JP2011204392A - 横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルおよび燃料電池 - Google Patents

Abstract

【課題】セルスタック同士の接続が可能で、長期信頼性に優れた横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルおよびそれを用いた燃料電池を提供する。
【解決手段】横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルは、横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック１００の配列方向の両端に設けられた支持体２０に固定保持された表面に凹凸を有する絶縁性スペーサー２１の各凸部が、互いに隣接する横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック間の隙間に挿入され、絶縁性スペーサーの各凸部がスタック間接続部材を固定する。
【選択図】図４

Description

本発明は、複数の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックを配列してなる横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル（以下、バンドルということがある。）およびそれを用いた燃料電池に関する。

近年、エネルギー変換段数を少なくし、化学エネルギーを直接電気エネルギーに変換する高い発電効率を有する発電方法として、燃料電池が注目されている。とりわけ、固体酸化物形燃料電池は、発電温度が６００℃〜１０００℃と高く、燃料電池内の内部抵抗も小さいので、燃料電池の中で最も発電効率が高く、さらに残燃料を利用してガスタービンによるさらなる発電、あるいはコージェネレーション用の熱源として用いることができ、化学エネルギーを高い変換効率で電気エネルギーに変換できる。特に横縞型固体酸化物形燃料電池は、少ない横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック（以下、単にセルスタックということがある。）の本数で高い電圧を得られる。

従来のセルスタックは、長手方向に沿って燃料ガスが流れるためのガス流路を内部に備え、一端側に前記ガス流路の燃料ガス導入口を有し、他端側に前記ガス流路の燃料ガス排出口を有してなる電気絶縁性の多孔質支持体上に、燃料極層、固体電解質層および空気極層が順次積層された多層構造を有する燃料電池セルが、多孔質支持体の長手方向に沿って複数個配列されてセルスタックが構成されている。

このようなセルスタックから実用的な電力を得るために、隣接するセルスタック同士をスタック間接続部材を介して、電気的に接続する必要がある。
特許文献１には、セルスタックの片側又は両側の端部に、隣接するセルスタックの燃料電池セルと電気的に接続するためのスタック間接続部材を用いて、複数のセルスタックを互いに電気的に接続してなるバンドルが開示されている。
しかし、スタック間接続部材とセルスタックとの間に外力などの負荷がかかった際に、スタック間接続部材が剥離し、発電性能が大幅に低下してしまうため、このような状況を回避すべく、長期信頼性の高いバンドルとする必要がある。

特開２０１０−０１６０００

そこで、本発明は、スタック間接続部材とセルスタックとの間に外力などの負荷がかかった際でも、スタック間接続部材の剥離や落下等を抑制でき、セルスタック同士の安定な接続が可能で、長期信頼性に優れた横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルおよびそれを用いた燃料電池を提供することを目的とする。

本発明者は、上記課題を解決すべく鋭意研究を重ねた結果、セルスタックの配列方向の両端に設けられた支持体間に、表面に凹凸を有する絶縁性スペーサーを固定保持し、該絶縁性スペーサーの各凸部を、隣接するセルスタック間の隙間に挿入し、かつ各凸部にスタック間接続部材を固定することで、スタック間接続部材の剥離や落下等を抑制することができ、長期信頼性の高い横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルおよびそれを用いた燃料電池を提供できることを見出して、本発明を完成させるに至った。

すなわち、本発明の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルおよび燃料電池は、以下の構成からなる。
（１） 内部に長手方向の一端から他端に燃料流路を有する柱状で多孔質の絶縁支持体に、該絶縁支持体の長手方向に沿って燃料電池セルが複数配置されてなる横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックを複数並置し、隣接する前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック間をスタック間接続部材を介在して電気的に接続するとともに、前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックの配列方向の両端に支持体を配置してなる横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルであって、それぞれの前記支持体には、表面に凹凸を有する絶縁性スペーサーが固定保持されており、当該絶縁性スペーサーの各凸部が、互いに隣接する前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック間の間隙に挿入され、かつ前記各凸部に前記スタック間接続部材が固定されている、ことを特徴とする横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル。
（２） 一の前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックに接続されている一方側のスタック間接続部材と他方側のスタック間接続部材とが、前記一の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックの長手方向において異なる位置で接続されているとともに、前記一方側の前記スタック間接続部材を固定するための一方の前記絶縁性スペーサーと、前記他方側の前記スタック間接続部材を固定するための他方の前記絶縁性スペーサーとを備える前記（１）に記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル。
（３） 前記絶縁性スペーサーが、絶縁性のセラミックスまたは表面に絶縁層を設けた金属からなる前記（１）または（２）に記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル。
（４） 前記絶縁性スペーサーの各凸部の厚みが、前記スタック間接続部材の前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックの長手方向における厚みと同じまたはそれ以下の厚みを有する前記（１）〜（３）のいずれかに記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル。
（５） 前記（１）〜（４）のいずれかに記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルを収納容器内に収容してなることを特徴とする燃料電池。

本発明の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルは、スタック間接続部材を安定に固定でき、スタック間接続部材とセルスタックとの間に外力などの負荷がかかった場合でも、スタック間接続部材が剥離や落下等することを抑制でき、長期信頼性を向上させることができる。

本発明の一実施形態におけるバンドルを構成するセルスタックの一部を拡大して示す縦断面図である。 図１に示すセルスタックの横断面図である。 本発明の一実施形態におけるバンドルの一部を抜粋して示す縦断面図である。 本発明のバンドルの一実施形態を示す概略説明図である。 本発明における絶縁性スペーサーの一実施形態を示す概略説明図である。 本発明における２本の絶縁性スペーサーと、スタック間接続部材とを結合させる概略説明図である。 本発明における２本の絶縁性スペーサーを結合し、スタック間接続部材を載置させる概略説明図である。 本発明の一実施形態におけるバンドルを構成するセルスタックの他の例を示す概略説明図である。 本発明のバンドルの他の実施形態を示す概略説明図である。

以下、本発明におけるセルスタックの一実施形態について、図面を参照して詳細に説明する。図１は、本実施形態にかかるセルスタックの一部を拡大して示す縦断面図であり、図２はその横断面図である。

図１および図２に示すように、本実施形態において使用されるセルスタック１００は、内部にガス流路１２を有する電気絶縁性の多孔質支持体１１の表面１１ａおよび裏面１１ｂに、複数個の燃料電池セル１３が並設されている。なお、以下の説明において、便宜的に多孔質支持体１１の表面１１ａに接続されているスタック間接続部材１５を符号１５ａ、多孔質支持体１１の裏面１１ｂに接続されているスタック間接続部材１５を符号１５ｂで表す場合がある。各セルスタック１００の表裏面にはスタック間接続部材１５が設けられている。

燃料電池セル１３は、内側電極層としての燃料極層１３ａ、固体電解質層１３ｂおよび外側電極層としての空気極層１３ｃを、多孔質支持体１１上にこの順で順次積層して構成されている。また、図１に示すセルスタックにおいては、スタック間接続部材１５ａから１５ｂまでがインターコネクタ１４を介して各燃料電池セル１３により電気的に接続されている。すなわち、互いに隣接する燃料電池セル１３は、一方の燃料電池セル１３の燃料極層１３ａと他方の燃料電池セル１３の空気極層１３ｃとがインターコネクタ１４により直列に接続された構造となっている。空気極層１３ｃは、インターコネクタ１４の表面（上面）に接続されるように設けられており、図１においてはインターコネクタ１４の表面（上面）を覆うように配置されている。

このようなセルスタック１００は、ガス流路１２内に水素を含有する燃料ガスを流して多孔質支持体１１を還元雰囲気に曝し、また空気極層１３ｃの表面に空気などの酸素含有ガスを流して空気極層１３ｃを酸化雰囲気に曝すことにより、燃料極層１３ａおよび空気極層１３ｃにおいて電極反応が生じ、両極間に電位差が発生し、発電することができる。

多孔質支持体１１は中空平板状に形成され、図２に示すように、その内部には複数のガス流路１２が設けられている。多孔質支持体１１を中空平板状とすることにより、多孔質支持体１１の体積当たりの燃料電池セル１３の面積を増加することができ、セルスタック１００の体積当たりの発電量を大きくすることができる。また、多孔質支持体１１の内部に複数のガス流路１２が設けられていることにより、多孔質支持体１１の構造強度を向上させることができ、セルスタック１００の機械的強度を高めることができる。なお、多孔質支持体１１の表面のうち、燃料電池セル１３が配置されていない部位には、多孔質支持体１１からのガスリークを抑制する目的で、固体電解質層１３ｂが設けられている。

多孔質支持体１１は、燃料電池セル１３との電気的ショートを防止する観点から、通常、電気抵抗値１０Ω・ｃｍ以上の範囲に設定することが好ましい。本発明においては、この範囲を電気絶縁性という。前記電気抵抗値は、角柱状の試料片の両端部に電圧、電流の両端子を接続する４端子法により測定することができる。

多孔質支持体１１は、一対の平坦部ｎとそれらの両端を繋ぐ弧状部ｍとを有し、断面における長径の寸法（両端の弧状部ｍ間の距離に相当）は、例えば、１５ｍｍ〜５０ｍｍ、その短径の寸法（一対の平坦部ｎ間の距離に相当）は、例えば、２ｍｍ〜４ｍｍの範囲とすることができる。

多孔質支持体１１は、ガス流路１２内を流れる燃料ガスを燃料極層１３ａの表面まで導入する上で多孔質であることが好ましい。具体的には、多孔質支持体１１は、その開気孔率が、例えば２５％以上、好ましくは３０％〜４５％の範囲に設定することができる。それにより、ガス流路１２内を流れる燃料ガスが燃料極層１３ａの表面まで流通することができる。なお、開気孔率はアルキメデス法に従って算出することができる。

このような多孔質支持体１１は、ＮｉもしくはＮｉ酸化物（ＮｉＯ）と、Ｍｇ酸化物（ＭｇＯ）のアルカリ土類元素酸化物および希土類元素酸化物とからなる。希土類元素酸化物を構成する希土類元素としては、Ｙ、Ｌａ、Ｙｂ、Ｔｍ、Ｅｒ、Ｈｏ、Ｄｙ、Ｇｄ、Ｓｍ、Ｐｒ等が挙げられ、希土類元素酸化物としてＹ₂Ｏ₃やＹｂ₂Ｏ₃が好ましく、特にＹ₂Ｏ₃が好ましい。

ＮｉあるいはＮｉＯ（ＮｉＯは、発電時には、通常、水素ガスにより還元されてＮｉとして存在する）は、ＮｉＯ換算で１０〜２５体積％、特に１５〜２０体積％の範囲で多孔質支持体１１中に含有されているのがよい。

燃料極層１３ａは、例えば、希土類元素が固溶したＺｒＯ₂（安定化ジルコニア）と、Ｎｉおよび／またはＮｉＯとからなる多孔質の導電性サーメットで形成することができる。燃料極層１３ａにおいて、安定化ジルコニアの配合割合は、燃料極層１３ａの総量に対して、３５体積％〜６５体積％の範囲が好ましく、Ｎｉの配合割合はＮｉＯ換算で、燃料極層１３ａの総量に対して、３５体積％〜６５体積％の範囲が好ましい。また、燃料極層１３ａは、開気孔率を、例えば１５％以上、さらには２０％〜４０％の範囲とするのが好ましく、厚みを、例えば、１μｍ〜１００μｍの範囲とすることが好ましい。なお、図示していないが、燃料極層１３ａを２層から形成することもでき、この場合、多孔質支持体１１の表面に形成される第１の層（集電燃料極層）を、Ｎｉおよび／またはＮｉＯとＹ₂Ｏ₃等の希土類元素酸化物から構成することができ、第１の層の上面に形成される第２の層（活性燃料極層）を、希土類元素（Ｙ等）が固溶したＺｒＯ₂（安定化ジルコニア、例えば８モル％のＹが固溶した安定化ＺｒＯ₂（８モル％ Yttria Stabilized Zirconia、以下「８ＹＳＺ」と言う。））と、Ｎｉおよび／またはＮｉＯとからなる多孔質の導電性サーメットで形成することができる。

固体電解質層１３ｂは、希土類元素またはその酸化物が固溶したＺｒＯ₂からなる安定化ＺｒＯ₂からなる緻密質のセラミックスで構成することができる。ここで、ＺｒＯ₂に固溶させる希土類元素としては、Ｓｃ、Ｙ、Ｌａ、Ｃｅ、Ｐｒ、Ｎｄ、Ｐｍ、Ｓｍ、Ｅｕ、Ｇｄ、Ｔｂ、Ｄｙ、Ｈｏ、Ｅｒ、Ｔｍ、Ｙｂ、Ｌｕなどが挙げられる。なお安価であるという点から、Ｙ、Ｙｂ、またはこれらの酸化物であるＹ₂Ｏ₃、Ｙｂ₂Ｏ₃を用いることが好ましい。より具体的には、固体電解質層１３ｂとして、上述の８ＹＳＺを用いることができる。また、収縮率が８ＹＳＺとほぼ等しいランタンガレート系（ＬａＧａＯ₃系）を用いることもできる。

固体電解質層１３ｂは、その厚みを１０μｍ〜１００μｍとすることが好ましく、アルキメデス法による相対密度を９３％以上、さらには９５％以上の範囲に設定することが好ましい。このような固体電解質層１３ｂは、電極間の電子の橋渡しをする電解質としての機能を有すると共に、燃料ガスまたは酸素含有ガスのリーク（ガス透過）を防止するためにガス遮断性を有している。

空気極層１３ｃは、導電性セラミックスから形成される。導電性セラミックスとしては、例えば、ＡＢＯ₃型のペロブスカイト型酸化物が挙げられる。このようなペロブスカイト型酸化物としては、例えば、遷移金属型ペロブスカイト型酸化物、好ましくは、ＬａＭｎＯ₃系酸化物、ＬａＦｅＯ₃系酸化物、ＬａＣｏＯ₃系酸化物など、特にＡサイトにＬａを有する遷移金属型ペロブスカイト酸化物を用いることができる。なお、６００℃〜１０００℃程度の比較的低温での電気伝導性が高いという観点から、ＬａＣｏＯ₃系酸化物を用いることが好ましい。また、前記したペロブスカイト型酸化物において、ＡサイトにＬａおよびＳｒが共存してもよく、また、ＢサイトにＦｅ、ＣｏおよびＭｎが共存してもよい。

このような空気極層１３ｃは、酸素と電子が結合して酸素イオンになる電極反応を生じさせる。また、空気極層１３ｃは、その開気孔率が、例えば、２０％以上、さらには３０％〜５０％の範囲に設定することが好ましい。空気極層１３ｃの開気孔率をこの範囲内とすることにより、空気極層１３ｃが良好なガス透過性を有することができる。さらに、空気極層１３ｃの厚みを、例えば、３０μｍ〜１００μｍの範囲に設定することにより、空気極層１３ｃが良好な集電性を有することができる。

インターコネクタ１４は、隣接する一方の燃料電池セル１３の燃料極層１３ａと他方の燃料電池セル１３の空気極層１３ｃとを電気的に接続するものであり、導電性セラミックスから形成することができる。このような導電性セラミックスとしては、例えば、ランタンクロマイト系のペロブスカイト型酸化物（ＬａＣｒＯ₃系酸化物）が挙げられる。ＬａＣｒＯ₃系酸化物は、耐還元性、耐酸化性が良好であるため、インターコネクタ１４の腐食や劣化を有効に抑制することができる。

また、インターコネクタ１４を形成する導電性セラミックスは、その相対密度（アルキメデス法）が、例えば、９３％以上、さらには９５％以上の範囲に設定することが好ましい。相対密度をこの範囲に設定することにより導電性セラミックスを緻密質とすることができ、多孔質支持体１１内のガス流路１２を通る燃料ガスと空気極層１３ｃの外部を通る酸素含有ガスとのリークを有効に抑制することができる。また、このインターコネクタ１４と固体電解質層１３ｂとの接続部に、適宜、Ｙ₂Ｏ₃などの接合層を介在させることにより、シール性を向上させることもできる。

次に、前記したセルスタック１００を複数個接続したバンドルについて、図３を参照して説明する。図３は、上述したセルスタック１００を複数組み合わせたバンドルにおける一部を拡大して示す縦断面図である。同図に示すように、互いに隣接する２個のセルスタック１００がスタック間接続部材１５により電気的に接続されている。

具体的には、一方のセルスタック１００における多孔質支持体１１の裏面１１ｂにおいて、隣り合う２つの燃料電池セル１３で共用されている空気極層１３ｃと、他方のセルスタック１００における多孔質支持体１１の表面１１ａに配置されたインターコネクタ１４ａとが、スタック間接続部材１５により電気的に接続されている。なお、スタック間接続部材１５とインターコネクタ１４ａとは導電部材１４ｂを介して接続されており、導電部材１４ｂはインターコネクタ１４ａの表面（上面）を覆うように配置されている。

燃料電池セル１３の発電により生じる電流経路は、多孔質支持体１１の表面１１ａ側に配置されたスタック間接続部材１５ａからガス流れ方向Ａの上流側Ｂに配置されて燃料電池セル１３および表面側から裏面側への電流折り返し部材（図示せず）を通って、多孔質支持体１１の裏面１１ｂ側に配置されたスタック間接続部材１５ｂに流れる第１の電流経路と、上記スタック間接続部材１５ａから反応ガス流れ方向Ａの下流側Ｃの燃料電池セル１３および表面側から裏面側への電流折り返し部材（図示せず）を通って、上記スタック間接続部材１５ｂに流れる第２の電流経路とを備えている。

このように２つの電流経路を持たせることで、一方の電流経路を構成する複数の燃料電池セルのいずれかに破損等が生じても、他方の電流経路を構成する複数の燃料電池セルにより発電を継続して行なうことができ、セルスタックの長期信頼性を向上させることができる。

図４は、本発明のバンドルの一実施形態を示している。図４に示すように、燃料ガスマニホールド５０上に、セルスタック１００が面平行に、等間隔で複数配列される。これらセルスタック１００の配列方向の両端に配置されたそれぞれの支持体２０、２０間に表面に凹凸を有する（櫛型）の絶縁性スペーサー２１が固定保持されており、絶縁性スペーサー２１の各凸部２２ａが、互いに隣接するセルスタック１００、１００間の間隙に挿入され、スタック間接続部材１５を固定している。

図５は、表面に凹凸を有する（櫛型）の絶縁性スペーサー２１を示している。すなわち、この絶縁性スペーサー２１は、図５に示すように、長片部２３の一側面に複数の凸部２２が所定の間隔Ｃを空けて一体に形成されている。凸部２２の両端に位置する凸部２２ｂによって、絶縁性スペーサーはそれぞれの支持体２０、２０に固定保持され、残りの凸部２２ａによってスタック間接続部材１５を固定する。このため、絶縁性スペーサー２１における間隔Ｃは、セルスタック１００の厚み（図４における長さＥ）と同じかもしくはそれ以上の長さである必要がある。
凸部２２の厚みＨは、その厚みは特に限定されないが、後述する各凸部２２ａの先端部とスタック間接続部材１５とを結合させる場合は、セルスタック外面に供給される空気ガスの流路の妨げとならないように、セルスタック１００の長手方向におけるスタック間接続部材１５の厚み（図４における厚みＦ）以下の厚みであるのが好ましい。それにより、セルスタック１００の発電効率が低下することを抑制しつつ、スタック間接続部材１５の落下等を抑制することができる。また、後述する各凸部２２ａ上にスタック間接続部材１５を載置させる場合は、スタック間接続部材１５を載置できるだけの強度を有する範囲において、凸部２２の厚みＨは、薄ければ薄いほど好ましい。
凸部２２の長さＤは、凸部２２ａ、２２ｂともに同じ長さである必要はなく、後述する凸部２２とスタック間接続部材１５とを結合する方法等によって、適宜調整すればよい。
凸部２２の長さＬは、互いに隣接するセルスタック１００、１００間の間隙に挿入できる長さ（図４における長さＧ）と同じかそれよりも短ければ、特に限定されない。
セルスタック１００をより効率よく発電させるために、空気極に酸化雰囲気を曝すべく、絶縁性スペーサー２１に貫通孔を設けたり、該絶縁性スペーサー２１を網目状にしたりすることができる。
絶縁性スペーサー２１の材質は、耐熱性を有し、かつ多孔質支持体１１と同様の上記電気抵抗値範囲内である絶縁性であればよく、多孔質支持体１１と同じ材質を用いてもよいし、例えばコーディエライト（２ＭｇＯ−２Ａｌ₂Ｏ₃−５ＳｉＯ₂）、ステアタイト（ＭｇＯ−ＳｉＯ₂）、フォルステライト（２ＭｇＯ−ＳｉＯ₂）、ムライト（ＭｇＯ−Ａｌ₂Ｏ₃）、スピネル（ＭｇＯ−Ａｌ₂Ｏ₃）、マグネシア（ＭｇＯ）、アルミナ（Ａｌ₂Ｏ₃）、カルシア安定化ジルコニア（Ｚｒ_1-xＣａ_x）Ｏ_2-xなどの絶縁性のセラミックスを用いてもよい。また、高い機械的強度を有し、融点が１０００℃を越える金属、例えばケイ素、鉄、酸化チタン、酸化アルミニウムなどからなる金属板の表面に上記絶縁性の材質を設けたものを用いることもできる。

支持体２０は、本発明のバンドルのハンドリング性等を考慮して、セルスタック１００と同じ高さ以上とすることが好ましく、絶縁性スペーサー２１を固定保持する強度を持ち合わせている必要がある。また支持体２０の幅も、同様に本発明のバンドルのハンドリング性等を考慮して、セルスタック１００の幅と同じ以上とすることが好ましい。また、セルスタック１００をより効率よく発電させるためには、隣接するセルスタック１００の空気極層に向かう空気ガスの流路を確保すべく、支持体２０本体に貫通孔を有していてもよい。
支持体２０の材質は、耐熱性を有していればよく、特に限定されない。例えば、セルスタック１００に燃料ガスを供給するためのガスマニホールド５０と一体的に形成することもでき、この場合は、例えばケイ素、鉄、酸化チタン、酸化アルミニウムなどからなる金属を用いることができる。また、支持体２０を、耐熱性を有するセラミックスより作製するともできる。

図４に示すようなバンドルを形成する方法としては、例えば、ガスマニホールド５０上にセルスタック１００を面平行に、等間隔で複数配列させ、その両端に支持体２０，２０を配置させた後、（ｉ）絶縁性スペーサー２１とスタック間接続部材１５とを固定したスタック間接続部材スペーサー２４を作製し、ＡｇやＰｔなどの貴金属を含有するペーストや、上述した空気極層１３ｃを構成する導電性セラミックスなどの導電性接着剤などをスタック間接続部材１５とセルスタック１００との接合部に塗布し、隣接するセルスタック１００，１００の間に挿入する方法、または（ｉｉ）隣接するセルスタック１００，１００同士をスタック間接続部材１５で接続した後に、絶縁性スペーサー２１をセルスタック１００，１００間に挿入し、絶縁性スペーサー２１にスタック間接続部材１５を固定する方法などが挙げられる。

次に、上記（ｉ）または（ｉｉ）の場合の絶縁性スペーサー２１とスタック間接続部材１５とを固定する方法を説明する。かかる方法としては、例えば、絶縁性スペーサー２１の各凸部２２ａの先端部とスタック間接続部材１５とを結合させる方法又は絶縁性スペーサー２１の各凸部２２ａ上にスタック間接続部材１５を載置させる方法などが挙げられる。

各凸部２２ａの先端部とスタック間接続部材１５とを結合させる場合は、１本の絶縁性スペーサー２１を用いてセルスタックの短手方向の一方から接着して固定してもよい。
この際の凸部２２ａの形状は、スタック間接続部材１５との接着面を有し、成形などの取扱性の観点から四角柱状（特には直方体）であるのが好ましい。

該各凸部２２ａの先端部と、スタック間接続部材１５とを接着する方法としては、例えば、スタック間接続部材１５と凸部２２ａの結合される互いの接着部に、ＡｇやＰｔなどの貴金属を含有するペースト、上述した空気極層１３ｃを構成する導電性セラミックス、ガラスなどの耐熱性を有する接着剤などを塗布し、化学的に結合させてもよいし、各接着部を加工し、嵌合などの機械的接合により物理的に結合させてもよい。なかでも、Ａｇを含有するペーストや、ＬａＣｏＯ₃系酸化物等の導電性セラミックス、ガラスなどによって接着させることが好ましい。

各凸部２２ａ上にスタック間接続部材１５を載置させる場合は、１本の絶縁性スペーサー２１を用いて、各凸部２２ａ上にスタック間接続部材１５を載置し、固定してもよい。
その際、凸部２２ａの長さＤは、より安定にスタック間接続部材１５を載置させるために、セルスタック１００の短手方向におけるスタック間接続部材１５の長さより長いことが好ましい。また、より強固にスタック間接続部材１５を固定する観点から、各凸部２２ａ上のスタック間接続部材１５の載置部に、ＡｇやＰｔなどの貴金属を含有するペースト、上述した空気極層１３ｃを構成する導電性セラミックス、ガラスなどの耐熱性を有する接着剤などを塗布することが好ましい。

絶縁性スペーサー２１の両端の凸部２２ｂと、支持体２０とを固定する方法としては、特に限定されず、例えば、支持体２０と凸部２２ｂとを上述した耐熱性を有する接着剤にて固定するほか、支持体２０のセルスタック側の表面に、絶縁性スペーサー２１の両端の凸部２２ｂの全部または一部を嵌め合わせるための溝を設け（図示せず）、その溝に絶縁性スペーサー２１の凸部２２ｂを挟み込み、固定してもよいし、ねじ止めや嵌合などできるように加工して機械的に接合し固定することもできる。

支持体２０を、ガスマニホールド５０上に固定する方法としては、例えば、ガラスやセメント等の耐熱性を有する接着剤を用いて、ガスマニホールド５０上に固定すればよい。

このように、スタック間接続部材１５を絶縁性スペーサー２１によって固定保持することで、信頼性の高いバンドルを形成することができる。

本発明の他の実施形態として、上記（ｉｉ）のバンドルの形成方法における各凸部２２ａの先端部とスタック間接続部材１５とを結合させる場合において、図６に示すように、２つの絶縁性スペーサー２１、２１を用いて、スタック間接続部材１５をセルスタックの短手方向の両端側から、スタック間接続部材１５を挟み込むように結合させてもよい。２本の絶縁性スペーサー２１を用いて、スタック間接続部材１５を両端側から固定することで、スタック間接続部材１５をより強固に固定することができ、より信頼性の高いバンドルとすることができる。

本発明の他の実施形態として、上記（ｉｉ）のバンドルの形成方法における該各凸部２２ａ上にスタック間接続部材１５を載置させる場合において、図７に示すように、２つの絶縁性スペーサー２１のそれぞれの凸部２２ａ同士をセルスタック１００，１００間に挿入し、凸部２２ａの先端同士を結合させ、一体化させた絶縁性スペーサー上に、スタック間接続部材１５を載置させることができる。２本の絶縁性スペーサー２１を用いて、一体化させた絶縁性スペーサーとすることで、より安定なスタック間接続部材１５の載置台とすることができ、より信頼性の高いバンドルとすることができる。凸部２２ａの先端同士を結合させる方法は、特に限定されず、上述したような機械的に、または耐熱性を有する接着剤によって結合させればよいが、耐熱性を有する接着剤を用いることが好ましい。

本発明の他の実施形態に用いるセルスタックとして、図８は、スタック間接続部材１５ａ、１５ｂが、セルスタック１０１の長手方向において異なる位置で接続されているセルスタック１０１を示す概略説明図である。
具体的には、一のセルスタック１０１に接続されている表面側のスタック間接続部材１５ａと裏面側のスタック間接続部材１５ｂとが、セルスタック１０１の長手方向において異なる位置に設けられている。スタック間接続部材１５で、各セルスタック１０１を接続する場合には、スタック間接続部材１５がセルスタック１０１の長手方向において同じ位置で接続されるように、隣接する一方のセルスタック１０１表面側と、他方のセルスタック１０１の裏面側とをスタック間接続部材１５で接続する。

このようなスタック間接続部材１５の位置が表面側と裏面側とで異なる本発明の他の実施形態として、図９に示すように、２つの絶縁性スペーサー２１，２１を用意し、上述したのと同様にして、各スタック間接続部材１５を固定保持すればよい。

すなわち、一のセルスタック１０１に接続される一方側のスタック間接続部材１５を一方の絶縁性スペーサー２１に固定し、一のセルスタック１０１に接続される他方側のスタック間接続部材１５を他方の絶縁性スペーサー２１に固定することで、スタック間接続部材１５の位置が表面側と裏面側とで異なるセルスタックにより構成されるバンドルであっても、信頼性の高いバンドルとすることができる。なお、図９においては、２つの絶縁性スペーサー２１をセルスタック１０１の短手方向の一端側（バンドルの一方側）に配置した例を示しているが、セルスタック１０１の短手方向の両端側から、挟み込むように配置することもできる。

さらに、本発明の他の実施形態として、一のセルスタックの一方側に複数のスタック間接続部材１５を有するバンドル（すなわち電流経路を３つ以上備えるバンドル、図示せず）においても、複数の絶縁性スペーサー２１を用意し、上述したのと同様にして、各スタック間接続部材１５を固定保持すればよい。

また、スタック間接続部材１５として、公知のセル間接続部材（特開２００６−１９０５９〔図７〕参照）を用いる場合には、前述したスタック間接続部材１５と対応する形状を備えた絶縁性スペーサー２１を用いればよく、例えば、公知のセル間接続部材を載置させる凸部２２ａの表面を公知のセル間接続部材の背板部が固定される幅の溝を設け、その溝に公知のセル間接続部材の背板部を差し込み、固定することもできる。

上述したようなバンドルを収納容器内に収納することにより、本発明の燃料電池とすることができる。それにより、長期信頼性が向上した燃料電池とすることができる。

以上、本発明のバンドルについて詳細に説明したが、本発明のバンドルは上述の実施の形態の例に限定されるものではなく、本発明のバンドルにおいては、従来のバンドルのように、１つの電流経路を有するセルスタックにより構成されるバンドルにおいても、隣接するセルスタック間を接続するスタック間接続部材を絶縁性スペーサーにて固定することで、スタック間接続部材が剥離や落下等をすることを抑制でき、長期信頼性を向上したバンドルとすることができる。

１１ 多孔質支持体
１１ａ 表面
１１ｂ 裏面
１２ ガス流路
１３，２３，３３，４３Ａ，４３Ｂ，４３Ｃ，５３Ａ，５３Ｂ，６３ 燃料電池セル
１３ａ，２３ａ，６３ａ 燃料極層
１３ｂ，２３ｂ，６３ｂ 固体電解質層
１３ｃ，２３ｃ，６３ｃ 空気極層
１４，１４ａ インターコネクタ
１４ｃ，６４ａ，６４ｃ 導電部材
１５，１５ａ，１５ｂ スタック間接続部材
２０ 支持体
２１ 絶縁性スペーサー
２２ａ，２２ｂ 絶縁性スペーサーの凸部
２３ 絶縁性スペーサーの背板部
２４ スタック間接続部材スペーサー
５０ ガスマニホールド

Claims (5)

1. 内部に長手方向の一端から他端に燃料流路を有する柱状で多孔質の絶縁支持体に、該絶縁支持体の長手方向に沿って燃料電池セルが複数配置されてなる横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックを複数並置し、隣接する前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック間をスタック間接続部材を介在して電気的に接続するとともに、前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックの配列方向の両端に支持体を配置してなる横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルであって、
   それぞれの前記支持体には、表面に凹凸を有する絶縁性スペーサーが固定保持されており、当該絶縁性スペーサーの各凸部が、互いに隣接する前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタック間の間隙に挿入され、かつ前記各凸部に前記スタック間接続部材が固定されている、ことを特徴とする横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル。
2. 一の前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックに接続されている一方側のスタック間接続部材と他方側のスタック間接続部材とが、前記一の横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックの長手方向において異なる位置で接続されているとともに、前記一方側の前記スタック間接続部材を固定するための一方の前記絶縁性スペーサーと、前記他方側の前記スタック間接続部材を固定するための他方の前記絶縁性スペーサーとを備える請求項１に記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル。
3. 前記絶縁性スペーサーが、絶縁性のセラミックスまたは表面に絶縁層を設けた金属からなる請求項１または２に記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル。
4. 前記絶縁性スペーサーの各凸部の厚みが、前記スタック間接続部材の前記横縞型固体酸化物形燃料電池セルスタックの長手方向における厚みと同じまたはそれ以下の厚みを有する請求項１〜３のいずれかに記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドル。
5. 請求項１〜４のいずれかに記載の横縞型固体酸化物形燃料電池バンドルを収納容器内に収容してなることを特徴とする燃料電池。

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