JP4977983B2 - チューブ型燃料電池の製造方法 - Google Patents
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Description
まず、本発明のチューブ型燃料電池の製造方法について図面を用いて説明する。図1は、本発明のチューブ型燃料電池の製造方法の一例を示す工程図である。本発明のチューブ型燃料電池の製造方法は、図1(a)に示すような、外周面にガス流路1を備える円柱形状の内側集電体2を用い、図1(b)に示すように、ガス流路1に除去可能物質を充填し除去可能部3を形成する充填工程と、少なくとも除去可能部3上(図1(c)においては、内側集電体2上および除去可能部3上)に機能性層4を形成する機能性層形成工程と、図1(d)に示すように、機能性層形成工程後に除去可能部3を除去する除去工程と、を有するものである。
以下、本発明における充填工程、機能性層形成工程および除去工程について説明する。
まず、本発明における充填工程について説明する。本発明における充填工程は、外周面にガス流路を備える円柱形状の内側集電体を用い、上記ガス流路に除去可能物質を充填し除去可能部を形成する工程である。
本発明に用いられる内側集電体は、外周面にガス流路を備え、円柱形状を有するものであって、発電反応により生じる電子を集電するものである。
また、上記ガス流路は、内側集電体の外周面に形成されるものであるが、その形態は特に限定されるものではない。例えば、内側集電体の外周面に溝を形成する場合は、その溝をガス流路として用いることができる。また、例えば、複数本の導電体を束ね、その束を捻ることによって、より線状の内側集電体を形成する場合は、間隙をガス流路として用いることができる。
次に、本発明における除去可能部について説明する。本発明における除去可能部は、上述した内側集電体のガス流路に除去可能物質を充填することにより形成されるものである。除去可能部は、機能性層形成工程後に、除去工程で除去される。
また、ガス流路に噴霧するガスとしては、除去可能部を除去することができるものであれば特に限定されるものではないが、具体的には、空気、窒素等を挙げることができる。
次に、本発明における機能性層形成工程について説明する。本発明における機能性層形成工程は、少なくとも除去可能部上に機能性層を形成する工程である。なお、本発明において、「機能性層」とは、チューブ型燃料電池において、一定の機能を付与し得る層の総称であって、後述する除去工程が行われる前までに、除去可能部上に形成される層をいうものである。従って、後述する除去工程を行う時期によって、機能性層が単層の場合もあり、複層の場合もある。例えば、除去可能部上に内側撥水層を設け、その時点で、除去工程を行う場合は、機能性層は内側撥水層となる。また、例えば、除去可能部上に内側触媒電極層と、上記内側触媒電極層上に形成された固体電解質膜とを設け、その時点で除去工程を行う場合は、機能性層は内側触媒電極層および固体電解質膜となる。なお、一般的なチューブ型燃料電池においては、除去可能部上には、内側撥水層または内側触媒電極層が形成される。
一方、上記機能性層は、少なくとも除去可能部上に形成されていれば特に限定されるものではない。除去可能部と内側集電体の一部とに形成されるものであっても良く、除去可能部と内側集電体の全面とに形成されるものであっても良い。
以下、上記機能性層を構成し得る、内側撥水層、内側触媒電極層、固体電解質膜、外側触媒電極層、外側撥水層および外側集電体について説明する。
本発明に用いられる内側撥水層は、発電反応により生じる生成水を排出し易くする機能を有し、通常、内側集電体と内側触媒電極層との間に設置されるものである。また、上記内側撥水層は、ガスを透過させるために、多孔構造を有するものである。本発明に用いられる内側撥水層は、上記生成水を排出し易くするものであれば特に限定されるものではないが、具体的には、撥水性材料および導電性材料を有するもの等を挙げることができる。
内側撥水層における撥水性材料の含有量としては、特に限定されるものではないが、例えば5〜80質量%の範囲内、中でも10〜60質量%の範囲内であることが好ましい。
内側撥水層における導電性材料の含有量としては、特に限定されるものではないが、例えば、20〜95質量%の範囲内、中でも40〜90質量%の範囲内であることが好ましい。導電性材料の含有量が少なすぎると、充分な導電性を付与することができない可能性があり、導電性材料の含有量が多すぎると、撥水層の撥水性を低下させる可能性があるからである。
本発明に用いられる内側触媒電極層は、発電反応を起こす層であって、通常、内側集電体または内側撥水層と固体電解質膜との間に設置されるものである。本発明に用いられる内側触媒電極層としては、一般的な平板燃料電池に用いられる触媒電極層と同様のものを用いることができ、特に限定されるものではない。例えば、パーフルオロスルホン酸系ポリマー等の電解質材料と、カーボンブラック等の導電性材料と、白金等の触媒と、を有するもの等を挙げることができる。また、内側触媒電極層の厚さとしては、特に限定されるものではないが、例えば1〜100μmの範囲内、中でも5〜20μmの範囲内であることが好ましい。
本発明に用いられる固体電解質膜は、プロトン移動を行う層であって、通常、内側触媒電極層と外側触媒電極層との間に設置されるものである。本発明に用いられる固体電解質膜としては、一般的な平板燃料電池に用いられる触媒電極層と同様のものを用いることができ、特に限定されるものではない。具体的には、Nafion(商品名、デュポン社製)等に代表されるパーフルオロスルホン酸系ポリマー、アミド系樹脂等に代表される炭化水素系樹脂等を挙げることができる。このような固体電解質膜の形成方法としては、特に限定されるものではないが、例えば、固体電解質膜形成用組成物を塗布し乾燥する方法、または、予めチューブ状に成形された固体電解質膜を、内側触媒電極層上に設置する方法等を挙げることができる。
本発明に用いられる外側触媒電極層は、発電反応を起こす層であって、通常、固体電解質膜と外側集電体または外側撥水層との間に設置されるものである。本発明に用いられる外側触媒電極層としては、上記「(2)内側触媒電極層」に記載した内容と同様であるので、ここでの説明は省略する。
本発明に用いられる外側撥水層は、発電反応により生じる生成水を排出し易くする機能を有し、通常、外側集電体と外側触媒電極層との間に設置されるものである。本発明に用いられる外側撥水層としては、上記「(1)内側撥水層」に記載した内容と同様であるので、ここでの説明は省略する。
本発明に用いられる外側集電体は、発電反応により生じる電子を集電するものであって、通常、外側触媒電極層または外側撥水層の外側に設置されるものである。本発明に用いられる外側集電体の形状としては、チューブ型燃料電池の径方向にガスを流通させることができるものであれば、特に限定されるものではないが、バネ形状、網目形状、螺旋形状等を挙げることができ、中でもバネ形状が好ましい。また、上記外側集電体は、部分的に孔が形成された筒状のものであっても良い。上記外側集電体の材料としては、導電性が高い材料であることが好ましい。このような材料としては、特に限定されるものではないが、具体的には、チタン、ステンレス鋼、白金、金、SiO2、B2O3、Nd2O、またはTiC、TiSi2、TiB2等のチタン系合金等の金属等、またはカーボン、導電性セラミックス、導電性樹脂等を挙げることができる。
次に、本発明における除去工程について説明する。本発明における除去工程は、上記機能性層形成工程後に上記除去可能部を除去する工程である。本工程においては、除去可能部の性質に応じた方法で、除去可能部の除去が行われる。除去可能部の性質およびそれに対応した除去方法については、上記「1.充填工程」で説明したので、ここでの説明は省略する。また、本発明において、機能性層が燃料電池に必要な全ての層を構成していない場合は、除去工程終了後に残りの層の形成を行う。例えば、機能性層として内側撥水層のみを形成した後に除去工程を行う場合は、除去工程終了後に、内側触媒電極層等の残りの層の形成を行い、チューブ型燃料電池を作製する。
円柱形状の内側集電体(φ=0.85mm×180mm、溝0.1mm)の溝部(ガス流路)に粉体状のポリビニルアルコール(PVA)を吹き付け、乾燥させることによって除去可能部を形成した。次に、等量のポリテトラフルオロエチレン(PTFE)およびアセチレンブラックを含有する内側撥水層形成用組成物を、上記内側集電体および上記除去可能部に塗布し内側撥水層を形成した。その後、この部材を水に浸漬させPVAの除去を行った。PVA除去後のガス流路を調べたところ、ガス流路の閉塞が生じていないことが確認された。
実施例1で用いた内側集電体の溝部(ガス流路)にパラフィンを塗布することによって除去可能部を形成した。次に、等量のポリテトラフルオロエチレン(PTFE)およびアセチレンブラックを含有する内側撥水層形成用組成物を、上記内側集電体および上記除去可能部に塗布し内側撥水層を形成した。その後、この部材を150〜200℃で加熱することによってパラフィンの除去を行った。パラフィン除去後のガス流路を調べたところ、ガス流路の閉塞が生じていないことが確認された。
実施例1で用いた内側集電体の溝部(ガス流路)に粉体状のポリビニルアルコール(PVA)を吹き付け、乾燥させることによって除去可能部を形成した。次に、内側撥水層、内側触媒電極層(厚さ15μm)、固体電解質膜(厚さ45μm)、外側触媒電極層(厚さ15μm)、外側撥水層を順次スプレー法により形成し、最後に外側集電体を巻回した。その後、この部材を水に浸漬させPVAの除去を行った。PVA除去後のガス流路を調べたところ、ガス流路の閉塞が生じていないことが確認された。
2 … 内側集電体
3 … 除去可能部
4 … 機能性層
5 … 内側撥水層
6 … 内側触媒電極層
Claims (4)
- 内側集電体、内側触媒電極層、固体電解質膜、外側触媒電極層および外側集電体を有するチューブ型燃料電池の製造方法であって、
外周面にガス流路を備える円柱形状の前記内側集電体を用い、前記ガス流路に除去可能物質を充填し除去可能部を形成する充填工程と、少なくとも前記除去可能部上に、内側撥水層または前記内側触媒電極層を少なくとも有する機能性層を形成する機能性層形成工程と、前記機能性層形成工程後に前記除去可能部を除去する除去工程と、を有し、
前記ガス流路の断面が円弧状であり、かつ、前記ガス流路の直径が、前記内側集電体の外面での前記ガス流路の開口幅よりも大きいことを特徴とするチューブ型燃料電池の製造方法。 - 前記除去可能物質が、前記ガス流路に液体を流通させることにより除去される液体除去物質、または前記ガス流路を加熱することにより除去される加熱除去物質であることを特徴とする請求項1に記載のチューブ型燃料電池の製造方法。
- 前記液体除去物質が、ポリビニルアルコールであることを特徴とする請求項2に記載のチューブ型燃料電池の製造方法。
- 前記機能性層が、内側撥水層または内側触媒電極層であることを特徴とする請求項1から請求項3までのいずれかの請求項に記載のチューブ型燃料電池の製造方法。
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