JP5114950B2 - 電池モジュール、組電池及びそれらの電池を搭載した車両 - Google Patents

Description

本発明は、バイポーラ電池を積層してなる電池モジュール、電池モジュールを複数個電気的に接続してなる組電池、及びそれらの電池を搭載した車両に関する。

近年、環境保護のため二酸化炭素排出量の低減が切に望まれている。自動車業界では、電気自動車（ＥＶ）やハイブリッド電気自動車（ＨＥＶ）の導入による二酸化炭素排出量の低減に期待が集まっており、これらの実用化の鍵を握るモータ駆動用二次電池の開発が鋭意行われている。二次電池としては、特許文献１に示すように、高エネルギー密度、高出力密度が達成できる積層型のバイポーラ電池に注目が集まっている。

一般的なバイポーラ電池は、複数個のバイポーラ電極を、電解質層を介在させて直列に接続つまり積層した電池要素と、電池要素の全体を包み込んで封止する外装材と、電流を取り出すために外装材から外部に導出された端子と、を含んでいる。バイポーラ電極は、集電体の一方の面に正極活物質層を設けて正極が形成され、他方の面に負極活物質層を設けて負極が形成されている。正極活物質層、電解質層、および負極活物質層を順に積層したものが単電池層であり、この単電池層が一対の集電体の間に挟み込まれている。バイポーラ電池は、電池要素内においてはバイポーラ電極を積層する方向つまり電池の厚み方向に電流が流れるため、電流のパスが短く、電流ロスが少ないという利点がある。

必要とされる容量および電圧を得るために、複数個のバイポーラ電池を電気的に接続して電池モジュールを形成したり、複数個の電池モジュールを電気的に接続して組電池を形成したりしている。なお、電池モジュールは電気的に接続された複数個のバイポーラ電池を備える点において組電池の一種であるが、本明細書においては、「組電池」を組み立てる際の単位ユニットを「電池モジュール」と称することとする。

電池モジュールを形成する際には、外装材によって電池要素を封止する作業が予め必要であり、電池モジュールを形成する一連の作業を簡素化することができない。

また、複数個のバイポーラ電池同士を電気的に接続するためには、外装材から外部に導出された端子同士を溶接によって接合したり、バスバーなどの接続部材を介して接続したりしなければならず、この観点からも、電池モジュールを形成する一連の作業を簡素化することができない。

また、電池モジュールを自動車や電車などの車両に搭載する場合には、据え置いた静止状態で使用する場合に比較して、電池モジュールの長期信頼性が低下するという問題が生じる。

そのため、我々は鋭意検討した結果、電池モジュールの長期信頼性が低下するのは以下のことが原因であることを突き止めた。すなわち、路面または動力源からの振動が電池モジュールに付与されて電池内部に伝わると、バイポーラ電池内部の電子伝導パスが外れ、これが原因で、電池モジュールの長期信頼性が低下するということである。

この問題を解決するために、特許文献２に記載されているように、発電要素の積層方向の両面側から電流を取り出すことが可能な平型電池と該平型電池の電流取り出し面に面接触して電流を取り出す平板状の電極タブと、前記平型電池および電極タブを覆う外装ケースとを備え、外装ケース内面と電極タブの間に弾性体を介設した電池モジュールを提案した。

しかしながら、外装ケース内面と電極タブの間に弾性体を設置した場合に、バイポーラ電池に厚く剛性のある電極タブを使用すると、電池外装から侵入する振動だけでなく、電極タブから侵入する振動が大きな影響を与える。そこで、電池モジュールを形成する一連の作業を簡素化しつつ、電極タブから侵入する耐振動性能をより一層向上させる必要があり、さらに検討を重ねて本願発明を提案するに至った。
特開２００１−２３６９４６号公報 特開２００２−１１０２３９号公報

本発明は、一連の製造作業を簡素化して容易に作製することができる電池モジュール、該電池モジュールを複数個電気的に接続してなる低コストの組電池及びそれらの電池を搭載した車両の提供を目的とする。

さらに、本発明は、耐振動性能をより一層向上させた電池モジュール、該電池モジュールを複数個電気的に接続してなる低コストの組電池及びそれらの電池を搭載した車両の提供を目的とする。

上記目的を達成するための請求項１に記載の発明は、発電要素の積層方向の両面側から電流を取出すことが可能な平型電池と、該平型電池の電流取出し面に面接触して電流を取出す平板状の電極タブと、前記平型電池および電極タブを覆う外装ケースとを備え、前記平型電池と電極タブとの間、または平型電池同士の間に少なくとも１つの電子伝導性を有する弾性体が介設され、前記弾性体は、そのヤング率が０．０１〜０．３０×１０ ^１０ Ｎ／ｍ ^２ の範囲にあることを特徴とする電池モジュールである。

本発明の電池モジュールによれば、平型電池と電極タブとの間、または平型電池同士の間に少なくとも１つの弾性体が介設されているので、外装ケース内に平型電池および電極タブを収納させて平型電池同士の間に電子伝導性を有する弾性体を介設するだけで、弾性体の弾性力により電極タブが平型電池の電流取出し面に押し付けられ、平型電池の発電要素が押圧される。したがって、発電要素を構成する電池同士を面接触させて電気的に接続することができ、外装材から外部に端子を導出する必要がなく、また端子同士を溶接接合するなどの作業が不要となり、一連の製造作業を簡素化して容易に電池モジュールを作製することができる。

さらに、平型電池と電極タブとの間、または平型電池同士の間に少なくとも１つの電子伝導性を有する、ヤング率が０．０１〜０．３０×１０ ^１０ Ｎ／ｍ ^２ の範囲にある弾性体が介設されているので、平型電池は少なくとも１つの電子伝導性を有する弾性体によって保持されている状態になり、電池モジュールに伝わる振動をその電子伝導性を有する弾性体で軽減させることができ、電池モジュールの長期信頼性を確保することができる。

以下に、本発明に係る電池モジュール、組電池及びそれらの電池を搭載した車両の実施形態を図面に基づいて詳細に説明する。なお、以下の実施の形態で引用する図面では、電池を構成する各層の厚みや形状を誇張して描いているが、これは発明の内容の理解を容易にするために行っているものであり、実際の電池の各層の厚みや形状と整合しているものではない。

（第１の実施の形態）
図１（Ａ）、（Ｂ）は、特開２００２−１１０２３９号公報に記載されている従来の電池モジュールの概略構成図、図２（Ａ）、（Ｂ）は、平型電池と正極電極タブとの間に電子伝導性を有する弾性体が介設されている構造を有する本発明に係る電池モジュールの概略構成図、図３（Ａ）、（Ｂ）は、平型電池と正極電極タブとの間および平型電池と負極電極タブとの間に電子伝導性を有する弾性体がそれぞれ介設されている構造を有する本発明に係る電池モジュールの概略構成図、図４（Ａ）、（Ｂ）は、積層された二つの平型電池の間に電子伝導性を有する弾性体が介設されている構造を有する本発明に係る電池モジュールの概略構成図、図５（Ａ）、（Ｂ）は、平型電池と正極電極タブとの間および平型電池と負極電極タブとの間、さらには積層された二つの平型電池の間に電子伝導性を有する弾性体が介設されている構造を有する本発明に係る電池モジュールの概略構成図である。

本発明に係る電池モジュールは、発電要素の積層方向の両面側から電流を取出すことが可能な平型電池と、該平型電池の電流取出し面に面接触して電流を取出す平板状の正および負の電極タブと、前記平型電池および電極タブを覆う外装ケース（図示せず）とを備えており、図２（Ａ）から図５（Ｂ）に示すように、平型電池と電極タブとの間、または平型電池同士の間に少なくとも１つの電子伝導性を有する弾性体が介設されている。

図１（Ａ）から図５（Ｂ）に示した図に基づいて、従来の電池モジュールとの比較において、本発明に係る電池モジュールが耐振動性を備える原理を詳細に説明する。

図１（Ａ）は、従来技術の欄で紹介した特許文献２の電池モジュールを模式的に示した図である。この電池モジュールは、本発明の電池モジュールとは異なり、電池モジュール間に弾性体を設けているものである。図中の平型電池１は、一般的に発電要素と称している部分で、正極層、セパレータ、負極層が順番に複数積層されて構成されている部分である。特許文献２の電池モジュールは、平型電池１の積層方向上下端に正極電極タブ２および負極電極タブ３が取り付けられている。さらに正極電極タブ２および負極電極タブ３の積層方向外側には振動を吸収するための弾性体４ａおよび弾性体５ａが正極電極タブ２および負極電極タブ３に密着して取り付けられている。

図１（Ｂ）は、図１（Ａ）に示した電池モジュールの振動モデルを表した図である。平型電池１は、ばねとして機能する弾性体４ａおよび弾性体５ａによって、積層方向上下端を挟むような構成を有しているので、電池モジュールに振動が加わった場合、振動の大きさは若干軽減されるものの、平型電池１には軽減された振動がそのまま加わるので、振動軽減効果はそれほど大きいとは言えない。特に、正極電極タブ２および負極電極タブ３から直接振動が加わった場合には、その振動は平板電池１に直接伝わるので、振動軽減効果はほとんどない。

図２（Ａ）は、本発明に係る電池モジュールであって、この電池モジュールには、平型電池１と正極電極タブ２との間に電子伝導性を有する弾性体４ｂが介設されている。電子伝導性を有する弾性体４ｂは、平型電池１から正極電極タブ２に電流を流す機能を有していなければならないため導電性を持っている必要がある。

したがって、電子伝導性を有する弾性体４ｂは、導電性を有する高分子材料によって形成され、高分子材料自体が導電性を有する導電性ポリマー（図２８（Ａ）参照）であることが望ましい。導電性ポリマーとして、ポリアニリン、ポリピロール、ポリチオフェン、ポリアセチレン、ポリパラフェニレン、ポリフェニレンビニレン、ポリアクリロニトリル、ポリオキサジアゾ−ルを用いることができる。また、電子伝導性を有する弾性体４ｂは、導電性を有する高分子材料によって形成され、その導電性を有する高分子材料は、高分子材料と導電性を付加する為の導電性フィラーとで構成されている（図２８（Ｂ）参照）。高分子材料としては、ポリオレフィン（ポリプロピレン、ポリエチレン）、ポリエステル（ＰＥＴ、ＰＥＮ）、ポリイミド、ポリアミド、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶｄＦ）、エポキシ樹脂または合成ゴム材料を用いることができる。また、導電性フィラーとして、好ましくは、Ａｇ微粒子、Ａｕ微粒子、Ｃｕ微粒子、Ａｌ金属微粒子、ＳＵＳ微粒子、Ｔｉ微粒子を、さらに好ましくはカーボン微粒子を用いることができる。なお、これらの導電性フィラーは、粒子系セラミック材料や樹脂材料の周りに導電性材料をめっき等でコーティングしたものでもよい。また、電子伝導性を有する弾性体４ｂは、導電性を有する不織布あるいは織布で形成されても良い。

さらに、電子伝導性を有する弾性体４ｂは、電池モジュールに加えられる振動を吸収するクッションとしての機能を有していなければならないため、電子伝導性を有する弾性体４ｂは、平型電池１の最小収縮時に正極電極タブ２と平型電池１との接触部分に圧力を付与しうる弾性力を有している。また、電子伝導性を有する弾性体４ｂは、平型電池１の熱膨張を吸収しうる厚さを有しており、充放電時の平型電池１の収縮が吸収できるようになっている。さらに、前記電子伝導性を有する弾性体４ｂは、繰り返し応力の作用時に平型電池１が移動しえない摩擦係数を有している。さらに、電子伝導性を有する弾性体４ｂのヤング率は０．０１〜０．３０×１０^１０Ｎ／ｍ^２の範囲にある。電子伝導性を有する弾性体４ｂのヤング率がこの数値の範囲内にあるときには、電池モジュールを車両に搭載した場合、車両の共振周波数（１００Ｈｚ以下）から電池モジュールの共振周波数を高周波側にシフトさせることができる。この効果により、電池モジュールを車両で使用する限り、電池モジュールは共振周波数から外れた振動周波数の領域で使用することができるため、高い防振効果を有することになる。

図２（Ｂ）は、図２（Ａ）に示した電池モジュールの振動モデルを表した図である。平型電池１は、ばねとして機能する電子伝導性を有する弾性体４ｂが、平板電池１と正極電極タブ２によって挟まれるような構成を有しているので、電池モジュール１に振動が加わった場合、正極電極タブ２から平板電池１に伝達される振動の大きさはかなり軽減される。したがって、正極電極タブ２から平板電池１に伝達される振動の軽減効果は図１（Ａ）に記載した従来の電池モジュールよりも大きい。

図３（Ａ）は、本発明に係る電池モジュールであって、この電池モジュールには、平型電池１と正極電極タブ２との間に電子伝導性を有する弾性体４ｂが、平型電池１と負極電極タブ３との間に電子伝導性を有する弾性体５ｂがそれぞれ介設されている。電子伝導性を有する弾性体４ｂは、平型電池１から正極電極タブ２に電流を流す機能を有していなければならず、また、電子伝導性を有する弾性体５ｂも、平型電池１から負極電極タブ３に電流を流す機能を有していなければならないため、電子伝導性を有する弾性体４ｂおよび電子伝導性を有する弾性体５ｂは導電性を持っている必要がある。電子伝導性を有する弾性体４ｂおよび電子伝導性を有する弾性体５ｂを構成する材料や弾性力やヤング率は、上述したものと同一である。

図３（Ｂ）は、図３（Ａ）に示した電池モジュールの振動モデルを表した図である。平型電池１は、ばねとして機能する電子伝導性を有する弾性体４ｂが平板電池１と正極電極タブ２によって、また電子伝導性を有する弾性体５ｂが平板電池１と負極電極タブ３によってそれぞれ挟まれるような構成を有しているので、電池モジュール１に振動が加わった場合、正極電極タブ２および負極電極タブ３から平板電池１に伝達される振動の大きさは図２（Ａ）に示した構成の電池モジュールに比較してさらに軽減される。したがって、正極電極タブ２から平板電池１に伝達される振動の軽減効果は図１（Ａ）に記載した従来の電池モジュールよりもはるかに大きい。

図４（Ａ）は、本発明に係る電池モジュールであって、この電池モジュールには、積層された二つの平型電池１の間に電子伝導性を有する弾性体４ｂが介設されている。電子伝導性を有する弾性体４ｂは、平型電池１相互間で電流を流す機能を有していなければならないため、電子伝導性を有する弾性体４ｂは導電性を持っている必要がある。電子伝導性を有する弾性体４ｂおよび電子伝導性を有する弾性体５ｂを構成する材料や弾性力やヤング率は、上述したものと同一である。

図４（Ｂ）は、図４（Ａ）に示した電池モジュールの振動モデルを表した図である。平型電池１は、ばねとして機能する電子伝導性を有する弾性体４ｂが平板電池１と平板電池１とによってそれぞれ挟まれるような構成を有しているので、一方の電池モジュール１に振動が加わった場合、その振動が他方の平板電池１に伝達される振動の大きさは図２（Ａ）に示した構成の電池モジュールに比較して軽減される。

図５（Ａ）は、本発明に係る電池モジュールであって、この電池モジュールには、平型電池１と正極電極タブ２との間に電子伝導性を有する弾性体４ｂが、平型電池１と平型電池との間に電子伝導性を有する弾性体５ｂが、平型電池１と負極電極タブ３との間に電子伝導性を有する弾性体６がそれぞれ介設されている。電子伝導性を有する弾性体４ｂは、平型電池１から正極電極タブ２に電流を流す機能を有していなければならず、また、電子伝導性を有する弾性体５ｂも平型電池１相互間で電流を流す機能を有していなければならず、電子伝導性を有する弾性体６も、平型電池１から負極電極タブ３に電流を流す機能を有していなければならないため、電子伝導性を有する弾性体４ｂ、電子伝導性を有する弾性体５ｂ、電子伝導性を有する弾性体６は導電性を持っている必要がある。電子伝導性を有する弾性体４ｂ、電子伝導性を有する弾性体５ｂ、電子伝導性を有する弾性体６を構成する材料や弾性力やヤング率は、上述したものと同一である。

図５（Ｂ）は、図５（Ａ）に示した電池モジュールの振動モデルを表した図である。平型電池１は、ばねとして機能する電子伝導性を有する弾性体４ｂが平板電池１と正極電極タブ２によって、また電子伝導性を有する弾性体５ｂが平板電池１と平板電池１によって、さらに電子伝導性を有する弾性体６が平板電池１と負極電極タブ３によってそれぞれ挟まれるような構成を有しているので、電池モジュール１に振動が加わった場合、正極電極タブ２および負極電極タブ３から平板電池１に伝達される振動の大きさは、上記の実施の形態で紹介した図２（Ａ）に示した構成の電池モジュールに比較してさらに軽減される。したがって、正極電極タブ２から平板電池１に伝達される振動の軽減効果は図１（Ａ）に記載した従来の電池モジュールよりもはるかに大きい。

（第２の実施形態）
図６は、本発明の第２の実施形態に係る電池モジュール１１の積層構造を示す断面図、図７は、図６に示されるバイポーラ電池４０を示す断面図、図８は、バイポーラ電極２１を示す断面図、図９は、単電池層２６の説明に供する断面図である。図１０は、セパレータ２５ａにシール部３０を形成した電解質層２５の製造過程の様子を段階的に表わす図であり、図１０（Ａ）は、電解質層２５の基材をなすセパレータ２５ａを示す概略平面図、図１０（Ｂ）は、セパレータ２５ａの外周部にシール部３０を形成した状態を示す概略平面図、図１０（Ｃ）は、セパレータ２５ａのシール部３０よりも内側に電解質部２５ｂを形成し、電解質層２５を完成させた状態を示す概略平面図、図１０（Ｄ）は、図１０（Ｃ）の５Ｄ−５Ｄ線に沿う断面図である。図１１（Ａ）は、セパレータ２５ａにシール部３０が形成された電解質層２５とバイポーラ電極２１とを積層した状態を示す要部断面図、図１１（Ｂ）は、電解質層２５とバイポーラ電極２１とを積層した電池要素２０を、積層方向に沿う両側から加圧し、シール部３０を集電体２２に密着させる様子を示す断面図である。

第２の実施形態では、電池モジュール１１は、バイポーラ電極２１を積層する方向（図１において上下方向）に複数個のバイポーラ電池４０が積層され、図示例では、たとえば４個のバイポーラ電池４０が電気的に直列に接続されている。この電気的な接続形態を「４直列」と称する。バイポーラ電池４０は、長方形状の平型形状（扁平な形状）を有しており（図１２参照）、４直列の平型電池の両面側には、電流取出し面に電流を取出すための平板状の正極タブ５０、負極タブ６０が面接触するように配設されている。正極タブ５０および負極タブ６０は銅、アルミニウムおよびステンレス鋼等の導電性の金属板によって形成され、図１において、上側に示される正極タブ５０は最上位のバイポーラ電池４０の正極側に電気的に接続され、下側に示される負極タブ６０は最下位のバイポーラ電池４０の負極側に電気的に接続される。図示例の電池モジュール１１は４直列のバイポーラ電池４０が設けられているが、積層の数は任意に選択できる。

なお、以下の説明では、バイポーラ電極２１を積層する方向つまり電池の厚み方向を「積層方向」といい、積層方向に対して直交する方向つまり集電体２２などが伸延する方向を「面方向」という。また、正極タブ５０および負極タブ６０は、必要に応じて両者を総称して電極タブともいう。

前記バイポーラ電極２１は、図８に示すように、集電体２２の一方の面に正極活物質層２３を配置して正極が形成され、他方の面に負極活物質層２４を配置して負極が形成されている。電池要素２０の正極末端極は、集電体２２の一方の面に正極活物質層２３のみが設けられ、図７において最上位のバイポーラ電極２１の上に電解質層２５を介して積層される。電池要素２０の負極末端極は、集電体２２の一方の面に負極活物質層２４のみが設けられ、図７において最下位のバイポーラ電極２１の下に電解質層２５を介して積層される。正極末端極および負極末端極もバイポーラ電極２１の一種である。電解質層２５は、基材をなすセパレータ２５ａ（図１０（Ａ）参照）に電解質を保持させて構成されている。

前記単電池層２６は、図９に示すように、正極活物質層２３、電解質層２５および負極活物質層２４が積層されることによって構成されている。単電池層２６は、バイポーラ電極２１が積層された電池要素２０において、隣接する集電体２２の間に挟まれる。図示例のバイポーラ電池４０は５層の単電池層２６が設けられているが、層の数は任意に選択できる。５層の単電池層２６を備えるバイポーラ電池４０の厚みは、例えば、５００μｍ〜６００μｍ程度である。

前記シール部３０によって、単電池層２６と外気との接触が遮断されている。これにより、液体または半固体のゲル状の電解質を使用する場合に生じ得る、液漏れによる液絡を防止している。また、空気あるいは空気中に含まれる水分と活物質とが反応することを防止している。本実施形態のシール部３０は、電解質層２５のセパレータ２５ａの外周部に形成されている（図１０（Ｄ）参照）。シール部３０を備える電解質層２５は、概略、次のように製造される。

まず、電解質層２５の基材として、電解質層２５に用いるサイズに相当するセパレータ２５ａを準備する（図１０（Ａ）参照）。次に、セパレータ２５ａの外周部に、シール用の樹脂３０ａ（溶液）を配置し、シール部３０を形成する（図１０（Ｂ）参照）。セパレータ２５ａの外周部とは、電解質をセパレータ２５ａに保持させる部分よりも外側を意味する。シール用の樹脂３０ａは、例えば、適当な形状を有する型枠を用いて、充填・注液したり、塗布や含浸させたりして、セパレータ２５ａの外周部に配置される。シール部３０は、セパレータ２５ａの表裏両面に形成される。セパレータ２５ａの表裏両面のそれぞれから突出するシール部３０の厚さ（高さ）は、正極の厚さおよび負極の厚さよりも厚い寸法に設定されている。次に、シール部３０よりも内側のセパレータ２５ａに電解質を保持させ、電解質部２５ｂを形成する（図１０（Ｃ）（Ｄ）参照）。電解質部２５ｂは、電解質用原料スラリーを塗布、含浸して物理架橋させたり、さらに重合して化学架橋させたりする方法など、適当な方法によって形成される。以上により、セパレータ２５ａに電解質が保持され、さらに、セパレータ２５ａの電解質を保持させた部分つまり電解質部２５ｂの外周部に、シール部３０をなすシール用樹脂３０ａを配置してなる構造を有する電解質層２５を製造することができる。

前記セパレータ２５ａには、微多孔膜セパレータおよび不織布セパレータのいずれも利用することができる。

微多孔膜セパレータとしては、例えば、電解質を吸収保持するポリマーからなる多孔性シートを用いることができる。ポリマーの材質としては、例えば、ポリエチレン（ＰＥ）、ポリプロピレン（ＰＰ）、ＰＰ／ＰＥ／ＰＰの３層構造をした積層体、ポリイミドなどが挙げられる。

不織布セパレータとしては、例えば、繊維を絡めてシート化したものを用いることができる。また、加熱によって繊維同士を融着することにより得られるスパンボンドなども用いることができる。すなわち、繊維を適当な方法でウェブ（薄綿）状またはマット状に配列させ、適当な接着剤あるいは繊維自身の融着力により接合して作ったシート状のものであればよい。使用する繊維としては、特に制限されるものではなく、例えば、綿、レーヨン、アセテート、ナイロン、ポリエステル、ポリプロピレン、ポリエチレンなどのポリオレフィン、ポリイミド、アラミドなど従来公知のものを用いることができる。これらは、使用目的（電解質層２５に要求される機械強度など）に応じて、単独または混合して用いる。

セパレータ２５ａの外周部に配置されるシール用の樹脂３０ａの形状は、単電池層２６をシールする効果を有効に発現することができるものであればよく、特に制限されるものではない。例えば、図１０（Ｄ）に示した断面矩形形状のほか、断面半円形状や断面楕円形状となるようにシール用の樹脂３０ａを配置することができる。

シール用の樹脂３０ａを配置することによって得られるシール部３０は、セパレータ２５ａを貫通またはセパレータ２５ａの側面全周を覆っていることが望ましい。セパレータ２５ａの内部を介して単電池層２６と外気とが接触することを確実に遮断できるからである。

シール用の樹脂３０ａとしては、加圧変形させることによって集電体２２に密着するゴム系樹脂、または加熱加圧して熱融着させることによって集電体２２に密着するオレフィン系樹脂などの熱融着可能な樹脂を好適に利用することができる。

図示例では、シール用の樹脂３０ａとして、ゴム系樹脂を用いている。ゴム系樹脂を用いるゴム系シール部３０にあっては、ゴム系樹脂の弾性を利用して単電池層２６と外気との接触を遮断することができる。また、振動や衝撃などによる応力が反復的にバイポーラ電池４０に作用する環境下でも、ゴム系シール部３０は、バイポーラ電池４０の捩じれや変形に追従して容易に捩じれや変形するので、シール効果を保持することができる。さらに、熱融着処理を行なう必要がなく、電池製造工程が簡略化される点でも有利である。ゴム系樹脂としては、特に制限されるものではないが、好ましくは、シリコン系ゴム、フッ素系ゴム、オレフィン系ゴム、ニトリル系ゴムよりなる群から選択されるゴム系樹脂である。これらのゴム系樹脂は、シール性、耐アルカリ性、耐薬品性、耐久性・耐候性、耐熱性などに優れ、使用環境下でもこれらの優れた性能、品質を劣化させずに長期間維持することができる。このため、単電池層２６と外気との接触の遮断つまり単電池層２６のシールを、効果的かつ長期にわたって防止することができるからである。ただし、例示したゴム系樹脂に制限されるものではない。

図１１（Ａ）（Ｂ）には、ゴム系シール部３０を集電体２２に密着させる様子が示されている。図１１（Ａ）に示すように、セパレータ２５ａにゴム系シール部３０が形成された電解質層２５とバイポーラ電極２１とを積層する。ゴム系シール部３０の厚さは、正極ないし負極の厚さよりも厚くなるように成型されている。そこで、図１１（Ｂ）に示すように、電解質層２５とバイポーラ電極２１とを積層した電池要素２０を、積層方向に沿う両側から加圧し、ゴム系シール部３０を加圧変形させて集電体２２に密着させる。本実施形態では、ゴム系シール部３０を加圧する際に、さらに熱を加えてある。ゴム系シール部３０を加圧変形させた状態で熱融着することによって、ゴム系シール部３０を集電体２２に強固に結合（接着ないし融着）させてある。これにより、バイポーラ電池４０を外部から常に加圧された状態に置く必要がなく、ゴム系シール部３０を常に加圧するための部材などが不要になる。加圧する個所は、ゴム系シール部３０が配置されているところだけ、またはゴム系シール部３０が配置されている部分を含む電池要素２０全体でもよい。加熱によるゴム系シール部３０以外の電池部品への影響を考慮すれば、加熱する個所は、ゴム系シール部３０が配置されているところだけとし、ゴム系シール部３０材が配置されている部分以外については、加圧のみ行うようにするのが望ましい。

図示省略するが、熱融着可能な樹脂を用いる熱融着樹脂系シール部にあっては、電解質層２５とバイポーラ電極２１とを積層した電池要素２０を、積層方向に沿う両側から加圧および加熱すると、熱融着によって単電池層２６と外気との接触を遮断することができる。熱融着可能な樹脂としては、シール部としてバイポーラ電池４０のあらゆる使用環境下にて、優れたシール効果を発揮することができるものであれば特に制限されるものではない。好ましくは、シリコン、エポキシ、ウレタン、ポリブタジエン、オレフィン系樹脂（ポリプロピレン、ポリエチレンなど）、パラフィンワックスよりなる群から選択される樹脂である。これらの熱融着可能な樹脂は、シール性、耐アルカリ性、耐薬品性、耐久性・耐候性、耐熱性などに優れ、使用環境下でもこれらの優れた性能、品質を劣化させずに長期間維持することができる。このため、単電池層２６と外気との接触の遮断つまり単電池層２６のシールを、効果的かつ長期にわたって防止することができるからである。ただし、例示した熱融着可能な樹脂に制限されるものではない。より好ましくは、集電体２２との接着性を向上させた樹脂が好ましく、例えば、変性ポリプロピレンなどが挙げられる。なお、加熱する際の温度条件としては、熱融着可能な樹脂の熱融着温度よりも高い温度であって他の電池部品に影響を及ぼさない範囲の温度であればよく、熱融着可能な樹脂の種類に応じて適宜決定すればよい。例えば、変性ポリプロピレンなどでは、２００℃程度が好適であるが、これに制限されるものではない。加圧する個所および加熱する個所については、ゴム系シール部３０の場合と同様である。

シール部３０は、非融着層を融着層で挟み込んだ三層フィルムから構成することもできる。

シール部３０の大きさは、図１１に示されるように集電体２２の端部から面方向にはみ出さない大きさに限定されず、集電体２２の端部から面方向にはみ出す大きさを有していてもよい。集電体２２の外周縁部同士の接触による内部ショートを確実に防止できるからである。

シール部を電解質層から独立させて単電池層の周囲に配置することもできるが、この場合には、電池製造時においては、電解質層の積層とシール部の積層とを別個に行わなければならず、製造工程が複雑化ないし煩雑化する虞がある。これに対して、本実施形態では、シール部３０を電解質層２５に設けてあるので、電池製造時においては、電解質層２５の積層とシール部３０の積層とを同時に行うことができる。電池製造工程が複雑にならない結果、製品のコスト低減を図ることもできる。

正極タブ５０および負極タブ６０には、後述するように押圧力が作用し、複数個のバイポーラ電池４０を挟み込んだ状態が維持される。上下の電極タブ５０、６０とバイポーラ電池４０とは、電子伝導性を有する弾性体９０を介して接触させることが好ましい（図１および図１２参照）。集電体２２は金属箔から形成されるため、微視的に見れば凹凸形状を有しており、電極タブ５０、６０との間の接触抵抗が増加する虞がある。電子伝導性を有する弾性体９０を介して上下の電極タブ５０、６０とバイポーラ電池４０とを接触させることにより、両者の密着性が良好になり、両者の間の接触抵抗を低減することができるからである。

同様の理由により、積層されるバイポーラ電池４０同士は、電子伝導性を有する弾性体９０を介して接触させることが好ましい。特に、バイポーラ電池４０同士の間に電子伝導性を有する弾性体９０を介設することにより、バイポーラ電池４０間の熱膨張係数や温度の差によって生じる応力を緩和することができる。

電子伝導性を有する弾性体９０は、電極タブ５０、６０とバイポーラ電池４０との間、およびバイポーラ電池４０同士の間の接触抵抗を低減し得る弾性材料から形成することができ、特に限定されるものではない。例えば、電子伝導性を有する弾性体９０は、導電性の樹脂、導電性ゴムなどから形成することができる。これらの材料が集電体２２に密着して微小な凹部を埋めることによって、集電体２２との密着性が良好になる。電子伝導性を有する弾性体は例えば両面テープの形態を有していてもよい。また、バイポーラ電池４０同士の間に電子伝導性を有する弾性体９０が介設されることによって、微小な凹凸形状を有する集電体２２同士を接触させる場合に比べて、集電体２２との密着性が良好になる。導電性の樹脂、導電性のゴムおよび金属板を適宜組み合わせて用いてもよい。

なお、上下の電極タブ５０、６０により複数のバイポーラ電池４０を保持する場合、電子伝導性を有する弾性体９０は導電性ゴムシートを用いることが好ましい。導電性ゴムシートを用いることにより密着性、集電箔の保護、耐振動性、温度変化による積厚変化の吸収などが期待できる。導電性ゴムシートは樹脂にカーボン、又は金属の微粒子を分散させた導電性樹脂、又は、導電性のプラスチックである。

電子伝導性を有する弾性体９０と微小な凹凸形状を有する集電体２２との密着性が良好になる結果、接触抵抗が低減し、電池モジュール１１の高出力化を図ることができる。なお、電極タブ５０、６０とバイポーラ電池４０との間、およびバイポーラ電池４０同士の間の接触抵抗が小さい場合、例えば、集電体２２の平坦度を改善したような場合には、電子伝導性を有する弾性体９０は必ずしも設ける必要はない。図では、理解の容易のために、電子伝導性を有する弾性体９０をバイポーラ電池４０の端部から面方向にはみ出して示してあるが、この場合に限定されるものではない。

図１２は、第２の実施形態に係る電池モジュール１１の内部構造を示す斜視図、図１３は、バイポーラ電池４０が有するセンサーの配置状態を示す図、図１４は、外装ケース１００内にバイポーラ電池４０、電子伝導性を有する弾性体９０、電極タブ５０、６０などを収納した状態を示す斜視図、図１５は、第２の実施形態に係る電池モジュール１１の封止時の状態を示す斜視図、図１６は、第２の実施形態に係る電池モジュール１１の電極取り出し部分の断面図、図１７は、第２の実施形態に係る電池モジュール１１の平面図である。

図１２〜図１４を参照して、このように上記電子伝導性を有する弾性体９０を介して積層され、その積層方向の両側部に電極タブ５０、６０を備えたバイポーラ電池群は、たとえば、アルミニウム等の金属製の外装ケース１００内に収納される。この外装ケース１００は、箱体状の収容部１００ａとその開口部を覆う平板状の蓋体１００ｂとからなる平型の中空直方体状の金属製容器であり、収容部１００ａと蓋体１００ｂとはネジ等の締結手段や、かしめ等の係合手段などによって係合される。また、上記収容部１００ａの長手方向両側に位置する短辺側壁中央部には、電極タブ５０、６０の電極取り出し部５１、６１を配するための電極挿通部１００ｃ、１００ｄが形成されており、この電極挿通部１００ｃ、１００ｄは底面側へ向けて凹んだ矩形の切り欠き部によって形成されている。

図１２において、上側に示される正極タブ５０は最上位のバイポーラ電池４０の正極側に上記電子伝導性を有する弾性体９０を介して積層され、下側に示される負極タブ６０は最下位のバイポーラ電池４０の負極側に上記電子伝導性を有する弾性体９０を介して積層されるが、各電極タブ５０、６０には外装ケース１００の外に電極を取り出すための電極取り出し部５１、６１が形成されている。正極タブ５０の電極取り出し部５１は、図１２において面方向右側へ延出された後積層方向下側へ屈曲され、再度面方向右側へ屈曲されて形成され、上記収容部１００ａの電極挿通部１００ｃ上に位置されるようになっている。他方、負極タブ６０の電極取り出し部６１は、図１２において面方向左側へ延出された後積層方向上側へ屈曲され、再度面方向左側へ屈曲されて形成され、上記収容部１００ａの電極挿通部１００ｄ上に位置されるようになっている。

本実施形態では、上述したように、外装ケース１００は金属製であるので、上記収容部１００ａの電極挿通部１００ｃ、１００ｄ上には絶縁膜１１０が設けられている。また、収容部１００ａの底面と負極タブ６０との間、および蓋体１００ｂの内面と正極タブ５０との間にはシート状の弾性体１２０が介設される。外装ケース１００は金属製であるので、同様に弾性体１２０は絶縁性を有する材料、たとえばゴムシートによって形成されている。したがって、正極タブ５０と負極タブ６０とが、金属製の外装ケース１００を介して短絡するのを防止することができる。

外装ケース１００の内面と平板状の電極タブ５０、６０との間にシート状の弾性体１２０を介設することにより、外装ケース１００内に上記電子伝導性を有する弾性体９０を介して積層されたバイポーラ電池群および電極タブ５０、６０を収納するだけで、弾性体１２０の弾性力により電極タブ５０、６０がバイポーラ電池群の電流取出し面に押し付けられ、各バイポーラ電池４０の発電要素が押圧される。したがって、発電要素を構成する電池同士を面接触させて電気的に接続することができ、外装ケース１００から外部に端子を導出する必要がなく、また端子同士を溶接接合するなどの作業が不要となり、一連の製造作業を簡素化して容易に電池モジュール１１を作製することができる。

外装ケース１００の内部では、バイポーラ電池群が充放電による温度変化により膨張収縮を繰り返している。また、上述したように、バイポーラ電池群の上下の電極取り出し面に正極タブ５０と負極タブ６０とが上記電子伝導性を有する弾性体９０を介して面接触し、電気的に接続されている。すなわち、外装ケース１００の内面と電極タブ５０、６０との間に弾性体１２０を配置することにより、外装ケース１００の内部において、バイポーラ電池群の膨張収縮を吸収しつつ、これらバイポーラ電池４０と電極タブ５０、６０との導電性を維持することができる。このように外装ケース１００の内面と電極タブ５０、６０との間にシート状の弾性体１２０が介設されることにより、バイポーラ電池群の発電要素に押圧力が作用するので、上述したように、バイポーラ電池４０同士の間、およびバイポーラ電池群の電極取り出し面と電極タブ５０、６０との間に介設された電子伝導性を有する弾性体９０を微小な凹凸形状を有する集電体２２に密着させることができ、均一で良好な電気的接触を得ることができる。

また、バイポーラ電池群の電極取り出し面と電極タブ５０、６０との接触抵抗を軽減するには、弾性体１２０から電極タブ５０、６０に対して所定の圧力を付与する必要がある。すなわち、弾性体１２０は、バイポーラ電池群の最小収縮時（バイポーラ電池群が最も収縮している厚さを有するとき）に、バイポーラ電池群の電極取り出し面と電極タブ５０、６０との接触部分に所定圧力を付与しうる弾性力を有する必要がある。ここで、この所定の圧力とは、たとえば、弾性体１２０としてヤング率（弾性係数）が１ＭＰａで厚さが１ｍｍのゴムシートを用いる場合に、外装ケース１００の内面と電極タブ５０、６０との隙間を９９０ｕｍ程度に設定して得られる圧力である。また、シート状（平板状）の弾性体１２０を用いることにより、平型のバイポーラ電池４０の凹凸を吸収して均一な圧力を付与することができる。

さらに、弾性体１２０は、バイポーラ電池群の積層方向の熱膨張を吸収しうる厚さを有することが好ましく、バイポーラ電池群の最大膨張時（バイポーラ電池群が最も膨張している厚さを有するとき）に、バイポーラ電池４０のシール部３０に負荷を与えない程度の押圧力に留める必要がある。本実施形態のように電池モジュール１１がバイポーラ電池４０により構成されている場合には、バイポーラ電極２１間の電解質層２５の液漏れを考慮しなければならず、必要以上の押圧力を付与すると、シール部３０に負荷が掛かり液漏れの原因となるからである。したがって、弾性体１２０の厚さは、材質による弾性係数、導電性を維持するに足りる最少圧力、およびシール部３０を保護しうる最大圧力に基づいて規定される。弾性体１２０がバイポーラ電池群の積層方向の膨張を吸収しうる厚さを有することにより、温度変化と熱膨張係数の差によって生じる応力を緩和し、歪みや金属疲労などによる劣化を少なくすることができる。

そして、弾性体１２０は、振動や衝撃のような繰り返し応力の作用時に、外装ケース１００内においてバイポーラ電池群が移動しない摩擦係数を有することが好ましい。これにより、電気自動車等に電池モジュール１１を搭載した場合に、振動や衝撃のような繰り返し応力が作用しても、外装ケース１００内におけるバイポーラ電池群の移動を防止することができ、電池の故障を防止することができる。また、弾性体１２０は、外装ケース１００への放熱性を備えていることが好ましい。

また図１２に示すように、正極タブ５０または負極タブ６０と電子伝導性を有する弾性体９０との間に温度センサー配線１７０を配置することで、電池中心部の温度の測定が可能となり、電池中心部温度を直接測定して電池への負荷をコントロールすることにより電池寿命を向上させることができる。さらには、電池中心部における圧力を測定することにより、ガス発生などの異常をより早く検知することができ、電池への負荷をコントロールすることにより電池寿命を向上させることができる。

この場合、図１３（Ａ）に示すように、電子伝導性を有する弾性体９０に対して温度センサー配線１７０を収納するための切り欠き部（センサ収納部）９５を設けることが好ましい。この温度センサー配線１７０は、図１３（Ｂ）〜（Ｄ）に示すように、絶縁体１１５によって覆われている。したがって、センサー収容部９５では厚み方向に電流が流れず、これが電池内部の電流分布にばらつきを生じさせる原因となる。これを軽減するために、図１３（Ｅ）〜（Ｇ）に示すように、センサー１７１の電池積層部上下を導電性材料１２５で被覆することにより、センサー収容部９５の周囲からの面方向の電流の流れ込みを促進し、電流分布のばらつきを低減して電池の充放電分布を均一化することも可能である。

図１４に示すように、外装ケース１００の収容部１００ａ内に電子伝導性を有する弾性体９０の介設されたバイポーラ電池群および電極タブ５０、６０を収納すると共に、電極タブ５０、６０の電極取り出し部５１、６１を電極挿通部１００ｃ、１００ｄの絶縁膜１１０上に配置する。そして、電極取り出し部５１、６１上に導電性の金属平板からなるバスバー１３０を配置し、樹脂板１４０を介してプラスチックネジ等の止着手段１５０によりバスバー１３０を固定する。また、上記収容部１００ａの側壁の上縁面には矩形枠状のガスケット１６０を配置する。図示例では、電極挿通部１００ｃ、１００ｄは切り欠かれているので、この部分にはガスケット１６０が配置されていないが、バスバー１３０を固定する樹脂板１４０上を通過するように連続させてガスケット１５０を配置してもよい。収容部１００ａの側壁の上縁面と蓋体１００ｂの内面との間にガスケット１６０を介設することにより、外装ケース１００のシール性能が確保される。本実施形態において、外装ケース１００の構成材料として金属を採用するのは、大気と接触する表面積が最も大きいので、水分の透過性の小さな材料を使用してケース内への水分の侵入を防止するためである。このガスケット１６０の上面を通過するように、各バイポーラ電池４０の温度センサー配線１７０および制御用配線１８０がケース外に延出され、収容部１００ａの開口部を覆うように弾性体１２０が内装された蓋体１００ｂが配置され、ネジ等の不図示の締結部材などにより固定される（図１５参照）。

次に、外装ケース１００の内部空間をエポキシレジンによって充填する。外装ケース１００内に気体が残留していると、気体の温度変化に伴う内部圧力変化によりシール部３０に過大な圧力が掛かるので、これを防止するためである。エポキシレジンの充填は、まず、不図示の真空チャンバー内に電池モジュール１１を装填し、チャンバー内を真空引きした後、収容部１００ｂの短辺側壁に開口したエポキシ注入口２１０をエポキシレジン液に浸漬する。そして、チャンバー内を大気圧に戻し、しばらく待ってからエポキシ注入口２１０をエポキシレジン液から出して、エポキシレジンの充填を完了する。そして、図１５に示すように、外装ケース１００の長手方向の一側面には制御基板１９０がネジ等の止着部材により固定され、この制御基板１０にはケース外に延出された上記温度センサー配線１７０および制御用配線１８０が接続される。

第２の実施形態にあっては、単電池層２６と外気との接触を遮断するシール部３０をバイポーラ電池４０に設けたので、電池要素２０を外装材によって封止する必要がなく、複数個のバイポーラ電池４０は、一対の電極タブ５０、６０によって直接挟み込まれている。電池モジュール１１を形成するに際して、個々の電池要素２０を外装材によって封止する作業が不要になることを通して、バイポーラ電池４０を用いた電池モジュール１１を形成する一連の作業を簡素化することができる。また、上下の電極タブ５０、６０によって複数個のバイポーラ電池４０を挟み込み、絶縁性の弾性体１２０を介して外装ケース１００内に収納するだけで、複数個のバイポーラ電池４０が電気的に接続される。複数個のバイポーラ電池４０を電気的に接続するに際して、電流取り出し用の端子同士を溶接によって接合したり、バスバーなどの接続部材を介して接続したりする作業が不要になる。この観点からも、電池モジュール１１を形成する一連の作業を簡素化することができる。電流取り出し用の端子を介在せず、バイポーラ電池４０同士を直接あるいは電子伝導性を有する弾性体９０を介して接続するので、電池モジュール１１の高出力化を図ることもできる。外装材や電流取り出し用の端子が不要になるので、その分だけ、電池モジュール１１の容積を小さくすることができる。さらに、上下の電極タブ５０、６０に複数個のバイポーラ電池４０を挟み込んで保持するだけで電流を取り出すことが可能となり、電流を取り出すための構造も簡素化できる。このように、電池モジュール１１は、電池要素２０内においては積層方向に電流が流れるというバイポーラ電池４０の利点を生かした構造を有し、バイポーラ電池４０を用いた電池モジュール１１の形成が容易なものとなる。

すなわち、第２の実施形態の電池モジュール１１によれば、各バイポーラ電池４０の保持と水分からの電池の保護とを達成し、制御用端子の絶縁やシール構造からの制御用端子の取出しなどの一連の作業を簡素化しているので、体積の小さな低コストの組電池を提供することができる。

複数個のバイポーラ電池４０が電気的に直列に接続されているので、直列接続する個数を変更するだけで、出力に関する要求に対して簡単に応えることができる。

バイポーラ電池４０の構成は、特に説明したものを除き、一般的なリチウムイオン二次電池に用いられている公知の材料を用いればよく、特に限定されるものではない。以下に、このバイポーラ電池４０に使用することのできる集電体、正極活物質層、負極活物質層、電解質層等について参考までに説明する。

（集電体）
本実施形態で用いることのできる集電体は、特に制限されるものではなく、従来公知のものを利用することができる。例えば、アルミニウム箔、ステンレス箔、ニッケルとアルミニウムのクラッド材、銅とアルミニウムのクラッド材、あるいはこれらの金属の組み合わせのめっき材などが好ましく使える。また、金属表面に、アルミニウムを被覆させた集電体であってもよい。また、場合によっては、２つ以上の金属箔を張り合わせた集電体を用いてもよい。耐蝕性、作り易さ、経済性などの観点からは、アルミニウム箔を集電体として用いることが好ましい。

集電体の厚さは、特に限定されないが、１μｍ〜１００μｍ程度である。

（正極活物質層）
正極は、正極活物質を含む。このほかにも、導電助剤、バインダー等が含まれ得る。化学架橋または物理架橋によりゲル電解質として正極および負極内に十分に浸透させている。

正極活物質としては、溶液系のリチウムイオン電池でも使用される、遷移金属とリチウムとの複合酸化物を使用できる。具体的には、ＬｉＣｏＯ_２等のＬｉ・Ｃｏ系複合酸化物、ＬｉＮｉＯ_２等のＬｉ・Ｎｉ系複合酸化物、スピネルＬｉＭｎ_２Ｏ_４等のＬｉ・Ｍｎ系複合酸化物、ＬｉＦｅＯ_２等のＬｉ・Ｆｅ系複合酸化物等が挙げられる。この他、ＬｉＦｅＰＯ_４等の遷移金属とリチウムのリン酸化合物や硫酸化合物；Ｖ_２Ｏ_５、ＭｎＯ_２、ＴｉＳ_２、ＭｏＳ_２、ＭｏＯ_３等の遷移金属酸化物や硫化物；ＰｂＯ_２、ＡｇＯ、ＮｉＯＯＨ等が挙げられる。

正極活物質の粒径は、製法上、正極材料をペースト化してスプレーコート等により製膜し得るものであればよいが、さらにバイポーラ電池の電極抵抗を低減するために、電解質が固体でない溶液タイプのリチウムイオン電池で用いられる一般に用いられる粒径よりも小さいものを使用するとよい。具体的には、正極活物質の平均粒径が０．１μｍ〜１０μｍであるとよい。

高分子ゲル電解質は、イオン導伝性を有する固体高分子電解質に、通常リチウムイオン電池で用いられる電解液を含んだものであるが、さらに、リチウムイオン導伝性を持たない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも含まれる。

ここで、高分子ゲル電解質に含まれる電解液（電解質塩および可塑剤）としては、通常リチウムイオン電池で用いられるものであればよく、例えば、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＢＦ_４、ＬｉＣｌＯ_４、ＬｉＡｓＦ_６、ＬｉＴａＦ_６、ＬｉＡｌＣｌ_４、Ｌｉ_２Ｂ_１０Ｃｌ_１０等の無機酸陰イオン塩、ＬｉＣＦ_３ＳＯ_３、Ｌｉ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ_２Ｆ_５ＳＯ_２）_２Ｎ等の有機酸陰イオン塩の中から選ばれる、少なくとも１種類のリチウム塩（電解質塩）を含み、プロピレンカーボネート、エチレンカーボネート等の環状カーボネート類；ジメチルカーボネート、メチルエチルカーボネート、ジエチルカーボネート等の鎖状カーボネート類；テトラヒドロフラン、２−メチルテトラヒドロフラン、１、４−ジオキサン、１、２−ジメトキシエタン、１、２−ジブトキシエタン等のエーテル類；γ−ブチロラクトン等のラクトン類；アセトニトリル等のニトリル類；プロピオン酸メチル等のエステル類；ジメチルホルムアミド等のアミド類；酢酸メチル、蟻酸メチルの中から選ばれる少なくともから１種類または２種以上を混合した、非プロトン性溶媒等の有機溶媒（可塑剤）を用いたもの等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。

イオン伝導性を有する高分子としては、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、これらの共重合体等が挙げられる。

高分子ゲル電解質に用いられるリチウムイオン導伝性を持たない高分子としては、例えば、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）、ポリビニルクロライド（ＰＶＣ）、ポリアクリロニトリル（ＰＡＮ）、ポリメチルメタクリレート（ＰＭＭＡ）等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。なお、ＰＡＮ、ＰＭＭＡ等は、どちらかと言うとイオン伝導性がほとんどない部類に入るものであるため、上記イオン伝導性を有する高分子とすることもできるが、ここでは高分子ゲル電解質に用いられるリチウムイオン導伝性を持たない高分子として例示したものである。

上記リチウム塩としては、例えば、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＢＦ_４、ＬｉＣｌＯ_４、ＬｉＡｓＦ_６、ＬｉＴａＦ_６、ＬｉＡｌＣｌ_４、Ｌｉ_２Ｂ_１０Ｃｌ_１０等の無機酸陰イオン塩、Ｌｉ（ＣＦ_３ＳＯ_２）_２Ｎ、Ｌｉ（Ｃ_２Ｆ_５ＳＯ_２）_２Ｎ等の有機酸陰イオン塩、またはこれらの混合物等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。

導電助剤としては、アセチレンブラック、カーボンブラック、グラファイト等が挙げられる。ただし、これらに限られるわけではない。

本実施形態では、これら電解液、リチウム塩、および高分子（ポリマー）を混合してプレゲル溶液を作成し、正極および負極に含浸させている。

正極における、正極活物質、導電助剤、バインダーの配合量は、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視等）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。例えば、正極内における電解質、特に固体高分子電解質の配合量が少なすぎると、活物質層内でのイオン伝導抵抗やイオン拡散抵抗が大きくなり、電池性能が低下してしまう。一方、正極内における電解質、特に固体高分子電解質の配合量が多すぎると、電池のエネルギー密度が低下してしまう。したがって、これらの要因を考慮して、目的に合致した固体高分子電解質量を決定する。

正極の厚さは、特に限定するものではなく、配合量について述べたように、電池の使用目的（出力重視、エネルギー重視等）、イオン伝導性を考慮して決定すべきである。一般的な正極活物質層の厚さは１０〜５００μｍ程度である。

（負極活物質層）
負極は、負極活物質を含む。このほかにも、導電助剤、バインダー等が含まれ得る。負極活物質の種類以外は、基本的に「正極」の項で記載した内容と同様であるため、ここでは説明を省略する。

負極活物質としては、溶液系のリチウムイオン電池でも使用される負極活物質を用いることができる。例えば、金属酸化物、リチウム−金属複合酸化物金属、カーボン等が好ましい。より好ましくは、カーボン、遷移金属酸化物、リチウム−遷移金属複合酸化物である。さらに好ましくは、チタン酸化物、リチウム−チタン複合酸化物、カーボンである。これらは１種単独で用いてもよいし、２種以上を併用してもよい。

本実施形態にあっては、正極活物質層は、正極活物質として、リチウム−遷移金属複合酸化物が用いられ、負極活物質層は、負極活物質として、カーボンまたはリチウム−遷移金属複合酸化物が用いられている。容量、出力特性に優れた電池を構成できるからである。

（電解質層）
電解質層は、イオン伝導性を有する高分子から構成される層であり、イオン伝導性を示すものであれば材料は限定されない。

本実施形態の電解質は、高分子ゲル電解質であり、基材としてセパレータにプレゲル溶液を含浸させた後、化学架橋または物理架橋により高分子ゲル電解質として用いている。

このような高分子ゲル電解質は、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）等のイオン導伝性を有する全固体高分子電解質に、通常リチウムイオン電池で用いられる電解液を含んだものであるが、さらに、ポリフッ化ビニリデン（ＰＶＤＦ）等のリチウムイオン導伝性を持たない高分子の骨格中に、同様の電解液を保持させたものも高分子ゲル電解質に含まれる。これらについては、正極に含まれる電解質の一種として説明した高分子ゲル電解質と同様であるため、ここでの説明は省略する。高分子ゲル電解質を構成するポリマーと電解液との比率は幅広く、ポリマー１００％を全固体高分子電解質とし、電解液１００％を液体電解質とすると、その中間体はすべて高分子ゲル電解質にあたる。なお、ポリマー電解質と言う場合には、高分子ゲル電解質および全固体高分子電解質の両方が含まれる。

高分子ゲル電解質は、電池を構成する高分子電解質のほか、上記したように正極および／または負極にも含まれ得るが、電池を構成する高分子電解質、正極、負極によって異なる高分子電解質を用いてもよいし、同一の高分子電解質を使用してもよいし、層によって異なる高分子電解質を用いてもよい。

電池を構成する電解質の厚さは、特に限定するものではない。しかしながら、コンパクトなバイポーラ電池を得るためには、電解質としての機能が確保できる範囲で極力薄くすることが好ましい。一般的な固体高分子電解質層の厚さは１０〜１００μｍ程度である。ただし、電解質の形状は、製法上の特徴を生かして、電極（正極または負極）の上面ならびに側面外周部も被覆するように形成することも容易であり、機能、性能面からも部位によらず常にほぼ一定の厚さにする必要はない。

電解質層は、固体電解質を用いることもできる。電解質として固体を用いることにより漏液を防止することが可能となり、バイポーラ電池特有の問題である液絡を防ぎ、信頼性の高いバイポーラ電池を提供できるからである。また、漏液がないため、シール部３０の構成を簡易にすることもできる。

固体電解質としては、ポリエチレンオキシド（ＰＥＯ）、ポリプロピレンオキシド（ＰＰＯ）、これらの共重合体のような公知の固体高分子電解質が挙げられる。固体高分子電解質層中には、イオン伝導性を確保するために支持塩（リチウム塩）が含まれる。支持塩としては、ＬｉＢＦ_４、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＮ（ＳＯ_２ＣＦ_３）_２、ＬｉＮ（ＳＯ_２Ｃ_２Ｆ_５）_２、またはこれらの混合物等が使用できる。ただし、これらに限られるわけではない。ＰＥＯ、ＰＰＯのようなポリアルキレンオキシド系高分子は、ＬｉＢＦ_４、ＬｉＰＦ_６、ＬｉＮ（ＳＯ_２ＣＦ_３）_２、ＬｉＮ（ＳＯ_２Ｃ_２Ｆ_５）_２等のリチウム塩をよく溶解しうる。また、架橋構造を形成することによって、優れた機械的強度が発現する。

（第３の実施形態）
図１８を参照して、第３の実施形態の電池モジュール１３は、２個のバイポーラ電池４０を上下方向に積層して電気的に直列に接続した２つの電池群が、バイポーラ電極２１の積層方向に対して直交する方向に並べられている。また、２つの電池群は、電気的極性が同じ（図中上側が正極側、下側が負極側）になるように並べられ、上下の電極タブ５０、６０を介して、電気的に並列に接続されている。この電気的な接続形態を「２並列×２直列」と称する。

第３の実施形態にあっては、複数個のバイポーラ電池４０が電気的に直並列に接続されているので、直列接続する個数および並列接続する個数を変更するだけで、出力および容量に関する要求に対して簡単に応えることができる。

（第４の実施形態）
以上説明してきた電池モジュール１１（１３）は、直列に又は並列に複数接続して組電池モジュール２５０（図１９参照）を形成し、この組電池モジュール２５０をさらに複数、直列に又は並列に接続して組電池３００を形成することもできる。図示する組電池モジュール２５０は、上記電池モジュール１１を複数個積層してモジュールケース内に収納し、各電池モジュール１１を並列に接続したものである。正極側または負極側のバスバー１３０は、それぞれ接続穴２２０内に導電バー２３０を介して接続されている。図１９は、本発明の第４の実施形態に係る組電池３００の平面図（図Ａ）、正面図（図Ｂ）、側面図（図Ｃ）を示しているが、作成した組電池モジュール２５０は、バスバーのような電気的な接続手段を用いて相互に接続し、組電池モジュール２５０は接続治具３１０を用いて複数段積層される。何個の電池モジュール１１を接続して組電池モジュール２５０を作成するか、また、何段の組電池モジュール２５０を積層して組電池３００を作成するかは、搭載される車両（電気自動車）の電池容量や出力に応じて決めればよい。

第４の実施形態によれば、電池モジュール１１を並列に接続して組電池化したことにより、高容量、高出力の電池を得ることができる。しかも、バイポーラ電池４０を用いた電池モジュール１１のそれぞれは、電池要素２０内においては積層方向に電流が流れるというバイポーラ電池４０の利点を生かした構造を有し、その形成が容易なものとされており、これを通して、電池モジュール１１を複数個電気的に接続してなる組電池３００の形成も容易なものとなる。また、電池モジュール１１は高寿命で信頼性が高いことから、組電池３００も高寿命で高い信頼性を有する。また一部の組電池モジュール２５０が故障しても、その故障部分を交換するだけで修理が可能になる。

（第５の実施形態）
図２０は、本発明の第５の実施形態に係る車両として自動車４００を示す概略構成図である。上述した電池モジュール１１（１３）および／または組電池３００を自動車や電車などの車両に搭載し、モータなどの電気機器の駆動用電源に使用することができる。上述したように電池モジュール１１および組電池１００の形成は容易なものとされているので、車両に搭載される駆動用電源の形成が容易なものとなる。

組電池３００を、電気自動車４００に搭載するには、図２０に示すように、電気自動車４００の車体中央部の座席下に搭載する。座席下に搭載すれば、車内空間およびトランクルームを広く取ることができるからである。なお、組電池３００を搭載する場所は、座席下に限らず、後部トランクルームの下部でもよいし、車両前方のエンジンルームでも良い。以上のような組電池３００を用いた電気自動車４００は高い耐久性を有し、長期間使用しても十分な出力を提供しうる。さらに、燃費、走行性能に優れた電気自動車、ハイブリッド自動車を提供できる。

なお、本発明では、組電池３００だけではなく、使用用途によっては、組電池モジュール２５０のみを搭載するようにしてもよいし、これら組電池３００と組電池モジュール２５０を組み合わせて搭載するようにしてもよい。また、本発明の組電池または組電池モジュールを搭載することのできる車両としては、上記の電気自動車やハイブリッドカーが好ましいが、これらに制限されるものではない。

実施の形態１で示した各構成の電池モジュールに振動を加えた場合、各構成における振動の軽減効果を実験によって評価した。

まず、平板電池は次のようにして作成した。

正極材料
以下の材料を所定の比で混合して正極材料を作製した。

正極活物質としてＬｉＭｎ_２Ｏ_４（８５ｗｔ％）を用い、導電助剤として、アセチレンブラック（５ｗｔ％）を用い、バインダーとして、ＰＶＤＦ（１０ｗｔ％）を用い、さらに、スラリー粘度調整溶媒として、ＮＭＰを付加し、これにより塗布のための粘度調整を行なってスラリーを作製した。集電体として厚み１５μｍのステンレスを用い、片面に上記のスラリーを塗布し、乾燥させることで正極電極を作製した。

負極材料
以下の材料を所定の比で混合して負極材料を作製した。

負極活物質として、ハードカーボン（９０ｗｔ％）を用い、バインダーとして、ＰＶＤＦ（１０ｗｔ％）を用い、さらに、スラリー粘度調整溶媒として、ＮＭＰを付加し、これにより塗布のための粘度調整を行なってスラリーを作製した。そして、片面に正極活物質が既に塗布されている集電体の反対面に、上記スラリーを塗布し、乾燥させることで、集電体であるステンレスの片面に正極、片側に負面が塗布された平型電池用電極を完成させた。その後、平型電池用電極を１４０×９０ｍｍに切断し、電極の周辺部１０ｍｍはあらかじめ電極（正負ともに）を塗布していない部分のあるものを作成し、これにより１２０×７０の電極部と周辺部に１０ｍｍのシールしろが形成された平型電池用電極を作製した。

電解質材料
以下の材料を所定の比で混合して電解質材料を作製した。

電解液としてＰＣ−ＥＣ １ＭＬｉＰＦ_６（９０ｗｔ％）を用い、ホストポリマーとしてＨＦＰコポリマーを１０％含むＰＶｄＦ−ＨＦＰ（１０ｗｔ％）を用い、粘度調製溶媒として、ＤＭＣを用い、この電解質を両面の正極、負極電極に塗布しＤＭＣを乾燥させることでゲル電解質の染み込んだ双極型電極を完成させた。

ゲル電解層の形成
ポリプロピレン製の多孔質フィルムセパレータ２０μｍの両面に、前記電解質材料を塗布しＤＭＣを乾燥させることでゲルポリマー電解質層を得た。

積層
上記平型電池用電極の正極上にゲル電解質層をのせ、その周りに幅１２ｍｍのＰＥ製フィルムをおきシール材とした。このような平型電池用電極を５層積層したのちにシール部を上下からプレス（熱と圧力）をかけて融着し各層をシールした。プレスは１６０℃の温度で、５秒間、０．２ＭＰａの圧力をかけながら行なった。

平型電池の投影面全体を覆うことのできる１３０ｍｍ×８０ｍｍの１００μｍのＡｌ板の一部が電池投影面外部まで伸びている部分がある電極タブを作成した。この電極タブで平型電池の所定個数を挟み込み、前記所定の電子伝導性を有する弾性体を挟み込んでこれらを覆うようにアルミラミネートで真空密封し、平型電池全体を大気圧で両面を押すことにより加圧され電極タブ−平型電池および平型電池間の接触が高められた電池モジュールを完成させた。
（実施例１）
実施例１では、図２１に示すように、平型電池１と正極電極タブ２との間に電子伝導性を有する弾性体として波状構造の金属材料７を介在させた。
（実施例２）
実施例２では、図２２に示すように、平板電池１と正極電極タブ２との間に電子伝導性を有する弾性体４ｂを介在させた。電子伝導性を有する弾性体４ｂは導電性高分子材料を用い、高分子材料はポリプロピレンに導電性フィラーとしてカーボン材料を分散させた材料を用いた（図２８（Ｂ）参照）。
（実施例３）
実施例３では、図２３に示すように、平板電池１と正極電極タブ２との間に電子伝導性を有する弾性体４ｂを介在させるとともに、平板電池１と負極電極タブ３との間に電子伝導性を有する弾性体５ｂを介在させた。電子伝導性を有する弾性体４ｂは導電性高分子材料を用い、高分子材料はポリプロピレンに導電性フィラーとしてカーボン材料を分散させた材料を用いた。
（実施例４）
実施例４では、図２４に示すように、平板電池１平板電池１との間に電子伝導性を有する弾性体４ｂを介在させた。電子伝導性を有する弾性体４ｂは導電性高分子材料を用い、高分子材料はポリプロピレンに導電性フィラーとしてカーボン材料を分散させた材料を用いた。
（実施例５）
実施例５では、図２５に示すように、平板電池１と正極電極タブ２との間に電子伝導性を有する弾性体４ｂを介在させるとともに、平板電池１と負極電極タブ３との間に電子伝導性を有する弾性体５ｂを介在させ、さらに、平板電池１平板電池１との間にも電子伝導性を有する弾性体４ｂを介在させた。電子伝導性を有する弾性体４ｂは導電性高分子材料を用い、高分子材料はポリプロピレンに導電性フィラーとしてカーボン材料を分散させた材料を用いた。
（比較例１）
比較例１では、図２６に示すように、弾性材を一切用いずに、平型電池１に正極電極タブ２と負極電極タブ３を取り付けた。
（比較例２）
比較例２では、図２７に示すように、弾性材を一切用いずに、二つの平型電池１を直列に接続すると共に、正極電極タブ２と負極電極タブ３を取り付けた。
＜評価＞
実施例１−５、比較例１、２それぞれの電池で充放電試験を行った。実験は０．５ｍＡの電流で２１．０Ｖ（実施例４、５、比較例２は４２Ｖ）まで定電流充電（ＣＣ）し、その後定電圧で充電（ＣＶ）し、あわせて１０時間充電した。

その後、入力加速度が２４．５ｍ／ｓ^２で１０−１００Ｈｚまでの振動を常に印加して電池モジュールを振動させ、同時に、２５℃で１時間、６０℃で１時間の熱サイクルを繰り返し２週間加え、その後、放電を行い容量を確認した。

加振前の容量を１００％とし、加振後の放電容量を測定した。測定結果は下記表１に示す。なお。充放電は定電流（ＣＣ）充放電により行い満充電を２１．０Ｖ（実施例４，５、比較例２は４２Ｖ）、放電末を１２．５Ｖ（実施例４，５、比較例２は２５Ｖ）とした。
＜結果＞
比較例１と実施例１、２を比較すると、弾性体が少なくとも平型電池と片一方の電極タブとの間に設置されていることで弾性体による防振効果が得られていることがわかる。すなわち、比較例１における加振後の容量維持率と実施例１、２における加振後の容量維持率とを比較すると、弾性体を有している実施例１、２の方が加振後の容量維持率が大きくなっており、弾性体による防振効果によって容量の低下が抑えられていることがわかる。

さらに単に波状構造の金属材料を用いた実施例１の場合よりも、熱膨張を緩和できる高分子材料を用いた実施例２の方が防振効果によって容量の低下が抑えられていることがわかる。

なぜ実施例１よりも実施例２の方が容量の低下が抑えられるのか、その詳しいメカニズムは明らかでないが熱サイクルに対しモジュール間の応力を弾性体が吸収することで容量維持率が向上したものと考えられる。

さらに、実施例３の場合は、平型電池と両方の電極タブとの間に弾性体が入っているため平板電池の上下からの振動を吸収でき、実施例１および実施例２よりもさらに防振効果が向上している。このため、実施例１および実施例２よりも加振後の容量維持率が大きくなっている。

また、比較例２と実施例４を比較すると、弾性体が平型電池同士の間に設置されていることで弾性体による防振効果が得られていることがわかる。

さらに、実施例５の場合は、平型電池相互間と両方の電極タブとの間に弾性体が入っているため平板電池の上下からの振動を吸収でき、さらに防振効果が向上していると考えられる。したがって、第５実施形態の場合、加振後の容量維持率はどの実施例よりも最も高い数値を示している。

本発明は、バイポーラ電池の製造分野において広く利用することができる。

図１（Ａ）、（Ｂ）は、従来の電池モジュールの概略構成図である。 図２（Ａ）、（Ｂ）は、平型電池と正極電極タブとの間に弾性体が介設されている構造を有する第１の実施形態に係る電池モジュールの概略構成図である。 図３（Ａ）、（Ｂ）は、平型電池と正極電極タブとの間および平型電池と負極電極タブとの間に弾性体がそれぞれ介設されている構造を有する第１の実施形態に係る電池モジュールの概略構成図である。 図４（Ａ）、（Ｂ）は、積層された二つの平型電池の間に弾性体が介設されている構造を有する第１の実施形態に係る電池モジュールの概略構成図である。 図５（Ａ）、（Ｂ）は、平型電池と正極電極タブとの間および平型電池と負極電極タブとの間、さらには積層された二つの平型電池の間に弾性体が介設されている構造を有する第１の実施形態に係る電池モジュールの概略構成図である。 第２の実施形態に係る電池モジュールの積層構造を示す断面図である。 バイポーラ電池を示す断面図である。 バイポーラ電極を示す断面図である。 単電池層の説明に供する断面図である。 図１０（Ａ）から（Ｄ）はセパレータにシール部を形成した電解質層の製造過程の様子を段階的に表わす図である。 図１１（Ａ）は、セパレータにシール部が形成された電解質層とバイポーラ電極とを積層した状態を示す要部断面図、図１１（Ｂ）は、電解質層とバイポーラ電極とを積層した電池要素を、積層方向に沿う両側から加圧し、シール部を集電体に密着させる様子を示す断面図である。 第２の実施形態に係る電池モジュールの内部構造を示す斜視図である。 バイポーラ電池が有するセンサーの配置状態を示す図である。 外装ケース内にバイポーラ電池、弾性体、電極タブなどを収納した状態を示す斜視図である。 第２の実施形態に係る電池モジュールの封止時の状態を示す斜視図である。 第２の実施形態に係る電池モジュールの電極取り出し部分の断面図である。 第２の実施形態に係る電池モジュールの平面図である。 第３の実施形態に係る電池モジュールの積層構造を示す断面図である。 第４の実施形態に係る組電池の概略構成図である。 第５の実施形態に係る組電池が車両に搭載された状態を示す図である。 実施例１に係る電池モジュールの構成図である。 実施例２に係る電池モジュールの構成図である。 実施例３に係る電池モジュールの構成図である。 実施例４に係る電池モジュールの構成図である。 実施例５に係る電池モジュールの構成図である。 比較例１に係る電池モジュールの構成図である。 比較例２に係る電池モジュールの構成図である。 弾性体の概略構成図である。

符号の説明

１１電池モジュール、
２０ 発電要素、
２１ バイポーラ電極、
２２ 集電体、
２３ 正極活物質層、
２４ 負極活物質層、
２５ 電解質層、
２５ａ セパレータ、
２６ 単電池層、
３０ シール部、
４０ バイポーラ電池、
５０ 正極タブ、
５１、６１ 電極取り出し部、
６０ 負極タブ、
９０ 導電性を有する弾性体、
１００ 外装ケース、
１００ａ 収容部、
１００ｂ 蓋体、
１００ｃ、１００ｄ 電極挿通部、
１１０ 絶縁膜、
１２０ 弾性体、
１３０ バスバー、
１４０ 樹脂板、
１５０ 止着部材、
１６０ ガスケット、
１７０ 温度センサー配線、
１８０ 制御配線、
１９０ 制御基板、
２１０ エポキシ注入口、
２２０ 接続穴、
２３０ 導電バー、
２５０ 組電池モジュール、
３００ 組電池、
３１０ 接続治具、
４００ 車両。

Claims (8)

1. 発電要素の積層方向の両面側から電流を取出すことが可能な平型電池と、該平型電池の電流取出し面に面接触して電流を取出す平板状の電極タブと、前記平型電池および電極タブを覆う外装ケースとを備え、
   前記平型電池と電極タブとの間、または平型電池同士の間に少なくとも１つの電子伝導性を有する弾性体が介設され、
   前記弾性体は、そのヤング率が０．０１〜０．３０×１０ ^１０ Ｎ／ｍ ^２ の範囲にあることを特徴とする電池モジュール。
2. 前記弾性体は、前記平型電池の最小収縮時に電極タブと平型電池との接触部分または平型電池同士の接触部分の少なくともいずれか一方の接触部分に圧力を付与しうる弾性力を有することを特徴とする請求項１に記載の電池モジュール。
3. 前記弾性体は、平型電池の熱膨張を吸収しうる厚さを有することを特徴とする請求項１または２に記載の電池モジュール。
4. 前記弾性体は、繰り返し応力の作用時に前記外装ケース内で前記平型電池が移動しえない摩擦係数を有することを特徴とする請求項１−３のいずれかに記載の電池モジュール。
5. 前記弾性体は、電子伝導性を有する高分子材料であることを特徴とする請求項１−４のいずれかに記載の電池モジュール。
6. 前記電子伝導性を有する高分子材料は、高分子材料と導電性を付加する為の導電性フィラーとで構成されていることを特徴とする請求項５に記載の電池モジュール。
7. 前記弾性体は、電子伝導性を有する不織布あるいは織布であることを特徴とする請求項１−６のいずれかに記載の電池モジュール。
8. 前記平型電池はバイポーラ電池であることを特徴とする請求項１−７のいずれかに記載の電池モジュール。

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