JP5480656B2 - 横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルおよび燃料電池 - Google Patents
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Description
本発明は、横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルおよびそれを収納容器内に収納してなる燃料電池に関する。
近時、次世代エネルギーとして、燃料電池バンドルを備える燃料電池が種々提案されている。前記燃料電池バンドルは、複数の燃料電池セルを接続してなるセルスタックの複数個を、セルスタック間接続部材を介して電気的に接続してなる。
前記燃料電池セルとしては、例えば固体高分子形燃料電池セル、リン酸形燃料電池セル、溶融炭酸塩形燃料電池セル、固体酸化物形燃料電池セル等が知られている。特に、固体酸化物形燃料電池セルは、発電効率が高く、また作動温度が６００〜１０００℃と高いため、その排熱を利用できる等の利点を有しており、研究開発が推し進められている。
図１１は、従来公知の固体酸化物形燃料電池セルを複数備える固体酸化物形燃料電池セルスタックの一部を示す拡大縦断面図である。同図に示す固体酸化物形燃料電池セルスタックは、いわゆる「横縞型」であり、電気絶縁体である中空平板状の多孔質支持体１２１（以下、支持体と言うことがある。）の表面に、内側電極層としての燃料極層１２３ａ、固体電解質層１２３ｂおよび外側電極層としての空気極層１２３ｃがこの順に積層された多層構造の固体酸化物形燃料電池セル１２３（以下、燃料電池セルと言うことがある。）を、支持体１２１の長手方向Ｇ（紙面上下方向）に複数並設して電気的に接続することにより構成されている（例えば、特許文献１参照。）。
互いに隣接する燃料電池セル１２３，１２３は、セル間接続部材としてのインターコネクタ１２４により電気的に直列に接続されている。すなわち、一方の燃料電池セル１２３の燃料極層１２３ａと、他方の燃料電池セル１２３の空気極層１２３ｃとが、インターコネクタ１２４により電気的に接続されている。また、支持体１２１の内部には、１つまたは複数のガス流路１２７が支持体１２１の長手方向Ｇに沿って形成されている。
支持体１２１上に、燃料極層１２３ａ、固体電解質層１２３ｂおよび空気極層１２３ｃをこの順に積層してなる燃料電池セル１２３を複数並設してなる固体酸化物形燃料電池セルスタックでは、固体電解質層１２３ｂの酸素イオン伝導性が６００℃以上で高くなるため、このような温度の際に燃料電池セル１２３の周囲に酸素を含むガス（空気）を流し、ガス流路１２７に水素を含むガス（燃料ガス）を流すと、空気極層１２３ｃと燃料極層１２３ａとの酸素濃度差が大きくなり、空気極層１２３ｃと燃料極層１２３ａとの間で電位差が発生する。
この電位差により、酸素イオンは、空気極層１２３ｃから固体電解質層１２３ｂを通じて燃料極層１２３ａへ移動する。移動した酸素イオンは、燃料極層１２３ａで水素と結合して水となり、同時に燃料極層１２３ａで電子が発生する。すなわち、空気極層１２３ｃでは、下記式（１）の電極反応が生じ、燃料極層１２３ａでは、下記式（２）の電極反応が生じる。
そして、燃料極層１２３ａと空気極層１２３ｃとを電気的に接続することにより、燃料極層１２３ａから空気極層１２３ｃへの電子の移動が起こり、両極層間で起電力が生じる。このように、燃料電池セル１２３では、酸素と水素を供給することにより、前記反応を連続して起こし、起電力を生じさせて発電する（例えば、特許文献２参照。）。
しかし、上述したような従来の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックにおいては、多孔質支持体の一端側より他端側に向けてガス流路内を燃料ガス等の反応ガスが流れるため、下流側（他端側）に配置される燃料電池セルに供給される反応ガスの組成は、上流側（一端側）に配置される燃料電池セルの発電の影響を受けることとなる。すなわち、最下流側に配置された燃料電池セルに供給される反応ガスは、上流側の燃料電池セルの発電により反応ガスが消費されることや、上流側の燃料電池セルの発電により生じる排ガスが含まれる。したがって、下流側に配置された燃料電池セルには、反応ガスの不足等により破損する可能性が生じる。
横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックは、各燃料電池セルが電気的に直列に接続されていることから、１つの燃料電池セルに破損等が生じると、横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック全体が発電できなくなる。その結果、横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックの複数個を、セルスタック間接続部材を介して電気的に接続してなる横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルや、該横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルを備える燃料電池も発電できなくなるおそれがある。
本発明の課題は、高い長期信頼性を有する横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルおよびそれを用いた燃料電池を提供することである。
本発明者らは、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルが独立した電流経路を複数備える場合には、反応ガスの不足等によって１つの電流経路を構成する燃料電池セルの１つあるいは複数が破損した場合であっても、他の電流経路によって継続して発電を行うことができるという新たな事実を見出し、本発明を完成させるに至った。
すなわち、本発明の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルは、一端側に反応ガス導入口を、他端側に反応ガス排出口を有するガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極層、固体電解質層および外側電極層をこの順に積層してなる燃料電池セルを、前記多孔質支持体の一端側から他端側に向けて複数並設してなる横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックの複数個を、セルスタック間接続部材を介して電気的に接続してなるものであって、前記セルスタック間接続部材は、隣接する前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック間のそれぞれに複数配置されているとともに、隣接する一方の前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックに接続される一方側セルスタック間接続部材の１つと、該一方側セルスタック間接続部材の１つに対応して隣接する他方の前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックと接続される他方側セルスタック間接続部材の１つとが電気的に接続されて構成された前記多孔質支持体の一端側から他端側に向けて独立した２つの電流経路を備え、前記多孔質支持体の一端側に位置する前記電流経路を構成する前記燃料電池セルの発電面積の合計が、前記多孔質支持体の他端側に位置する前記電流経路を構成する前記燃料電池セルの発電面積の合計よりも大きいことを特徴とする。
このような横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルは、独立した２つの電流経路を備えるので、１つの電流経路を構成する燃料電池セルの１つあるいは複数に破損等が生じた場合であっても、他の電流経路によって継続して発電を行うことができる。
また、反応ガス導入口側を流れる多孔質支持体の一端側に位置する電流経路を構成する燃料電池セルの発電面積の合計が、他の電流経路を構成する燃料電池セルの発電面積の合計よりも大きいので、反応ガス排出口側に位置する燃料電池セルが反応ガスの不足等により破損した場合には、反応ガス導入口側を流れる電流経路により多くの電流を流すことができ、発電量の低減を抑制することができる。
また、反応ガス導入口側を流れる多孔質支持体の一端側に位置する電流経路を構成する燃料電池セルの発電面積の合計が、他の電流経路を構成する燃料電池セルの発電面積の合計よりも大きいので、反応ガス排出口側に位置する燃料電池セルが反応ガスの不足等により破損した場合には、反応ガス導入口側を流れる電流経路により多くの電流を流すことができ、発電量の低減を抑制することができる。
また、本発明の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルは、以下の構成を有するのが好ましい。すなわち、前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックは、前記多孔質支持体が、一端側に前記ガス流路の反応ガス導入口を有し、他端側に前記ガス流路の反応ガス排出口を有する平板状であり、前記燃料電池セルが、前記多孔質支持体の片面および他面に複数並設されて構成されているとともに、前記一方側セルスタック間接続部材は、前記多孔質支持体の片面の長手方向に沿って前記一端側から２つが順次配置され、前記他方側セルスタック間接続部材は、前記多孔質支持体の他面の長手方向に沿って前記一端側から２つが順次配置され、前記２つの電流経路が、前記多孔質支持体の一端側から同じ順位に位置する前記一方側セルスタック間接続部材と前記多孔質支持体の一端側から同じ順位に位置する前記他方側セルスタック間接続部材とが電気的に接続されたそれぞれ独立した電流経路を備える。
このような横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルも、独立した２つの電流経路を備えるので、１つの電流経路を構成する燃料電池セルの１つあるいは複数に破損等が生じた場合であっても、他の電流経路によって継続して発電を行うことができる。
本発明の燃料電池は、上述のうちいずれかに記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルと、該横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルを作動させるための補機とを収納容器内に収納してなることを特徴とする。
このような燃料電池は、上述した横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルを備えているので、信頼性の向上した燃料電池とすることができる。
本発明の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルによれば、独立した２つの電流経路を備えるので、１つの電流経路を構成する燃料電池セルの１つあるいは複数に破損等が生じた場合であっても、他の電流経路によって継続して発電を行うことができ、長期信頼性を向上することができる。また、反応ガス排出口側に位置する燃料電池セルが反応ガスの不足等により破損した場合には、反応ガス導入口側を流れる電流経路により多くの電流を流すことができ、発電量の低減を抑制することができる。本発明の燃料電池によれば、本発明の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルを備えているので、長期信頼性が向上した燃料電池とすることができる。
以下、本発明の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルの一実施形態について、図１〜図４を参照して詳細に説明する。図１に示すように、本実施形態にかかる横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル１（以下、バンドルと言うことがある。）は、横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック２（以下、セルスタックと言うことがある。）の複数個、通常、３〜４０個を、セルスタック間接続部材１５を介して電気的に接続してなる。
各セルスタック２は、図２，図３に示すように、内部にガス流路１２を有する電気絶縁性の多孔質支持体１１（以下、支持体と言うことがある。）の片面１１ａおよび他面１１ｂに、セルスタック間接続部材１５が複数配置されている。そして、これらセルスタック間接続部材１５から一端側および他端側に、複数個の燃料電池セル１３が並設されている。
燃料電池セル１３は、支持体１１上に、内側電極層としての燃料極層１３ａ、固体電解質層１３ｂおよび外側電極層としての空気極層１３ｃをこの順に積層してなる多層構造を有している。
複数個の燃料電池セル１３のうち、後述する第１の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１，第１の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１から一端側（図２においては下方側）に配置された各燃料電池セル１３は、セル間接続部材としてのインターコネクタ１４により電気的に接続されている。また、後述する第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ２，第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ２から他端側（図２においては上方側）に配置された各燃料電池セル１３も、インターコネクタ１４により電気的に接続されている。
これら複数個の燃料電池セル１３のうち、互いに隣接する燃料電池セル１３，１３は、一方の燃料電池セル１３の燃料極層１３ａと他方の燃料電池セル１３の空気極層１３ｃとがインターコネクタ１４により直列に接続された構造となっている。空気極層１３ｃは、インターコネクタ１４の表面（上面）を覆うように配置されている。
このように構成されたセルスタック２では、ガス流路１２内に水素を含有する反応ガス（燃料ガス）を流して支持体１１を還元雰囲気に曝し、空気極層１３ｃの表面に空気等の酸素含有ガスを流して空気極層１３ｃを酸化雰囲気に曝すと、燃料極層１３ａおよび空気極層１３ｃにおいて、上述した式（１），（２）に示す電極反応が生じ、両極間に電位差が発生し、発電する。
以下、セルスタック２を構成する各部材について、詳細に説明する。支持体１１は、中空平板状に形成されている。これにより、支持体１１の体積当たりの燃料電池セル１３の面積を増加することができ、セルスタック２の体積当たりの発電量を大きくすることができる。それゆえ、必要とする発電量を得るためのセルスタック２の個数・容積を低減することができる。その結果、セルスタック２の構造が簡易になり、組み立てが簡単になるとともに、該セルスタック２を複数個備えるバンドル１、および該バンドル１を備える燃料電池の信頼性を向上させることができる。
また、支持体１１の内部には、複数のガス流路１２が設けられている。これにより、各燃料電池セル１３に効率よく反応ガス（燃料ガス等）を供給することができる。なお、支持体１１のうち、燃料電池セル１３が配置されていない領域には、支持体１１からのガスリークを抑制する目的で、固体電解質層１３ｂが設けられている。
支持体１１は、燃料電池セル１３との電気的ショートを防止する観点から、電気抵抗値を、通常、１０Ω・ｃｍ以上の範囲に設定することが好ましい。本発明では、この範囲を電気絶縁性という。前記電気抵抗値は、角柱状の試料片の両端部に電圧、電流の両端子を接続する４端子法により測定することができる。
支持体１１は、一対の平坦部ｎ，ｎとそれらの両端を繋ぐ弧状部ｍ，ｍとを有しており、断面における両端の弧状部ｍ，ｍ間の距離に相当する長径の寸法を、例えば３０〜１００ｍｍ、一対の平坦部ｎ，ｎ間の距離に相当する短径の寸法を、例えば２〜４ｍｍの範囲とすることができる。
支持体１１は、ガス流路１２内を流れる燃料ガスを燃料極層１３ａの表面まで導入する上で多孔質であることが好ましい。具体的には、支持体１１の開気孔率を、例えば２５％以上、好ましくは３０〜４５％の範囲に設定するのがよい。これにより、ガス流路１２内を流れる燃料ガスを燃料極層１３ａの表面まで流通させることができる。前記開気孔率は、アルキメデス法に従って、測定および算出することができる。
支持体１１は、例えばＮｉもしくはＮｉ酸化物（ＮｉＯ）と、アルカリ土類元素酸化物および希土類元素酸化物を含有して形成することができる。前記ＮｉあるいはＮｉＯは、ＮｉＯ換算で１０〜２５体積％、好ましくは１５〜２０体積％の範囲で支持体１１中に含有されているのがよい。なお、前記ＮｉＯは、発電時には、通常、水素ガスにより還元されてＮｉとして存在する。
前記アルカリ土類元素酸化物を構成するアルカリ土類元素としては、例えばＭｇ等が挙げられ、アルカリ土類元素酸化物としては、例えばＭｇ酸化物（ＭｇＯ）等が挙げられる。また、前記希土類元素酸化物を構成する希土類元素としては、例えばＹ、Ｌａ、Ｙｂ、Ｔｍ、Ｅｒ、Ｈｏ、Ｄｙ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｐｒ等が挙げられ、希土類元素酸化物としては、例えばＹ2Ｏ3、Ｙｂ2Ｏ3等が挙げられ、特にＹ2Ｏ3が好ましい。
燃料極層１３ａは、例えば希土類元素が固溶したＺｒＯ2（安定化ジルコニア）と、Ｎｉおよび／またはＮｉＯとからなる多孔質の導電性サーメット等で形成することができる。前記安定化ジルコニアとしては、例えば８モル％のＹが固溶した安定化ＺｒＯ2（８モル％ Yttria Stabilized Zirconia、以下、「８ＹＳＺ」と言う。）等が挙げられる。また、燃料極層１３ａは、後述する固体電解質層１３ｂの材料と同じ材料を用いて形成することもできる。
燃料極層１３ａにおいて、安定化ジルコニアの配合割合は、燃料極層１３ａの総量に対して３５〜６５体積％の範囲が好ましく、Ｎｉの配合割合は、ＮｉＯ換算で、燃料極層１３ａの総量に対して３５〜６５体積％の範囲が好ましい。また、燃料極層１３ａの開気孔率としては、例えば１５％以上、好ましくは２０〜４０％の範囲とするのがよい。燃料極層１３ａの厚みとしては、良好な集電性能を発揮させる上で、例えば１０〜１００μｍの範囲とするのがよい。
なお、燃料極層１３ａは、２層として形成することもできる。この場合には、支持体１１の表面に形成される第１の層である燃料極層（集電燃料極層）を、Ｎｉおよび／またはＮｉＯとＹ2Ｏ3等の希土類元素酸化物から形成することができる。また、第１の層の上面に形成される第２の層である燃料極層（活性燃料極層）は、Ｙ等の希土類元素が固溶したＺｒＯ2と、Ｎｉおよび／またはＮｉＯとからなる多孔質の導電性サーメットで形成することができる。
固体電解質層１３ｂは、例えば希土類元素またはその酸化物が固溶したＺｒＯ2、すなわち安定化ＺｒＯ2からなる緻密質のセラミックス等で形成することができる。前記ＺｒＯ2に固溶させる希土類元素としては、例えばＳｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕ等が挙げられる。特に、安価であるという上で、Ｙ、Ｙｂ、またはこれらの酸化物であるＹ2Ｏ3、Ｙｂ2Ｏ3を用いることが好ましい。より具体的には、固体電解質層１３ｂとして、上述の８ＹＳＺを用いるのが好ましい。また、収縮率が８ＹＳＺとほぼ等しいランタンガレート系（ＬａＧａＯ3系）も好適である。
固体電解質層１３ｂは、その厚みを１０〜１００μｍとすることが好ましく、アルキメデス法による相対密度を９３％以上、より好ましくは９５％以上の範囲に設定するのがよい。このような固体電解質層１３ｂは、電極間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有するとともに、燃料ガスまたは酸素含有ガスのリーク（ガス透過）を防止するためのガス遮断性を有する。
空気極層１３ｃは、例えば導電性セラミックス等から形成される。前記導電性セラミックスとしては、例えばＡＢＯ3型のペロブスカイト型酸化物等が挙げられる。前記ペロブスカイト型酸化物としては、例えばＬａＭｎＯ3系酸化物、ＬａＦｅＯ3系酸化物、ＬａＣｏＯ3系酸化物等の遷移金属型ペロブスカイト酸化物が挙げられ、ＡサイトにＬａを有する遷移金属型ペロブスカイト酸化物が好適である。特に、６００〜１０００℃程度の比較的低温における電気伝導性が高い上で、ＬａＣｏＯ3系酸化物を用いることが好ましい。また、前記したペロブスカイト型酸化物においては、ＡサイトにＬａおよびＳｒが共存してもよく、ＢサイトにＦｅ、ＣｏおよびＭｎのいずれかが共存してもよい。このような空気極層１３ｃは、前記した式（１）の電極反応を生ずることができる。
また、空気極層１３ｃの開気孔率としては、例えば２０％以上、好ましくは３０〜５０％の範囲に設定するのがよい。これにより、空気極層１３ｃが良好なガス透過性を有するようになる。空気極層１３ｃの厚みとしては、例えば３０〜２００μｍの範囲に設定するのが好ましい。これにより、空気極層１３ｃが良好な集電性を有するようになる。
インターコネクタ１４は、隣接する一方の燃料電池セル１３の燃料極層１３ａと他方の燃料電池セル１３の空気極層１３ｃとを電気的に接続するものであり、例えば導電性セラミックス等から形成することができる。前記導電性セラミックスとしては、例えばランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ3系酸化物）等が挙げられる。ＬａＣｒＯ3系酸化物は、耐還元性、耐酸化性が良好であるため、インターコネクタ１４の腐食や劣化を有効に抑制することができる。
また、インターコネクタ１４を形成する前記導電性セラミックスは、アルキメデス法による相対密度を、例えば９３％以上、好ましくは９５％以上の範囲に設定するのがよい。これにより、前記導電性セラミックスを緻密質とすることができ、支持体１１内のガス流路１２を通る燃料ガスと空気極層１３ｃの外部を通る酸素含有ガスとのリークを有効に抑制することができる。また、インターコネクタ１４と固体電解質層１３ｂとの接続部には、適宜、Ｙ2Ｏ3等の接合層を介在させて、シール性を向上させることもできる。
このようなセルスタック２の複数個がセルスタック間接続部材１５を介して電気的に接続されてなるバンドル１においては、図１に示すように、反応ガスマニホールド５０に導入された反応ガス（図１に示す構成においては燃料ガス）が、各セルスタック２のガス流路１２内を矢印Ａに示す方向に向けて流れる。
ここで、セルスタック間接続部材１５に対してセルスタックの上流側を反応ガス導入口側Ｂ、下流側を反応ガス排出口側Ｃとしたとき、反応ガス排出口側Ｃにおいては、反応ガス導入口側Ｂに比べて燃料電池セル１３に供給される反応ガス（燃料ガス等）の量が減少し、それゆえ反応ガス排出口側Ｃの燃料電池セル１３において反応ガス（燃料ガス等）が不足することがある。その結果、反応ガス（燃料ガス等）が不足した燃料電池セル１３において破損等が生じる場合がある。
従来のように、支持体上に配置された複数個の燃料電池セルのそれぞれを電気的に直列に接続している場合、すなわち燃料電池セルの発電により生じる電流の流れる電流経路が１つの場合には、燃料電池セルのいずれか１つに破損等が生じると、セルスタック全体が発電できないことになり、該セルスタックを備えるバンドルや、該バンドルを収納容器内に収納してなる燃料電池も発電できなくなるおそれがある。
本実施形態にかかるセルスタック２は、燃料電池セル１３を流れる電流が、互いに独立した第１の電流経路と第２の電流経路とを流れるように構成されている。すなわち、セルスタック２は、独立した電流経路を２つ備えているので、該セルスタック２の複数個がセルスタック間接続部材１５を介して電気的に接続されてなるバンドル１自体も独立した電流経路を２つ備えることになる。
具体的に説明すると、図２に示すように、支持体１１の片面１１ａには、一端側から順に第１の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１と、第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ２とが配置されている。これと同様に、支持体１１の他面１１ｂにも、一端側から順に第１の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１と、第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ２とが配置されている。
前記第１の電流経路は、支持体１１の一端側から同じ順位に位置する第１の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１と、支持体１１の一端側から同じ順位に位置する第１の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１とが、電気的に接続されることによって構成されている。これと同様に、前記第２の電流経路は、支持体１１の一端側から同じ順位に位置する第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ２と、支持体１１の一端側から同じ順位に位置する第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ２とが、電気的に接続されることによって構成されている。なお、同じ順位に位置するとは、支持体１１の一端より燃料電池セル１３の順番を数えた場合に、同じ順番となることを意味している。
したがって、前記第１の電流経路では、隣接する一方側のセルスタック２より流れて各燃料電池セル１３を流れる電流が、第１の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１から一端側、すなわち支持体１１の片面１１ａを矢印Ｉに示す方向に向けて流れた後、導電部材１４ｃを介して、支持体１１の他面１１ｂの一端側から第１の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１に向けて、すなわち支持体１１の他面１１ｂを矢印IIIに示す方向に流れる。
また、前記第２の電流経路では、隣接する一方側のセルスタック２より流れて各燃料電池セル１３を流れる電流が、第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ２から他端側、すなわち支持体１１の片面１１ａを矢印IVに示す方向に向けて流れた後、導電部材１４ｃを介して、支持体１１の他面１１ｂの他端側から第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ２に向けて、すなわち支持体１１の他面１１ｂを矢印VIに示す方向に流れる。
より具体的に説明すると、第１，第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１，１５ａ２は、それぞれ導電部材１４ｂを介してインターコネクタ１４ａに接続されている。第１，第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１，１５ａ２を構成する材料としては、インターコネクタ１４ａ，空気極層１３ｃと電気的に接続可能な限り特に制限はなく、例えばインターコネクタ１４と同様の材料から形成することができる。
インターコネクタ１４ａは、各電流経路の始端となる燃料電池セル１３の燃料極層１３ａと電気的に接続されている。隣接するインターコネクタ１４ａ，１４ａ間には、固体電解質層１３ｂが充填されている。インターコネクタ１４ａは、上述のインターコネクタ１４で例示したランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ3系酸化物）等の導電性セラミックスから形成することができる。
導電部材１４ｂは、インターコネクタ１４ａの表面（上面）を覆うように配置されている。隣接する導電部材１４ｂ，１４ｂ間にも、固体電解質層１３ｂが充填されている。導電部材１４ｂは、Ａｇ−Ｐｄ系合金の他、例えばＬａＣｏＯ3系酸化物等を用いて形成することができる。
支持体１１の片面１１ａに配置された複数個の燃料電池セル１３は、第１，第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１，１５ａ２から支持体１１の両端側に向けて、配列方向が互いに逆方向となるように配置されている。これにより、図４（ａ）に示すように、隣接する一方側のセルスタック２より流れて各燃料電池セル１３を流れる電流は、第１，第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１，１５ａ２を起点として、第１の電流経路と第２の電流経路とを、それぞれ独立に流れるようになる。
支持体１１の片面１１ａ，他面１１ｂにおける両端側に配置された燃料電池セル１３同士は、導電部材１４ｃにより電気的に接続されている。すなわち、導電部材１４ｃは、支持体１１の片面１１ａの一端側（図２においては下方側）の端部に配置された燃料電池セル１３の空気極層１３ｃと、支持体１１の他面１１ｂの一端側の端部に配置されたインターコネクタ１４とを電気的に接続するように設けられている。これにより、隣接する一方側のセルスタック２より流れた電流は、支持体１１の片面１１ａに配置された燃料電池セル１３を一端側に流れた後、導電部材１４ｃを介して矢印IIに示す方向に向けて流れ、支持体１１の他面１１ｂの一端側に配置された燃料電池セル１３に流れる。
これと同様に、支持体１１の片面１１ａの他端側（図２においては上方側）の端部に配置された燃料電池セル１３も、支持体１１の他面１１ｂの他端側の端部に配置された燃料電池セル１３と、導電部材１４ｃを介して電気的に接続されている。これにより、隣接する一方側のセルスタック２より流れた電流が、支持体１１の片面１１ａに配置された燃料電池セル１３を他端側に流れた後、導電部材１４ｃを介して矢印Ｖに示す方向に向けて流れ、支持体１１の他面１１ｂの他端側に配置された燃料電池セル１３に流れる。導電部材１４ｃとしては、Ａｇ−Ｐｄ系合金の他、例えばＬａＣｏＯ3系酸化物等を用いて形成することができる。
また、支持体１１の他面１１ｂには、支持体１１の両端側から第１，第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１，１５ｂ２に向けて、配列方向を互いに逆方向とした燃料電池セル１３が配置されている。したがって、支持体１１の片面１１ａを流れた電流は、その後、図４（ｂ）に示すように、支持体１１の他面１１ｂに配置された第１，第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１，１５ｂ２に流れる。
ここで、各燃料電池セル１３を流れる電流は、燃料極層１３ａ，固体電解質層１３ｂ，空気極層１３ｃを流れてインターコネクタ１４を介して隣接する燃料電池セル１３の燃料極層１３ａに流れる。それゆえ、各セルスタック２の支持体１１の他面１１ｂにおいて、支持体１１の両端側より流れる電流の終端は、第１の電流経路の終端および第２の電流経路の終端に配置される各燃料電池セル１３の空気極層１３ｃとなる。
各電流経路の終端に配置される燃料電池セル１３，１３の空気極層１３ｃ，１３ｃ間には、固体電解質層１３ｂが充填されている。したがって、第１，第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１，１５ｂ２に流れた電流は、隣接して配置される他方側のセルスタック２にそれぞれ独立して流れるようになる。
このようにセルスタック２は互いに独立した電流経路を２つ有するので、該セルスタック２の複数個がセルスタック間接続部材１５を介して電気的に接続されてなるバンドル１も独立した電流経路を２つ備える。したがって、一方の電流経路を構成する燃料電池セル１３が破損等した場合には、他方の電流経路によって継続して発電を行うことができ、それゆえ長期信頼性が向上する。
なお、各電流経路の終端を構成する燃料電池セル１３の燃料極層１３ａ，１３ａ間には、固体電解質層１３ｂが充填されている。これにより、支持体１１の他面１１ｂからの燃料ガスのリークを抑制することができる。また、各電流経路の終端を構成する燃料電池セル１３，１３では、固体電解質層１３ｂを共用しているので、各電流経路の終端を構成する燃料電池セル１３，１３の一部が接合された構成となっている。このような構成であっても、燃料電池セル１３としては、それぞれ別個の燃料電池セルを構成する。
一方、上記したセルスタック２は、２つの電流経路を流れる電流の量を調整することもでき、それに伴って電流経路を構成する燃料電池セルの数や、燃料電池セルの発電面積の合計を変えることもできる。このようなセルスタックとしては、例えば図５〜図８に示す構成を有するものが挙げられる。
図５に示すセルスタック３は、同一の発電面積を有する燃料電池セル２３の複数個を支持体１１上に配置している。発電面積とは、燃料極層２３ａ、固体電解質層２３ｂおよび空気極層２３ｃが重なり合っている部分における平面視での面積を意味する。
そして、第１の電流経路を構成する燃料電池セル２３の合計が６個であり、第２の電流経路を構成する燃料電池セル２３の合計が６個である。すなわち、第１の電流経路を構成する燃料電池セル２３の合計と、第２の電流経路を構成する燃料電池セル２３の合計とが同じである。
このようなセルスタック３においては、第１の電流経路を構成する燃料電池セル２３の合計と第２の電流経路を構成する燃料電池セル２３の合計とが同じであることから、一方の電流経路を構成する燃料電池セル２３が破損した場合であっても、他方の電流経路によって定格運転の半分の出力にて発電を継続することができる。したがって、セルスタック３の複数個を備えるバンドルも安定した発電を行うことができる。
なお、第１の電流経路および第２の電流経路を構成する燃料電池セル２３の個数は、いずれも合計６個であるが、燃料電池セル２３の個数はこれに限定されるものではなく、所望の個数を採用することができる。その他の構成は、前記した一実施形態にかかるセルスタック２と同様である。
図６に示すセルスタック４では、同一の発電面積を有する燃料電池セル３３の複数個を支持体１１上に配置している。そして、第１の電流経路および第２の電流経路を構成する燃料電池セル３３の数が、支持体１１の片面１１ａではそれぞれ３個、他面１１ｂではそれぞれ３個である。すなわち、セルスタック４は、第１の電流経路および第２の電流経路を構成する燃料電池セル３３の数が、支持体１１の片面１１ａおよび他面１１ｂにおいて同数である。
したがって、セルスタック４は、上述したセルスタック３と同様に、一方の電流経路を構成する燃料電池セル３３が破損した場合であっても、他方の電流経路によって定格運転の半分の出力にて発電を継続することができ、該セルスタック４の複数個を備えるバンドルも安定した発電を行うことができる。
また、セルスタック４は、支持体１１の片面１１ａと他面１１ｂに配置される燃料電池セル３３の数が同じであることから、第１の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１，第１の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１を対称に配置することができ、第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ２，第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ２も対称に配置することができる。したがって、セルスタックの作製が容易となる。
なお、第１の電流経路および第２の電流経路を構成する燃料電池セル３３の数は、支持体１１の片面１１ａおよび他面１１ｂにおいて、いずれも３個であるが、燃料電池セル３３の個数はこれに限定されるものではなく、所望の個数を採用することができる。その他の構成は、前記した一実施形態にかかるセルスタック２と同様である。
一方、セルスタックの構成において、上述したように同一の発電面積を有する燃料電池セル２３，３３を配列するほか、発電面積がそれぞれ異なる燃料電池セルを配置することもできる。
図７に示すセルスタック５は、発電面積がそれぞれ異なる燃料電池セル４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃを支持体１１上に配置している。具体的には、燃料電池セル４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃのうち、燃料電池セル４３Ａの発電面積が最も大きく、燃料電池セル４３Ｂの発電面積が最も小さい。
そして、第１の電流経路を構成する燃料電池セル４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃの発電面積の合計と、第２の電流経路を構成する燃料電池セル４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃの発電面積の合計とが、等しくなるよう構成されている。
したがって、セルスタック５は、一方の電流経路を構成する燃料電池セル４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃが破損した場合であっても、他方の電流経路によって定格運転の半分の出力にて発電を継続することができ、該セルスタック５の複数個を備えるバンドルも安定した発電を行うことができる。その他の構成は、前記した一実施形態にかかるセルスタック２と同様である。
ところで、セルスタックでは、上述したように、反応ガス排出口側Ｃに位置する燃料電池セルに供給される反応ガス（燃料ガス等）量が少なくなるため、複数個の燃料電池セルのうち、特に反応ガス排出口側Ｃに位置する燃料電池セルが破損するおそれがある。したがって、反応ガス導入口側Ｂの電流経路に多くの電流が流れるようにセルスタックを構成すれば、反応ガス排出口側Ｃに位置する燃料電池セルが破損等した場合に多くの電流を継続して発電することができる。
図８に示すセルスタック６は、反応ガス導入口側Ｂを流れる第１の電流経路を構成する燃料電池セル５３Ａの発電面積の合計が、反応ガス排出口側Ｃを流れる第２の電流経路を構成する燃料電池セル５３Ｂの発電面積の合計よりも大きい。
これにより、反応ガス排出口側Ｃに位置する燃料電池セル５３Ｂが反応ガス（燃料ガス等）の不足等で破損した場合において、発電面積の合計が大きい反応ガス導入口側Ｂの第１の電流経路を構成する燃料電池セル５３Ａにて発電を継続することで、発電量の低減を抑制することができる。その他の構成は、前記した一実施形態にかかるセルスタック２と同様である。
一方、上述の説明において、セルスタックを構成する燃料電池セルを、燃料極層、固体電解質層、空気極層を順に配置してなる構成としたが、各燃料電池セルを流れる電流が、さらに効率よく流れるように、燃料電池セルを他の構成とすることもできる。
図９に示すセルスタック７では、各燃料電池セル６３を構成する空気極層６３ｃ上に導電部材６４ｃが設けられている。該導電部材６４ｃは、空気極層６３ｃを覆うように配置されている。
第１，第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１，１５ａ２の下方には、導電部材６４ａと、空気極層６３ｃと、インターコネクタ１４ａとが、この順に配置されている。空気極層６３ｃは、インターコネクタ１４ａの表面を覆うように配置されており、その上方には空気極層６３ｃを覆うように導電部材６４ａが設けられている。
第１，第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１，１５ａ２と、各電流経路を構成する燃料電池セル６３において始端となる燃料電池セル６３の燃料極層６３ａとが、導電部材６４ａと、空気極層６３ｃと、インターコネクタ１４ａとを介して電気的に接続されている。
一方、第１，第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１，１５ｂ２の下方には、各電流経路を構成する燃料電池セル６３において終端となる燃料電池セル１３の空気極層６３ｃの上方に設けられた導電部材６４ｃが配置されている。そして、この導電部材６４ｃと第１，第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１，１５ｂ２とが接続されている。
これにより、第１，第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１，１５ｂ２を起点とし、第１，第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１，１５ｂ２を終点とする、第１の電流経路および第２の電流経路が構成されている。
すなわち、第１，第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１，１５ａ２を起点とする電流は、各セルスタック間接続部材の下方に配置された導電部材６４ａ，空気極層６３ｃ，インターコネクタ１４ａを介して、これに隣接する燃料電池セル６３の燃料極層６３ａへと流れる。この燃料極層６３ａを流れる電流は、該燃料極層６３ａの上方に配置された固体電解質層６３ｂ，空気極層６３ｃを介して導電部材６４ｃへと流れる。この導電部材６４ｃを流れた電流は、空気極層６３ｃを介してインターコネクタ１４へ流れた後、隣接する燃料電池セル６３の燃料極層６３ａに流れ、これにより隣接する燃料電池セル６３，６３同士が、電気的に接続される。
支持体１１の片面１１ａの一端側の端部（または他端側の端部）に位置する燃料電池セル６３を流れた電流は、支持体１１の他面１１ｂの一端側の端部（または他端側の端部）に配置される導電部材６４ｃ，インターコネクタ１４を介して、これに隣接する燃料電池セル６３の燃料極層６３ａ，固体電解質層６３ｂ，空気極層６３ｃ，導電部材６４ｃへと順に流れた後、インターコネクタ１４を介して、隣接する燃料電池セル６３の燃料極層６３ａに流れる。そして、前記電流は、支持体１１の他面１１ｂに配置された第１，第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１，１５ｂ２を介して、隣接する他方側のセルスタック７に流れる。
導電部材６４ａ，導電部材６４ｃは、例えばＡｇ−Ｐｄ系合金の他、ランタンストロンチウムコバルトタイト（ＬＳＣ）等により形成することができる。その他の構成は、前記した一実施形態にかかるセルスタック２と同様である。
一方、前記した各セルスタックは、独立した電流経路を２つ備えているが、本発明にかかるセルスタックは、３つ以上の電流経路を備えていてもよい。図１０に示すセルスタック８は、独立した電流経路を３つ備えている。
すなわち、支持体１１の片面１１ａには、一端側から順に第１の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１と、第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ２と、第３の一方側セルスタック間接続部材１５ａ３とが配置されている。これと同様に、支持体１１の他面１１ｂにも、一端側から順に第１の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１と、第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ２と、第３の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ３とが配置されている。
そして、隣接する一方側のセルスタック２より流れた電流が矢印Ｉ，II，IIIに示す方向に順次流れる第１の電流経路は、支持体１１の一端側から同じ順位に位置する第１の一方側セルスタック間接続部材１５ａ１と、支持体１１の一端側から同じ順位に位置する第１の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ１とが、電気的に接続されることによって構成されている。
これと同様に、隣接する一方側のセルスタック２より流れた電流が矢印IV，Ｖ，VIに示す方向に順次流れる第２の電流経路は、支持体１１の一端側から同じ順位に位置する第２の一方側セルスタック間接続部材１５ａ２と、支持体１１の一端側から同じ順位に位置する第２の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ２とが、電気的に接続されることによって構成されている。隣接する一方側のセルスタック２より流れた電流が矢印VII，VIII，IXに示す方向に順次流れる第３の電流経路は、支持体１１の一端側から同じ順位に位置する第３の一方側セルスタック間接続部材１５ａ３と、支持体１１の一端側から同じ順位に位置する第３の他方側セルスタック間接続部材１５ｂ３とが、電気的に接続されることによって構成されている。その他の構成は、前記した一実施形態にかかるセルスタック２と同様である。
上述したようなバンドルと、該バンドルを作動させるための補機とを収納容器内に収納することにより、本発明の燃料電池とすることができる。該燃料電池は、上述した本発明のバンドルを備えているので、長期信頼性に優れる。
以上、本発明にかかる好ましい実施形態を説明したが、本発明は以上の実施形態に限定されるものではなく、特許請求の範囲に記載した範囲内において種々の改善や変更が可能である。例えば前記した実施形態では、支持体１１が中空の板状で内部に複数のガス流路１２を有する場合について説明したが、支持体１１は円筒状でもよく、ガス流路１２の数は１つでもよく、さらに絶縁体であればその材質も問わない。
また、前記した実施形態において、支持体１１の表面に形成される燃料電池セル１３は、内側電極層が燃料極層１３ａであって、外側電極層が空気極層１３ｃである多層構造の場合について説明したが、両電極層の位置関係を逆としてもよい。すなわち、支持体１１の表面に、空気極層１３ｃ、固体電解質層１３ｂおよび燃料極層１３ａをこの順で積層した燃料電池セル１３を配置することもできる。この場合、支持体１１のガス流路１２内には、空気等の酸素含有ガスを流通させ、外側電極層としての燃料極層１３ａの表面には、水素含有ガス等の燃料ガスを流通させる。その他の構成は、前記した一実施形態にかかるセルスタックと同様である。
１ 横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル
２ 横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック
１１ 多孔質支持体
１１ａ 片面
１１ｂ 他面
１２ ガス流路
１３ 燃料電池セル
１３ａ 燃料極層
１３ｂ 固体電解質層
１３ｃ 空気極層
１４，１４ａ インターコネクタ
１４ｂ，１４ｃ 導電部材
１５ セルスタック間接続部材
１５ａ１ 第１の一方側セルスタック間接続部材
１５ａ２ 第２の一方側セルスタック間接続部材
１５ｂ１ 第１の他方側セルスタック間接続部材
１５ｂ２ 第２の他方側セルスタック間接続部材
２ 横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック
１１ 多孔質支持体
１１ａ 片面
１１ｂ 他面
１２ ガス流路
１３ 燃料電池セル
１３ａ 燃料極層
１３ｂ 固体電解質層
１３ｃ 空気極層
１４，１４ａ インターコネクタ
１４ｂ，１４ｃ 導電部材
１５ セルスタック間接続部材
１５ａ１ 第１の一方側セルスタック間接続部材
１５ａ２ 第２の一方側セルスタック間接続部材
１５ｂ１ 第１の他方側セルスタック間接続部材
１５ｂ２ 第２の他方側セルスタック間接続部材
Claims (3)
- 一端側に反応ガス導入口を、他端側に反応ガス排出口を有するガス流路を内部に備えた電気絶縁性の多孔質支持体の表面に、内側電極層、固体電解質層および外側電極層をこの順に積層してなる燃料電池セルを、前記多孔質支持体の一端側から他端側に向けて複数並設してなる横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックの複数個を、セルスタック間接続部材を介して電気的に接続してなる横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルであって、
前記セルスタック間接続部材は、隣接する前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック間のそれぞれに複数配置されているとともに、
隣接する一方の前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックに接続される一方側セルスタック間接続部材の１つと、該一方側セルスタック間接続部材の１つに対応して隣接する他方の前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックと接続される他方側セルスタック間接続部材の１つとが電気的に接続されて構成された前記多孔質支持体の一端側から他端側に向けて独立した２つの電流経路を備え、前記多孔質支持体の一端側に位置する前記電流経路を構成する前記燃料電池セルの発電面積の合計が、前記多孔質支持体の他端側に位置する前記電流経路を構成する前記燃料電池セルの発電面積の合計よりも大きいことを特徴とする横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル。 - 前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックは、前記多孔質支持体が、一端側に前記ガス流路の反応ガス導入口を有し、他端側に前記ガス流路の反応ガス排出口を有する平板状であり、前記燃料電池セルが、前記多孔質支持体の片面および他面に複数並設されて構成されているとともに、
前記一方側セルスタック間接続部材は、前記多孔質支持体の片面の長手方向に沿って前記一端側から２つが順次配置され、
前記他方側セルスタック間接続部材は、前記多孔質支持体の他面の長手方向に沿って前記一端側から２つが順次配置され、
前記２つの電流経路が、
前記多孔質支持体の一端側から同じ順位に位置する前記一方側セルスタック間接続部材と前記多孔質支持体の一端側から同じ順位に位置する前記他方側セルスタック間接続部材とが電気的に接続されたそれぞれ独立した電流経路を備えることを特徴とする請求項１に記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル。 - 請求項１または２に記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルと、該横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルを作動させるための補機とを収納容器内に収納してなることを特徴とする燃料電池。
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