ｂと、を構成している。正極活物質層１５が形成されていないタブ１４ｂの表面は、正極１１の第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂに含まれない。正極活物質層１５は、正極活物質とバインダとを含んで形成されている多孔質の層である。言い換えれば、金属箔本体部１４ａの両面に、正極活物質が担持されている。正極活物質としては、例えば複合酸化物、金属リチウム、硫黄等が挙げられる。複合酸化物には、例えばマンガン、ニッケル、コバルト及びアルミニウムの少なくとも１つと、リチウムとが含まれる。なお、ここで言う「主面」とは、活物質層の外表面の大半を占める主たる平面のことである。「主面」は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向し、リチウムイオンが移動する面である。

負極１２は、例えば銅箔からなる金属箔（負極集電体）１７と、金属箔１７の表裏両面にそれぞれ形成された１対の負極活物質層１８と、を有している。金属箔１７は、略矩形の金属箔本体部１７ａと、金属箔本体部１７ａの上縁部に負極端子６の位置に対応して形成されたタブ１７ｂと、からなっている。タブ１７ｂは、金属箔本体部１７ａの上縁部から上方に延び、導電部材１９を介して負極端子６に接続されている。

１対の負極活物質層１８の外表面は、負極１２の第１主面１２ａと、第１主面１２ａよりも面積が小さい負極１２の第２主面１２ｂと、を構成している。負極活物質層１８は、負極活物質とバインダとを含んで形成されている多孔質の層である。言い換えれば、金属箔本体部１７ａの両面に、負極活物質が担持されている。負極活物質としては、例えば黒鉛、高配向性グラファイト、メソカーボンマイクロビーズ、ハードカーボン、ソフトカーボン等のカーボン、リチウム、ナトリウム等のアルカリ金属、金属化合物、ＳｉＯｘ（０．５≦ｘ≦１．５）等の金属酸化物、ホウ素添加炭素等が挙げられる。

袋状セパレータ１３は、例えば袋状に形成され、内部に正極１１のみを収容している。袋状セパレータ１３は、２枚のシート状セパレータ１３ａの周縁部同士を溶着してなる。袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂは、正極１１の第１主面１２ａ側に位置している。袋状セパレータ１３の形成材料としては、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）等のポリオレフィン系樹脂からなる多孔質フィルム、或いは、ポリプロピレン、ポリエチレンテレフタレート（ＰＥＴ）、メチルセルロース等からなる織布又は不織布等が例示される。正極１１及び負極１２のタブ１４ｂ，１７ｂは、略矩形の袋状セパレータ１３から上方に突出している（図２では不図示）。

次に、図３を参照して、正極１１及び負極１２の構成について詳細に説明する。

正極１１は、図３に示されるように、面積の異なる互いに対向する２つの第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂと、第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂの周囲を囲むように位置し、第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂと接続される端面１１ｃと、を有している。第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂの一方は、正極１１の表面であり、第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂの他方は、正極１１の裏面である。第１主面１１ａの面積は、第２主面１１ｂの面積よりも大きい。

端面１１ｃには、レーザ光の照射によるテーパ状の溶融部２５が形成されている。溶融部２５は、第２主面１１ｂ側に位置するメイン溶融部２１と、第１主面１１ａ側に位置するサブ溶融部２２と、を有している。サブ溶融部２２は、第１主面１１ａの一辺から略垂直に立ち上がっている。メイン溶融部２１は、サブ溶融部２２の一端から内側に傾斜して第２主面１１ｂに達している。つまり、メイン溶融部２１の傾斜角は、サブ溶融部２２の傾斜角よりも大きい。溶融部２５は、レーザ光の照射によって発生する熱の影響で、生じたダレに起因して形成される。正極１１において、メイン溶融部２１の溶融量がサブ溶融部２２の溶融量よりも多い。

負極１２は、面積の異なる互いに対向する２つの第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂと、第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂの周囲を囲むように位置し、第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂと接続される端面１２ｃと、を有している。第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂの一方は、負極１２の表面であり、第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂの他方は、負極１２の裏面である。第１主面１２ａの面積は、第２主面１２ｂの面積よりも大きい。また、負極１２の第１主面１２ａの面積は、正極１１の第１主面１１ａの面積よりも大きく、負極１２の第２主面１２ｂの面積は、正極１１の第２主面１１ｂの面積よりも大きい。

端面１２ｃには、レーザ光の照射によるテーパ状の溶融部２６が形成されている。溶融部２６は、第２主面１２ｂ側に位置するメイン溶融部２３と、第１主面１２ａ側に位置するサブ溶融部２４と、を有している。サブ溶融部２４は、第１主面１２ａの一辺から略垂直に立ち上がっている。メイン溶融部２３は、サブ溶融部２４の一端から内側に傾斜して第２主面１２ｂに達している。つまり、メイン溶融部２３の傾斜角は、サブ溶融部２４の傾斜角よりも大きい。溶融部２６は、レーザ光の照射によって発生する熱の影響で、生じたダレに起因して形成される。負極１２において、メイン溶融部２３の溶融量がサブ溶融部２４の溶融量よりも多い。

次に、正極１１及び負極１２の積層状態について説明する。正極１１及び負極１２の第１主面１１ａ，１２ａ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向している。正極１１及び負極１２の第２主面１１ｂ，１２ｂ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向している。

続いて、電極組立体３の製造方法について説明する。電極組立体３の製造方法は、正極１１の製造工程及び負極１２の製造工程と、セパレータ付き正極１０の製造工程と、セパレータ付き正極１０の反転工程と、セパレータ付き正極１０と負極１２とを積層する積層工程と、を備えている。各工程の順序は、正極１１の製造工程及び負極１２の製造工程、セパレータ付き正極１０の製造工程、反転工程、積層工程となっている。

正極１１の製造工程及び負極１２の製造工程は、混練工程、塗工工程、プレス工程、外観検査工程、減圧乾燥工程、及び切出し工程を備えている。以下、負極１２の製造工程に沿って主に説明するが、正極１１の製造工程も同様に行われるものとする。

まず、混練工程では、活物質層の主成分である活物質粒子と、バインダ及び導電助剤などの粒子を、混練機内の溶媒中で混練し、各粒子の分散性がよい電極合剤を製造する。続いて、塗工工程では、ロール状に巻かれた帯状の金属箔を繰り出し、その金属箔の表裏両面に、電極合剤を連続塗布する。電極合剤が塗布された金属箔は、電極合剤の塗布の直後に乾燥炉内を通過する。これにより、電極合剤に含まれる溶媒が乾燥・除去されると共に、樹脂よりなるバインダが活物質粒子同士を結合する。これにより、帯状の金属箔の表裏両面には、活物質粒子の間に微細な間隙（空孔）を有する負極活物質層が形成される。

続いて、プレス工程では、帯状の金属箔の両面に形成された負極活物質層をロールにより所定の圧力でプレスする。これにより、負極活物質層が圧縮され、活物質の密度が適切な値に高められる。続いて、外観検査工程では、負極活物質層の表面状態をカメラ等で確認し、良品及び不良品の判定を行う。続いて、減圧乾燥工程では、負極活物質層が形成された帯状の金属箔を、真空乾燥炉内に収容して減圧高温化にて乾燥する。これにより、活物質層に残留するわずかな溶媒を除去する。

上記の工程を経ることにより、図４に示されるように、帯状の金属箔１７の表裏両面に負極活物質が塗布された帯状負極体６２が形成される。すなわち、上記の混練工程、塗工工程、プレス工程、外観検査工程、減圧乾燥工程は、帯状の金属箔１７の両面に負極活物質を連続塗布して帯状負極体６２を形成する負極形成工程に含まれる。

同様に、正極１１の製造工程においても、上記の工程を経ることにより、帯状の金属箔１４の表裏両面に正極活物質が塗布された帯状正極体６１が形成される。すなわち、上記の混練工程、塗工工程、プレス工程、外観検査工程、減圧乾燥工程は、帯状の金属箔１４の両面に正極活物質を塗布して帯状正極体６１を形成する正極形成工程に含まれる。

続いて、第１主面１２ａと第２主面１２ｂとを有する負極１２を帯状負極体６２から連続して切り出す負極切出工程が実施される。負極切出工程では、帯状負極体６２を水平方向に搬送すると共に、搬送される帯状負極体６２を加工ヘッド（加工具）３１によって上方から切り出す。具体的には、負極切出工程では、図５に示されるように、帯状負極体６２に加工ヘッド３１からレーザ光Ｌを照射することにより、複数の負極１２を切り出す。加工ヘッド３１は、第２主面１２ｂの上側に配置されている。加工ヘッド３１は、照射されるレーザ光Ｌの焦点を金属箔１７に合わせ、所定形状の負極１２を切出す。すなわち、レーザ光Ｌの焦点は、帯状負極体６２の中で最も切出しづらい領域である金属箔１７に合わせられている。これにより、上述した負極１２を形成することができる。

同様に、第１主面１１ａと第２主面１１ｂとを有する正極１１を帯状正極体６１から連続して切り出す正極切出工程が実施される。正極切出工程においても、特に図示はしないが、帯状正極体６１を水平方向に搬送すると共に、搬送される帯状正極体６１を加工ヘッド（加工具）によって上方から切り出す。これにより、上述した正極１１を形成することができる。

続いて、セパレータ付き正極１０の製造工程では、帯状の１対のシート状セパレータ１３ａ間に正極１１を配置し、１対のシート状セパレータ１３ａ，１３ａ同士を溶着することにより、１対のシート状セパレータ１３ａ，１３ａで正極１１を包み込む。これにより、セパレータ付き正極１０が製造される。

なお、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂを、正極１１の第１主面１２ａ側に配置する方法は、例えば溶着作業時、上表面が平面をなす治具上にて、第１主面１２ａ側を下にして、正極１１と１対のシート状セパレータ１３ａ，１３ａを配置する。この状態で、上方より溶着機のヒータを下降させ、治具の上表面を基準に、溶着を行えばよい。

続いて、反転工程が実施される。反転工程では、図６で示されるように、セパレータ付き正極１０を反転装置３２によって上下反転させる。すなわち、セパレータ付き正極１０を構成する正極１１において、上側に向けられていた第２主面１１ｂが下側に向けられ、下側に向けられていた第１主面１１ａが上側に向けられる。

その後、水平方向に延びる搬送路３３にセパレータ付き正極１０と負極１２とが交互に載置される。搬送路３３は、例えばベルトコンベアである。このとき、セパレータ付き正極１０は、反転工程を経たことにより、搬送路３３の搬送面３３ａ側に正極１１の第２主面１１ｂを向けている。一方で、負極１２は、反転工程を経ていないため、搬送路３３の搬送面３３ａ側に負極１２の第１主面１２ａを向けている。

続いて、積層工程が実施される。積層工程では、セパレータ付き正極１０と負極１２とを積層部４０に交互に落下させて積層する。このとき、切り出された正極１１及び負極１２の第１主面１１ａ，１２ａ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向する。また、切り出された正極１１及び負極１２の第２主面１１ｂ，１２ｂ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向する。

なお、積層工程では、セパレータ付き正極１０と負極１２とを積層部４０に落下させる前に、セパレータ付き正極１０と負極１２との落下速度を減速させる減速工程が実施される。減速工程は、搬送路３３の下流端に位置するスライダ３４にセパレータ付き正極１０及び負極１２を滑走させることにより、実施される。スライダ３４は、水平方向に対して斜め下方に傾斜した傾斜面３４ａを有している。セパレータ付き正極１０及び負極１２は、この傾斜面３４ａ上を滑走し、このとき発生する傾斜面３４ａとの間の摩擦によって減速する。

以上、説明したように、電極組立体３では、正極１１において第１主面１１ａの面積が第２主面１１ｂの面積よりも大きく、負極１２において第１主面１２ａの面積が第２主面１２ｂの面積よりも大きく、正極１１の第１主面１１ａの面積が負極１２の第１主面１２ａの面積よりも小さく、正極１１の第２主面１１ｂの面積が負極１２の第２主面１２ｂの面積よりも小さい。そして、正極１１及び負極１２の第１主面１１ａ，１２ａ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向しており、正極１１及び負極１２の第２主面１１ｂ，１２ｂ同士は、袋状セパレータ１３を介して互いに対向している。これにより、正極１１の設計時において、負極１２の第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂの面積差を考慮する度合いが減るので、正極１１の第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂのサイズを従来よりも大きくすることができる。したがって、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池１の容量を確保することができる。

また、例えば図１４に示される構造では、負極１１２の端面の傾斜、及び正極１１１の端面の傾斜が同一方向に連続し、隣接する電極に接していない領域の長さが長くなる。この為、例えば、負極１１２及び正極１１１を相互に固定する為に、テンションをかけた状態でテープ貼りをした場合など、図１４の上下方向に力が作用すると、端部が割れやすい。これに対し、電極組立体３では、隣接する電極に接していない領域の長さが平準化され、短くなるので、相対的に割れ難くなる。

また、正極１１は、２枚のシート状セパレータ１３ａ，１３ａの周縁部同士を溶着してなる袋状セパレータ１３内に収容されており、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂは、正極１１の第１主面１１ａ側に位置している。これにより、ケース２内にて接地する負極１２の下端に、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂを重ねることで、接地時における負極１２の下端への荷重の集中を抑制することができる。

また、正極１１及び負極１２のそれぞれの端面１１ｃ，１２ｃには、レーザ光の照射による溶融部２５，２６が形成されており、溶融部２５，２６は、第２主面１１ｂ，１２ｂ側に位置するメイン溶融部２１，２３と、第１主面１１ａ，１２ａ側に位置し、溶融部２５，２６よりも溶融量が少ないサブ溶融部２２，２４と、を有している。これにより、第１主面１１ａ，１２ａ側からレーザ光を照射することにより、正極１１及び負極１２を容易に切り出すことができる。

電極組立体３の製造方法では、積層工程において、切り出された正極１１及び負極１２の第１主面１１ａ，１２ａ同士が袋状セパレータ１３を介して互いに対向すると共に、切り出された正極１１及び負極１２の第２主面１１ｂ，１２ｂ同士が袋状セパレータ１３を介して互いに対向する。これにより、正極１１の設計時において、負極１２の第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂの面積差を考慮する度合いが減るので、正極１１の第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂのサイズを従来よりも大きくすることができる。したがって、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池１の容量を確保することができる。また、正極１１を帯状正極体６１から連続して切り出すと共に、負極１２を帯状負極体６２から連続して切り出すので、端材を生じることなく、省資源化が可能となる。

また、正極切出工程及び負極切出工程では、帯状正極体６１及び帯状負極体６２を水平方向に搬送すると共に、搬送される帯状正極体６１及び帯状負極体６２を加工ヘッド３１によって上方から切り出し、積層工程では、切り出された正極１１を上下反転させた後に、正極１１と負極１２とを袋状セパレータ１３を介して交互に積層している。これにより、加工ヘッド３１を搬送経路の上側に配置することができるので、メンテナンス性が向上する。また、正極１１を積層前に上下反転することで、面積の大きい第１主面１１ａ，１２ａ同士を対向させることができる。

［第２実施形態］
本実施形態が第１実施形態の電極組立体３と相違する点は、図７に示されるように、正極１１の端面１１ｃが、第１主面１１ａ及び第２主面１１ｂに対して傾斜した切断面となっており、負極１２の端面１２ｃが、第１主面１２ａ及び第２主面１２ｂに対して傾斜した切断面となっている点である。

また、本実施形態が第１実施形態の電極組立体３の製造方法と相違する点は、負極切出工程では、図８の（ａ）に示されるように、帯状負極体６２を切断刃５１ｂによって切断することにより、負極１２を切り出し、正極切出工程では、図８の（ｂ）に示されるように、帯状正極体６１を切断刃５１ｂによって切断することにより、正極１１を切り出す点である。

各切出工程では、切断機（加工具）５０が用いられる。切断機５０は、互いに対向する切断ローラ５１及び支持ローラ５２を備えている。切断機５０では、例えばロータリーカット方式が採用されている。切断ローラ５１は、ローラ本体５１ａと、ローラ本体５１ａの外周面に設けられた複数の切断刃５１ｂと、によって構成されている。各切出工程では、切断ローラ５１が所定速度で回転することにより、帯状正極体６１及び帯状負極体６２のそれぞれが切断刃５１ｂによって切断される。この場合、正極１１及び負極１２の第２主面１１ｂ，１２ｂは、切断ローラ５１が配置された側に形成される。同様に、正極１１及び負極１２の第１主面１１ａ，１２ａは、支持ローラ５２が配置された側に形成される。切断刃５１ｂは、いわゆる両刃であって、切断刃５１ｂの中心線を基準に左右対称の断面Ｖ字形状となっている。

負極切出工程では、図８の（ａ）に示されるように、切断ローラ５１が上側に位置し、支持ローラ５２が下側に位置する。したがって、図９に示されるように、負極１２における面積が小さい方の第２主面１２ｂが上側を向き、負極１２における面積が大きい方の第１主面１２ａが下側を向く。一方、正極切出工程では、図８の（ｂ）に示されるように、支持ローラ５２が上側に位置し、切断ローラ５１が下側に位置する。したがって、特に図示はしないが、正極１１における面積が大きい方の第１主面１１ａが上側を向き、正極１１における面積が小さい方の第２主面１１ｂが下側を向く。これにより、本実施形態では、反転工程を設けることなく、搬送路３３の搬送面３３ａ側に正極１１の第２主面１１ｂを向けることができる。

以上、説明したように、本実施形態の電極組立体３及びその製造方法においても、上記効果、すなわち、リチウム析出を抑制しつつ、リチウムイオン二次電池１の容量を確保する、という効果を奏することができる。

また、正極１１及び負極１２のそれぞれの端面１１ｃ及び端面１２ｃは、第１主面１１ａ，１２ａ及び第２主面１１ｂ，１２ｂに対して傾斜している。これにより、切断刃５１ｂを用いることにより、正極１１及び負極１２を容易に切り出すことができる。

以上、一実施形態について説明したが、本発明の一側面は、上記第１及び第２実施形態に限定されない。

［変形例１］
上記第１実施形態では、図３に示されるように、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂが、正極１１の第１主面１１ａ側に位置している例を挙げて説明したが、これに限定されない。例えば、図１０に示されるように、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂは、当該溶着部１３ｂの縁部１３ｃに向かうに連れて正極１１の第１主面１１ａから遠ざかるように延在していてもよい。なお、上記図１０においては、正極１１の端面１１ｃと袋状セパレータ１３とが互いに密着している例を挙げて説明したが、正極１１の端面１１ｃと袋状セパレータ１３との間には多少の隙間が形成されていてもよい。

前述の如く溶着部１３ｂを形成する方法は、例えば、シート状セパレータ１３ａ，１３ａにテンションがかかった状態で、両者の間に正極１１を配置し、正極１１の第１主面１１ａと第２主面１１ｂとの中間位置にて溶着を行う。溶着後、溶着部１３ｂの外周縁に沿って切断し、テンションが解除されると、溶着部１３ｂは、傾斜する端面１１ｃに対し、直交する方向に延びる。

１対の負極活物質層１８の外表面が、第１主面１２ａと第１主面１２ａよりも面積が小さい第２主面１２ｂとによって構成されている電極組立体３では、負極１２の第２主面１２ｂの縁部１２ｅに比べ第１主面１２ａの縁部１２ｄから負極活物質粒子が剥離しやすく、大きな粒子塊にもなりやすい。変形例１の構成では、負極１２の第１主面１２ａと袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂとの間に相対的に大きな空間Ｓが形成されるので、負極１２の第１主面１２ａの縁部１２ｄから剥離する負極活物質を当該空間Ｓに収容することが容易である。この結果、剥離した負極活物質が、正極１１の第１主面１１ａと負極１２の第１主面１２ａとの間にまで侵入することを抑制できる。

［変形例２］
上記第２実施形態では、図７に示されるように、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂが、正極１１の第１主面１１ａ側に位置している例を挙げて説明したが、これに限定されない。例えば、図１１に示されるように、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂは、当該溶着部１３ｂの縁部１３ｃに向かうに連れて正極１１の第１主面１１ａから遠ざかるように延在していてもよい。更に詳細には、袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂは、正極１１の端面１１ｃに略直交する方向に延在していてもよい。なお、上記図１１においては、正極１１の端面１１ｃと袋状セパレータ１３とが互いに密着している例を挙げて説明したが、正極１１の端面１１ｃと袋状セパレータ１３との間には多少の隙間が形成されていてもよい。

１対の負極活物質層１８の外表面が、第１主面１２ａと第１主面１２ａよりも面積が小さい第２主面１２ｂとによって構成されている電極組立体３では、負極１２の第２主面１２ｂの縁部１２ｅに比べ第１主面１２ａの縁部１２ｄから負極活物質粒子が剥離しやすく、大きな粒子塊にもなりやすい。変形例２の構成では、負極１２の第１主面１２ａと袋状セパレータ１３の溶着部１３ｂとの間に相対的に大きな空間Ｓが形成されるので、負極１２の第１主面１２ａの縁部１２ｄから剥離する負極活物質を当該空間Ｓに収容することが容易である。この結果、剥離した負極活物質が、正極１１の第１主面１１ａと負極１２の第１主面１２ａとの間にまで侵入することを抑制できる。

上記実施形態又は変形例では、袋状セパレータ１３内には、正極１１が収容されているとしたが、これに限られない。例えば、図１２に示されるように、正極１１と負極１２とがシート状のセパレータ１１３を介して交互に積層されていていてもよい。この場合、正極１１における面積が大きい方の第１主面１１ａの面積は、負極１２における面積が小さい方の第２主面１２ｂの面積よりも大きくてもよい。これにより、正極１１の第２主面１１ｂの面積をＡとし、正極１１の第１主面１１ａの面積をＢとし、負極１２の第２主面１２ｂの面積をＣとし、負極１２の第１主面１２ａの面積をＤとすると、以下の式（１）が成立する。
Ｄ＞Ｂ＞Ｃ＞Ａ （１）

上記の式（１）の関係を満たすことにより、リチウム析出を一層抑制しつつ、リチウムイオン二次電池１の容量を一層確保することができる。

第１実施形態では、加工ヘッド３１は、照射されるレーザ光Ｌの焦点を金属箔１４,１７に合わせていたが、例えば、レーザ光Ｌの焦点を正極活物質層１５及び負極活物質層１８に合わせてもよい。

また、第１実施形態では、各切出工程において、加工ヘッド３１は、正極１１及び負極１２の上側に配置されているとしたが、例えば、正極切出工程では、正極１１の下側に配置されていてもよい。これにより、反転工程を設けることなく、搬送路３３の搬送面３３ａ側に正極１１の第２主面１１ｂを向けることができる。

また、第２実施形態では、切断機５０の切断刃５１ｂは両刃としたが、例えば、片刃（切断刃５１ｂの中心線を基準に左右非対称の断面直角三角形状）であってもよい。また、切断機５０には、ロータリーカット方式が採用されているとしたが、これに限らず、例えば押し抜き方式等の他の方式が採用されてもよい。

また、上記実施形態では、セパレータ付き正極１０と負極１２とが交互に積層された電極組立体３としているが、これに限らず、例えば惓回型の電極組立体としてもよい。

以上に記載した実施形態又は変形例の少なくとも一部を、本発明の一側面の趣旨を逸脱しない範囲で任意に種々、組み合わせられてもよい。

１…リチウムイオン二次電池、３…電極組立体、１１…正極、１２…負極、１１ａ,１２ａ…第１主面、１１ｂ,１２ｂ…第２主面、１１ｃ,１２ｃ…端面、１３…袋状セパレータ（セパレータ）、１３ａ…シート状セパレータ、１４…金属箔（正極集電体）、１５…正極活物質層（正極活物質）、１７…金属箔（負極集電体）、１８…負極活物質層（負極活物質）、２５，２６…溶融部、２１，２３…メイン溶融部、２２，２４…サブ溶融部、６１…帯状正極体、６２…帯状負極体、３１…加工ヘッド（加工具）、５０…切断機（加工具）、１１３…セパレータ。

Claims (2)

1. リチウムイオン二次電池の電極組立体の製造方法であって、
   帯状の正極集電体の表裏両面に正極活物質を連続塗布して帯状正極体を形成する正極形成工程と、
   帯状の負極集電体の表裏両面に負極活物質を連続塗布して帯状負極体を形成する負極形成工程と、
   第１主面と当該第１主面よりも面積が小さい第２主面とを有する正極を前記帯状正極体から連続して切り出す正極切出工程と、
   第１主面と当該第１主面よりも面積が小さい第２主面とを有する負極を前記帯状負極体から連続して切り出す負極切出工程と、
   切り出された前記正極及び前記負極の前記第１主面同士がセパレータを介して互いに対向すると共に、切り出された前記正極及び前記負極の前記第２主面同士が前記セパレータを介して互いに対向するように、前記正極と前記負極とを前記セパレータを介して交互に積層する積層工程と、を備える、リチウムイオン二次電池の電極組立体の製造方法。
2. 前記正極切出工程及び前記負極切出工程では、前記帯状正極体及び帯状負極体を水平方向に搬送すると共に、搬送される前記帯状正極体及び帯状負極体を加工具によって上方から切り出し、
   前記積層工程では、切り出された前記正極及び前記負極の一方を上下反転させた後に、前記正極と前記負極とを前記セパレータを介して交互に積層する、請求項１記載のリチウムイオン二次電池の電極組立体の製造方法。

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