JP5836772B2 - 種結晶保持体の製造方法、種結晶保持体、結晶育成装置および結晶育成方法 - Google Patents

Description

本発明は、保持部材に種結晶が接合された種結晶保持体の製造方法、種結晶保持体、その種結晶保持体を用いた結晶育成装置、および種結晶保持体を用いて結晶を育成する結晶育成方法に関するものである。

現在注目されている結晶として、炭素と、珪素の化合物である炭化珪素（Silicon carbide；ＳｉＣ）がある。炭化珪素は、バンドギャップがシリコンと比べて広く、絶縁破壊
に至る電界強度が大きい（耐電圧特性がよい）こと、熱伝導性が高いこと、耐熱性が高いこと、耐薬品性に優れること、および耐放射線性に優れることなどの種々の利点から注目を集めている。この炭化珪素に注目している分野は、例えば、原子力を含む重電、自動車および航空を含む運輸、家電、ならびに宇宙などと幅広い。炭化珪素の単結晶は、例えば特許文献１に記載されるような、溶液成長法で製造されている。

特開2000−264790号公報

炭化珪素からなる結晶育成の研究・開発において、種結晶の下面に育成させた単結晶および種結晶を保持部材に固定しておくことが難しかった。本発明は、このような事情を鑑みて案出されたものであり、種結晶を保持部材に安定的に固定することが可能な種結晶保持体の製造方法、種結晶保持体、それを用いた結晶育成装置および結晶育成方法を提供することを目的とする。

本発明の種結晶保持体の製造方法は、炭素からなる保持部材と、該保持部材の下面よりも大きい上面を持つ、炭化珪素からなる種結晶とを準備する準備工程と、前記保持部材の前記下面に前記種結晶の前記上面を固定する固定工程と、前記種結晶の前記上面のうち前記保持部材からはみ出ている部分に、前記保持部材の側面と接するように珪素の粒子を配置する配置工程と、前記種結晶、前記保持部材および前記粒子を、珪素の融点よりも高い温度に加熱する加熱工程と、溶融した前記粒子で前記保持部材に前記種結晶を接合する接合工程とを有する。

本発明の種結晶保持体は、炭素を主成分とし、下面に炭化珪素からなる接合領域が存在する保持部材と、炭化珪素からなり、上面が前記保持部材の前記下面の前記接合領域と接するように配置された種結晶とを有し、前記保持部材は、前記下面から上面にかけて貫通する孔を有する。

本発明の結晶育成装置は、坩堝と、該坩堝内に位置する融液と、前記坩堝内を上下方向に移動可能に設定された、炭素を主成分とし、下面に炭化珪素からなる接合領域が存在し、下面から上面にかけて貫通する孔を有する保持部材、および炭化珪素からなり、上面が前記保持部材の前記下面の前記接合領域と接するように配置された種結晶を有する種結晶保持体とを備えている。

本発明の結晶育成方法は、炭素を主成分とし、下面に炭化珪素からなる接合領域が存在し、下面から上面にかけて貫通する孔を有する保持部材、および炭化珪素からなり、上面が前記保持部材の前記下面の前記接合領域と接するように配置された種結晶を有する種結晶保持体を準備する工程と、前記種結晶の下面を坩堝内にある炭化珪素の融液に接触させて、前記保持部材を上方に引き上げることによって、前記種結晶の前記下面に前記融液から炭化珪素の結晶を成長させる工程とを有する。

本発明の種結晶保持体の製造方法によれば、保持部材に種結晶を強固に固定した種結晶保持体を製造することができる。その結果、種結晶の下面に結晶を成長させた場合でも、保持部材から種結晶が剥離されにくくすることができる。

また本発明の種結晶保持体、結晶育成装置および結晶育成方法によれば、保持部材に種結晶が強固に固定されていることから、種結晶の下面に結晶を成長させた場合でも、保持部材から種結晶が剥離されにくくすることができる。

本発明の実施形態に係る結晶育成装置の実施形態の一例を示す断面図である。 本発明の実施形態に係る種結晶保持体を示す図であり、（ａ）は一部を拡大した断面図であり、（ｂ）は種結晶の下面側から平面透視した図である。 図２の種結晶保持体の変形例を示す図であり、一部を拡大した拡大断面図であり、グラフは炭化珪素がどのように分布しているか示す図である。 図２の種結晶保持体の変形例を示す図であり、拡大した拡大断面図である。 図２の種結晶保持体の変形例を示す図であり、（ａ）は一部を拡大した断面図であり、（ｂ）は種結晶の下面側から平面透視した図である。 図２の種結晶保持体の変形例を示す図であり、（ａ）は一部を拡大した断面図であり、（ｂ）は種結晶の下面側から平面透視した図である。 図２の種結晶保持体の変形例を示す図であり、一部を拡大した拡大断面図である。 図２の種結晶保持体の変形例を示す図であり、（ａ）は一部を拡大した断面図であり、（ｂ）は種結晶の下面側から平面透視した図である。 本発明の第１の実施形態に係る種結晶保持体の製造方法の一工程を説明する図であり、一部を拡大した拡大断面図である。 図９の種結晶保持体の製造方法の一工程を説明する図であり、一部を拡大した拡大断面図である。 図９の種結晶保持体の製造方法の一工程を説明する図であり、一部を拡大した拡大断面図である。 図９の種結晶保持体の製造方法の一工程を説明する図であり、一部を拡大した拡大断面図である。 本発明の実施形態に係る種結晶保持体の製造方法の変形例の一工程を説明する図であり、一部を拡大した拡大断面図である。 本発明の第２の実施形態に係る種結晶保持体の製造方法によって製造した種結晶保持体を示す、一部を拡大した拡大断面図である。

＜種結晶保持体および種結晶保持体の製造方法＞
［種結晶保持体］
本発明に係る種結晶保持体の実施形態について、図面を参照しつつ説明する。種結晶保持体１は、保持部材２および種結晶３によって構成されている。種結晶保持体１は、図１に示すような、結晶育成装置４に用いられるものである。まず、結晶育成装置４について、説明をする。

坩堝５は、坩堝容器６の内部に配置されている。坩堝容器６は、坩堝５を保持する機能を担っている。この坩堝容器６と坩堝５との間には、保温材７が配置されている。この保温材７は、坩堝５の周囲を囲んでいる。保温材７は、坩堝５からの放熱を抑制し、坩堝５の温度を安定して保つことに寄与している。

坩堝５は、育成する炭化珪素の単結晶の原料を内部で融解させる器としての機能を担っている。本実施形態では、坩堝５の中で、単結晶の原料（炭素および珪素）を融解させて、融液８として貯留する。本実施形態では、溶液成長法を採用しており、この坩堝５の内部で熱的平衡状態を作り出すことによって結晶の育成を行う。

坩堝５は、加熱機構９によって、熱が加えられる。本実施形態の加熱機構９は、電磁波によって坩堝５を加熱する電磁加熱方式を採用しており、コイル10および交流電源11を含んで構成されている。坩堝５は、例えば炭素（黒鉛）を主成分とする材料によって構成されている。

坩堝５の内部には、融液８が配置されている。融液８は、育成する炭化珪素の結晶を構成する元素である炭素および珪素が溶媒として溶融している。溶質となる元素の溶解度は、溶媒となる元素の温度が高くなるほど大きくなる。このため、種結晶３の温度が融液８の温度よりも少し低くなっていることによって、高温下の溶媒に多くの溶質を溶解させた融液８の温度が種結晶３の付近で低くなり、熱的な平衡を境に溶質が析出するようになる。この熱的平衡による析出を利用して、本実施形態が採用している溶液成長法では、種結晶３の下面３Ｂに結晶の育成を行っている。

コイル10は、導体によって形成され、坩堝５の周囲を囲むように巻き回されている。交流電源11は、コイル10に交流電流を流すためのものであり、交流電流の周波数が高いものを用いることによって、坩堝５内の設定温度までの加熱時間を短縮することができる。

本実施形態では、坩堝５を、次のようにして加熱している。まず、交流電源11を用いてコイル10に電流を流して、保温材７を含む空間に電磁場を発生させる。次に、この電磁場によって、坩堝５に誘導電流が流れる。坩堝５に流れた誘導電流は、電気抵抗によるジュール発熱、およびヒステリシス損失による発熱などの種々の損失によって、熱エネルギに変換される。つまり、坩堝５は、誘導電流の熱損失によって加熱される。なお、この電磁場によって融液８自体に誘導電流を流して発熱させてもよい。このように融液８自体を発熱させる場合は、坩堝５自体を発熱させなくてもよい。

本実施形態では、加熱機構９として電磁加熱方式を採用しているが、他の方式を用いて加熱してもよい。加熱機構９は、例えば、カーボンなどの発熱抵抗体で生じた熱を伝熱する方式などの他の方式を採用することができる。この伝熱方式の加熱機構を採用する場合は、坩堝５および保温材７の間に発熱抵抗体が配置される。

坩堝５の融液８には、搬送機構12によって種結晶３が供給される。この搬送機構12は、融液８の中から育成した結晶を搬出する機能も担っている。搬送機構12は、保持部材２、および動力源13を含んで構成されている。この保持部材２によって、種結晶３および種結晶３の下面３Ｂに成長した結晶の搬入出が行われる。種結晶３は、保持部材２の下端面２Ａに取り付けられており、この保持部材２は、動力源13によって上下方向Ｄ１，Ｄ２に移動が制御される。本実施形態では、Ｄ１方向が物理空間上の下方向を意味し、Ｄ２方向が物理空間上の上方向を意味する。

結晶育成装置４では、加熱機構９の交流電源11と、搬送機構12の動力源13とが制御部14
に接続されて制御されている。つまり、結晶育成装置４は、制御部14によって、融液８の加熱および温度制御と、種結晶３の搬入出とが連動して制御されている。制御部14は、中央演算処理装置、およびメモリなどの記憶装置を含んで構成されており、例えば公知のコンピュータからなる。

保持部材２の下端面２Ａに固定された種結晶３の下面３Ｂを融液８に接触させて、下面３Ｂに結晶を成長させることができる。次に、種結晶３および保持部材２からなる結晶保持体１について、詳細に述べる。

保持部材２は、図２（ａ）に示すように、下端面２Ａに種結晶３の上面３Ａが固定されている。ここで、図２（ａ）は、種結晶３および保持部材２を含む一部分を拡大した図である。保持部材２は、下端面２Ａを有していればよい。下端面２Ａは、四角形状などの多角形状、または円形状などの平面視形状をなしている。保持部材２は、例えば多角柱状または円柱状などの棒状、直方体状などの立体形状をなしている。

保持部材２は、炭素を主成分とする材料から構成されている。保持部材２としては、例えば炭素の多結晶体または炭素を焼成した焼成体などを用いることができる。保持部材２が、炭素の多結晶体または焼成体によって構成されていた場合、保持部材２内の気孔率が高くなっている。保持部材２の内部の気孔率は、例えば焼成条件などを調整することによって変化させることができる。なお、気孔率（％）の算出方法は、例えば「気孔率（％）＝体積÷質量×100」なる計算式を用いることができる。

保持部材２の下端面２Ａの面積は、種結晶３の上面３Ａよりも大きい面積でもよいし、種結晶３の上面３Ａと同じ面積でもよいし、種結晶３の上面３Ａよりも小さい面積でもよい。本実施形態では、保持部材２の下端面２Ａが、種結晶３の上面３Ａの面積よりも小さくなっている。なお、保持部材２の下端面２Ａの面積が、種結晶３の上面３Ａの面積以上となっている場合には、種結晶３の熱を保持部材２から放熱しやすくすることができる。

保持部材２の下端面２Ａには、炭化珪素からなる接合領域２Ａ’が存在している。図２（ｂ）は、保持部材２の下端面２Ａを種結晶３側から平面透視した図である。

保持部材２の接合領域２Ａ’は、下端面２Ａ全体にわたって位置していてもよいし、下端面２Ａの一部分に位置していてもよい。接合領域２Ａ’が下端面２Ａ全体にわたって位置していた場合には、保持部材２および種結晶３が剥離されにくくすることができる。

一方、接合領域２Ａ’が下端面２Ａの一部分に位置する場合は、下端面２Ａ全体に対して接合領域２Ａ’が占める面積を適宜設定すればよい。接合領域２Ａ’は、厳密に特定の平面形状となっている必要はないが、円形状または環状などの平面形状となるように配置される。接合領域２Ａ’が下端面２Ａの一部分であった場合には、保持部材２の下端面２Ａに種結晶３を固定した際に、種結晶３の平面（Ｄ３方向およびＤ４方向で表わされる平面）方向における歪みまたは応力を緩和することができる。これによって、種結晶３の下面３Ｂの平坦性を維持することができ、種結晶３の下面３Ｂに成長する結晶に転位が含まれにくくすることができる。

本実施形態では、接合領域２Ａ’が、保持部材２の下端面２Ａの一部分となるように、平面形状が環状に設けられている。具体的には、接合領域２Ａ’が、保持部材２の下端面２Ａの外周部２ＡＡを含むように配置されている。なお、これは接合領域２Ａ’が下端面２Ａの外周部２ＡＡを含まないように配置される場合を排除するものではない。

接合領域２Ａ’は、保持部材２の下端面２Ａにおける炭素が化学的に炭化珪素へ変化し
たものでもよいし、下端面２Ａ付近に位置する気孔内に炭化珪素の結晶が形成されていてもよいし、下端面２Ａと種結晶３の上面３Ａとの間に位置する炭化珪素の結晶であってもよい。すなわち、保持部材２の下端面２Ａと種結晶３の上面３Ａとが炭化珪素で接合されていればよい。

本実施形態では、保持部材２および種結晶３が、炭化珪素からなる接合領域２Ａ’を介して接合（固定）されている。種結晶３が保持部材２に対して炭化珪素を介して接合されていることによって、炭化珪素の融点（２７３０℃）が融液８の温度よりも高いことから、種結晶３を融液８に近付けた場合でも種結晶３および保持部材２を安定的に固定することができる。すなわち、融液８付近の高温雰囲気においても、種結晶３および保持部材２の接合強度を維持することができる。

その結果、種結晶３の下面３Ｂに結晶を大きく成長させた場合でも、種結晶３が保持部材２から剥離されにくくすることができる。これによって、種結晶３の下面３Ｂに成長させる結晶を従来の保持方法よりも大きくすることができる。

従来の種結晶保持体は、保持部材および種結晶を、接着材のみで接合していた。そのため、融液付近の高温雰囲気において、接着材の一部が気化してしまい、種結晶と保持部材の接合強度を低下させていた。その結果、種結晶の下面に成長させる結晶を大きくした場合、種結晶と成長させた結晶の重さを支えることができず、種結晶が保持部材から剥離されていた。

また、本実施形態では、保持部材２および種結晶３が、炭化珪素からなる接合領域２Ａ’を介して接合されている。そのため、接合領域２Ａ’を構成する炭化珪素の熱伝導率（熱伝導率 200〜350［Ｗ／ｍ／Ｋ］）が、炭素の熱伝導率（熱伝導率 168［Ｗ／ｍ／Ｋ
］）に対してよいため、種結晶３の放熱性を向上させることができ、種結晶３の下面３Ｂと融液８との界面に温度差を作ることができ、種結晶３の下面３Ｂに結晶が成長されやくすることができる。

（種結晶保持体の変形例１）
接合領域２Ａ’は、図３に示すように、保持部材２の下端面２Ａの中心から外周部２ＡＡに向かうにつれて、炭化珪素の存在比率が高くなっている。ここで、図３に示すような、外周部２ＡＡを含むように環状の接合領域２Ａ’を有している場合も含むものである。

炭化珪素の存在比率は、下端面２Ａの中心から外周部２ＡＡに向かうにつれて、例えば徐々に高くなっていてもよいし、中心付近の領域に対して外周部２ＡＡ付近の領域の存在比率が高くなっていてもよい。炭化珪素の存在比率を測定する方法としては、例えばＳＩＭＳ法またはＸＰＳ法などを用いることができる。

このように下端面２Ａの中心から外周部２ＡＡに向かうにつれて、炭化珪素の存在比率が高くなっていることによって、接合領域２Ａ’の面積を広くすることができるとともに、種結晶３の上面３Ａが保持部材２に接合される強度を調節することができる。その結果、接合強度を維持しつつ、種結晶３に発生する歪みまたは応力などを抑制することができる。

（種結晶保持体の変形例２）
保持部材２は、図４に示すように、側面２Ｂにも炭化珪素がさらに存在していてもよい。保持部材２の側面２Ｂに存在する炭化珪素の存在領域２Ｂ’は、例えば、保持部材２の炭素が化学的に炭化珪素へ変化したものでもよいし、保持部材２の気孔に炭化珪素の結晶が位置していてもよい。このように保持部材２の側面２Ｂに炭化珪素が存在していること
によって、炭素よりも炭化珪素の熱伝導率が高いことから、保持部材２の放熱性を向上させることができる。これによって、保持部材２から放熱されやすくなり、種結晶３の温度を低くすることができ、融液８との間で温度差を生むことができる。その結果、種結晶３の下面３Ｂに結晶が成長されやすくすることができる。

（種結晶保持体の変形例３）
保持部材２は、図５に示すように、下端面２Ａから上端面２Ｃにかけて貫通する貫通孔15を有していてもよい。貫通穴15は、種結晶３の上面３Ａが露出するように設けられており、幅Ｌｈが例えば0.5ｃｍ以上５ｃｍ以下となるように設定される。貫通穴15の平面視
形状は適宜設定することができ、例えば多角形状または円形状となるように設けることができる。

保持部材２に貫通穴15が設けられていることによって、保持部材２および種結晶３の接触面積を小さくすることができ、種結晶３に発生する歪みまたは応力を緩和することができる。また、後述する固定工程において、保持部材２と種結晶３を接着材17で固定して加熱した場合、接着材17に含まれる材料が気化した場合でも貫通穴15から抜けやすくすることができ、両者を安定的に固定することができる。

（種結晶保持体の変形例４）
保持部材２は、図６に示すように、接合領域２Ａ’が下端面２Ａの一部であってもよい。下端面２Ａの一部のうちでも、このように保持部材２の外周部２ＡＡの一部で種結晶３を固定することによって、種結晶３に発生する歪みまたは応力を緩和することができる。また、保持部材２の外周部２ＡＡの一部で種結晶３を固定することから、種結晶３の歪みが低減された成長領域２Ａ”を大きくとることができる。その結果、種結晶３の下面３Ａに成長された結晶のうち種結晶３の歪みに起因して発生する転位を低減させた結晶を大きくすることができる。

（種結晶保持体の変形例５）
保持部材２は、接合領域２Ａ’が、下端面２Ａの面積に対して、例えば10％以下となるように設定すればよい。接合領域２Ａ’の面積を、保持部材２の下端面２Ａに対して小さくすることによって、種結晶３に発生する歪みまたは応力を緩和することができる。

また、このような接合領域２Ａ’を、図７に示すように、種結晶３の上面３Ａの中心付近を含むように配置することにより、接合領域２Ａ’に対して種結晶３および種結晶３の下面３Ｂに成長した結晶の重さが一方向に集中することを抑制することができる。

さらにこの際に、図８に示すように、貫通穴15を持つ保持部材２を用いてもよい。この場合、後述する第１実施形態の種結晶保持体１の製造方法の配置工程において、珪素の粒子16を貫通穴15内の種結晶３の上面３Ａに載置して、加熱工程を経ることによって製造される。このような種結晶保持体１は、接合領域２Ａ’が、平面透視して貫通穴15と重なる領域を取り囲む位置（図中の２Ａ’）に形成されることとなる。このように貫通穴15内に珪素の粒子16を載置することによって、当該粒子16を加熱して溶融させた際に溶融体16’が種結晶３の下面３Ｂに流れるのを抑制することができる。

［第１実施形態の種結晶保持体の製造方法］
本発明に係る第１実施形態の種結晶保持体１の製造方法を説明する。本実施形態の種結晶保持体１の製造方法は、種結晶を準備する工程、保持部材２に種結晶を固定する固定工程、珪素の粒子16を配置する配置工程、種結晶３、保持部材２および粒子16を加熱する加熱工程および保持部材２に種結晶３を接合する接合工程を有している。以下、それぞれの工程について詳細に説明する。なお、各部材は、種結晶保持体１と同じ内容の場合には、
同じ符号を付与するとともに、その説明を省略する。

（準備工程）
炭素からなる保持部材２と、保持部材２の下端面２Ａよりも大きい上面３Ｂを持ち、炭化珪素からなる種結晶３を準備する。保持部材２は、炭素を主成分としていればよい。保持部材２は、下端面２Ａが種結晶３の上面３Ａよりも大きくなるように設定されている。

（固定工程）
図９に示すように、保持部材２の下端面２Ａに種結晶３の上面３Ａを固定する。両者を固定する方法としては、例えば、ジグによって固定してもよいし、接着材によって固定してもよいし、種結晶３の上面３Ａに保持部材２を載置してもよい。本実施形態においては、接着材17で固定する場合について説明する。接着材17は、例えば炭素粒子を含むものを用いることができる。

接着材17を用いて固定する場合には、接着材17を種結晶３の上面３Ａの一部に塗布し、その接着材17に保持部材２の下端面２Ａを載置する。その後、接着材17に熱を与えることによって、接着材17を硬化させる。接着材17に与えられる熱は、例えば100℃以上500℃以下となるように設定される。これによって、保持部材２と種結晶３が仮固定される。本実施形態では、接着材17を用いて固定する場合について説明する。

保持部材２に種結晶３を固定することによって、種結晶３の上面３Ａが保持部材２の下端面２Ａよりも面積が大きくなっていることから、図９に示すように、上面３Ａが保持部材２から露出した露出部分３Ａ’を有するようになる。露出部分３Ａ’は、適宜設定すればよいが、例えば１ｍｍ^２以上10ｃｍ^２以下となるように設定することができる。

（配置工程）
その後、図10に示すように、種結晶３の上面３Ａのうち保持部材２からはみ出している露出部分３Ａ’に、保持部材２の側面２Ｂと接するように珪素の粒子16を配置する。

珪素の粒子16としては、露出部分３Ａ’に置くことができるような大きさの粒子を用いることができる。粒子16は、一つでもよいし、複数の粒子16からなる粒子群であってもよい。一つの粒子16の大きさは、例えば、粒径が0.5ｍｍ以上５ｃｍ以下の珪素を含む多結
晶体を用いることができる。粒子16として、粒径の小さい粒子を複数もつ粒子群を用いた場合、それぞれの粒子が空気と触れやすくなり、粒子を溶解しやすくすることができる。一方、粒径の大きい粒子を一つ用いた場合には、粒子の溶解が除々に進むこととなり、種結晶３の下面３Ｂに回り込みにくくすることができ、下面３Ｂの状態を維持することができる。

粒子16は、保持部材２の側面２Ｂと少なくとも一部が接するように配置されていればよい。粒子16と保持部材２の接触は加熱工程の前の状態であればよく、このように粒子16と保持部材２を接触させて加熱工程を経ることによって、接合工程の効率を向上させることができる。そのため、保持部材２と粒子16が厳密に接触していない場合であっても、加熱工程を経ることによって、溶融した粒子が保持部材２と種結晶３を接合する場合は本実施形態に含まれるものである。

（加熱工程）
次に、種結晶３、保持部材２および粒子16を、珪素の融点よりも高い温度で加熱する。種結晶３、保持部材２および粒子16を加熱する温度は、珪素の融点（1414℃）よりも高い温度であればよく、例えば1500℃以上の温度に設定することができる。なお、珪素の粒子16の実際の融点が、不純物などによって、珪素の融点よりも低い場合には、実際の融点よ
りも高い温度を加熱温度として用いればよい。

このように粒子16が珪素よりも高い温度で加熱されることによって、粒子16が溶解されることとなる。粒子16が溶融した溶融体16’は、図11に示すように、保持部材２の気孔から内部に入り込みやすくなり、保持部材２と種結晶３の付近に滞留しやすくなる。

（接合工程）
加熱工程によって、粒子16が溶融した溶融体16’が、保持部材２と種結晶３の付近に滞留している状態で、種結晶３、溶融体16’および保持部材２が冷却される。これによって、保持部材２の内部に炭化珪素からなる結晶が形成され、この結晶が種結晶３と接合されることとなる。このようにして、保持部材２と種結晶３が、保持部材２の下端面２Ａ’に、炭化珪素からなるとともに種結晶３と接する接合領域２Ａ’によって接合されることとなる。なお、接合領域２Ａ’の面積は、加熱時間および粒子16の量を調整することによって、調整することができる。

種結晶３、溶融体16’および保持部材２の冷却は、例えば、粒子16の加熱を停止して行なう自然冷却、または粒子16の加熱を停止するとともに、空冷などの冷却集団を用いる強制冷却などを用いることができる。

このようにして、種結晶保持体１を製造することができる。

（第１実施形態の種結晶保持体の製造方法の変形例１）
加熱工程において、図13に示すように、保持部材２または種結晶３の少なくとも一方を両者の固定部に向けて押圧しながら加熱してもよい。保持部材２および種結晶３の固定部は、保持部材２の下端面２Ａおよび種結晶３の上面３Ａの接触界面などに設定すればよい。

保持部材２または種結晶３の少なくとも一方を、押圧する手段18としては、例えば、保持部材２の上端面２Ｃに保持部材２よりも重い錘部材を置くことによって行なってもよいし、ジグで保持部材２の上端面２Ｃおよび種結晶３の下面３Ｂを固定および押圧することができる。このように保持部材２および種結晶３の少なくとも一方を押圧して、粒子16を加熱することによって、保持部材２と種結晶３を確実に固定することができる。また加熱工程において、溶融体16’が保持部材２と種結晶３の間に入り込んで、保持部材２と種結晶３の相対位置が平面方向にずれやすくなった場合でも、押圧されていることによって、所定の相対位置を維持して保持部材２と種結晶３を接合することができる。

（第１実施形態の種結晶保持体の製造方法の変形例２）
加熱工程を、主としてアルゴン、窒素またはヘリウムを含む雰囲気中で行なってもよい。このような雰囲気は、アルゴン、窒素またはヘリウムのいずれかの存在比率が、雰囲気中に含まれるこれら以外の分子以外の存在比率よりも多く存在していればよいものである。

このような雰囲気中で加熱工程を行なうことによって、アルゴン、窒素またはヘリウムは珪素に対して反応しにくい材料のため、粒子16が溶融した溶融体16’の中に雰囲気中の物質が不純物として取り込まれにくくすることができる。

［第２実施形態の種結晶保持体の製造方法］
本発明に係る第２実施形態の種結晶保持体１’の製造方法を説明する。本実施形態の種結晶保持体１’の製造方法は、保持部材が炭素を主成分としていなくてもよい点、主として炭化水素を含む雰囲気中で加熱工程を行なう点で、第１実施形態の種結晶保持体１の製
造方法と相違している。

保持部材21は、加熱工程において溶解しない材料であればよく、例えば、炭素を主成分とする材料、金、モリブデン若しくはタンタルなどの金属材料またはアルミナなどの無機材料などを用いることができる。このように、保持部材21として、無機材料などを用いることができるため、材料の選択性を向上させることが可能であり、生産性を向上させることができる。

次に、加熱工程は、主として炭化水素を含む雰囲気中で行なわれる。具体的に、炭化水素としては、例えばブタンまたはプロパンなどの炭化化合物などを用いることができる。炭化水素の中でも鎖式炭化水素であるアルカンなどを用いた場合、高温雰囲気で炭素間の結合が切れやすくすることができ、珪素の粒子16と反応しやすくすることができる。

このように加熱工程を、炭化水素を含む雰囲気中で行なうことによって、種結晶31の上面31Ａに配置された粒子16が溶融するとともに炭化水素の炭素と結合されて炭化珪素となる。この炭化珪素が保持部材21と種結晶３を接合することになるため、保持部材21に種結晶31が接合される。

本実施形態では、炭化水素を含む雰囲気中で加熱工程を行なうことから、保持部材21の材料の選択性を広げることができる。すなわち、種結晶31の温度をさらに低下させるために、熱伝導率のよい材料を選択したり、熱膨張係数の小さい材料を選択したりすることができ、生産性を向上させることができる。また、保持部材21として炭素を主成分とする材料を用いた場合には、保持部材21の炭素と粒子16が結びつくのに加えて、雰囲気中の炭素が粒子16内に取り込まれやすくなるため、粒子16が溶融した溶融体16’内に炭化珪素が含まれやすくすることができる。

（第２実施形態の種結晶保持体の製造方法の変形例）
上述の実施形態では、炭化水素を含む雰囲気中で加熱工程を行なっていたが、例えば別の方法で珪素の粒子16を炭化させてもよい。具体的には、配置工程の後、珪素の粒子16の上に炭素を含む粉体を乗せてもよい。その後、加熱工程を経ることによって、保持部材21に種結晶31を、炭化珪素を介在させて接合することができる。

また、珪素の粒子16に炭素を含む粉体を混ぜてもよく、このように混ぜた場合には、粒子16が溶融した際に炭化珪素へ変化しやすくすることができる。さらに、加熱工程は、炭化水素を含む雰囲気で行なってもよく、この場合、溶融体16’をより炭化珪素へ変化しやすくすることができる。

＜結晶育成装置および結晶育成方法＞
［結晶育成装置］
本発明の実施形態に係る結晶育成装置４は、坩堝５、融液８および種結晶保持体１を有している。なお、種結晶保持体１で説明した内容と同じ内容については、同じ符号を付与するとともに、その説明を省略する。

本実施形態の結晶育成装置４は、種結晶保持体１を有していることから、種結晶３および保持部材２が安定的に固定されている。そのため、種結晶３の下面３Ｂに結晶を大きく成長させた場合でも、種結晶３が保持部材２の下端面２Ａから剥離されにくくなっている。その結果、結晶育成装置４では、成長させる結晶を大型化することができるとともに、生産性を向上させることができる。

［結晶育成方法］
本発明の実施形態に係る結晶育成方法は、種結晶保持体を準備する工程と、結晶を成長させる工程を有している。なお、上述した内容と同じ内容については、同じ符号を付与するとともに、その説明を省略する。

（準備工程）
炭素を主成分とし、下端面２Ａに炭化珪素からなる接合領域２Ａ’が存在する保持部材２、および炭化珪素からなり、上面３Ａが保持部材２の下端面２Ａの接合領域２Ａ’と接するように配置された種結晶３を有する種結晶保持体１を準備する。

（結晶成長工程）
次に、種結晶３の下面３Ｂを、坩堝５内にある炭化珪素の融液８に接触させる。種結晶３の下面３Ｂの融液８への接触は、下面３Ｂの一部が接触していればよく、例えば種結晶３の上面３Ａが融液８に浸かる程度まで種結晶３を融液８内に入れてもよい。その後、保持部材２を上方（Ｄ２方向）に引き上げることによって、種結晶３の下面３Ｂに融液８から炭化珪素の結晶を成長させることができる。保持部材２の引き上げ速度は、例えば、種結晶３の下面３Ｂに成長する結晶の成長速度によって設定すればよい。

本実施形態の結晶育成方法は、種結晶保持体１を用いて、種結晶３の下面３Ｂに結晶を成長させていることから、下面３Ｂに成長する結晶が大きくなった場合でも、保持部材２の下端面２Ａから種結晶３が剥離しにくくなっている。その結果、成長させる結晶の生産性を向上させることができる。

上述した実施形態は、すべて溶液成長法を例に挙げて説明したが、本発明は昇華法にも適用可能な技術であり、本発明の効果を奏する範囲内で、適宜種々の変更を施すことは何等差し支えない。

１ 種結晶保持体
２ 保持部材
２Ａ 下端面（下面）
２Ａ’ 接合領域
２ＡＡ 外周部
２Ｂ 側面
２Ｃ 上端面（上面）
３ 種結晶
３Ａ 上面
３Ａ’ 露出部分
３Ｂ 下面
４ 結晶育成装置
５ 坩堝
６ 坩堝容器
７ 保温材
８ 融液
９ 加熱機構
10 コイル
11 交流電源
12 搬送機構
13 動力源
14 制御部
15 貫通孔
16 粒子
16’ 溶融体
17 接着材
18 押圧手段

Claims (11)

1. 炭素からなる保持部材と、該保持部材の下面よりも大きい上面を持つ、炭化珪素からなる種結晶とを準備する準備工程と、
   前記保持部材の前記下面に前記種結晶の前記上面を固定する固定工程と、
   前記種結晶の前記上面のうち前記保持部材からはみ出ている部分に、前記保持部材の側面と接するように珪素の粒子を配置する配置工程と、
   前記種結晶、前記保持部材および前記粒子を、珪素の融点よりも高い温度に加熱する加熱工程と、
   溶融した前記粒子で前記保持部材に前記種結晶を接合する接合工程とを有する
   種結晶保持体の製造方法。
2. 前記加熱工程において、前記保持部材または前記種結晶の少なくとも一方を両者の固定部に向けて押圧しながら加熱する請求項１に記載の種結晶保持体の製造方法。
3. 前記加熱工程を、主としてアルゴン、窒素またはヘリウムを含む雰囲気中で行なう請求項１または２に記載の種結晶保持体の製造方法。
4. 前記固定工程において、前記保持部材の前記下面に前記種結晶の前記上面を、炭素の粒子を含む接着材を介して固定する請求項１〜３のいずれかに記載の種結晶保持体の製造方法。
5. 保持部材と、該保持部材の下面よりも大きい上面を持つ、炭化珪素からなる種結晶とを準備する準備工程と、
   前記保持部材の前記下面に前記種結晶の前記上面を固定する固定工程と、
   前記種結晶の前記上面のうち前記保持部材からはみ出ている部分に、前記保持部材の側面と接するよう珪素の粒子を配置する配置工程と、
   主として炭化水素を含む雰囲気中で、前記種結晶、前記保持部材および前記粒子を、珪素の融点よりも高い温度に加熱する加熱工程と、
   溶融した前記粒子で前記保持部材に前記種結晶を接合する接合工程とを有する
   種結晶保持体の製造方法。
6. 炭素を主成分とし、下面に炭化珪素からなる接合領域が存在する保持部材と、
   炭化珪素からなり、上面が前記保持部材の前記下面の前記接合領域と接するように配置された種結晶とを有し、
   前記保持部材は、前記下面から上面にかけて貫通する孔を有する
   種結晶保持体。
7. 前記接合領域は、前記保持部材の前記下面の外周部に存在している請求項６に記載の種結晶保持体。
8. 前記接合領域は、前記保持部材の前記下面の中心から外周部に向かうにつれて炭化珪素の存在比率が高くなっている請求項６または７に記載の種結晶保持体。
9. 前記保持部材は、側面にも炭化珪素がさらに存在する請求項６〜８のいずれかに記載の種結晶保持体。
10. 坩堝と、
    該坩堝内に位置する融液と、
    前記坩堝内を上下方向に移動可能に設定された、炭素を主成分とし、下面に炭化珪素からなる接合領域が存在し、下面から上面にかけて貫通する孔を有する保持部材、および炭化珪素からなり、上面が前記保持部材の前記下面の前記接合領域と接するように配置された種結晶を有する種結晶保持体とを備えた
    結晶育成装置。
11. 炭素を主成分とし、下面に炭化珪素からなる接合領域が存在し、下面から上面にかけて貫通する孔を有する保持部材、および炭化珪素からなり、上面が前記保持部材の前記下面の前記接合領域と接するように配置された種結晶を有する種結晶保持体を準備する工程と、
    前記種結晶の下面を坩堝内にある炭化珪素の融液に接触させて、前記保持部材を上方に引き上げることによって、前記種結晶の前記下面に前記融液から炭化珪素の結晶を成長させる工程と
    を有する結晶育成方法。

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