JP5638295B2 - 坩堝、単結晶育成装置および単結晶育成方法 - Google Patents

Description

本発明は、坩堝および単結晶育成装置に関する。

炭素（Ｃ）と、珪素（Ｓｉ）の化合物である炭化珪素（Silicon carbide；ＳｉＣ）がある。このＳｉＣは、バンドギャップがＳｉに比べて広く、絶縁破壊に至る電界強度が大きいこと、熱伝導性が高いこと、耐熱性が高いこと、耐薬品性に優れること、耐放射線性に優れること、などの種々の利点から注目を集めている。このＳｉＣに注目している分野は、原子力を含む重電、自動車および航空を含む運輸、家電、ならびに宇宙などと幅広い。このＳｉＣの単結晶は、例えば特許文献１に記載されるような製造方法で製造されている。

特開２０００−２６４７９０号公報

しかし、特許文献１に記載されているような製造方法では、ＳｉＣなどの単結晶を育成するのに多くの時間を要してしまっていた。

本発明は、上述の事情のもとで考え出されたものであって、単結晶の育成速度の優れた坩堝および単結晶育成装置を提供することを目的とする。

本発明の坩堝は、単結晶育成装置に配置される坩堝であって、開口を有し、原材料を融解して原料融液として収容する収容体と、前記原料融液に沈むように前記収容体の内に収容され、前記開口側に向かって径が小さくなっている中空部を有する中空体とを含み、該中空体は、上下方向の両側に開口を有している。

本発明の単結晶育成装置は、本発明に係る坩堝と、前記収容体を加熱する加熱機構と、前記収容体に種結晶を搬送する搬送機構とを含む。

本発明によれば、単結晶の育成速度の優れた坩堝および単結晶育成装置を提供することができる。

本発明に係る単結晶育成装置の実施形態の一例の概略構成を示す断面図である。 本発明に係る坩堝の実施形態の一例の概略構成を示す断面図である。 図２に示した坩堝の一部の構成を示す斜視図である。 図３に示した坩堝の変形例を示す斜視図である。 図２に示した坩堝の他の実施形態の概略構成を示す断面図である。 図５に示した坩堝の一部の構成を示す斜視図である。 図２に示した坩堝の他の実施形態の概略構成を示す断面図である。 図７に示した坩堝の一部の構成を示す斜視図である。 図２に示した坩堝の他の実施形態の概略構成を示す断面図である。 図９に示した坩堝の一部の構成を示す斜視図である。 図８に示した坩堝の一部構成の変形例を示す斜視図である。 図１０に示した坩堝の一部構成の変形例を示す斜視図である。 図９に示した坩堝の他の実施形態の概略構成を示す断面図である。 図３に示した坩堝の一部の構成の変形例を示す斜視図である。

本発明に係る坩堝および単結晶育成装置の実施形態の一例について、図面を参照しつつ説明する。図１は、本発明の単結晶育成装置の実施形態の一例である単結晶育成装置１の概略構成を示す断面図である。

単結晶育成装置１は、本発明の坩堝の実施形態の一例である坩堝１０、坩堝容器２０、加熱機構３０、搬送機構４０、および制御部５０を有して構成されている。この単結晶育成装置１では、溶液成長法を用いて単結晶の育成を行う。

坩堝１０は、育成する単結晶の原料を内部で融解させる器としての機能を担っている。本実施形態では、この坩堝１０の中で単結晶の原料が融解し、原料融液６０として貯留する。また、溶液成長法を採用する本実施形態では、この坩堝１０の内部で熱的平衡状態を作り出して、単結晶の育成を行う。

この坩堝１０は、坩堝容器２０の内部に配置されている。坩堝容器２０は、坩堝１０を保持する機能を担っている。この坩堝容器２０と坩堝１０との間には、保温材２１が配置されている。この保温材２１は、坩堝１０の周囲を囲んでいる。保温材２１は、坩堝１０からの放熱を抑制し、坩堝１０の温度を安定して保つことに寄与している。

この坩堝１０は、加熱機構３０によって加熱される。つまり、加熱機構３０は、坩堝１０を加熱する機能を担っている。本実施形態の加熱機構３０は、電磁波によって加熱する電磁加熱方式を採用しており、コイル３１および交流電源３２を含んで構成されている。このコイル３１は、導体によって形成され、坩堝１０の周囲を囲むように巻き回されている。交流電源３２は、コイル３１に交流電流を流すものであり、流す交流電流の周波数が高いものが好ましい。

この加熱機構３０では、次のようにして坩堝１０を加熱している。まず、交流電源３２を用いてコイル３１に電流を流して、坩堝１０を含む空間に電磁場を発生させる。次に、この電磁場によって、坩堝１０に誘導電流が流れる。坩堝１０に流れた誘導電流は、電気抵抗によるジュール発熱、およびヒステリシス損失による発熱などの種々の損失によって、熱エネルギに変換される。つまり、坩堝１０は、誘導電流の熱損失によって加熱される。なお、この電磁場によって原料融液６０自体に誘導電流を流して発熱させてもよい。このように原料融液６０自体を発熱させる場合は、坩堝１０自体を発熱させなくてもよい。

また、本実施形態では、加熱機構３０として電磁加熱方式を採用しているが、他の方式であってもよい。加熱機構３０としては、例えば、カーボンなどの発熱抵抗体で生じた熱を伝熱する方式などの他の方式が採用できる。この伝熱方式の加熱機構を採用する場合は、坩堝１０と保温材２１との間に発熱抵抗体が配置される。

この坩堝１０の原料融液６０には、搬送機構４０によって単結晶の種結晶６１が供給される。つまり、搬送機構４０は、原料融液６０の中に種結晶を搬入する機能を担っている。また、この搬送機構４０は、原料融液６０の中から育成した単結晶を搬出する機能も担っている。この搬送機構４０は、引き上げ軸４１、および動力源４２を含んで構成されている。この引き上げ軸４１によって、種結晶６１および育成した単結晶の搬入出が行われる。種結晶６１は、引き上げ軸４１の先端に取り付けられており、この引き上げ軸４１は、動力源４２によって上下方向Ｄ１，Ｄ２に移動が制御される。本実施形態では、Ｄ１方向が物理空間上の下方向を意味し、Ｄ２方向が物理空間上の上方向を意味する。

単結晶育成装置１では、加熱機構３０の交流電源３２と、搬送機構４０の動力源４２とが制御部５０に接続されて制御されている。つまり、この単結晶育成装置１は、制御部５０によって、原料融液６０の加熱および温度制御と、種結晶６１および種結晶の搬入出とが連動して制御されている。この制御部５０は、中央演算処理装置（ＣＰＵ）、およびメモリなどの記憶装置を含んで構成されており、例えば公知のコンピュータからなる。

原料融液６０は、育成する単結晶を構成する元素の少なくとも１つを含む物質が溶媒として溶融している。また、この原料融液６０には、この溶媒中に育成する単結晶を構成する他の元素が溶質として溶解している。この溶質となる元素の溶解度は、溶媒となる元素の温度が高くなるほど大きくなる。このため、高温下の溶媒に多くの溶質を溶解させた原料融液６０が冷えると、熱的な平衡を境に溶質が析出する。この熱的平衡による析出を利用して、本実施形態が採用している溶液成長法では、単結晶の育成を行っている。そのため、種結晶６１および育成中の単結晶に、高温下において多くの溶質を溶解している原料融液６０を供給することが、単結晶の育成速度を早めるうえで重要な要素となる。

また、この原料融液６０は、第２の溶媒を含んでいても良い。原料融液６０に第２の溶媒を含ませることで、より多くの溶質を溶解させることができる。加えて、原料融液６０に第２の溶媒を含ませることで、単結晶の育成が進み、育成する単結晶を構成する元素が溶融した第１の溶媒が少なくなった場合でも溶質を安定して溶解させることができる。

坩堝１０を形成する材料および原料融液６０は、育成する単結晶に応じて適宜選択される。炭化珪素（ＳｉＣ）の単結晶を育成する場合には、例えば、次の組合せが挙げられる。坩堝１０の形成材料としては、炭素元素を含む材料が用いられ、例えばグラファイト（石墨）が挙げられる。また、原料融液６０として珪素の溶融液が第１の溶媒として用いられる。また、第２の溶媒として、アルミニウム（Ａｌ）、クロム（Ｃｒ）、チタン（Ｔｉ）、鉄（Ｆｅ）、マンガン（Ｍｎ）、コバルト（Ｃｏ）、錫（Ｓｎ）、スカンジウム（Ｓｃ）、ニッケル（Ｎｉ）などを必要に応じて採用してもよい。この原料融液６０には、炭素（Ｃ）が溶質として溶解される。

また、窒化ガリウム（ＧａＮ）の単結晶を育成する場合には、例えば、次の組合せが挙げられる。坩堝１０の形成材料としては、窒化ホウ素（ＢＮ）が用いられる。原料融液６０としてガリウム（Ｇａ）の溶融液が第１の溶媒として用いられる。また、第２の溶媒として、ナトリウム（Ｎａ）、カリウム（Ｋ）、リチウム（Ｌｉ）、バリウム（Ｂａ）、Ａｌ、Ｓｎ、亜鉛（Ｚｎ）、ビスマス（Ｂｉ）、Ｓｉ、Ｍｎ、インジウム（Ｉｎ）、アンチモン（Ｓｂ）、ストロンチウム（Ｓｒ）などを必要に応じて採用してもよい。この原料融液６０には、窒素（Ｎ）が溶質として溶解される。この窒素元素は、窒化ナトリウム（ＮａＮ_３）を原料融液６０に溶かして溶解させてもよい。

また、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）の単結晶を育成する場合には、例えば、次の組合せが挙げられる。坩堝１０の形成材料としては、窒化アルミニウム（ＡｌＮ）が用いられる。原料融液６０としてＡｌの溶融液が第１の溶媒として用いられる。また、第２の溶媒として、Ｌｉ、銅（Ｃｕ）、Ｓｎ、Ｇａ、Ｉｎ、Ｂｉ、水銀（Ｈｇ）を必要に応じて採用してもよい。この原料融液６０には、窒素（Ｎ）が溶質として溶解される。この窒素元素は、窒化リチウム（ＬｉＮ_３）を原料融液６０に溶かして溶解させてもよい。

本実施形態の加熱機構３０は、種結晶６１が供給されるＤ１方向側において析出を好適に生じさせるため、種結晶６１の周囲となるＤ２方向側の温度がＤ１方向側の温度に比べて低くなるように加熱している。具体的には、コイル３１の巻数がＤ１方向側に比べてＤ２方向側で少なくなっている。コイル３１の構成をこのようにすることによって、Ｄ１方向側で生じる誘導電流を多くして、Ｄ１方向側を相対的に高温にすることができる。

本発明の坩堝の実施形態の一例である坩堝１０に関して、図２、３を参照して詳述する。この坩堝１０は、収容体１１と、中空体１２とを含んで構成されている。

収容体１１は、原料融液６０を収容する収容部１１ａを有する器（うつわ）である。この収容部１１ａは、Ｄ１方向側に窪んでおり、Ｄ２方向側が開口している。搬送機構４０の引き上げ軸４１は、この開口を通じて種結晶６１および育成した単結晶の搬入出が行われる。

中空体１２は、収容体１１の収容部１１ａに収容されている。この中空体１２は、中空となっている中空部１２ａを有している。中空部１２ａは、第１方向Ｄ１，Ｄ２の両側において開口している。種結晶６１は、この中空部１２ａのＤ２方向側の開口部に配置される。本実施形態の中空部１２ａは、第１中空部１２ｂと、第２中空部１２ｃとを含んで構成されている。

第１中空部１２ｂは、Ｄ１方向側からＤ２方向側に向かうにつれて径が小さくなっている。言い換えると、この第１中空部１２ｂは、収容部１１ａの開口側に近づくにつれて径が小さくなっている。この坩堝１０では、Ｄ１方向側からＤ２方向側に流れる原料融液６０を狭い領域に集めて流すことができる。つまり、Ｄ１方向側から流入する原料融液６０を集めて種結晶６１に供給することができる。このＤ１方向側から供給される原料融液６０は、相対的に多くの溶質を溶解しており、相対的に温度の低いＤ２方向側で溶質が析出する。したがって、この坩堝１０では、種結晶６１および育成中の単結晶に、高温下において多くの溶質を溶解している原料融液６０を好適に供給することができる。

第２中空部１２ｃは、Ｄ１方向側からＤ２方向側にわたっての径の変化が第１中空部１２ｂの径の変化に比べて小さくなっている。ここでいう「径の変化」とは、第１方向における長さ当たりの径の変化をいう。本実施形態の第２中空部１２ｃは、Ｄ１方向側からＤ２方向側にわたって径がほぼ等しくなっている。この第２中空部１２ｃを設けることによって、中を流れる原料融液６０の流量バラツキを小さくすることができる。したがって、この坩堝１０では、育成する単結晶の厚みバラツキを小さくすることができる。

この中空体１２は、脚部１２ｄを有している。この脚部１２ｄは、中空体１２のＤ１方向側の開口を、収容部１１ａの底面から離隔させる目的で設けられている。この脚部１２ｄが収容部１１ａのＤ１方向側の底面に接しており、中空体１２は、収容部１１ａの内部で自立している。なお、原料融液６０は、複数の脚部１２ｄの間から流入する。

本発明は上記実施形態に限定されるものでなく、本発明の要旨を逸脱しない範囲において、各種の改良および変更を行ってもよいのはもちろんである。

図２，３に示した中空体１２は、第１中空部１２ｂと、第２中空部１２ｃとが一体化して形成されているが、このような構成に限られない。図４に示したように、第１中空部１２Ａｂを有する第１中空体１２１と、第２中空部１２Ａｃを有する第２中空体１２２とを含んで構成される中空体１２Ａであってもよい。なお、この第１中空体１２１と、第２中空体１２２とは、接着、溶着などで固着してもよいし、ネジなどを用いて固定してもよい。また、第１中空体１２１のうえに第２中空体１２２を置いて配置した場合であってもよい。

図１に示した単結晶育成装置１では、上側（Ｄ２方向側）から種結晶６１を供給しているが、下側（Ｄ１方向側）から種結晶６１を供給する構成とされていてもよい。この場合、装置の構成変更に応じて、図５，６に示したように、形状の異なる坩堝１０Ｂが採用される。

この坩堝１０Ｂの収容体１１Ｂは、Ｄ１方向側に窪んでおり、Ｄ２方向側が開口しているのに加えて、Ｄ１方向側の一部が開口している。搬送機構４０Ｂの引き上げ軸４１Ｂは、Ｄ１方向側の開口を通じて種結晶６１および育成した単結晶の搬入出が行われる。

この坩堝１０Ｂの中空体１２は、中空となっている中空部１２Ｂａを有している。中空部１２Ｂａは、第１方向Ｄ１，Ｄ２の両側において開口している。この中空部１２Ｂａは、第１中空部１２Ｂｂと、第２中空部１２Ｂｃとを含んで構成されている。第１中空部１２Ｂｂは、Ｄ２方向側からＤ１方向側に向かうにつれて径が小さくなっている。言い換えると、この第１中空部１２Ｂｂは、収容部１１ａの開口側に近づくにつれて径が小さくなっている。第２中空部１２Ｂｃは、Ｄ１方向側からＤ２方向側にわたっての径の変化が第１中空部１２Ｂｂの径の変化に比べて小さくなっている。この第２中空部１２Ｂｃは、Ｄ１方向側からＤ２方向側にわたって径がほぼ等しくなっている。また、この中空体１２Ｂは、脚部１２Ｂｄを有している。

図２〜６に示した中空体１２，１２Ｂでは、収容部１２ａ，１２Ｂａの内部に種結晶６１が配置されるように構成されているが、このような構成に限られない。種結晶６１は、収容部１２ａ，１２Ｂａの外側に配置されるように構成されていてもよい。例えば図７，８に示した坩堝１０Ｃでは、収容体１１Ｃに収容される原料融液６０のうち、中空体１２ＣのＤ２方向側の開口から流出する原料融液が種結晶６１に供給されるように構成されている。

また、図９，１０に示した坩堝１０Ｄの中空体１２Ｄは、図７，８に示した中空体１２Ｃの構成に加えて、種結晶６１に対向する上面１２Ｄｅを有している。このように上面１２Ｄｅを有することによって中空体１２Ｄは、中空体１２ＤのＤ２方向側の開口から流出した原料融液６０を、種結晶６１の表面に沿って流し、対流させることができる。そのため、坩堝１０Ｄでは、種結晶６１の表面に供給される原料融液６０の量のバラツキを低減し、育成する単結晶の厚みバラツキの低減を図ることができる。

また、図７〜１０に示した中空体１２Ｃ，１２Ｄは、Ｄ２方向側の開口が円形状をしているが、このような構成に限られない。例えば図１１，１２に示した中空体１２Ｅ，１２Ｆように、開口の形状が一つの方向に延びていてもよい。

図２〜１２に示した中空体１２，１２Ａ〜１２Ｆは、脚部１２ｄ，１２Ａｄ〜１２Ｆｄを介して立脚しているが、このような構成に限られない。例えば図１３に示したように中空体１２Ｇを直接吊してもよいし、図１４に示したように支持体１３を設けて、かかる支持体１３で中空体１２Ｈを間接的に吊してもよい。このようにして、中空体１２Ｇ，１２Ｈの開口を収容体から離隔することができる場合には、脚部を設けなくても、中空体１２Ｇ，１２Ｈの開口部から原料融液６０を流入させることができる。

なお、図１３に示した中空体１２Ｇは、上部に設けられている吊り部１２Ｇｅで吊しているが、吊り部が側面などの他の部位に設けられていてもよい。また、図１４に示した支持体１３は、開口部１３ａを有しているが、中空体１２の開口を収容体から離隔することができる形状であれば、これに限定されるものではない。

１・・・単結晶育成装置
１０・・・坩堝
１１・・・収容体
１２・・・中空体
１２ａ・・・中空部
１２ｂ・・・第１中空部
１２ｃ・・・第２中空部
１２ｄ・・・脚部
１２１・・・第１中空体
１２２・・・第２中空体
１３・・・支持体
１３ａ・・・開口部
２０・・・坩堝容器
２１・・・保温材
３０・・・加熱機構
３１・・・コイル
３２・・・交流電源
４０・・・搬送機構
４１・・・引き上げ軸
４２・・・動力源
５０・・・制御部
６０・・・原料融液

Claims (6)

1. 単結晶育成装置に配置される坩堝であって、
   開口を有し、原材料を融解して原料融液として収容する収容体と、
   前記原料融液に沈むように前記収容体の内に収容され、前記開口側に向かって径が小さくなっている中空部を有する中空体とを含み、
   該中空体は、上下方向の両側に開口を有している、坩堝。
2. 前記中空部よりも前記収容体の前記開口側に配置される第２中空部をさらに含む、請求項１に記載の坩堝。
3. 前記中空体は、脚部を有しており、当該脚部が前記収容体に接して支持される、請求項１または２に記載の坩堝。
4. 請求項１〜３のいずれかに記載の坩堝と、
   前記収容体を加熱する加熱機構と、
   前記収容体に種結晶を搬送する搬送機構とを含む、単結晶育成装置
5. 前記加熱機構は、前記収容体の開口側の温度が低くなるように温度勾配を設けて加熱するように構成されている、請求項４に記載の単結晶育成装置。
6. 溶液成長法を用いて請求項４または５に記載の単結晶育成装置で単結晶を育成する、単結晶育成方法。

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