JP4939114B2 - 燃料処理装置及び燃料電池システム - Google Patents

Description

本発明は燃料処理装置及び燃料電池システムに関し、特に触媒が劣化しても生成される改質ガスの組成の変動を抑制することができる燃料処理装置及びこの燃料処理装置を備える燃料電池システムに関する。

水素と酸素とを使用して、これらの電気化学的反応により発電する燃料電池は、環境に優しい発電装置として注目されている。燃料電池に供給する酸素は大気中に存在するため入手が容易である。他方、燃料電池に供給する水素は、水素自体を供給するインフラが普及していないことから、入手が比較的困難である。このため、都市ガスや灯油等の原料燃料を改質して燃料電池の発電に必要な水素を含む水素リッチガスを生成する燃料処理装置が、燃料電池に併設されることが多い。

燃料処理装置の一例として、改質部と、変成部と、選択酸化部とを備えるものがある。ここで、改質部では、導入された原料燃料が改質され、水素に富む改質混合ガスが生成される。変成部では、改質混合ガス中の、一酸化炭素と水分とが反応して一酸化炭素濃度が低減した変成ガスが生成される。選択酸化部では、変成ガスに酸素が加えられて変成ガスからさらに一酸化炭素濃度が低減した改質ガスが生成される。このようにして一酸化炭素濃度が低減された水素に富む改質ガスが燃料電池に供給される。改質ガス中の一酸化炭素濃度を低減するのは、燃料電池電極の被毒を防ぐためである。改質部、変成部、選択酸化部には、各部における反応に適した触媒がそれぞれ充填されている（例えば、特許文献１参照。）。
特開２００５−２１６６１５号公報（図１等）

しかしながら、燃料処理装置の累積運転時間や累積起動停止回数が増加するにつれて触媒の劣化が進行し、反応活性が低下していく。特に変成部の触媒は、変成部における反応及び採用される触媒材質の特性から、劣化が生じやすい。触媒が劣化すると、燃料電池に供給される改質ガス中の水素濃度及び一酸化炭素濃度を予定した濃度（設計濃度）に維持することができなくなり、燃料電池で所定の出力が得られないだけでなく、電極の被毒により燃料電池が損傷を受けることとなる。

本発明は上述の課題に鑑み、累積運転時間や累積起動停止回数が増加しても生成される改質ガスの組成の変動を抑制することができる燃料処理装置、及びこの燃料処理装置を備える燃料電池システムを提供することを目的とする。

上記目的を達成するために、請求項１に記載の発明に係る燃料処理装置は、例えば図１に示すように、原料燃料ｍ１と水ｓとを導入して水蒸気改質反応させることにより水素に富む改質混合ガスｒ１を生成する改質部２１と；改質混合ガスｒ１を導入し、改質混合ガスｒ１中の一酸化炭素と水分とを変成反応させて水素と二酸化炭素とに転化することにより一酸化炭素濃度を低減させた変成ガスｒ２を生成する変成部２２であって、変成部２２内の温度を検出する温度検出器２２ｔを有する変成部２２と；変成ガスｒ２と酸素ａとを導入し、変成ガスｒ２中の一酸化炭素を酸化することにより一酸化炭素濃度を低減させた改質ガスｇを生成する選択酸化部２３と；選択酸化部２３に導入する酸素ａの量を調節する酸素導入量調節手段２３ａと；改質部２１に導入する水ｓを流す流路２４であって、改質部２１に導入する水ｓが選択酸化部２３から受熱した後に変成部２２から受熱するように変成部２２及び選択酸化部２３に隣接して形成されたプロセス水流路２４と；温度検出器２２ｔで検出した温度が、生成される変成ガスｒ２中の一酸化炭素濃度が許容範囲を超えて上昇する程度に変成反応の活性が低下する温度である所定温度以下のときに、選択酸化部２３に導入する酸素ａの量が増加するように酸素導入量調節手段２３ａを調節する制御部２８とを備える。

このように構成すると、改質部に導入する水が選択酸化部から受熱した後に変成部から受熱するように変成部及び選択酸化部に隣接して形成されたプロセス水流路と、温度検出器で検出した温度が所定温度以下のときに、選択酸化部に導入する酸素の量が増加するように酸素導入量調節手段を調節する制御部とを備えるので、導入酸素量を増加して選択酸化部における反応を促進させて選択酸化部からの発熱を増加させ、増加した選択酸化部からの発熱によりプロセス水流路を流れる水の保有熱量を増加させて変成部からの受熱量を低減することにより変成部の冷却を抑制し、変成部の温度を上昇させて変成反応に適した温度にすることにより変成部及び選択酸化部における反応を促進させて、改質ガスの組成の変動を抑制することができる。

また、請求項２に記載の発明に係る燃料処理装置は、例えば図１を参照して示すと、請求項１に記載の燃料処理装置２０において、制御部２８が、温度検出器２２ｔで検出した温度の所定温度からの低下の割合に応じて選択酸化部２３に導入する酸素ａの量が増加するように、酸素導入量調節手段２３ａを調節するように構成されている。

このように構成すると、変成部の温度を適正に維持することができ、改質ガス中の水素濃度及び一酸化炭素濃度を燃料電池の使用に適した濃度に維持することができる。

また、請求項３に記載の発明に係る燃料処理装置は、例えば図１に示すように、請求項１又は請求項２に記載の燃料処理装置２０において、改質部２１を加熱する加熱部２５を備え；制御部２８が、燃料処理装置２０の累積運転時間が所定時間以上のとき及び燃料処理装置２０の累積起動停止回数が所定回数以上のときの少なくとも一方の条件を満たしたときに、加熱部２５における発熱量を増加させることにより改質部２１の温度を上昇させるように構成されている。

このように構成すると、燃料処理装置の累積運転時間が所定時間以上のとき及び燃料処理装置の累積起動停止回数が所定回数以上のときの少なくとも一方の条件を満たしたときに改質部の触媒が劣化したと推定して改質に利用する熱量を増加させて改質部における反応を促進することが可能となり、改質ガス中の水素濃度を予定した濃度（設計濃度）に維持することが可能となる。

また、請求項４に記載の発明に係る燃料処理装置は、例えば図１に示すように、請求項１又は請求項２に記載の燃料処理装置２０において、プロセス水流路２４を流れる水ｓの流量を調節するプロセス水流量調節手段２４ａを備え；制御部２８が、燃料処理装置２０の累積運転時間が所定時間以上のとき及び燃料処理装置２０の累積起動停止回数が所定回数以上のときの少なくとも一方の条件を満たしたときに、プロセス水流路２４を流れる水ｓの流量が増加するようにプロセス水流量調節手段２４ａを調節する。

このように構成すると、燃料処理装置の累積運転時間が所定時間以上のとき及び燃料処理装置の累積起動停止回数が所定回数以上のときの少なくとも一方の条件を満たしたときに改質部の触媒が劣化したと推定してプロセス水流路を流れる水の流量を増加させることとなり、水の増加に伴って変成部の温度が低下し、変成部の温度低下が検出されることにより選択酸化部に導入される酸素の量が増加し、これに起因してＳ／Ｃ（スチーム−カーボン比）が増加することにより触媒の劣化を補って生成される改質ガス中の水素濃度及び一酸化炭素濃度を予定した濃度（設計濃度）に維持することが可能となる。

上記目的を達成するために、請求項５に記載の発明に係る燃料電池システムは、例えば図５に示すように、請求項１乃至請求項４のいずれか１項に記載の燃料処理装置２０と；改質ガスｇと酸素を含有する酸化剤ガスｔとを導入し、改質ガスｇ中の水素と酸化剤ガスｔ中の酸素との電気化学的反応により発電する燃料電池３０とを備える。

このように構成すると、燃料処理装置で生成される改質ガス中の水素濃度及び一酸化炭素濃度が予定した濃度（設計濃度）に維持され、安定した出力を得ることができる燃料電池システムとなる。

本発明によれば、改質部に導入する水が選択酸化部から受熱した後に変成部から受熱するように変成部及び選択酸化部に隣接して形成されたプロセス水流路と、温度検出器で検出した温度が所定温度以下のときに、選択酸化部に導入する酸素の量が増加するように酸素導入量調節手段を調節する制御部とを備えるので、導入酸素量を増加して選択酸化部における反応を促進させて選択酸化部からの発熱を増加させ、増加した選択酸化部からの発熱によりプロセス水流路を流れる水の保有熱量を増加させて変成部からの受熱量を低減することにより変成部の冷却を抑制し、変成部の温度を上昇させて変成反応に適した温度にすることにより変成部及び選択酸化部における反応を促進させて、改質ガスの組成の変動を抑制することができる。

以下、図面を参照して、本発明の実施の形態について説明する。なお、各図において、互いに同一又は相当する部材には同一あるいは類似の符号を付し、重複した説明は省略する。なお、図１及び図５中、破線は制御信号を表す。

図１を参照して、本発明の実施の形態に係る燃料処理装置２０について説明する。図１は、燃料処理装置２０の模式図である。燃料処理装置２０は、原料燃料ｍ１を水素に富む改質混合ガスｒ１に改質する改質部２１と、改質混合ガスｒ１中の一酸化炭素濃度を低減した変成ガスｒ２を生成する変成部２２と、変成ガスｒ２中の一酸化炭素濃度を低減した改質ガスｇを生成する選択酸化部２３と、選択酸化部２３に導入する酸素の流量を調節する酸素導入量調節手段としての選択酸化空気調節弁２３ａと、改質部２１に供給する水ｓを流すプロセス水流路を形成するプロセス水管２４と、プロセス水管２４を流れる水ｓの流量を調節するプロセス水流量調節手段としてのプロセス水調節弁２４ａと、改質部２１における水蒸気改質反応に利用する改質熱を発生する加熱部２５と、燃料処理装置２０を制御する制御部２８とを備えている。

改質部２１は、原料燃料ｍ１と水としての水蒸気ｓとを導入し、水蒸気改質反応により、原料燃料ｍ１を改質混合ガスｒ１に改質する。水蒸気改質反応は吸熱反応である。原料燃料ｍ１は、典型的には、メタン、エタン等の鎖式炭化水素（天然ガスも含む）、あるいはメタノール、石油製品（灯油、ガソリン、ナフサ、ＬＰＧ等）等の炭化水素を主成分とする混合物等の炭化水素系の燃料であり、加熱用の燃焼に適するものが用いられる。改質部２１には改質触媒２１ｃが充填されており、水蒸気改質反応を促進させるように構成されている。改質触媒２１ｃは、典型的には、ニッケル系改質触媒やルテニウム系改質触媒が用いられる。改質部２１で生成される改質混合ガスｒ１には、水素と、一酸化炭素と、二酸化炭素とが含まれている。改質混合ガスｒ１中には、典型的には、水素が４０体積％以上である７０体積％程度含まれており、一酸化炭素が１０体積％程度含まれている。

また、改質部２１には、内部の温度を検出する温度センサ２１ｔが配設されている。温度センサ２１ｔは、典型的には改質触媒２１ｃの下流側に配設されている。温度センサ２１ｔは制御部２８と信号ケーブルで接続されており、検出した改質部２１内の温度を信号として制御部２８に送信することができるように構成されている。また、改質部２１で生成された改質混合ガスｒ１が変成部２２に送られるように、改質部２１は、改質触媒２１ｃより下流側で変成部２２と接続されている。なお、以下の説明において「接続され」とは、流路等を介して接続される場合も含む。また、改質触媒２１ｃより上流側の改質部２１には、原料燃料ｍ１を導入するための原料導入管２１ｍが接続されている。原料導入管２１ｍには、改質部２１に導入する原料燃料ｍ１の流量を調節する原料燃料調節弁２６が配設されている。原料燃料調節弁２６は制御部２８と信号ケーブルで接続されており、制御部２８から開閉信号を受信して弁の開度（全開及び全閉を含む）を調節することができるように構成されている。

変成部２２は、改質部２１から改質混合ガスｒ１を導入し、改質混合ガスｒ１に含まれる一酸化炭素を、同じく改質混合ガスｒ１に含まれる水分と変成反応させて、二酸化炭素と水素とを生成することにより改質混合ガスｒ１から一酸化炭素濃度が低減した変成ガスｒ２を生成する。変成反応は発熱反応である。変成部２２には、変成触媒２２ｃが充填されており、変成反応を促進させるように構成されている。変成触媒２２ｃは、典型的には、鉄−クロム系変成触媒、銅−亜鉛系変成触媒、白金系変成触媒等が用いられる。変成部２２で生成される変成ガスｒ２は、一酸化炭素濃度が５０００〜１００００ｐｐｍ程度に低減されている。

また、変成部２２には、内部の温度を検出する温度検出器としての温度センサ２２ｔが配設されている。温度センサ２２ｔは、典型的には変成触媒２２ｃの上流側に配設されている。温度センサ２２ｔは制御部２８と信号ケーブルで接続されており、検出した変成部２２内の温度を信号として制御部２８に送信することができるように構成されている。また、変成部２２で生成された変成ガスｒ２が選択酸化部２３に送られるように、変成部２２は、変成触媒２２ｃより下流側で選択酸化部２３と接続されている。

選択酸化部２３は、変成部２２から変成ガスｒ２を導入し、系外から空気ａ（以下「選択酸化空気ａ」という。）を導入することにより酸素を導入して、変成ガスｒ２中に残存した一酸化炭素と導入した酸素との選択酸化反応により、変成ガスｒ２からさらに一酸化炭素濃度が低減した改質ガスｇを生成する。選択酸化反応は発熱反応である。選択酸化部２３には、選択酸化触媒２３ｃが充填されている。選択酸化触媒２３ｃは、典型的には、白金系選択酸化触媒、ルテニウム系選択酸化触媒、白金−ルテニウム系選択酸化触媒等が用いられる。選択酸化触媒２３ｃより上流側の選択酸化部２３には、選択酸化空気ａを導入するための選択酸化空気導入管２３ｑが接続されている。選択酸化空気導入管２３ｑには選択酸化空気調節弁２３ａが配設されている。選択酸化空気調節弁２３ａは制御部２８と信号ケーブルで接続されており、制御部２８から開閉信号を受信して弁の開度（全開及び全閉を含む）を調節することができるように構成されている。

選択酸化部２３で生成される改質ガスｇは、前述のように、水素を４０％以上、典型的には７５％程度含むガスである。改質ガスｇ中の一酸化炭素濃度は、およそ１０ｐｐｍ以下程度である。選択酸化触媒２３ｃより下流側の選択酸化部２３には、改質ガスｇを導出する改質ガス導出管２３ｐが接続されている。改質ガス導出管２３ｐには、改質ガスｇの流れを検出するフロースイッチ２９が配設されている。フロースイッチ２９は制御部２８と信号ケーブルで接続されており、改質ガスｇの流れの有無を信号として制御部２８に送信することができるように構成されている。

プロセス水管２４は、変成部２２及び選択酸化部２３に隣接すると共に、改質部２１にも隣接して配設されている。変成部２２及び選択酸化部２３に隣接するとは、変成部２２及び選択酸化部２３における反応で発生した熱を、プロセス水管２４内を流れる水ｓが受熱する程度に近いことである。このときの受熱量は、液体の水ｓが改質部２１に流入する前に気体の水ｓ（水蒸気ｓ）になる程度であることが好ましい。また、プロセス水管２４は、内部を流れる水ｓが選択酸化部２３から受熱した後に変成部２２から受熱するように配設されている。変成部２２の温度よりも選択酸化部２３の温度の方が低くなるからである。また、プロセス水管２４は、改質部２１からも受熱できるように配設されている。プロセス水管２４を流れる水ｓが改質部２１に流入する前に気化するのに十分な熱を受けられない場合は、加熱部２５から受熱できるように加熱部２５内あるいは加熱部２５近傍にもプロセス水管２４が配設されるようにするとよい。プロセス水管２４にはプロセス水調節弁２４ａが配設されている。プロセス水調節弁２４ａは制御部２８と信号ケーブルで接続されており、制御部２８から開閉信号を受信して弁の開度（全開及び全閉を含む）を調節することができるように構成されている。

加熱部２５は、典型的には、バーナー２５ｂを有しており、燃焼用燃料ｍ２、アノードオフガスｐ、改質ガスｇのうちの１種類あるいは２種類以上と、燃焼用空気ｚとを導入し、燃焼用燃料ｍ２等を燃焼させて改質熱を発生する。ここで、アノードオフガスｐとは、燃料電池３０（図５参照）から排出されるガスであって燃料電池３０（図５参照）における電気化学反応に使われなかった水素を含んでいるガスである。また燃焼用燃料ｍ２は、典型的には、原料燃料ｍ１と同じものが利用されるが異なる種類の燃料であってもよい。以下では、原料燃料ｍ１と燃焼用燃料ｍ２とを総称して「燃料ｍ」という場合もある。加熱部２５は、改質に利用する熱を改質部２１に与えることができる程度に改質部２１の近くに配設されており、好ましくは改質部２１をその中央に空間が形成されるように竹輪状に形成した上で中央の空間内に配設されるようにすると、効果的に改質部２１に改質熱を伝えることができる。

加熱部２５には、燃焼用燃料ｍ２を導入する燃料導入管２５ｍと、アノードオフガスｐ又は改質ガスｇを導入するアノードオフガス導入管２５ｐと、燃焼用空気ｚを導入する燃焼空気導入管２５ｚと、燃焼によって生じた排ガスｅを導出する排ガス導出管２５ｅとが接続されている。燃料導入管２５ｍには燃焼用燃料調節弁２７が配設されている。燃焼用燃料調節弁２７は制御部２８と信号ケーブルで接続されており、制御部２８から開閉信号を受信して弁の開度（全開及び全閉を含む）を調節することができるように構成されている。加熱部２５は改質熱を得ることができればよく、バーナー２５ｂに代えて電気ヒータを備えるようにしてもよい。電気ヒータを備えた場合は、燃焼用燃料ｍ２等及び燃焼用空気ｚを導入する必要がなく、したがってこれらに関連する配管２５ｍ、２５ｐ、２５ｚ、２５ｅも不要になって装置を簡略化することができる。

制御部２８は、燃料処理装置２０の運転を制御するように構成されている。制御部２８は、温度センサ２１ｔ、温度センサ２２ｔ、フロースイッチ２９のそれぞれと信号ケーブルで接続されており、温度信号及び流量信号を受信する。また、制御部２８は、選択酸化空気調節弁２３ａ、プロセス水調節弁２４ａ、原料燃料調節弁２６、燃焼用燃料調節弁２７のそれぞれと信号ケーブルで接続されており、弁の開度を調節する開度信号を送信する。また、制御部２８は、バーナー２５ｂの点火装置（不図示）、燃焼用空気ｚの導入量調節弁（不図示）に信号を送信することによりこれらを制御することができるように構成されている。また、制御部２８は、ＣＰＵやメモリーで構成された演算部及び記憶部を有しており、入力した信号及び予め記憶されていた情報に基づいて演算を行い、演算結果に応じて制御対象の部材に向けて信号を出力することができるように構成されている。また、制御部２８はタイマーを内蔵し、時間を計測することができるように構成されている。

上述のように構成された燃料処理装置２０は、以下のように作用する。燃料処理装置２０の起動時は、加熱部２５に燃焼用燃料ｍ２と燃焼用空気ｚとを導入し、バーナー２５ｂを点火して燃焼用燃料ｍ２を燃焼し、改質部２１を加熱する。温度センサ２１ｔで改質部２１内の温度を検出し、改質部２１内の温度が水蒸気改質に適した温度（典型的には５５０℃〜８００℃）に達したら改質部２１に原料燃料ｍ１と水蒸気ｓとを導入する。改質部２１では、以下の（１）式に示すような水蒸気改質反応が行なわれ、原料燃料ｍ１が改質されて改質混合ガスｒ１が生成される。
ＣＨ_４＋Ｈ_２Ｏ→３Ｈ_２＋ＣＯ ・・・（１）
なお、本実施の形態では、原料燃料ｍ１にメタンを使用している。
上述のように、改質混合ガスｒ１には、水素が７０体積％程度、一酸化炭素が１０体積％程度、その他水蒸気等の上記（１）式に示していないガスが含まれている。

改質部２１で生成された改質混合ガスｒ１は、その後変成部２２に送られ、変成触媒２２ｃの作用により以下の（２）式に示すような水蒸気との変成反応が行なわれて、変成ガスｒ２が生成される。
ＣＯ＋Ｈ_２Ｏ→Ｈ_２＋ＣＯ_２ ・・・（２）
変成反応の際、変成部２２の温度は、約１６０℃〜２８０℃となる。変成反応は発熱反応であり、変成反応によって発生した熱はプロセス水管２４を流れる水ｓに授熱される。変成部２２における変成反応により、変成ガスｒ２中の一酸化炭素濃度は、５０００〜１００００ｐｐｍ程度にまで低減される。変成反応が行なわれているとき、変成部２２内の温度は温度センサ２２ｔで検出され、適宜制御部２８に送信される。

変成部２２で生成された変成ガスｒ２は、その後選択酸化部２３に送られる。選択酸化部２３には、変成ガスｒ２の他に、選択酸化空気ａが導入され、以下の（３）式に示すような選択酸化反応が行なわれて、改質ガスｇが生成される。
２ＣＯ＋Ｏ_２→２ＣＯ_２ ・・・（３）
選択酸化反応の際、選択酸化部２３の温度は、約１００℃〜２５０℃となる。選択酸化反応は発熱反応であり、選択酸化反応によって発生した熱はプロセス水管２４を流れる水ｓに授熱される。選択酸化部２３における選択酸化反応により、改質ガスｇ中の一酸化炭素濃度は、１０ｐｐｍ以下程度となる。改質ガスｇ中の一酸化炭素濃度を１０ｐｐｍ以下程度とすることで、改質ガスｇを燃料電池３０（図５参照）に供給したときに燃料電池の電極触媒が被毒するのを防ぐことができる。選択酸化部２３で生成された改質ガスｇは、燃料電池３０（図５参照）へ向けて、改質ガス導出管２３ｐから導出される。

改質ガス導出管２３ｐを改質ガスｇが流れると、フロースイッチ２９が改質ガスｇの流れがある旨の流動信号を制御部２８に送信し、改質ガスｇの流れがなくなると流動信号の送信を停止する。あるいは改質ガスｇの流れがなくなったときに無流動信号を制御部２８に送信するようにして、常にフロースイッチ２９から制御部２８へ信号が送信されるようにしてもよい。制御部２８は、受信した流動信号（及び無流動信号）から、燃料処理装置２０の累積運転時間及び累積起動停止回数を算出する。典型的には、改質ガスｇが改質ガス導出管２３ｐを流れている時間（フロースイッチ２９が流動信号を発信している時間）を燃料処理装置２０の運転時間と推定し、流動信号の送信開始から送信停止までを１セットとしてセット数を起動停止回数と推定して算出する。

改質部２１に供給される水ｓは、液体で燃料処理装置２０に導入され、まず選択酸化部２３から受熱し、次いで変成部２２から受熱し、必要に応じて改質部２１や加熱部２５からも受熱して、改質部２１に流入する前に気化して水蒸気ｓとなる。このように変成部２２及び選択酸化部２３における反応熱を回収することで、燃料処理装置２０の運転効率（必要な水素量を得るために要するエネルギーの割合）を高めることができる。

燃料処理装置２０の起動初期に生成される改質ガスｇは、組成が安定していないので燃料電池に供給することは好ましくない。このような組成が安定していない改質ガスｇは、アノードオフガス導入管２５ｐを介して加熱部２５に導入して燃焼させる。組成が安定してない改質ガスｇを導入したら、加熱部２５に導入する燃焼用燃料ｍ２の流量を減少させあるいは燃焼用燃料ｍ２の導入を停止する。これにより、燃焼用燃料ｍ２の消費量を抑制することができる。改質ガスｇの組成が安定して燃料電池に供給されるようになると燃料電池からはアノードオフガスｐが排出されるので、アノードオフガスｐを加熱部２５に導入して燃焼させ改質熱を得る。

燃料処理装置２０の運転中は、温度センサ２２ｔにより、変成部２２内の温度が閾値（所定温度）以下になるか否かをモニターしている。閾値は、典型的には２８０℃である。変成部２２内の温度が低下すると変成反応の活性が低下して生成される変成ガスｒ２中の一酸化炭素濃度が上昇し、生成される改質ガスｇ中の一酸化炭素濃度も上昇してしまう。そこで、温度センサ２２ｔで検出した温度が閾値以下になった場合は、制御部２８が選択酸化空気調節弁２３ａに信号を送信して弁の開度を大きくし、選択酸化部２３に供給される選択酸化空気ａの流量を、温度センサ２２ｔで検出した温度が閾値（所定温度）を超える場合に選択酸化部２３に供給される選択酸化空気ａの流量よりも、増加させる。なお、閾値は、生成される変成ガスｒ２中の一酸化炭素濃度を許容できる範囲に抑制できるような温度とする観点から決定するとよく、２８０℃以外の温度としてもよい。

選択酸化部２３に供給する選択酸化空気ａの流量が増加すると上記の（３）式で示した選択酸化反応が促進し、改質ガスｇ中の一酸化炭素濃度の上昇を抑制することができると共に選択酸化空気ａの増加前よりも選択酸化反応による発熱量が増加して、プロセス水管２４内の水ｓが選択酸化部２３から受熱する熱量が増加する。すると、変成部２２に隣接する部分のプロセス水管２４を流れる水ｓの温度が上昇するので変成部２２の冷却効果が抑制され、変成部２２の温度が上昇して、変成反応の活性が回復する。変成反応の活性が回復し、温度センサ２２ｔで検出した温度が閾値を超えたら、変成部２２の温度が高くなりすぎないように、適宜選択酸化空気調節弁２３ａの開度を調節する。

なお、温度センサ２２ｔで検出した温度が閾値以下になり、選択酸化空気調節弁２３ａの開度を大きくする際は、温度センサ２２ｔで検出した温度の閾値からの低下の割合に応じて弁の開度を調節することが好ましい。このようにすると、改質ガスｇ中の一酸化炭素濃度及び変成部２２の温度のばらつきを抑制することができ、安定した制御が可能となる。このとき、選択酸化空気調節弁２３ａの開度と選択酸化空気ａの流量との関係を予め制御部２８に記憶させておき、弁の特性（例えばリニア特性やイコールパーセント特性等）に応じた開度調節を行うことが好ましい。

図２に変成部２２の温度と選択酸化空気ａの導入量との関係の一例を示す。図２において、横軸は変成触媒入口温度Ｔ２、縦軸は選択酸化空気ａの流量Ｑａである。図２に示す例では、導入する選択酸化空気ａの最大流量を１．５Ｌ／ｍｉｎ、最小流量を１．２５Ｌ／ｍｉｎとしており、閾値を２８０℃としている。また、最小流量である１．２５Ｌ／ｍｉｎを初期設定値としている。変成部２２の温度が２８０℃（閾値）以下になると、閾値からの温度低下に伴い選択酸化空気ａの導入量を１次比例的に増加させることとしている。図２の例では、変成部２２の温度Ｔ２が２８０℃のときの選択酸化空気ａの導入量Ｑａを最小流量である１．２５Ｌ／ｍｉｎ、変成部２２の温度Ｔ２が２７０℃のときの選択酸化空気ａの導入量Ｑａを最大流量である１．５Ｌ／ｍｉｎに設定し、変成部２２の温度Ｔ２が２７０℃以下の場合は最大流量を維持し、２８０℃以上の場合は最小流量を維持することとしている。なお、図２に示す例では、閾値からの温度低下に伴い選択酸化空気ａの導入量を１次比例的に増加させることとしているが、燃料処理装置２０の特性により、２次関数的（温度が低下するほど勾配が急になる、あるいは温度が低下するほど勾配が緩やかになるような関係）に増加させることとしてもよい。

ところで、燃料処理装置２０は、累積運転時間や累積起動停止回数が増加していくと各触媒２１ｃ、２２ｃ、２３ｃが経年劣化して反応活性が低下していくこととなる。反応活性が低下すると、累積運転時間や累積起動停止回数が少ない頃（導入初期の頃）に行っていた制御では、改質ガスｇ中における必要な水素量の確保及び一酸化炭素濃度の抑制を維持することができなくなる。そのため、フロースイッチ２９を通じて燃料処理装置２０の累積運転時間及び累積起動停止回数をモニターし、累積運転時間が所定時間以上のとき又は累積起動停止回数が所定回数以上のときに、反応活性が低下する程度に触媒が劣化したと推定して触媒の劣化を補完する制御を行う。

なお、累積運転時間は、典型的には、燃料処理装置２０の製造後に燃料処理装置２０を運転した時間の累計であるが、本発明の趣旨より、各触媒２１ｃ、２２ｃ、２３ｃを新しいものに交換した場合はリセットされる。累積起動停止回数は、典型的には、燃料処理装置２０の製造後に燃料処理装置２０を起動停止した回数であるが、本発明の趣旨より、各触媒２１ｃ、２２ｃ、２３ｃを新しいものに交換した場合はリセットされる。ただし、燃料処理装置２０が有する複数の触媒２１ｃ、２２ｃ、２３ｃのすべてを同時に交換する場合以外の場合は、累積運転時間あるいは累積起動停止回数のリセットが行なわれないようにするとよい。このとき、部分的な触媒の交換を行うまでにモニターしてきた累積運転時間あるいは累積起動停止回数の値に続けて加算するようにしてもよく、部分的な触媒の交換によって再生された分に応じた値だけ戻して加算するようにしてもよい。

所定時間は、理論上あるいは経験則上、生成される改質ガスｇの組成に影響を与える程度に触媒が劣化するのに要する時間であり、例えば２００００時間である。また、所定回数は、理論上あるいは経験則上、生成される改質ガスｇの組成に影響を与える程度に触媒が劣化するのに要する累積起動停止回数であり、例えば２０００回である。以下に、触媒の劣化を補完する制御の例を２つ説明する。

まず、触媒の劣化を補完する制御の１つ目の例を説明する。燃料処理装置２０の累積運転時間が所定時間以上のとき、あるいは累積起動停止回数が所定回数以上のとき、制御部２８は、原料燃料調節弁２６の開度を大きくして改質部２１に供給する原料燃料ｍ１の流量を増加し、燃料電池３０（図５参照）から導入するアノードオフガスｐの流量を増やして、加熱部２５におけるアノードオフガスｐの燃焼による発熱量を、累積運転時間が所定時間に満たないときあるいは累積起動停止回数が所定回数に満たないときの加熱部２５の発熱量よりも、増加させる。この原料燃料ｍ１の流量を増加する制御は主に燃料処理装置２０の運転中に所定時間（所定回数）以上となった場合に行う制御であり、燃料処理装置２０が停止している状態から起動する場合は、改質部２１に供給する原料燃料ｍ１を増加する代わりに燃焼用燃料調節弁２７の開度を大きくして加熱部２５に供給する燃焼用燃料ｍ２の流量を増加することにより燃焼用燃料ｍ２の燃焼による発熱量を、累積運転時間が所定時間に満たないときあるいは累積起動停止回数が所定回数に満たないときの加熱部２５の発熱量よりも、増加させる。加熱部２５に供給するアノードオフガスｐ又は燃焼用燃料ｍ２を増加させた場合は、燃焼用空気ｚの加熱部２５への供給流量も増加させる。このようにして改質部２１の温度を、累積運転時間が所定時間に満たないときあるいは累積起動停止回数が所定回数に満たないときよりも上げ、反応活性を向上させる。

制御目標とする改質部２１の温度は、燃料処理装置２０内の触媒が経年劣化することを考慮すると、所定時間（所定回数）を超えた増加分に応じて高くすることが好ましい。燃料処理装置と燃料電池とを備える燃料電池システムでは、一般に、１０年間、累積運転時間４００００時間以上、累積起動停止回数４０００回以上の耐久性が求められているところ、例えば累積運転時間が４００００時間の時点で改質部２１の温度が最大温度となるように、所定時間（２００００時間）の時点と４００００時間の時点との間で改質部２１の設定温度を１次比例的に変化させる。なお、２次関数的に変化させてもよい。

図３に燃料処理装置２０の累積運転時間と改質部２１温度の制御目標値及び原料燃料ｍ１の供給量との関係の例を示す。図３中、上段のグラフは燃料処理装置２０の累積運転時間と改質部２１温度の制御目標値との関係を示しており、横軸に累積運転時間ＴＭ、縦軸に改質部２１の温度Ｔ１をとっている。下段のグラフは燃料処理装置２０の累積運転時間と原料燃料ｍ１の供給量との関係を示しており、横軸に累積運転時間ＴＭ、縦軸に原料燃料ｍ１の流量Ｑｍをとっている。図３の例では、改質部２１温度Ｔ１の制御目標値を６７０〜６９０℃の間で可変にすることとしている。つまり、所定時間（２００００時間）に満たない場合は制御目標値を６７０℃とし、累積運転時間が４００００時間となる時点の制御目標値を６９０℃として、所定時間から４００００時間の間における累積運転時間の増加に対応して１次比例的に増加するように制御目標温度を設定する。累積運転時間が４００００時間を超えた場合は、制御目標値を６９０℃に維持することとしている。初期設定値は６７０℃に設定している。図３に示す例では、改質部２１温度Ｔ１の制御目標値の上昇に比例して、改質部２１に導入する原料燃料ｍ１の流量Ｑｍを増加することとしている。図３に示す例では、原料燃料ｍ１の流量Ｑｍの初期設定値は４Ｌ／ｍｉｎとなっており、改質部２１の温度Ｔ１が上限の６９０℃に設定されているときの原料燃料ｍ１の流量Ｑｍは４．２Ｌ／ｍｉｎとなっている。

次に、触媒の劣化を補完する制御の２つ目の例を説明する。燃料処理装置２０の累積運転時間が所定時間以上のとき、あるいは累積起動停止回数が所定回数以上のとき、制御部２８は、プロセス水調節弁２４ａの開度を大きくしてプロセス水管２４を流れる水ｓの流量を、累積運転時間が所定時間に満たないときあるいは累積起動停止回数が所定回数に満たないときよりも増加させる。すると、変成部２２の冷却効果が増大し、変成部２２の温度が低下して、上述の制御（段落００３５参照）により選択酸化部２３への選択酸化空気ａの導入量が増加する。これにより、Ｓ／Ｃ（スチーム−カーボン比）が累積運転時間が所定時間に満たないときあるいは累積起動停止回数が所定回数に満たないときよりも増加して改質触媒２１ｃの劣化を補うことができ、原料燃料ｍ１の転化率を維持すると共に変成部２２での水分量も増加して、改質混合ガスｒ１中の一酸化炭素と水分との変成反応（上記（２）式参照）が促進され、生成される変成ガスｒ２中の一酸化炭素濃度を低減することができる。また、選択酸化部２３に導入される選択酸化空気ａも増加するため、選択酸化部２３における選択酸化反応（上記（３）式参照）も促進され、改質ガスｇ中の一酸化炭素濃度を低減することができる。

図４に燃料処理装置２０の累積運転時間とＳ／Ｃとの関係の例を示す。図４において、横軸は累積運転時間ＴＭ、縦軸はＳ／Ｃである。図３を参照して説明した改質部温度の制御の場合と同様の理由（触媒の経年劣化）から、プロセス水管２４を流れる水ｓの流量を、所定時間（所定回数）を超えた増加分に応じて多くすることが好ましい。図４の例では、プロセス水管２４を流れる水ｓの流量をＳ／Ｃに置き換えて、Ｓ／Ｃの制御目標値を２．７〜３．０の間で可変にすることとしている。つまり、所定時間（２００００時間）に満たない場合は制御目標値を２．７とし、累積運転時間が４００００時間となる時点の制御目標値を３．０として、所定時間から４００００時間の間における累積運転時間の増加に対応して１次比例的に増加するように制御目標温度を設定する。累積運転時間が４００００時間を超えた場合は、制御目標値を３．０に維持することとしている。なお、図４の例では、Ｓ／Ｃの初期設定値を２．７としている。

このような、改質部２１温度の設定値可変制御、あるいはプロセス水管２４内の水量可変制御により、燃料処理装置２０への触媒の充填量を必要最小限にとどめることができる。すなわち、燃料処理装置２０の累積運転時間あるいは累積起動停止回数の増加に応じて反応活性を増加させる制御を行うことにより、触媒の経年劣化を見越して余分に触媒を充填することを行わなくても、設計された耐用年数（累積運転時間、累積起動停止回数）の間、安定した改質ガスｇを供給することができる燃料処理装置２０となる。

以上では、酸素導入量調節手段が選択酸化空気調節弁２３ａであるとして説明したが、インバータ制御可能なブロワにより選択酸化空気ａを選択酸化部２３に導入することとしてもよい。また、プロセス水流量調節手段がプロセス水調節弁２４ａであるとして説明したが、インバータ制御可能なポンプにより水ｓをプロセス水管２４に導入することとしてもよい。流量調節手段をインバータ制御で構成すると、弁を用いる場合に比べて圧力損失を低減でき、消費電力を低減できる。

以上では、燃料処理装置２０の累積運転時間と累積起動停止回数の両方をモニターしていずれか一方の条件を満たしたときに触媒の劣化を補完する制御を行うこととして説明したが、いずれか一方をモニターすることとしてもよい。いずれか一方をモニターする場合も請求項３及び請求項４に記載の発明に係る燃料処理装置に含まれることはいうまでもない。また、触媒の劣化を補完する制御として改質部２１の温度を上昇させる制御とＳ／Ｃを増加させる制御とを説明したが、これらの制御は択一的に行ってもよく、併用して行ってもよい。

引き続き図５を参照して、本発明の実施の形態に係る燃料電池システム１０について説明する。図５は、燃料電池システム１０の模式的系統図である。燃料電池システム１０は、前述した燃料処理装置２０と、水素と酸素との電気化学的反応により発電する燃料電池３０と、燃料電池システム１０の運転を制御する制御装置３８とを備えている。また、燃料電池システム１０は、補機類として、燃料ｍを送る燃料ガスブロワ１１と、選択酸化空気ａを送る選択酸化空気ブロワ１３と、水ｓを送るプロセス水ポンプ１４と、燃焼用空気ｚを送る燃焼用空気ブロワ１５と、酸化剤ガスｔを送る酸化剤ガスブロワ１８とを備えている。

燃料電池３０は、典型的には固体高分子型燃料電池である。燃料電池３０は、改質ガスｇを導入する燃料極と、酸化剤ガスｔを導入する空気極と、電気化学的反応により発生した熱を奪う冷却部とを含んで構成されている。酸化剤ガスｔは、典型的には空気である。燃料電池３０は、図では簡易的に示されているが、実際には、固体高分子膜を燃料極と空気極とで挟んで単一のセルが形成され、このセルを冷却部を介し複数枚積層して構成されている。燃料電池３０では、燃料極に供給された改質ガスｇ中の水素が水素イオンと電子とに分解し、水素イオンが固体高分子膜を通過して空気極に移動すると共に電子が燃料極と空気極とを結ぶ導線を通って空気極に移動して、空気極に供給された酸化剤ガスｔ中の酸素と反応して水を生成し、この反応の際に発熱する。この反応における、電子が導線を通ることにより、直流の電力を取り出すことができる。燃料電池３０には、必要に応じて、直流電力を交流電力に変換するパワーコンディショナー（不図示）が接続される。

燃料電池３０の燃料極と燃料処理装置２０の改質ガス導出管２３ｐ（図１参照）とは、改質ガス管５１を介して接続されている。改質ガス管５１には改質ガス開閉弁６１が設けられている。また、燃料電池３０の燃料極と燃料処理装置２０のアノードオフガス導入管２５ｐ（図１参照）とは、アノードオフガス管５２を介して接続され、燃料電池３０での電気化学的反応に利用されなかった水素を含むアノードオフガスｐを加熱部２５（図１参照）に導入することができるようになっている。アノードオフガス管５２には、アノードオフガス開閉弁６２が配設されている。また、改質ガス開閉弁６１の上流側の改質ガス管５１と、アノードオフガス開閉弁６２よりも下流のアノードオフガス管５２とが、バイパス管５３で接続されている。バイパス管５３にはバイパス開閉弁６３が設けられている。燃料電池３０の空気極には、酸化剤ガスｔを導入する酸化剤ガス管５４と、燃料電池３０での電気化学的反応に利用されなかった酸素を含むカソードオフガスｑを排出するカソードオフガス管５５とが接続されている。酸化剤ガス管５４には酸化剤ガスｔを圧送する酸化剤ガスブロワ１８が配設されている。酸化剤ガスブロワ１８は、制御装置３８からの指令を受けて起動及び停止（回転速度が調節可能な場合は回転速度の調節を含む）が行なわれるように構成されている。また、開閉弁６１〜６３は、制御装置３８と信号ケーブルで接続されており、制御装置３８から開閉信号を受信して弁の開度（全開及び全閉を含む）を調節することができるように構成されている。

燃料処理装置２０の原料導入管２１ｍ（図１参照）及び燃料導入管２５ｍ（図１参照）にはそれぞれ燃料管４１が接続されており、２つの燃料管４１は接続して１本の燃料管４１となり、燃料供給源（不図示）に導かれている。燃料管４１には燃料ガスブロワ１１が配設されている。また、燃料処理装置２０の選択酸化空気導入管２３ｑ（図１参照）には選択酸化空気管４３が接続されている。選択酸化空気管４３には選択酸化空気ブロワ１３が配設されている。また、燃料処理装置２０のプロセス水管２４（図１参照）には水導入管４４が接続されている。水導入管４４にはプロセス水ポンプ１４が配設されている。また、燃料処理装置２０の燃焼空気導入管２５ｚ（図１参照）には燃焼用空気管５８が接続されている。燃焼用空気管５８には燃焼用空気ブロワ１５が配設されている。燃料処理装置２０の排ガス導出管２５ｅ（図１参照）には排ガス管５９が接続されている。燃料ガスブロワ１１、選択酸化空気ブロワ１３、プロセス水ポンプ１４、燃焼用空気ブロワ１５は、それぞれ制御装置３８からの指令を受けて起動及び停止（回転速度が調節可能な場合は回転速度の調節を含む）が行なわれるように構成されている。

制御装置３８は、補機類１１、１３、１４、１５、１８へ供給する電力を制御することにより、補機類１１、１３、１４、１５、１８の発停を制御することができるように構成されている。また、制御装置３８は、開閉弁６１〜６３とそれぞれ信号ケーブル（不図示）で接続されており、開閉信号を送信して弁の開閉動作をさせることができるように構成されている。制御装置３８は燃料処理装置の制御部２８（図１参照）と連係しており、互いに信号の送受信ができるように構成されている。制御装置３８は、燃料処理装置２０の制御部２８（図１参照）と一体に構成されていてもよい。

続いて燃料電池システム１０の作用を説明する。燃料電池システム１０の運転を開始するには、燃料ガスブロワ１１を起動して燃料処理装置２０に燃料ｍを供給すると共に燃焼用空気ブロワ１５を起動して燃焼用空気ｚを供給する。燃料処理装置２０の改質部２１（図１参照）が所定の温度になったらプロセス水ポンプ１４を起動して水ｓを燃料処理装置２０に供給する。その後選択酸化空気ブロワ１３を起動して選択酸化空気ａを燃料処理装置２０に供給する。燃料処理装置２０では、上述のように改質ガスｇが生成されるが、運転開始当初は改質ガスｇの組成が安定していないため、改質ガス開閉弁６１及びアノードオフガス開閉弁６２を閉にし、バイパス開閉弁６３を開にして、組成が安定していない改質ガスｇを燃料電池３０に供給せずに燃料処理装置２０の加熱部２５（図１参照）に導いて燃焼させる。

燃料処理装置２０で生成される改質ガスｇの組成が安定するようになると、制御装置３８が改質ガス開閉弁６１及びアノードオフガス開閉弁６２を開に、バイパス開閉弁６３を閉に切り替えて、改質ガスｇが燃料電池３０に導入されるようにする。これにより、燃料電池３０の燃料極に改質ガスｇが導入される。他方、制御装置３８は、酸化剤ガスブロワ１８を起動させ、燃料電池３０の空気極に酸化剤ガスｔを導入する。

燃料電池３０では燃料極に導入された改質ガスｇ中の水素と、空気極に導入された酸化剤ガスｔ中の酸素とによる電気化学的反応が行なわれる。電気化学的反応は、燃料極側では以下の（４）式に示す反応が行なわれ、空気極側では以下の（５）式に示す反応が行なわれる。
２Ｈ_２ → ４Ｈ^＋ ＋ ４ｅ⁻ ・・・（４）
Ｏ_２ ＋ ４Ｈ^＋ ＋ ４ｅ⁻ → ２Ｈ_２Ｏ ・・・（５）
この電気化学的反応によって発電し、発熱すると共に水分が生成される。さらに説明を加えると、燃料極側の電子が外部電気回路を通って空気極側に移動する際に電力を得ることができる。燃料極側の水素イオンは固体高分子膜を通過して空気極側に移動し、酸素と結合して水分が発生する。この電気化学的反応は発熱反応である。

燃料電池３０によって得られる電力は直流電力であり、必要に応じてパワーコンディショナー（不図示）で交流電力に変換されて電力負荷（不図示）に送電される。他方、燃料電池３０で発生する熱は、例えば貯湯タンク（不図示）に蓄えられ、必要に応じて給湯や暖房等の熱負荷において消費される。燃料電池３０で発生した熱を有効利用することにより、燃料電池システム１０の効率が向上することとなる。

燃料電池３０の燃料極からはアノードオフガスｐが排出される。排出されたアノードオフガスｐは、燃料処理装置２０に導かれ燃焼されて改質熱を発生するのに用いられ、燃焼によって生じた排ガスｅは排ガス管５９を介して系外に排出される。他方、燃料電池３０の空気極からはカソードオフガスｑが排出され、カソードオフガス管５５を介して系外に排出される。

以上の説明では、燃料電池３０が固体高分子型燃料電池であるとして説明したが、りん酸型燃料電池等の固体高分子型燃料電池以外の燃料電池であってもよい。しかしながら、固体高分子型燃料電池とすると、比較的低温で運転することができ、装置を小型化できるので、一般家庭等に設置するのに適している。

本発明の実施の形態に係る燃料処理装置の模式図である。 変成部の温度と選択酸化空気の導入量との関係の一例を示すグラフである。 燃料処理装置の累積運転時間と改質部温度の制御目標値及び原料燃料の供給量との関係の例を示すグラフである。 燃料処理装置の累積運転時間とＳ／Ｃとの関係の例を示すグラフである。 本発明の実施の形態に係る燃料電池システムの模式的系統図である。

符号の説明

１０ 燃料電池システム
２０ 燃料処理装置
２１ 改質部
２２ 変成部
２２ｔ 温度検出器
２３ 選択酸化部
２３ａ 酸素導入量調節手段
２４ プロセス水管
２４ａ プロセス水流量調節手段
２５ 加熱部
２８ 制御部
３０ 燃料電池
ａ 選択酸化空気
ｇ 改質ガス
ｍ１ 原料燃料
ｒ１ 改質混合ガス
ｒ２ 変成ガス
ｓ 水
ｔ 酸化剤ガス

Claims (5)

1. 原料燃料と水とを導入して水蒸気改質反応させることにより水素に富む改質混合ガスを生成する改質部と；
   前記改質混合ガスを導入し、前記改質混合ガス中の一酸化炭素と水分とを変成反応させて水素と二酸化炭素とに転化することにより一酸化炭素濃度を低減させた変成ガスを生成する変成部であって、該変成部内の温度を検出する温度検出器を有する変成部と；
   前記変成ガスと酸素とを導入し、前記変成ガス中の一酸化炭素を酸化することにより一酸化炭素濃度を低減させた改質ガスを生成する選択酸化部と；
   前記選択酸化部に導入する酸素の量を調節する酸素導入量調節手段と；
   前記改質部に導入する水を流す流路であって、前記改質部に導入する水が前記選択酸化部から受熱した後に前記変成部から受熱するように前記変成部及び前記選択酸化部に隣接して形成されたプロセス水流路と；
   前記温度検出器で検出した温度が、生成される前記変成ガス中の一酸化炭素濃度が許容範囲を超えて上昇する程度に前記変成反応の活性が低下する温度である所定温度以下のときに、前記選択酸化部に導入する酸素の量が増加するように前記酸素導入量調節手段を調節する制御部とを備える；
   燃料処理装置。
2. 前記制御部が、前記温度検出器で検出した温度の前記所定温度からの低下の割合に応じて前記選択酸化部に導入する酸素の量が増加するように、前記酸素導入量調節手段を調節するように構成された；
   請求項１に記載の燃料処理装置。
3. 前記改質部を加熱する加熱部を備え；
   前記制御部が、前記燃料処理装置の累積運転時間が所定時間以上のとき及び前記燃料処理装置の累積起動停止回数が所定回数以上のときの少なくとも一方の条件を満たしたときに、前記加熱部における発熱量を増加させることにより前記改質部の温度を上昇させるように構成された；
   請求項１又は請求項２に記載の燃料処理装置。
4. 前記プロセス水流路を流れる水の流量を調節するプロセス水流量調節手段を備え；
   前記制御部が、前記燃料処理装置の累積運転時間が所定時間以上のとき及び前記燃料処理装置の累積起動停止回数が所定回数以上のときの少なくとも一方の条件を満たしたときに、前記プロセス水流路を流れる水の流量が増加するように前記プロセス水流量調節手段を調節する；
   請求項１又は請求項２に記載の燃料処理装置。
5. 請求項１乃至請求項４のいずれか１項に記載の燃料処理装置と；
   前記改質ガスと酸素を含有する酸化剤ガスとを導入し、前記改質ガス中の水素と前記酸化剤ガス中の酸素との電気化学的反応により発電する燃料電池とを備える；
   燃料電池システム。
   

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