JP5920638B2 - 非水電解質二次電池 - Google Patents
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Description
次に、本実施形態に係るリチウム二次電池100の全体構成について、図4〜図7に示す模式図を参照しつつ説明する。このリチウム二次電池100は、長尺状の正極シート10と長尺状の負極シート20が長尺状のセパレータシート30を介して捲回された形態の電極体(捲回電極体)80が、図示しない非水電解質(非水電解液)とともに、該捲回電極体80を収容し得る形状(角型)の電池ケース50に収容された構成を有する。
例えば、正極シート10は、長尺状の正極集電体12の上にリチウム二次電池用正極活物質を主成分とする正極活物質層14が付与されて形成され得る。正極集電体12にはアルミニウム箔その他の正極に適する金属箔が好適に使用される。本実施形態では、シート状のアルミニウム製の正極集電体12が用いられる。例えば、厚みが10μm〜30μm程度のアルミニウムシートを好適に用いることができる。
負極シート20も正極シート10と同様に、長尺シート状の箔状の負極集電体22の両面に負極活物質層24が付着されて形成されている。ただし、負極活物質層24はシート状電極体の幅方向の端辺に沿う一方の側縁には付着されず、負極集電体22を一定の幅にて露出させている。
次に、セパレータシート30について説明する。セパレータシート30の材料としては、例えば、ポリエチレン(PE)やポリプロピレン(PP)等のポリオレフィン系の樹脂を好適に用いることができる。セパレータ30の構造は、単層構造であってもよく、多層構造であってもよい。ここでは、セパレータシート30はポリエチレン(PE)系樹脂によって構成されている。ポリエチレン(PE)系樹脂としては、エチレンの単独重合体が好ましく用いられる。また、ポリエチレン(PE)系樹脂は、エチレンから誘導される繰り返し単位を50質量%以上含有する樹脂であって、エチレンと共重合可能なα‐オレフィンを重合した共重合体、あるいはエチレンと共重合可能な少なくとも一種のモノマーを重合した共重合体であってもよい。α‐オレフィンとして、プロピレン等が例示される。他のモノマーとして共役ジエン(例えばブタジエン)、アクリル酸等が例示される。
上記セパレータシート30の一方の面に積層されたフィラー層32は、無機材料からなるフィラーと、バインダとを含んでいる。次に、フィラー層32について説明する。この実施形態では、フィラー層32は、正極10の正極活物質層14と対向する領域に形成されている。
<フィラー層>
本例では、フィラーとしてのα‐アルミナ粉末(平均粒径0.7μm)と、バインダとしてのアクリル系ポリマーと増粘剤としてのカルボキシルメチルセルロースとを、それらの材料の質量比が固形分比で96:4となるように水中で分散し、フィラー層形成用塗料を調製した。このフィラー層形成用塗料を、セパレータシート(厚み18μmの多孔質ポリエチレン(PE)シートを使用した。)の表面にグラビアロールにより塗布、乾燥することにより、フィラー層を形成した。本例では、表1に示すように、フィラー層の平均厚みを6μmとし、フィラー層とセパレータシートとの合計厚みを24μmとした。また、フィラー層の多孔度は55%とした。
正極活物質としての平均粒径5.2μmのリチウムニッケルコバルトマンガン複合酸化物(LiNi1/3Co1/3Mn1/3O2)粉末と導電材としてのアセチレンブラック(AB)とバインダとしてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)とを、これらの材料の質量比が100:5:5となるようにN−メチルピロリドン(NMP)中で混合して、正極活物質層用ペーストを調製した。この正極活物質層用ペーストを長尺シート状のアルミニウム箔(正極集電体:厚み15μm、長さ3000mm)の両面に帯状に塗布して乾燥することにより、正極集電体の両面に正極活物質層が設けられた正極シートを作製した。乾燥後、正極シート全体の厚みが100μmとなるようにプレスした。また、正極活物質層用ペーストの塗布量は、両面合わせて約30mg/cm2(固形分基準)となるように調節した。
負極活物質としての黒鉛粉末とバインダとしてのポリフッ化ビニリデン(PVdF)とを、これらの材料の質量比が100:7となるようにN−メチルピロリドン(NMP)に分散させて負極活物質層用ペーストを調製した。この負極活物質層用ペーストを長尺シート状の銅箔(負極集電体:厚み10μm、長さ3300mm)の両面に塗布し、負極集電体の両面に負極活物質層が設けられた負極シートを作製した。乾燥後、負極シート全体の厚みが120μmとなるようにプレスした。また、負極活物質層用ペーストの塗布量は、両面合わせて約15mg/cm2(固形分基準)となるように調節した。
正極シート及び負極シートを2枚のセパレータシートを介して直径30mmの円筒巻芯に捲回して捲回体を作製し、該捲回体を横方向から押しつぶすことによって扁平形状の捲回電極体を作製した。その際、セパレータシートの表面に形成されたフィラー層が正極シートと対向するように配置した。このようにして得られた捲回電極体を非水電解質(非水電解液)とともに箱型の電池ケース(ここではアルミニウム製の電池ケースを使用した。)に収容し、電池容器の開口部を気密に封口した。非水電解液としてはエチレンカーボネート(EC)とジメチルカーボネート(DMC)とエチルメチルカーボネート(EMC)とを3:3:4の体積比で含む混合溶媒に支持塩としてのLiPF6を約1mol/リットルの濃度で含有させた非水電解液を使用した。このようにして試験用リチウム二次電池を組み立てた。そして、電池ケースに収容した電極体に対して0.3MPaの圧力が加わるように、作製した試験用電池を厚み1cmのアルミ板で拘束した。なお、このリチウム二次電池の定格容量は5.5Ahである。このようにして、実施例1に係るリチウム二次電池を構築した。
フィラー層の平均厚みを8μmとし、セパレータシートの厚みを16μmとしたこと以外は実施例1と同様にしてリチウム二次電池を構築した。
正極活物質の平均粒径を8.3μmとし、フィラー層の平均厚みを9μmとし、セパレータシートの厚みを15μmとしたこと以外は実施例1と同様にしてリチウム二次電池を構築した。
フィラー層の平均厚みを4μmとし、セパレータシートの厚みを20μmとしたこと以外は実施例1と同様にしてリチウム二次電池を構築した。
フィラー層の平均厚みを6μmとし、セパレータシートの厚みを18μmとしたこと以外は実施例3と同様にしてリチウム二次電池を構築した。
電池を拘束せず、電極体に対して圧力を付与しなかったこと以外は比較例1と同様にしてリチウム二次電池を構築した。
以上のようにして作製した各例の試験用電池を5個ずつ用意し、それぞれの電池に対し、加熱試験を実施した。加熱試験は、室温(約25℃)において、5.5A(1Cに相当する。)の定電流で4.0Vに到達した後、定電圧充電方式で充電しながら室温より5℃/分で昇温し、170℃で30分間放置した。そして、定電圧充電中に流れる電流をモニタリングし、漏れ電流の有無を調べた。結果を表1に示す。
Claims (8)
- 正極および負極がセパレータを介して積層した構造を有する電極体を備えた非水電解質二次電池であって、
前記正極と前記セパレータとの間には、前記セパレータの表面に形成された多孔質のフィラー層が配置されており、
前記フィラー層は、無機材料からなるフィラーと、バインダとを含み、
前記フィラーの平均粒径は、0.5μm以上2μm以下であり、
前記フィラー層全体に占める前記フィラーの割合は、90質量%以上であり、
前記フィラー層の多孔度は、50%〜60%であり、
ここで、前記フィラー層の平均厚みTは6μm以上20μm以下であり、前記フィラー層と対向する前記正極に含まれる正極活物質の平均粒径Dは5.2μm以上8.3μm以下であり、かつT>Dの関係が成立し、
前記セパレータは前記フィラー層より厚く、かつ、前記フィラー層と前記セパレータとの合計厚みが20μm〜40μmであり、かつ、前記電極体に加わる前記積層方向の圧力が0.1MPa以上に設定されている、非水電解質二次電池。 - 前記フィラー層の平均厚みTと前記正極活物質の平均粒径Dとの差が0.5μm以上である、請求項1に記載の非水電解質二次電池。
- 前記フィラー層の平均厚みTが9μm以上である、請求項1または2に記載の非水電解質二次電池。
- 前記フィラー層に含まれるフィラーは、アルミナ、マグネシア、ジルコニア、シリカ、ベーマイト、およびチタニアからなる群から選択される少なくとも一種の金属化合物である、請求項1〜3の何れか一つに記載の非水電解質二次電池。
- 前記正極活物質の形状が、球状または楕円球状である、請求項1〜4の何れか一つに記載の非水電解質二次電池。
- 前記正極は、前記正極活物質として、ニッケル、コバルトおよびマンガンからなる群から選択される少なくとも一種の金属元素を含むリチウム遷移金属複合酸化物を有する、請求項1〜5の何れか一つに記載の非水電解質二次電池。
- 請求項1〜6の何れか一つに記載の非水電解質二次電池が複数直列に接続して構成された組電池であって、
前記非水電解質二次電池は、前記電極体と、該電極体を非水電解質とともに収容する電池ケースと、を備えており、
前記電池ケースの表面に加わる拘束圧が0.1MPa以上に設定されている、組電池。 - 前記電池ケースは、アルミニウムまたはアルミニウム合金製である、請求項7に記載の組電池。
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