JP5690579B2 - リチウムイオン二次電池 - Google Patents
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Description
正極合剤層はリチウム酸化物からなる正極活物質を含み、負極合剤層は黒鉛等のリチウムイオンを吸蔵・放出可能な負極活物質を含む。セパレータは、リチウムイオンを透過する空孔を有する。充電時には正極合剤層と負極合剤層との間にリチウムがイオンの状態で蓄えられる。
正・負極電極の金属箔を裁断後、各電極の表面にしわや波うち等の変形を有していると、捲回する工程で、正・負極電極の端部の位置がずれ、充放電において、ずれた端部に電流が集中するため、デンドライト析出による内部短絡が生じたたり、電池性能が低下したりする。
この対応として、正・負極電極の金属箔の一面に、合剤層を塗工、乾燥した後、金属箔に不連続の切り込みを入れ、その後、金属箔の他面に合剤層を形成し、ローラープレス機で加圧成型して正・負極電極を形成する方法が知られている(例えば、特許文献1参照)。
Y>19.6×(a/b)+35.0----(1)
但し、Yは、応力−歪特性曲線において、0.2%耐力とそのときの歪との交点と、歪=0、応力=0の点を結ぶ直線の傾きである。
また、本発明のリチウムイオン二次電池は、電池容器内に、正極活物質としてのリチウム酸化物を含む正極合剤層を有する正極電極と、リチウムイオンを吸蔵・放出する負極合剤層を有する負極電極と、正極電極と負極電極の内外周に配されたセパレータとを有する捲回型の電極群が収容され、非水電解液が注入されたリチウムイオン二次電池において、正極電極は、アルミニウム合金からなる金属箔の両面に、長手方向に沿う一側縁を正極合剤未処理部として露出して、他の領域に塗布された正極合剤層を有し、正極電極の両面の正極合剤層がプレスにより圧延されたリチウムイオン二次電池であって、正極合剤未処理部の連続領域部の幅をa、正極合剤層の幅をbとしたとき、下記の条件(I)または条件(II)を満足するものである。
Yが36.7GPa以上であり、かつ、(a/b)が0.09以下----条件(I)
Yが35.7Gpa以上であり、かつ、(a/b)が0.04以下----条件(II)
但し、Yは、応力−歪特性曲線において、0.2%耐力とそのときの歪との交点と、歪=0、応力=0の点を結ぶ直線の傾きである。
ここで、湾曲とは、具体的には、正極電極を平面視した状態で、正極合剤未処理部側を内周側とし、正極合剤層側を外周側とする扇形に変形することを指す。
以下、この発明のリチウムイオン二次電池を、円筒形電池を一実施の形態として図面と共に説明する。
図1は、この発明のリチウムイオン二次電池の断面図であり、図2は、図1に示された円筒形二次電池の分解斜視図である。
円筒形のリチウムイオン二次電池1は、例えば、外形40mmφ、高さ100mmの寸法を有する。
このリチウムイオン二次電池1は、有底円筒形の電池缶2とハット型の電池蓋3とを、通常、ガスケットと言われるシール部材43を介在してかしめ加工を行い、外部から密封された構造の電池容器4を有する。有底円筒形の電池缶2は、鉄等の金属板をプレス加工して形成され、内面および外面の表面全体にニッケル等のめっき層形成されている。電池缶2は、その開放側である上端部側に開口部2bを有する。電池缶2の開口部2b側には、電池缶2の内側に突き出した溝2aが形成されている。電池缶2の内部には、以下に説明する発電用の各構成部材が収容されている。
図3に図示されるように、電極群10は、軸芯15の周囲に、正極電極11、負極電極12、および第1、第2のセパレータ13、14が捲回された構造を有する。
軸芯15は、中空円筒状を有し、軸芯15には、負極電極12、第1のセパレータ13、正極電極11および第2のセパレータ14が、この順に積層され、捲回されている。最内周の負極電極12の内側には第1のセパレータ13および第2のセパレータ14が数周(図3では、1周)捲回されている。電極群10の最外周は負極電極12およびその外周に捲回された第1のセパレータ13および第2のセパレータ14の順となっている(図4参照)。最外周の第2のセパレータ14が接着テープ19で留められる(図2参照)。
なお、図4では、負極電極12と第1のセパレータ13は中間部が切り取られ、この切り取られた部分では、正極電極11および第2のセパレータ14が露出した状態を示す。
正極電極11を形成する具体的な方法については、後述する。
負極合剤層12bの幅WCが正極合剤層11bの幅WAよりも大きいことにより、異物の析出による内部短絡を防止する。これは、リチウムイオン二次電池の場合、正極活物質であるリチウムがイオン化してセパレータを浸透するが、負極側に負極活物質が形成されておらず負極金属箔12aが露出していると負極金属箔12aにリチウムが析出し、内部短絡を発生する原因となるからである。
図1および図3において、中空な円筒形状の軸芯15は軸方向(図面の上下方向)の上端部の内面に径大の溝15aが形成され、この溝15aに正極集電部材が圧入されている。
負極金属箔12aの負極リード17は、すべて、負極集電部材21の外周筒部21cに超音波溶接等により溶接される。各負極リード17は大変薄いため、大電流を取りだすために、軸芯15への巻き始めから巻き終わりまで全長にわたり、所定間隔で多数形成されている。
負極集電部材21の下面には、ニッケルからなる負極通電リード23が溶接されている。
負極通電リード23は、鉄製の電池缶2の底部において、電池缶2に溶接されている。
絶縁板34は、開口部34a(図2参照)と下方に突出す側部34bを有している。絶縁板34の開口部34a内には接続板35が嵌合されている。接続板35の下面には、フレキシブルな接続部材33の他端が溶接されて固定されている。
電池蓋3は、炭素鋼等の鉄で形成され、外側および内側の表面全体にニッケル等のめっき層が施されている。電池蓋3は、ダイアフラム37に接触する円盤状の周縁部3aとこの周縁部3aから上方に突出す有頭無底の筒部3bを有するハット型を有する。筒部3bには開口部3cが形成されている。この開口部3cは、電池内部に発生するガス圧によりダイアフラム37が開裂した際、ガスを電池外部に放出するためのものである。
上述したように、電池蓋ユニット30の接続板35は接続部材33により正極集電部材27と接続されている。従って、電池蓋3は正極集電部材27と接続されている。このように、正極集電部材27と接続されている電池蓋3は他方の出力端として作用し、この他方の出力端として作用する電池蓋3と一方の出力端として作用する電池缶2より電極群10に蓄えられた電力を出力することが可能となる。
次に、図5〜図9を参照して、正極電極を形成する方法について説明する。
図5は、正極金属箔11aに正極合剤層11bを形成する方法を説明するための平面図である。なお、以下の説明では、1枚の正極金属箔11Aから2枚の正極電極11を形成する2枚取りの場合で説明する。すなわち、正極金属箔11Aは、1枚の正極金属箔11aの幅の2倍以上の幅を有しており、後述する如く、幅方向の中心部分を長手方向に沿って切断され、2枚の正極電極11が得られる。
予め、正極活物質と、正極導電材と正極バインダとを、例えば、プラネタリーミキサ等を用いて混練し、正極合剤スラリ63を形成しておく。正極活物質、正極導電材、正極バインダの材料は、上述したようなものを用いる。
正極金属箔11Aは、アルミニウム合金により形成されており、一端を巻装ローラ(図示せず)から引出し、バックアップローラ62に巻き付けたたうえ、巻装ローラから引出した一端を巻取ローラ(図示せず)に巻き付けておく。
正極合剤スラリ63を所定幅のスリットを有するダイヘッド61に供給し、図示しない送りローラにより正極金属箔11Aを移送しながら、正極金属箔11Aの一面にダイヘッド61のスリットから正極合剤スラリ63を吐出し、正極合剤スラリ63を正極金属箔11Aの中央領域に塗工する。
この場合、正極金属箔11Aに塗工される正極合剤層11Bの幅は、1枚の正極電極11の正極合剤層11bの幅の2倍以上の大きさを有する。また、正極合剤層11Bの長手方向に沿う両側縁には、それぞれ、1枚の正極電極11の正極合剤未処理部11cの幅よりも大きい幅の正極合剤未処理部11c’が形成されるようにする。正極合剤未処理部11c’は、正極合剤が塗工されない領域であり、正極金属箔11Aの材料であるアルミニウム合金が露出している領域である。但し、この段階では、正極合剤未処理部11c’に正極リード16は形成されていない。
図6は、乾燥が完了した状態の正極合剤層11Bを有する正極電極11’を示す平面図である。上述の如く、正極電極11’は、中央領域に、1枚の正極電極11の正極合剤層11bの幅の2倍以上の大きさを有する正極合剤層11Bと、正極合剤層11Bの長手方向に沿う両側縁に、それぞれ、正極合剤未処理部11cの幅よりも大きい幅の正極合剤未処理部11c’が形成されている。
次に、この正極電極11の両側縁に正極リード16を形成する。
例えばダイカット機を用いて、正極金属箔11Aの両側部に形成された正極合剤未処理部11c’に、それぞれ、多数の正極リード16を有する正極合剤未処理部11cを形成する。この場合、各正極合剤未処理部11cは、正極金属箔11Aの長手方向に沿って連続する幅aの連続領域部11c1と、この連続領域部11c1から、長手方向に垂直な方向に延出された正極リード16とから構成されるようにダイカットにする。
熱プレスは、例えば、図8に図示されるように、熱プレスロールにより行う。この方法では、図100〜120℃に昇温した一対のローラ65を用い、各ローラ65を正極電極11’の移送方向Xに対して、図示の方向に回転して行う。
正極電極11’を図9(A)の状態とした後は、この正極電極11’を幅方向の中央部において長手方向に沿って切断し、中央部に金属片11dが形成され、金属片11dの両側に、それぞれ、正極電極11が得られるように3分割する。
この場合、中央部の金属片11dは、その両側に正極電極11を形成する際の位置ずれを調整するために配置されるもので、この部分を設けることにより、歩留まりが向上し、かつ、生産性も向上する。
本発明において、扇度を、図9(B)を参照して、次のように定義する。
扇度とは、正極電極11が正極合剤未処理部11c側を内側にして扇形に湾曲している状態で、正極合剤層11bの両側端部における最も内周側の部分イを結んだ直線に対して、正極合剤層11bの最外周側に位置する部分ロ(通常は、扇形の中心線上に位置する)を通る直線の垂直方向の長さd1(d2)とする。
上記において、本実施の形態では、扇度は、正極電極11の長さL1およびL2を、それぞれ、1mとした時の長さd1(d2)を単位mmで示す。正極電極11の長さL1=L2(=L)であれば、d1=d2(=d)となる。
図8に図示されるように、正極電極11’の正極合剤層11Bを熱ロールプレスする工程において、正極金属箔11Aは、ローラ65により、正極合剤層11Bを介して加圧される領域と、加圧されない領域とが存在する。
図11は、図8の一部拡大断面図である。
正極金属箔11Aの正極合剤層11B直下の領域は、正極合剤層11Bの上面にローラ65が接触するため、正極合剤層11Bを介して、ローラ65の圧力を受ける。一方、正極金属箔11Aの正極合剤未処理部11cの領域は、ローラ65の圧力を受けることはない。
従って、正極電極11’を図10(C)に図示するように、中央部の金属片11dの両側に正極電極11が形成されるように3分割すると、各正極電極11は、応力の均衡が崩れて、それぞれ、同図に図示されるように、正極合剤未処理部11c側を内周側とし、正極合剤層11B側を外周側とする扇形に湾曲することになる。
所定寸法(例えば、長さ100mm×幅10mm)のアルミニウム合金からなる試験片を、例えば、万能試験機により引張力を与え、引張力を徐々に増大して破断に至るまでの歪を与える。このときの応力(σ)と歪(ε)を測定し、図13に太い実線で図示されるような、応力(σ)―歪(ε)特性曲線を描画する。
正極金属箔11aとしてMnを1%含んだアルミニウム合金を用いて、正極合剤未処理部11cにおける連続領域部11c1の幅aと正極合剤層11bの幅bとの比、(a/b)=0.025の正極電極11を作製した。このアルミニウム合金の0.2%耐力は246MPaであり、0.2%耐力での歪は0.0067であった。また、傾きYは36.7GPaであった。
この正極電極11を熱プレスロールにより正極合剤層11bを加圧した後の扇度dは1mmであった。この場合、上述した如く扇度dは、正極金属箔11aの長さL=1mの場合の変形量である。なお、以下の説明において、扇度dは、正極金属箔11aの長さL=1mの場合である
実施例1と同様、0.2%耐力が246MPa、0.2%耐力での歪が0.0067、傾きYが36.7GPaのアルミニウム合金を用いて、正極合剤未処理部11cにおける連続領域部11c1の幅aと正極合剤層11bの幅bとの比、(a/b)=0.040の正極電極11を作製した。
この正極電極11を熱プレスロールにより正極合剤層11bを加圧した後の扇度dは2mmであった。
実施例1と同様、0.2%耐力が246MPa、0.2%耐力での歪が0.0067、傾きYが36.7GPaのアルミニウム合金を用いて、正極合剤未処理部11cにおける連続領域部11c1の幅aと正極合剤層11bの幅bとの比、(a/b)=0.070の正極電極11を作製した。
この正極電極11を熱プレスロールにより正極合剤層11bを加圧した後の扇度dは2mmであった。
実施例1と同様、0.2%耐力が246MPa、0.2%耐力での歪が0.0067、傾きYが36.7GPaのアルミニウム合金を用いて、正極合剤未処理部11cにおける連続領域部11c1の幅aと正極合剤層11bの幅bとの比、(a/b)=0.090の正極電極11を作製した。
この正極電極11を熱プレスロールにより正極合剤層11bを加圧した後の扇度dは2mmであった。
正極金属箔11aとしてMnを1%含んだアルミニウム合金を用いて、正極合剤未処理部11cにおける連続領域部11c1の幅aと正極合剤層11bの幅bとの比、(a/b)=0.040の正極電極11を作製した。このアルミニウム合金の0.2%耐力は218MPaであり、0.2%耐力での歪は0.0061であった。また、傾きYは35.7GPaであった。
この正極電極11を熱プレスロールにより正極合剤層11bを加圧した後の扇度dは2mmであった。
実施例5と同様、0.2%耐力が218MPa、0.2%耐力での歪が0.0061、傾きYが35.7GPaのアルミニウム合金を用いて、正極合剤未処理部11cにおける連続領域部11c1の幅aと正極合剤層11bの幅bとの比、(a/b)=0.090の正極電極11を作製した。
この正極電極11を熱プレスロールにより正極合剤層11bを加圧した後の扇度dは6mmであった。
上記実施例1〜5および参照例の測定結果を図14に示す。
実施例1〜4では、すべて傾きYが36.7GPaであるが、これらの場合には、(a/b)=0.025〜0.090のすべての場合において、扇度dが2mm以下であり、正極電極11に歪やしわは無く、平滑であった。
実施例5では、傾きYが35.5GPaであり、(a/b)=0.040であるが、正極電極11に歪は無く、平滑であった。
比較例では、傾きYが35.5GPaであるが、(a/b)=0.090であり、この場合には、扇度dが6mmと大きく、正極電極11に歪、しわがみられた。
なお、扇度による正極電極11の変形に関する判断は、正極金属箔11aに両側から10MPaの引張力を与え、正極金属箔11aに波打ちやしわがみられるか否かを基準とした。
この判断基準では、正極金属箔11aの長さL=1mの場合、扇度dが3mm以下の場合は合格と判断される。
上記判断基準に徴すれば、比較例のみが不合格であり、実施例1〜5は、いずれも合格である。
二点鎖線で囲まれた、細かい多数の点のハッチングが施された領域I内は、実施例1〜4の測定結果に対応する。すなわち、この領域I内では、傾きYが36.7GPa以上で、かつ、(a/b)が0.090以下であって、正極電極11は扇度が小さく、平滑な面を有する。
点線で囲まれた、縦線のハッチングが施された領域II内は、実施例5の測定結果に対応する。すなわち、この領域II内では、傾きYが35.7GPa以上で、かつ、(a/b)が0.040以下であって、正極電極11はしわや歪は無く、平滑な面を有する。
このことについて説明する。
図14および図15において、傾きYが大きい場合には扇度dが小さくなる。また、傾きYが同一の場合には、正極合剤未処理部11cにおける連続領域部11c1の幅aと正極合剤層11bの幅bとの比、(a/b)が小さいほど扇度dは小さくなる。
従って、扇度を小さくすることに関して、傾きYが36.7GPaである実施例1〜4の中では、(a/b)が最大である実施例4が最も条件が悪い。また、傾きYが35.7GPaである実施例5は、実施例1〜4よりも条件が悪い。
従って、実施例4(図15に示すY1)と実施例5(図15に示すY2)とを結ぶ直線は、測定結果における合格と不合格の境界を示し、少なくとも、この直線の上部側が扇度は小さくなる合格領域である。図15には、この直線の上部側を斜めのハッチングを施した領域IIIとして示している。
Y≧ 19.6 × (a/b) + 35.0----式(1)
ここで、領域IIIの範囲内は、比較例に対する閾値ではないが、少なくとも、扇度d=2mm以下であることが保証される領域である。
上述した如く、傾きYは大きいほど熱プレスによる歪は小さくなる。扇度を、限りなくゼロに近くするためには、正極金属箔11aが弾性体として挙動する範囲で製造する必要がある。すなわち、傾きYは、使用材料のヤング率に等しくなる。正極金属箔11aとしてアルミニウム合金を用いる場合、アルミニウム合金単結晶のヤング率70GPaを超えることはない。従って、アルミニウム合金を用いた正極金属箔11aの場合には下記の式(2)を満足する。
70.0 >Y≧ 19.6 × (a/b) + 35.0----式(2)
51.0 >Y≧ 19.6 × (a/b) + 35.0----式(3)
しかし、a=0では、図7に図示するダイカット機を用いて正極リード16を形成する工程において、正極合剤の塗工のばらつきにより、長手方向に沿う側縁部において正極合剤の一部を切断してしまい、切断時の応力により、正極合剤に剥離が生じる。剥離した正極合剤は、電極群10に付着し、内部短絡や性能劣化の要因となる。従って、現実的には、正極合剤未処理部11cの連続領域部11c1の幅aは、相応の値が必要である。
現在の技術水準では、(a/b)≧0.010であることが望ましく、(a/b)≧0.030であることが一層望ましい。
しかし、(a/b)が大きくなると、抵抗値の増大を抑制するために正極金属箔11aの厚さが大きくなり、体積当りの正極活物質の量が低減することから電池性能が低下する。また、(a/b)の増大は、正極金属箔11aの露出面積が増大することであるから、正極リード16を形成する工程あるいは正極リード16を正極集電部材27に溶接する工程等において、正極リード16が折損する可能性が大きくなる。このため、現在の技術水準では、(a/b)は、0.090程度よりも小さくすることが望ましい。
Y>19.6×(a/b)+35.0----式(1)
但し、Yは、応力−歪特性曲線において、0.2%耐力とそのときの歪との交点と、歪=0、応力=0の点を結ぶ直線の傾きである。
このため、工程数を増大すること無く、正極電極の湾曲の程度を小さくするという効果を奏する。
従って、負極電極側に関しては、本発明の適用は必須という程でもなく、少なくとも、アルミニウム金属箔により形成される正極電極に対して適用すればよい。
しかし、本発明は、捲回型の電極群を有する角形のリチウムイオン二次電池に対しても適用が可能である。但し、角形のリチウムイオン二次電池の場合、正・負極電極には、合剤未処理部に導電リードを形成せず、直接、集電板を溶接する構造が一般的である。このような構造では、正極金属箔の正極合剤未処理部全体が連続領域部である。
Y>19.6×(a/b)+35.0----(1)
但し、Yは、応力−歪特性曲線において、0.2%耐力とそのときの歪との交点と、歪=0、応力=0の点を結ぶ直線の傾きである。
また、本発明のリチウムイオン二次電池は、電池容器内に、正極活物質としてのリチウム酸化物を含む正極合剤層を有する正極電極と、リチウムイオンを吸蔵・放出する負極合剤層を有する負極電極と、正極電極と負極電極の内外周に配されたセパレータとを有する捲回型の電極群が収容され、非水電解液が注入されたリチウムイオン二次電池において、正極電極は、アルミニウム合金からなる金属箔の両面に、長手方向に沿う一側縁を正極合剤未処理部として露出して、他の領域に塗布された正極合剤層を有し、正極電極の両面の正極合剤層がプレスにより圧延されたリチウムイオン二次電池であって、正極合剤未処理部の連続領域部の幅をa、正極合剤層の幅をbとしたとき、下記の条件(I)または条件(II)を満足するものであればよい。
Yが36.7GPa以上であり、かつ、(a/b)が0.09以下----条件(I)
Yが35.7Gpa以上であり、かつ、(a/b)が0.04以下----条件(II)
但し、Yは、応力−歪特性曲線において、0.2%耐力とそのときの歪との交点と、歪=0、応力=0の点を結ぶ直線の傾きである。
4 電池容器
10 電極群
11 正極電極
11a、11A 正極金属箔
11b、11B 正極合剤層
11c 正極合剤未処理部
11c1 連続領域部
12 負極電極
12a 負極金属箔
12b 負極合剤層
12c 負極合剤未処理部
13、14 セパレータ
20 発電ユニット
30 電池蓋ユニット
Claims (6)
- 電池容器内に、正極活物質としてのリチウム酸化物を含む正極合剤層を有する正極電極と、リチウムイオンを吸蔵・放出する負極合剤層を有する負極電極と、前記正極電極と前記負極電極の内外周に配されたセパレータとを有する捲回型の電極群が収容され、非水電解液が注入されたリチウムイオン二次電池において、前記正極電極は、アルミニウム合金からなる金属箔の両面に、長手方向に沿う一側縁を正極合剤未処理部として露出して、他の領域に塗布された前記正極合剤層を有し、前記正極電極の両面の前記正極合剤層がプレスにより圧延されたリチウムイオン二次電池であって、前記正極合剤未処理部の連続領域部の幅をa、前記正極合剤層の幅をbとしたとき、下記の式(1)に示す関係を満足するリチウムイオン二次電池。
Y>19.6×(a/b)+35.0----(1)
但し、Yは、応力−歪特性曲線において、0.2%耐力とそのときの歪との交点と、歪=0、応力=0の点を結ぶ直線の傾きである。 - 電池容器内に、正極活物質としてのリチウム酸化物を含む正極合剤層を有する正極電極と、リチウムイオンを吸蔵・放出する負極合剤層を有する負極電極と、前記正極電極と前記負極電極の内外周に配されたセパレータとを有する捲回型の電極群が収容され、非水電解液が注入されたリチウムイオン二次電池において、前記正極電極は、アルミニウム合金からなる金属箔の両面に、長手方向に沿う一側縁を正極合剤未処理部として露出して、他の領域に塗布された前記正極合剤層を有し、前記正極電極の両面の前記正極合剤層がプレスにより圧延されたリチウムイオン二次電池であって、前記正極合剤未処理部の連続領域部の幅をa、前記正極合剤層の幅をbとしたとき、下記の条件(I)または条件(II)を満足するリチウムイオン二次電池。
Yが36.7GPa以上であり、かつ、(a/b)が0.09以下----条件(I)
Yが35.7Gpa以上であり、かつ、(a/b)が0.04以下----条件(II)
但し、Yは、応力−歪特性曲線において、0.2%耐力とそのときの歪との交点と、歪=0、応力=0の点を結ぶ直線の傾きである。 - 請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池において、前記正極合剤未処理部の連続領域部の幅aと前記正極合剤層の幅bとの比が、0.01≦(a/b)≦0.09を満足するリチウムイオン二次電池。
- 請求項1または2に記載のリチウムイオン二次電池において、前記正極合剤未処理部の連続領域部の幅aと前記正極合剤層の幅bとの比が、0.03≦(a/b)≦0.09を満足するリチウムイオン二次電池。
- 請求項1乃至4のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池において、前記金属箔の厚さは、10〜20μmであるリチウムイオン二次電池。
- 請求項1乃至5のいずれか1項に記載のリチウムイオン二次電池において、前記捲回型の電極群は、円筒形状であり、前記正極合剤未処理部は、連続領域部から外側に延出された正極リードを有するリチウムイオン二次電池。
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