JP5609882B2 - パターン形成方法及びレジスト下層膜形成用組成物 - Google Patents
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Description
[1](1)被加工基板上に、レジスト下層膜形成用組成物によってレジスト下層膜を形成するレジスト下層膜形成工程と、
(1’)前記レジスト下層膜上に中間層を形成する中間層形成工程と、
(2)前記中間層が形成されたレジスト下層膜上に、レジスト組成物を塗布してレジスト被膜を形成するレジスト被膜形成工程と、
(3)前記レジスト被膜に、選択的に放射線を照射して、該レジスト被膜を露光する露光工程と、
(4)露光された前記レジスト被膜を現像して、レジストパターンを形成するレジストパターン形成工程と、
(5)前記レジストパターンをマスクとして用い、前記中間層、前記レジスト下層膜及び前記被加工基板をドライエッチングして、該被加工基板に所定のパターンを形成するパターン形成工程と、を備えるパターン形成方法であって、
前記レジスト下層膜形成用組成物は、(A)基材成分と、(B)下記一般式(i)で表される部分構造を有する架橋剤と、を含むことを特徴とするパターン形成方法。
[2]前記(B)架橋剤が、下記一般式(b1−1)で表される化合物、及び下記一般式(b2)で表される化合物のうちの少なくとも一方である前記[1]に記載のパターン形成方法。
[3]前記(B)架橋剤が、下記一般式(b1−2)で表される化合物である前記[1]に記載のパターン形成方法。
[4]前記(B)架橋剤が、下記一般式(b1−3)で表される化合物である前記[1]に記載のパターン形成方法。
[5]前記(A)基材成分が、ノボラック樹脂、レゾール樹脂、スチレン樹脂、アセナフチレン系樹脂、又はフラーレン骨格を有する樹脂である前記[1]乃至[4]のいずれかに記載のパターン形成方法。
[6]更に、(C)溶剤を含む前記[1]乃至[5]のいずれかに記載のパターン形成方法。
[7](1)被加工基板上に、レジスト下層膜形成用組成物によってレジスト下層膜を形成するレジスト下層膜形成工程と、
(1’)前記レジスト下層膜上に中間層を形成する中間層形成工程と、
(2)前記中間層が形成されたレジスト下層膜上に、レジスト組成物を塗布してレジスト被膜を形成するレジスト被膜形成工程と、
(3)前記レジスト被膜に、選択的に放射線を照射して、該レジスト被膜を露光する露光工程と、
(4)露光された前記レジスト被膜を現像して、レジストパターンを形成するレジストパターン形成工程と、
(5)前記レジストパターンをマスクとして用い、前記中間層、前記レジスト下層膜及び前記被加工基板をドライエッチングして、該被加工基板に所定のパターンを形成するパターン形成工程と、を備えるパターン形成方法において用いられる前記レジスト下層膜形成用組成物であって、
(A)基材成分と、(B)下記一般式(i)で表される部分構造を有する架橋剤と、を含むことを特徴とするレジスト下層膜形成用組成物。
また、本発明のレジスト下層膜形成用組成物によれば、反射防止膜としての機能を有すると共にパターン転写性能及びエッチング耐性が良好なレジスト下層膜を形成することができる。更には、被加工基板をエッチングする際に下層膜パターンが折れ曲がらないレジスト下層膜を容易に形成することができる。そして、本組成物により得られるレジスト下層膜は、ドライエッチングプロセスにおいて、精密なパターン転写性能及び良好なエッチング選択性を有することになり、レジスト下層膜のオーバーエッチングが少なく、被加工基板にレジストパターンを再現性よく忠実に転写することができる。
[1]レジスト下層膜形成用組成物
本発明のレジスト下層膜形成用組成物は、後述のパターン形成方法におけるレジスト下層膜形成工程において用いられるものであり、(A)基材成分と、(B)特定の構造を有する架橋剤と、を含むものである。
本発明の組成物においては、レジスト下層膜用の基材成分として有機化合物が用いられる。この有機化合物は、1種単独で用いてもよいし、2種以上を併用してもよい。尚、基材成分(以下、「基材成分(A)」ともいう。)とは、膜形成能を有する有機化合物である。
このような基材成分としては、具体的には、(A1)芳香環を含む樹脂や、(A2)フラーレン骨格を有する化合物を挙げることができる。
前記芳香環を含む樹脂(以下、「樹脂(A1)」ともいう。)としては、例えば、ノボラック樹脂、レゾール樹脂、スチレン樹脂、アセナフチレン系樹脂、フラーレン骨格を有する樹脂、及びこれらの誘導体等が挙げられる。
ノボラック樹脂の具体例としては、例えば、フェノール、クレゾール、キシレノール、レゾルシノール、ビスフェノールA、パラターシャリーブチルフェノール、パラオクチルフェノール等のフェノール類、α−ナフトール、β−ナフトール、1,5−ジヒドロキシナフタレン、2,7−ジヒドロキシナフタレン等のナフトール類からなる群より選ばれる1種又は2種以上のフェノール性化合物と、ホルムアルデヒド、パラホルムアルデヒド、及びトリオキサン等のアルデヒド源のうちの1種又は2種以上のアルデヒド類と、を酸性触媒を用いて反応させて得られる樹脂が挙げられる。
このような樹脂としては、例えば、下記一般式(a1)や一般式(a2)で表されるもの等が挙げられる。
前記ハロゲン原子としては、例えば、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素等が挙げられる。等が挙げられる。
また、前記炭素数1〜9のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、n−プロピル基、i−プロピル基、n−ブチル基、2−メチルプロピル基、1−メチルプロピル基、t−ブチル基等が挙げられる。
更に、前記炭素数6〜22のアリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基等が挙げられる。
前記ハロゲン原子としては、例えば、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素等が挙げられる。等が挙げられる。
また、前記炭素数1〜9のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、n−プロピル基、i−プロピル基、n−ブチル基、2−メチルプロピル基、1−メチルプロピル基、t−ブチル基等が挙げられる。
更に、前記炭素数6〜22のアリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基等が挙げられる。
また、R31及びR32におけるアリール基としては、炭素数6〜30のアリール基が挙げられる。具体的には、例えば、フェニル基、ナフチル基等が挙げられる。
尚、R31及びR32は、それぞれ、主鎖に対してパラ位、オルソ位又はメタ位をとる。
更に、樹脂(A1)のMwと、GPCで測定したポリスチレン換算数平均分子量(以下、「Mn」ともいう)との比(Mw/Mn)は、通常1〜5であり、より好ましくは1〜3である。
本発明のレジスト下層膜形成用組成物は、前記基材成分として、フラーレン骨格を有する化合物(以下、「化合物(A2)」ともいう。)を用いることもできる。この化合物(A2)としては、フラーレン及びフラーレン誘導体を挙げることができる。
前記架橋剤(以下、「架橋剤(B)」ともいう。)は、下記一般式(i)で表される部分構造を有するものである。即ち、架橋剤(B)を構成する化合物の構造式中には、一般式(i)で表される構造が少なくとも含まれている。尚、この架橋剤(B)は、一般式(i)で表される構造からなる化合物であってもよい。
本発明のレジスト下層膜形成用組成物においては、この架橋剤(B)と基材成分(A)とが反応した結果、芳香環に挟まれたメチレン部位を生じる。このメチレン部位が有する水素原子は酸化されやすいために新たな架橋点を生じ、その新たに生じた架橋点が更に架橋を生じることで材料全体の水素原子含有量が低下する。このため、形成されたレジスト下層膜の曲がり耐性が向上するものと考えられる。
また、Rにおける炭素数6〜30のアリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基、メチルフェニル基、エチルフェニル基等が挙げられる。
また、R1における炭素数6〜30のアリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基、メチルフェニル基、エチルフェニル基等が挙げられる。
更に、一般式(i)のn1は1〜6の整数であり、1〜3の整数であることがより好ましい。
一般式(b1−1)のR2における炭素数1〜9のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、n−プロピル基、i−プロピル基、n−ブチル基、2−メチルプロピル基、1−メチルプロピル基、t−ブチル基等が挙げられる。
また、R2における炭素数6〜22のアリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基、メチルフェニル基、エチルフェニル基等が挙げられる。
また、n3は1〜4の整数であり、1〜3の整数であることがより好ましい。
前記炭素数1〜9のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、n−プロピル基、i−プロピル基、n−ブチル基、2−メチルプロピル基、1−メチルプロピル基、t−ブチル基等が挙げられる。
前記炭素数6〜22のアリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基、メチルフェニル基、エチルフェニル基等が挙げられる。
前記ハロゲン原子としては、例えば、フッ素、塩素、臭素、ヨウ素等が挙げられる。等が挙げられる。
また、前記炭素数1〜9のアルキル基としては、例えば、メチル基、エチル基、n−プロピル基、i−プロピル基、n−ブチル基、2−メチルプロピル基、1−メチルプロピル基、t−ブチル基等が挙げられる。
更に、前記炭素数6〜22のアリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基等が挙げられる。
また、一般式(b2)のn4は1〜5の整数であり、1〜3の整数であることがより好ましい。
また、R5における炭素数6〜30のアリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基、メチルフェニル基、エチルフェニル基等が挙げられる。
また、R8における炭素数6〜30のアリール基としては、例えば、フェニル基、ナフチル基、メチルフェニル基、エチルフェニル基等が挙げられる。
本発明のレジスト下層膜形成用組成物には、上述の架橋剤(B)以外の他の架橋剤が配合されていてもよい。
他の架橋剤としては、例えば、多核フェノール類や、種々の市販の硬化剤等が挙げられる。このような他の架橋剤としては、例えば、特開2004−168748号公報における段落[0085]〜[0086]に記載のもの等を用いることができる。
これらの他の架橋剤は、1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよく、多核フェノール類と硬化剤とを併用することもできる。
本発明のレジスト下層膜形成用組成物は、上述の基材成分(A)及び架橋剤(B)を含むものであるが、この組成物は、通常、基材成分(A)を溶解する溶剤(以下、「溶剤(C)」ともいう)を含む液状の組成物である。
溶剤(C)としては、基材成分(A)を溶解しうるものであれば特に限定されないが、例えば、特開2004−168748号公報における段落[0070]〜[0073]に記載のもの等を用いることができる。
尚、溶剤(C)は、1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
前記酸発生剤(D)は、露光或いは加熱により酸を発生する成分である。本発明のレジスト下層膜形成用組成物は、この酸発生剤(D)を含有することにより、常温を含む比較的低温で樹脂の分子鎖間により有効に架橋反応を生起させることが可能となる。
露光により酸を発生する酸発生剤(以下、「光酸発生剤」という。)としては、例えば、特開2004−168748号公報における段落[0077]〜[0081]に記載のもの等を用いることができる。
尚、これらの光酸発生剤は、1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
尚、これらの熱酸発生剤は、1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。また、酸発生剤(D)として、光酸発生剤と熱酸発生剤とを併用してもよい。
前記促進剤(E)は、酸化架橋に必要な脱水素反応を十分に引き起こすための一電子酸化剤等を示す。一電子酸化剤とは、それ自身が1電子移動を受ける酸化剤を意味する。例えば、硝酸セリウム(IV)アンモニウムの場合では、セリウムイオン(IV)が一電子を得てセリウムイオン(III)へと変化する。また、ハロゲン等のラジカル性の酸化剤は、一電子を得てアニオンへと転化する。このように、一電子を被酸化物(基質や触媒等)から奪うことにより、被酸化物を酸化する現象を一電子酸化と称し、この時一電子を受け取る成分を一電子酸化剤とよぶ。
一電子酸化剤の代表的な例として、(a)金属化合物、(b)過酸化物、(c)ジアゾ化合物、(d)ハロゲン又はハロゲン酸等が挙げられる。
前記(c)ジアゾ化合物としては、例えば、2,2’−アゾビスイソブチロニトリル等が挙げられる。
前記(d)ハロゲン又はハロゲン酸としては、例えば、塩素、臭素、ヨウ素から選ばれるハロゲンや、過ハロゲン酸、ハロゲン酸、亜ハロゲン酸、次亜ハロゲン酸及びこれらの塩等が挙げられる。尚、ハロゲン酸におけるハロゲンとしては、塩素、臭素、ヨウ素が挙げられる。また、ハロゲン酸若しくはその塩となる具体的な化合物としては、過塩素酸ナトリウム、臭素酸ナトリム等が挙げられる。
尚、これらの一電子酸化剤等の促進剤(E)は、1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
前記添加剤(F)としては、バインダー樹脂、放射線吸収剤、界面活性剤等が挙げられる。
これらの添加剤(F)としては、例えば、特開2004−168748号公報における段落[0088]〜[0093]に記載のもの等を用いることができる。
バインダー樹脂としては、種々の熱可塑性樹脂や熱硬化性樹脂(上述の樹脂(A1)を除く)を使用することができる。熱可塑性樹脂は、添加した熱可塑性樹脂の流動性や機械的特性等を下層膜に付与する作用を有する成分である。また、熱硬化性樹脂は、加熱により硬化して溶剤に不溶となり、得られるレジスト下層膜と、その上に形成されるレジスト被膜との間のインターミキシングを防止する作用を有する成分であり、バインダー樹脂として好ましく使用することができる。これらのなかでも、尿素樹脂類、メラミン樹脂類、芳香族炭化水素樹脂類等の熱硬化性樹脂が好ましい。
尚、これらのバインダー樹脂は、1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
これらの界面活性剤は、1種単独で用いてもよいし、2種以上を組み合わせて用いてもよい。
また、このレジスト下層膜形成用組成物を用いて得られるレジスト下層膜は、エッチング耐性に優れており、且つ被加工基板をエッチングする際、転写するパターンが微細であっても下層膜パターンが折れ曲がり難い。そのため、このレジスト下層膜は、ドライエッチングプロセスにおいて、精密なパターン転写性能及び良好なエッチング選択性を有することになり、レジスト下層膜のオーバーエッチングが少なく、被加工基板にレジストパターンを再現性よく忠実に転写することができる。更に、被加工基板をエッチングする際に、下層膜パターンが折れ曲がらないため、リソグラフィープロセスにおける微細加工、特に高集積回路素子の製造において歩留りの向上が期待できる。
本発明のパターン形成方法は、(1)被加工基板上に、特定のレジスト下層膜形成用組成物によってレジスト下層膜を形成するレジスト下層膜形成工程(以下、「工程(1)」ともいう。)と、(1’)レジスト下層膜上に中間層を形成する中間層形成工程(以下、「工程(1’)」ともいう。)と、(2)前記中間層が形成されたレジスト下層膜上に、レジスト組成物を塗布してレジスト被膜を形成するレジスト被膜形成工程(以下、「工程(2)」ともいう。)と、(3)前記レジスト被膜に、選択的に放射線を照射して、該レジスト被膜を露光する露光工程(以下、「工程(3)」ともいう。)と、(4)露光された前記レジスト被膜を現像して、レジストパターンを形成するレジストパターン形成工程(以下、「工程(4)」ともいう。)と、(5)前記レジストパターンをマスクとして用い、前記中間層、前記レジスト下層膜及び前記被加工基板をドライエッチングして、該被加工基板に所定のパターンを形成するパターン形成工程(以下、「工程(5)」ともいう。)と、を備える。
具体的には、レジスト下層膜形成用組成物を被加工基板上に塗布して塗膜を形成する工程と、得られた塗膜を前記被加工基板と共に加熱して、被加工基板上にレジスト下層膜を形成する工程とにより、レジスト下層膜を形成することができる。尚、レジスト下層膜形成用組成物については、前述の本発明のレジスト下層膜形成用組成物の説明をそのまま適用することができる。
また、被加工基板へのレジスト下層膜形成用組成物の塗布方法は特に限定されず、例えば、回転塗布、流延塗布、ロール塗布等の適宜の方法で実施することができる。
この際の加熱温度は、通常、300〜500℃であり、好ましくは350〜450℃程度である。この加熱温度が300℃未満である場合、酸化架橋が十分に進行せず、下層膜として必要な特性が発現しないおそれがある。
この際の加熱時間は30〜1200秒であり、好ましくは60〜600秒である。
予備加熱における加熱時間は特に限定されないが、10〜300秒であることが好ましく、より好ましくは30〜180秒である。
この予備加熱を行うことにより、溶剤を予め気化させて、膜を緻密にしておくことで、脱水素反応を効率良く進めることができる。
また、レジスト下層膜の水素含量は0〜50atom%であり、0〜35atom%であることが好ましい。尚、レジスト下層膜における水素含量の測定方法は、後述する実施例と同様である。
この中間層は、レジストパターン形成において、レジスト下層膜及び/又はレジスト被膜が有する機能を更に補ったり、これらが有していない機能を得るために、これらの機能が付与された層のことである。例えば、反射防止膜を中間層として形成した場合、レジスト下層膜の反射防止機能を更に補うことができる。
また、中間層の膜厚は特に限定されず、中間層に求められる機能に応じて適宜選択されるが、10〜3000nmの範囲が好ましく、更に好ましくは20〜300nmである。
レジスト組成物としては、例えば、光酸発生剤を含有するポジ型又はネガ型の化学増幅型レジスト組成物、アルカリ可溶性樹脂とキノンジアジド系感光剤とからなるポジ型レジスト組成物、アルカリ可溶性樹脂と架橋剤とからなるネガ型レジスト組成物等が挙げられる。
レジスト被膜を中間層が形成されたレジスト下層膜上に形成させる際に使用されるレジスト組成物は、固形分濃度が、通常、5〜50質量%程度であり、一般に、例えば、孔径0.2μm程度のフィルターでろ過して、レジスト被膜の形成に供される。尚、この工程では、市販のレジスト組成物をそのまま使用することもできる。
また、プレベークの温度は、使用されるレジスト組成物の種類等に応じて適宜調整されるが、通常、30〜200℃程度、好ましくは50〜150℃である。
露光に用いられる放射線としては、レジスト組成物に使用される光酸発生剤の種類に応じて、可視光線、紫外線、遠紫外線、X線、電子線、γ線、分子線、イオンビーム等から適切に選択されるが、遠紫外線であることが好ましく、特にKrFエキシマレーザー(248nm)、ArFエキシマレーザー(193nm)、F2エキシマレーザー(波長157nm)、Kr2エキシマレーザー(波長147nm)、ArKrエキシマレーザー(波長134nm)、極紫外線(波長13nm等)等が好ましい。
尚、本発明におけるレジストパターン形成方法は、ナノインプリント法等の現像工程を経ないものであってもよい。
この工程で用いられる現像液は、使用されるレジスト組成物の種類に応じて適宜選択される。具体的には、例えば、水酸化ナトリウム、水酸化カリウム、炭酸ナトリウム、珪酸ナトリウム、メタ珪酸ナトリウム、アンモニア、エチルアミン、n−プロピルアミン、ジエチルアミン、ジ−n−プロピルアミン、トリエチルアミン、メチルジエチルアミン、ジメチルエタノールアミン、トリエタノールアミン、テトラメチルアンモニウムヒドロキシド、テトラエチルアンモニウムヒドロキシド、ピロール、ピペリジン、コリン、1,8−ジアザビシクロ[5.4.0]−7−ウンデセン、1,5−ジアザビシクロ[4.3.0]−5−ノネン等のアルカリ性水溶液が挙げられる。
また、これらのアルカリ性水溶液には、水溶性有機溶剤、例えば、メタノール、エタノール等のアルコール類や、界面活性剤を適量添加することもできる。
尚、この工程では、解像度、パターンプロファイル、現像性等を向上させるため、現像前の前記露光後に、ポストベークを行うことができる。このポストベークの温度は、使用されるレジスト組成物の種類等に応じて適宜調整されるが、通常、50〜200℃程度、好ましくは70〜150℃である。
<合成例1>
温度計を備えたセパラブルフラスコに、窒素下で、アセナフチレン100部、トルエン78部、ジオキサン52部、アゾビスイソブチロニトリル3部を仕込み、70℃で5時間攪拌した。ここで得られた分子量10,000の樹脂に、p−トルエンスルホン酸1水和物5.2部、パラホルムアルデヒド40部を添加して、120℃に昇温し、更に6時間攪拌した。その後、反応溶液を多量のイソプロパノール中に投入し、沈殿した樹脂をろ過して、樹脂(A−1)を得た。
また、得られた樹脂(A−1)の重量平均分子量(Mw)は20,000であった。
コンデンサー、温度計、拡販装置を備えた反応装置にフェノール100部とプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート100部、パラホルムアルデヒド50部を仕込み、蓚酸2部を添加し、脱水しながら120℃に昇温して、5時間反応させた後、下記構成単位を有する樹脂(A−2)を得た。
また、得られた樹脂(A−2)の重量平均分子量(Mw)は7,000であった。
コンデンサー、温度計、拡販装置を備えた反応装置にα−ナフトール100部とプロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート100部、パラホルムアルデヒド50部を仕込み、蓚酸2部を添加し、脱水しながら120℃に昇温して、5時間反応させた後、下記構成単位を有する樹脂(A−3)を得た。
また、得られた樹脂(A−3)の重量平均分子量(Mw)は3,000であった。
温度計を備えたセパラブルフラスコに、窒素下で、スチレン100部、トルエン78部、アゾビスイソブチロニトリル3部を仕込み、70℃で5時間攪拌した。その後、反応溶液を多量のイソプロパノール中に投入し、沈殿した樹脂をろ過して、下記構成単位を有する樹脂(A−4)を得た。
また、得られた樹脂(A−4)の重量平均分子量(Mw)は10,000であった。
(2−1)実施例1〜14
<実施例1>
表1に示すように、上述の樹脂(A−1)10部を、架橋剤[ジヒドロキシビフェニルテトラメタノール(下記化合物(B−1))]1部、熱酸発生剤[ジフェニルヨードニウムトリフルオロメタンスルホネート(C−1)]0.1部、溶剤[プロピレングリコールモノメチルアセテート(D−1)]90部に溶解した。この溶液を孔径0.1μmのメンブランフィルターでろ過して、実施例1のレジスト下層膜形成用組成物を調製した。
表1に示す組成及び配合量としたこと以外は、実施例1と同様にして、実施例2〜14の各レジスト下層膜形成用組成物を調製した。
<比較例1>
表1に示すように、上述の樹脂(A−1)10部を、架橋剤[1,3,4,6−テトラキス(メトキシメチル)グリコールウリル(下記化合物(b−1))]1部、熱酸発生剤[ジフェニルヨードニウムトリフルオロメタンスルホネート(C−1)]0.1部、溶剤[プロピレングリコールモノメチルアセテート(D−1)]90部に溶解した。この溶液を孔径0.1μmのメンブランフィルターでろ過して、比較例1のレジスト下層膜形成用組成物を調製した。
表1に示す組成及び配合量としたこと以外は、比較例1と同様にして、比較例2及び3の各レジスト下層膜形成用組成物を調製した。
実施例1〜14及び比較例1〜3の各レジスト下層膜形成用組成物について、下記の評価を行った。その結果を表2に示す。
直径8インチのシリコンウェハー上に、実施例及び比較例の各レジスト下層膜形成用組成物をスピンコートした後、酸素濃度20容量%のホットプレート内にて180℃で60秒間加熱し、引き続き、350℃で120秒間加熱して、膜厚0.3μmのレジスト下層膜を形成した。
その後、得られたレジスト下層膜上に3層レジストプロセス用スピンオングラス組成物溶液(JSR(株)製)をスピンコートし、200℃及び300℃のホットプレート上でそれぞれ60秒間加熱して、膜厚0.05μmの中間層被膜を形成した。次いで、得られた中間層被膜上に、ArF用レジスト組成物溶液[アクリル系ArF用フォトレジスト、JSR(株)製]をスピンコートし、130℃のホットプレート上で90秒間プレベークして、膜厚0.2μmのレジスト被膜を形成した。その後、NIKON社製ArFエキシマレーザー露光装置(レンズ開口数0.78、露光波長193nm)を用い、マスクパターンを介して、最適露光時間だけ露光した。次いで、130℃のホットプレート上で90秒間ポストベークしたのち、2.38%濃度のテトラメチルアンモニウムヒドロキシド水溶液を用い、25℃で1分間現像し、水洗し、乾燥して、ArF用ポジ型レジストパターンを得た。その後、このレジストパターンをマスクとし、中間被膜を加工し、続いて、加工した中間被膜をマスクとして、レジスト下層膜の加工を行った。次いで、加工したレジスト下層膜をマスクとして、被加工基板の加工を行った。
そして、基板加工後のパターン形状を走査型電子顕微鏡により観察し、下記の基準で評価した。
「○」;下層膜のパターンが立っている状態
「×」;下層膜のパターンが倒れたり曲がったりしている状態
直径8インチのシリコンウェハー上に、実施例及び比較例の各レジスト下層膜形成用組成物をスピンコートした後、酸素濃度20容量%のホットプレート内にて180℃で60秒間加熱し、引き続き、350℃で120秒間加熱して、膜厚0.3μmのレジスト下層膜を形成し、このレジスト下層膜をエッチング装置「EXAM」(神鋼精機社製)を用いて、CF4/Ar/O2(CF4:40mL/min、Ar:20mL/min、O2:5mL/min;圧力:20Pa;RFパワー:200W;処理時間:40秒;温度:15℃)でエッチング処理した。
そして、エッチング処理前後の膜厚を測定して、エッチングレートを算出し、下記の基準でエッチング耐性を評価した。
「○」:エッチングレートが150nm/min以下の場合
「△」:エッチングレートが150〜200nm/minの場合
「×」:エッチングレートが200nm/min以上の場合
直径8インチのシリコンウェハー上に、実施例及び比較例の各レジスト下層膜形成用組成物をスピンコートした後、酸素濃度20容量%のホットプレート内にて180℃で60秒間加熱し、引き続き、350℃で120秒間加熱して、膜厚0.3μmのレジスト下層膜を形成し、このレジスト下層膜について、炭素・水素・窒素同時定量装置「JM10」(ジェイ・サイエンス・ラボ社製)を用いて、各元素の重量換算値を算出した。
そして、膜中に含まれる各元素の原子数を、[各元素の重量換算値(重量%)/各元素の質量(g)]により算出し、次いで、[膜中の水素原子数/膜中の全原子数]により、脱水素反応後の水素含有量(atom%)を求めた。
尚、脱水素反応前の水素含有量は、直径8インチのシリコンウェハー上に、実施例及び比較例の各レジスト下層膜形成用組成物をスピンコートした後、酸素濃度20容量%のホットプレート内にて200℃で60秒間加熱して形成したレジスト下層膜を使用して測定した。
そして、このようなレジスト下層膜形成用組成物を用いる本発明のパターン形成方法は、リソグラフィープロセス、特に、高集積回路素子の製造用プロセスとして極めて有用である。
Claims (6)
- (1)被加工基板上に、レジスト下層膜形成用組成物によってレジスト下層膜を形成するレジスト下層膜形成工程と、
(1’)前記レジスト下層膜上に中間層を形成する中間層形成工程と、
(2)前記中間層が形成されたレジスト下層膜上に、レジスト組成物を塗布してレジスト被膜を形成するレジスト被膜形成工程と、
(3)前記レジスト被膜に、選択的に放射線を照射して、該レジスト被膜を露光する露光工程と、
(4)露光された前記レジスト被膜を現像して、レジストパターンを形成するレジストパターン形成工程と、
(5)前記レジストパターンをマスクとして用い、前記中間層、前記レジスト下層膜及び前記被加工基板をドライエッチングして、該被加工基板に所定のパターンを形成するパターン形成工程と、を備えるパターン形成方法であって、
前記レジスト下層膜形成用組成物は、(A)基材成分と、(B)下記一般式(i)で表される部分構造を有する架橋剤と、を含み、
前記レジスト下層膜の水素含量が0〜50atom%であることを特徴とするパターン形成方法。
- 前記(B)架橋剤が、下記一般式(b1−1)で表される化合物、及び下記一般式(b2)で表される化合物のうちの少なくとも一方である請求項1に記載のパターン形成方法。
- 前記(A)基材成分が、ノボラック樹脂、レゾール樹脂、スチレン樹脂、アセナフチレン系樹脂、又はフラーレン骨格を有する樹脂である請求項1乃至4のいずれか1項に記載のパターン形成方法。
- 更に、(C)溶剤を含む請求項1乃至5のいずれか1項に記載のパターン形成方法。
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