JP4826840B2 - パターン形成方法 - Google Patents
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Description
前者、後者の方法においても、基板加工のエッチングは2回必要なため、スループットの低下と2回のエッチングによるパターンの変形や位置ずれが生じる問題がある。
一方、解像性の高いポジ型パターンを得た後、ネガ型に反転することができればネガ型レジスト膜を使うことによる問題は解決される。
レジストパターン上に塗布された珪素樹脂をフルオロカーボンガスなどによるエッチングによってエッチバックしてレジストパターンを表面に露出させて酸素ガス及び水素ガスによるドライエッチングでイメージを反転させる。イメージの反転を行うためにエッチバックとエッチングの2つのエッチングとガス交換を行う必要があるために、この方法ではスループットが低下する。
フェノール系材料で構成されているKrFレジストは、熱フローあるいはシュリンク剤(RELACS)によるホールサイズのシュリンクが効果的であったが、脂環式ポリマー材料で構成されているArFレジストはシュリンクすることが難しく、シュリンク量が小さい問題がある。脂環式ポリマーがフェノール系ポリマーよりもガラス転移点(Tg)が高いためにフロー温度が高く、高温でベークすると酸不安定基が脱保護しホールの穴がむしろ大きくなってしまう問題が生じた。また、脂環式ポリマーベースのArFレジストの酸不安定基が脱保護して生成したカルボキシル基には、架橋反応が進行しにくいためにRELACS剤がつきにくく、そのためRELACSによるシュリンク量も小さい問題も生じていた。
請求項1:
被加工基板上に、酸によって脱離する酸不安定基を持つ構造を有する繰り返し単位を有し、上記酸不安定基の脱離によってアルカリ性現像液に可溶になる樹脂、高エネルギー線の露光により酸を発生する光酸発生剤又は該光酸発生剤と加熱により酸を発生する熱酸発生剤、及び有機溶剤を含有する化学増幅ポジ型レジスト材料を塗布し、プリベークにより不要な溶剤を除去してレジスト膜を形成する工程、該レジスト膜に高エネルギー線のパターンを露光し、露光後加熱し、露光によって上記酸発生剤から発生した酸を樹脂の酸不安定基に作用させ、露光部の樹脂の酸不安定基に脱離反応を行わせた後、アルカリ性現像液で現像してポジ型パターンを得る工程、該工程で得られたポジ型パターンを露光もしくは加熱し、これにより生じた酸あるいは熱により該ポジ型パターン中の上記樹脂の酸不安定基を脱離させてアルカリ溶解性を向上させ、かつ該樹脂にアルカリ性ウェットエッチング液に対する溶解性を失わない範囲で架橋を形成させて、上記ポジ型パターンに反転用膜形成用組成物に含有使用される有機溶剤に30秒間触れさせた時の膜減りが10nm以下である耐溶剤性を与える工程、上記反転用膜形成用組成物を用いて反転用膜を形成する工程、上記架橋が形成されたポジ型パターンをアルカリ性ウェットエッチング液で溶解除去しスペースパターンを形成する工程、スペースパターンを縮小させる工程を含むポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項2:
スペースパターンが、ホールパターンであることを特徴とする請求項1に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項3:
スペースパターンの縮小が、ベークによる加熱であることを特徴とする請求項1又は2に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項4:
スペースパターンの縮小が、スペースパターンが形成された反転用膜上に水溶性あるいは炭素数1〜8のアルコールに可溶な材料を塗布して膜を形成し、加熱後に水とアルコールとアルカリ性現像液から選ばれる溶液で余分な膜を剥離することを特徴とする請求項1又は2に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項5:
被加工基板上に、酸によって脱離する酸不安定基を持つ構造を有する繰り返し単位を有し、上記酸不安定基の脱離によってアルカリ性現像液に可溶になる樹脂、高エネルギー線の露光により酸を発生する光酸発生剤又は該光酸発生剤と加熱により酸を発生する熱酸発生剤、及び有機溶剤を含有する化学増幅ポジ型レジスト材料を塗布し、プリベークにより不要な溶剤を除去してレジスト膜を形成する工程、該レジスト膜に高エネルギー線の繰り返し密集パターンを露光し、更に不必要な密集パターンの未露光部を露光し、露光後加熱し、露光によって上記酸発生剤から発生した酸を樹脂の酸不安定基に作用させ、露光部の樹脂の酸不安定基に脱離反応を行わせた後、アルカリ性現像液で現像してポジ型パターンを得る工程、該工程で得られたポジ型パターンを露光もしくは加熱し、これにより生じた酸あるいは熱により該ポジ型パターン中の上記樹脂の酸不安定基を脱離させてアルカリ溶解性を向上させ、かつ該樹脂にアルカリ性ウェットエッチング液に対する溶解性を失わない範囲で架橋を形成させて、上記ポジ型パターンに反転用膜形成用組成物に含有使用される有機溶剤に30秒間触れさせた時の膜減りが10nm以下である耐溶剤性を与える工程、上記反転用膜形成用組成物を用いて反転用膜を形成する工程、上記架橋が形成されたポジ型パターンをアルカリ性ウェットエッチング液で溶解除去しスペースパターンを形成する工程、スペースパターンを縮小させる工程を含むポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項6:
上記レジストパターンに反転用膜形成用組成物に含有使用される有機溶剤に対する耐溶剤性を与える工程で得られる上記架橋形成ポジ型パターンのアルカリ性ウェットエッチング液に対する溶解速度は、2.38質量%テトラメチルアンモニウムヒドロキシド(TMAH)水溶液でエッチングした際、エッチング速度が2nm/秒を超えるものであり、かつ上記反転用膜形成用組成物に使用される有機溶剤は、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、シクロヘキサノン、乳酸エチル、プロピレングリコールモノメチルエーテル又はヘプタノンから選ばれる1種以上を含む単独又は混合溶剤である請求項1乃至5のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項7:
上記反転用膜形成用組成物は、芳香族骨格のフェノール系水酸基を有するモノマーユニットを含む樹脂を含有する請求項1乃至6のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項8:
上記反転用膜形成用組成物は、珪素を有する樹脂を含有する請求項1乃至6のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項9:
上記反転用膜形成用組成物は、架橋剤を含むことを特徴とする請求項7又は8に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項10:
上記反転用膜形成用組成物は、酸発生剤と架橋剤を含むことを特徴とする請求項7又は8に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項11:
上記反転用膜形成用組成物を用いて反転用膜を形成する工程と上記架橋形成ポジ型パターンをアルカリ性ウェットエッチング液で溶解除去する工程の間に、上記架橋形成ポジ型パターン上に積層された反転用膜を該ポジ型パターンが露出するまで除去する工程を含む請求項1乃至10のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項12:
上記ポジ型パターン上に積層された反転用膜を除去する工程は、ウェットエッチングである請求項11に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項13:
上記反転用膜は、アルカリ性ウェットエッチング液で処理した際、上記有機溶剤に対する耐性を与える工程後の架橋形成ポジ型パターンよりも溶解速度が遅く、かつ溶解性を示す材料であり、更に上記ウェットエッチングにアルカリ性ウェットエッチング液を用い、架橋形成ポジ型パターン上に積層された反転用膜を除去する工程と上記ポジ型パターンをアルカリ性ウェットエッチング液で溶解除去する工程は同時に行うものである請求項12に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項14:
上記反転用膜の2.38質量%テトラメチルアンモニウムヒドロキシド(TMAH)水溶液でエッチングした際の溶解速度は、0.02nm/秒以上2nm/秒以下である請求項13に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項15:
上記化学増幅ポジ型レジスト材料は、上記レジストパターンに有機溶剤に対する耐溶剤性を与える工程における加熱で酸を発生する成分を含有するものである請求項1乃至14のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項16:
上記加熱で酸を発生する成分は、光酸発生剤とは別に添加される熱酸発生剤である請求項15に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項17:
上記熱酸発生剤が下記一般式(P1a−2)で示されることを特徴とする請求項16に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項18:
上記化学増幅ポジ型レジスト材料は、上記樹脂としてラクトン環を有する繰り返し単位と、酸によって脱離する酸不安定基を持つ繰り返し単位を有する樹脂を含有するポジ型レジスト材料である請求項1乃至17のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項19:
上記化学増幅ポジ型レジスト材料によるレジストパターンの架橋形成が該レジスト材料の樹脂中のエステル基、環状エーテル等の求電子性部分構造によることを特徴とする請求項1乃至18のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項20:
化学増幅ポジ型レジスト材料が、7−オキサノルボルナン環を有する繰り返し単位と、酸によって脱離する酸不安定基を持つ繰り返し単位を有する樹脂を含有するポジ型レジスト材料であり、ポジ型パターン中に酸を発生させると共に熱を加えて、該ポジ型パターン中の樹脂の架橋と酸不安定基の脱離とを同時に行うようにした請求項19に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項21:
7−オキサノルボルナン環を有する繰り返し単位が、下記一般式(1)に示される繰り返し単位(a)で示される請求項20に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項22:
酸によって脱離する酸不安定基を持つ繰り返し単位が、下記一般式(2)で示される繰り返し単位(b)である請求項18乃至21のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項23:
R7の酸不安定基が酸によって脱離する脂環構造の酸不安定基である請求項22に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項24:
被加工基板上に、炭素の含有量が75質量%以上のカーボン膜を形成し、その上に珪素を含有する中間膜を形成し、その上にポジネガ反転用の前記化学増幅ポジ型レジスト材料をコートし、反転用膜としては炭化水素系の材料からなることを特徴とする請求項1乃至23のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項25:
被加工基板上に、炭素の含有量が75質量%以上のカーボン膜を形成し、その上にポジネガ反転用の前記化学増幅ポジ型レジスト材料をコートし、反転用膜としては珪素を含有する材料からなることを特徴とする請求項1乃至23のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
請求項26:
被加工基板上に、炭素の含有量が75質量%以上のカーボン膜を形成し、その上に有機反射防止膜を形成し、その上にポジネガ反転用の前記化学増幅ポジ型レジスト材料をコートし、反転用膜としては珪素を含有する材料からなることを特徴とする請求項25に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
図5はNA1.2レンズ、ダイポール照明、s偏光でのピッチ90nm、パターンサイズ45nmのY方向ラインの光学像を示す。
図6はNA1.2レンズ、ダイポール照明、s偏光でのピッチ90nm、パターンサイズ45nmのX方向ラインの光学像を示す。色が濃い方が遮光部分、白い方が光の強い領域である。
図7はY方向ラインにX方向ラインの光学像を重ねたコントラストイメージである。XとYのラインの組み合わせで格子状のイメージが出来上がるように思われるが、そうではなく、光の弱い部分のパターンは円形である。円形のサイズが大きい場合は菱形形状で隣のパターンとつながりやすいが、円のサイズが小さいほど円形度合いが向上することが示されている。
図7の光学像イメージを元に、レジスト膜のパターン形状シミュレーションを行ったのが図8〜10である。ここでZ方向はレジスト膜の溶解速度の対数を逆数にしているが、これがレジスト膜のパターンの形状を反映している。図8〜10は露光量を変えており、図8は露光量が少なくドットパターンが菱形形状でパターン間がつながりかけている。図9ではほぼ円形にドットが仕上がっており、この時のドットの寸法は約40nmである。図10は露光量を増やしてより細かいドットを形成した場合で、この時のドットの寸法は約20nmである。ポジ型レジスト膜を用いて通常の方法でホールを形成した場合、ピッチの半分以下のホールを形成しようとすると、1:1のホールではピッチの半分(1:1)よりも小さいホールをアンダー露光で形成するために光のコントラストが低下し、露光量マージンと真円性が低下する。ポジ型レジスト膜を用いて1:1のドットを形成する場合は、ピッチの半分(1:1)よりも小さい寸法のドットの方がオーバー露光による光のコントラストが向上するために、真円性が向上し、露光量マージンが広がる。この方法では、かなり小さいドットをマージンを広く形成することが可能であることが示されている。このようなドットパターンを用いて画像反転でホールパターンにすることができれば、微細なホールが形成可能である。
更に画像反転で得られたホールパターンをシュリンクすることができれば、極めて微細なホールを形成することができる。
この方法を用いてポジ型パターンをネガ型パターンへ画像反転することにより、第1の微細なラインパターンを用いて同寸法の微細スペースパターンを反転形成することができる。トレンチパターンからも、より微細なパターンを形成できるラインパターンを露光によって形成して、これを上記画像反転技術でトレンチパターンにすることによって、超微細なトレンチパターンの形成が可能になる。ドットパターンを反転させることによってホールパターンを形成することもできる。更に、第1のパターンとしてラインパターンを形成後、これと直交する第2のラインパターンを露光し、現像することによってドットパターンを形成し、その上に適度なアルカリ溶解速度を有する膜を塗布して現像する画像反転によりホールパターンを形成することによって、従来のホールよりも、より微細なホールパターンを形成することもできる。
上記に示される方法で形成された微細なホールを、本発明では更にシュリンクさせることができる。シュリンクさせる方法としては、熱フローによる方法と、あるいは縮小用膜材料を塗布し、水、アルコール、及びアルカリ現像液から選ばれる溶液のいずれかで余分な膜を剥離する方法を提供することができる。
この場合、スペースパターンが、ホールパターンであり、スペースパターンの縮小は、ベークによる加熱であるか、又はスペースパターンの縮小は、スペースパターンが形成された反転膜上に水溶性あるいは炭素数1〜8のアルコールに可溶な材料を塗布して膜を形成し、加熱後に水とアルコールとアルカリ性現像液から選ばれる溶液で余分な膜を剥離するものであることが好ましい。
更に、微細なホールパターンはトレンチパターンよりも更に技術的な困難さがあるが、オーバー露光によって細かなドットパターンを形成し、これを本発明の方法で反転してやることで非常に小さいサイズのホールを形成することが可能となる。
この場合、レジストパターンとしてドットパターンを形成し、これを反転させてホールパターンを形成することができる。
第1のパターンは、酸不安定基を有する繰り返し単位の該酸不安定基の脱保護によってアルカリに溶解し、7−オキサノルボルナン環の架橋によって溶媒(反転用膜を形成するための材料の溶媒)に不溶化する膜になる。よって、第1のパターン上に、反転用膜材料を有機溶媒に溶解したパターン反転用膜溶液を塗布しても、第1のパターンはパターン反転用膜材料とミキシングしない。
次に、アルカリ性現像液による処理によって、反転用膜が第1のパターン部分まで膜の表面が溶解したところで、第1のパターンの溶解が始まり、画像反転が起こる。
R55、R56、R57はそれぞれ炭素数1〜20の直鎖状、分岐状又は環状のアルキル基等の一価炭化水素基であり、酸素、硫黄、窒素、フッ素等のヘテロ原子を含んでもよい。あるいはR55とR56、R55とR57、又はR56とR57はそれぞれ結合してこれらが結合する炭素原子と共に炭素数3〜20、特に4〜16の環、特に脂環を形成してもよい。
繰り返し単位(c)を得るためのモノマーとしては、具体的に下記に挙げることができる。
なお、高分子化合物をこのような溶解速度とするためには、一般式(2)で示される酸不安定基を有する繰り返し単位(b)が全繰り返し単位中、10モル%以上90モル%以下、特に12モル%以上80モル%以下であることが好ましい。
酸発生剤の具体例としては、特開2008−111103号公報の段落[0122]〜[0142]に記載されている。
有機溶剤の具体例としては特開2008−111103号公報の段落[0144]〜[0145]、塩基性化合物としては段落[0146]〜[0164]、界面活性剤は段落[0165]〜[0166]、溶解制御剤としては特開2008−122932号公報の段落[0155]〜[0178]、アセチレンアルコール類は段落[0179]〜[0182]に記載されている。
なお、酸不安定基については上述したものが挙げられる。
反転用膜形成用組成物として珪素を有する材料としては、エッチング耐性の観点からシルセスキオキサンをベースとする珪素重合体が好ましく用いられる。
特に、芳香族基にフェノール性水酸基を有する化合物は、パターン反転後のホールパターンを熱によるフローによって縮小させたり、ホールパターン上にシュリンク剤を塗布し、ベークによる表面架橋反応によって縮小させやすいメリットがある。
また、分散度(Mw/Mn)は1.0〜7.0、特に1.02〜5.0であることが好ましい。
フェノール性水酸基を有する反転膜材料を用いる場合、オニウム塩はフェノール性水酸基のアルカリ溶解性を阻止する効果があるため、アルカリ溶解速度の調整用としてスルホニウム塩、ヨードニウム塩を添加することができる。
更にパターン反転のためのアルカリ微溶解性の材料として、フェノール基やマロン酸置換のフラーレン、フェノール化合物の低核体が挙げられる。これらの材料は炭素含有量が高く、エッチング耐性を向上する機能も有する。パターン反転の材料は1種単独で用いてもよいし、2種以上をブレンドして用いてもよい。
なお、このアルカリ可溶界面活性剤の重量平均分子量は1,000〜100,000、特に2,000〜50,000であることが好ましい。
前述の溶剤に加えてトルエン、キシレン、アニソール等の芳香族系の溶剤を混合することもできる。
即ち、ベースポリマーとしてポリアクリル酸、ポリビニルアルコール、ポリビニルアセタール、ポリビニルピロリドン、ポリエチレンイミン、ポリエチレンオキシド、ポリビニルアミン、ポリアリルアミン、スチレンマレイン酸共重合物、ポリN−ビニルホルムアミド、ポリオキサゾリン、メラミン樹脂、尿素樹脂、アルキッド樹脂、スルホンアミド、カルボンアミドなどを主成分とする水溶性樹脂を用い、前記架橋剤を水やアルコールに溶解させた組成物をシュリンク剤として用いる。
反転用膜が珪素を含有する材料からなる場合は、被加工基板とポジネガ反転用のフォトレジストの間に、炭素の含有量が75質量%以上のカーボン膜を形成し、その上にフォトレジスト膜を形成する。カーボン膜とフォトレジスト膜との間に有機反射防止膜を形成してもよい。この場合、珪素含有反転用膜がカーボン膜加工時のハードマスクとしての機能を有する。
次いでベーク(PEB)を行い、現像によってドットパターンを形成する。
反転パターンとして形成されたホールは、図11(F)に示す加熱によりシュリンクされる。ベーク温度は70〜180℃、好ましくは80〜170℃で、時間は10〜300秒である。40bはシュリンク後の反転パターンである。
反転用膜に用いる高分子化合物として、各々のモノマーを組み合わせてテトラヒドロフラン溶媒下で共重合反応を行い、メタノールに晶出し、更にヘキサンで洗浄を繰り返した後に単離、乾燥して、以下に示す組成の高分子化合物(ポリマー1)を得た。モノマーのフェノール基はアセトキシ基で置換し、重合後のアルカリ加水分解によってフェノール基にした。得られた高分子化合物の組成は1H−NMR、分子量及び分散度はゲルパーミエーションクロマトグラフにより確認した。
下記高分子化合物(レジストポリマー及び保護膜ポリマー)を用いて、下記表2,3に示す組成で溶解させた溶液を0.2μmサイズのフィルターで濾過してレジスト溶液及び保護膜形成用組成物を調製した。
表2中の各組成は次の通りである。
分子量(Mw)=8,310
分散度(Mw/Mn)=1.73
分子量(Mw)=8,800
分散度(Mw/Mn)=1.69
下記シュリンク剤ベースポリマー、架橋剤、溶剤を下記表4に示す組成で溶解させた溶液を0.2μmサイズのフィルターで濾過してシュリンク剤溶液を調製した。
表4中の各組成は次の通りである。
シュリンク剤ベースポリマー:
ポリビニルピロリドン
分子量(Mw)=10,000
分散度(Mw/Mn)=1.97
上記表2に示す組成で調製したレジスト材料を、シリコンウエハーにスピンコーティングし、ホットプレートを用いて190℃で60秒間ベークし、レジスト膜の厚みを150nmにした。レジスト膜に溶剤を30秒間静止ディスペンスし、その後2,000rpmで30秒間回転して溶剤を振り切り、100℃で60秒間ベークして溶剤を乾燥させ、190℃でベーク後との膜厚の変化量を、膜厚計を用いて求めた。
次に、190℃ベーク後の膜のアルカリ溶解速度を、リソテックジャパン(株)製レジスト現像アナライザーRDA−790を用いて、2.38質量%TMAH水溶液中でのアルカリ溶解速度を求めた。結果を表5に示す。
上記表2に示す組成で調製したレジスト材料を、シリコンウエハーに信越化学工業(株)製スピンオンカーボン膜ODL−50(カーボンの含有量が80質量%)を200nm、その上に珪素含有スピンオンハードマスクSHB−A940(珪素の含有量が43質量%)の35nmの膜厚で成膜したトライレイヤープロセス用の基板上にスピンコーティングし、ホットプレートを用いて100℃で60秒間ベークし、レジスト膜の厚みを100nmにした。その上に表3に示す保護膜形成用組成物TC1をスピンコーティングし、90℃で60秒間ベークし、保護膜の厚みを50nmにした。
これをArFエキシマレーザー液浸スキャナー((株)ニコン製、NSR−610C、NA1.30、σ0.98/0.65、斜め45度4重極照明の開口35度、6%ハーフトーン位相シフトマスク)を用いて130nmピッチの密集ドットパターンを露光した。現像によって形成されたドットパターンは190℃で60秒間ベークして酸不安定基の脱保護と架橋を行った。ドットパターン上に実施例1〜5に示されるパターン反転用膜材料を60nmの膜厚になるように塗布し、2.38質量%のTMAH水溶液で30秒間現像を行い、ドットパターンをホールパターンにイメージ反転させた。
反転されたホールパターンを表6に示される温度条件で120秒間ベークを行い、ホールパターンをシュリンクさせた。
比較例1としては、実施例に用いた基板、レジスト材料、保護膜を同じ膜厚、ベーク条件で塗布し、これをArFエキシマレーザー液浸スキャナー((株)ニコン製、NSR−610C、NA1.30、σ0.98/0.65、斜め45度4重極照明の開口35度、6%ハーフトーン位相シフトマスク)を用いて130nmピッチの密集ホールパターンを露光した。ホールパターンを120秒間ベークし、シュリンクさせた。
現像後のドットパターンと、加熱後のドットパターンと、イメージ反転されたホールパターンと、シュリンク後のホールパターンの寸法を(株)日立ハイテクノロジーズ製TDSEM(S−9380)で観察した。結果を表6に示す。
前記実施例に用いた基板、レジスト材料、保護膜を同じ膜厚、ベーク条件で塗布した。
これをArFエキシマレーザー液浸スキャナー((株)ニコン製、NSR−610C、NA1.30、σ0.98/0.65、斜め45度4重極照明の開口35度、6%ハーフトーン位相シフトマスク)を用いて130nmピッチの密集ドットパターンを露光した。現像によって形成されたドットパターンは190℃で60秒間ベークして酸不安定基の脱保護と架橋を行った。
ドットパターン上に実施例6に示されるパターン反転用膜材料を60nmの膜厚になるように塗布し、2.38質量%のTMAH水溶液で30秒間現像を行い、ドットパターンをホールパターンにイメージ反転させた。
反転されたホールパターン上に表4に示されるシュリンク剤を塗布し、140℃で120秒間ベークを行い、純水で余分なシュリンク剤を剥離した。
比較例2としては、実施例に用いた基板、レジスト材料、保護膜を同じ膜厚、ベーク条件で塗布し、これをArFエキシマレーザー液浸スキャナー((株)ニコン製、NSR−610C、NA1.30、σ0.98/0.65、斜め45度4重極照明の開口35度、6%ハーフトーン位相シフトマスク)を用いて130nmピッチの密集ホールパターンを露光した。ホールパターン上に表4に示されるシュリンク剤を塗布し、140℃で120秒間ベークを行い、純水で余分なシュリンク剤を剥離した。
現像後のドットパターンと、加熱後のドットパターンと、イメージ反転されたホールパターンと、シュリンク後のホールパターンの寸法を(株)日立ハイテクノロジーズ製TDSEM(S−9380)で観察した。結果を表7に示す。
前記実施例に用いた基板、レジスト材料、保護膜を同じ膜厚、ベーク条件で塗布した。
これをArFエキシマレーザー液浸スキャナー((株)ニコン製、NSR−S610C,NA1.30、σ0.98/0.65、開口20度ダイポールs偏光照明、6%ハーフトーン位相シフトマスク)を用いて図13(A)に示されるマスクを用いて1回目の液浸露光のY方向45nm1:1のラインアンドスペースパターンを露光し、これと重なる位置にNA1.30、σ0.98/0.65、開口20度ダイポールs偏光照明、6%ハーフトーン位相シフトマスク)を用いて図13(B)に示されるマスクを用いて2回目の液浸露光のX方向45nm1:1のラインアンドスペースパターンを露光し、図14に示されるマスクを用いて1回目、2回目の露光位置と重なる場所に下記に示される条件(NA1.30、σ0.98/0.65、斜め45度4重極照明の開口35度、6%ハーフトーン位相シフトマスク)で1回目と2回目の露光の一部分を90nmドット、180nmピッチのパターンを露光し、露光後直ちに100℃で60秒間ベークし、2.38質量%のTMAH水溶液で30秒間現像を行って、現像仕上がり40nm、90nmピッチの1:1ドットパターン(図16)と40nm、180nmピッチの1:3ドットパターン(図17)を得た。図15は図13(A)と図13(B)と図14を重ねた図であり、図14の遮光部分だけ色を濃く示した。
なお、図18は図16をポジネガ反転した1:1ホールパターンの図であり、図19は図17をポジネガ反転した1:3ホールパターンの図であり、図20は図18をシュリンクした1:1ホールパターンの図であり、図21は図19をシュリンクした1:3ホールパターンの図である。
190℃で60秒間ベークして酸不安定基の脱保護と架橋を行い、ドットパターン上にパターン反転用膜材料RF1を60nmの膜厚になるように塗布し、2.38質量%のTMAH水溶液で30秒間現像を行い、ドットパターンをホールパターンにイメージ反転させた。
反転されたホールパターンを表8に示される温度条件で120秒間ベークを行い、ホールパターンをシュリンクさせた。
ホールパターンの寸法を(株)日立ハイテクノロジーズ製TDSEM(S−9380)で観察した。結果を表8に示す。
表7に示される実施例6では、ポジネガ反転されたフェノール系材料にシュリンク剤を適用させることによってシュリンクすることができたのに対して、ArFレジスト膜のホールパターンに直接シュリンク剤を適用させてもシュリンクさせることはできなかった(比較例2)。
表8に示される実施例7では、1:1のホールと1:3のホールの両方がベークによってシュリンクが可能であり、両方のシュリンク量もほぼ同じであった。
20 被加工基板
30 レジスト膜
30a レジストパターン
30b 架橋レジストパターン
40 反転用膜
40a 反転パターン
40b シュリンク後の反転パターン
50 シュリンク剤
50a 剥離後のシュリンク剤
Claims (26)
- 被加工基板上に、酸によって脱離する酸不安定基を持つ構造を有する繰り返し単位を有し、上記酸不安定基の脱離によってアルカリ性現像液に可溶になる樹脂、高エネルギー線の露光により酸を発生する光酸発生剤又は該光酸発生剤と加熱により酸を発生する熱酸発生剤、及び有機溶剤を含有する化学増幅ポジ型レジスト材料を塗布し、プリベークにより不要な溶剤を除去してレジスト膜を形成する工程、該レジスト膜に高エネルギー線のパターンを露光し、露光後加熱し、露光によって上記酸発生剤から発生した酸を樹脂の酸不安定基に作用させ、露光部の樹脂の酸不安定基に脱離反応を行わせた後、アルカリ性現像液で現像してポジ型パターンを得る工程、該工程で得られたポジ型パターンを露光もしくは加熱し、これにより生じた酸あるいは熱により該ポジ型パターン中の上記樹脂の酸不安定基を脱離させてアルカリ溶解性を向上させ、かつ該樹脂にアルカリ性ウェットエッチング液に対する溶解性を失わない範囲で架橋を形成させて、上記ポジ型パターンに反転用膜形成用組成物に含有使用される有機溶剤に30秒間触れさせた時の膜減りが10nm以下である耐溶剤性を与える工程、上記反転用膜形成用組成物を用いて反転用膜を形成する工程、上記架橋が形成されたポジ型パターンをアルカリ性ウェットエッチング液で溶解除去しスペースパターンを形成する工程、スペースパターンを縮小させる工程を含むポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- スペースパターンが、ホールパターンであることを特徴とする請求項1に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- スペースパターンの縮小が、ベークによる加熱であることを特徴とする請求項1又は2に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- スペースパターンの縮小が、スペースパターンが形成された反転用膜上に水溶性あるいは炭素数1〜8のアルコールに可溶な材料を塗布して膜を形成し、加熱後に水とアルコールとアルカリ性現像液から選ばれる溶液で余分な膜を剥離することを特徴とする請求項1又は2に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 被加工基板上に、酸によって脱離する酸不安定基を持つ構造を有する繰り返し単位を有し、上記酸不安定基の脱離によってアルカリ性現像液に可溶になる樹脂、高エネルギー線の露光により酸を発生する光酸発生剤又は該光酸発生剤と加熱により酸を発生する熱酸発生剤、及び有機溶剤を含有する化学増幅ポジ型レジスト材料を塗布し、プリベークにより不要な溶剤を除去してレジスト膜を形成する工程、該レジスト膜に高エネルギー線の繰り返し密集パターンを露光し、更に不必要な密集パターンの未露光部を露光し、露光後加熱し、露光によって上記酸発生剤から発生した酸を樹脂の酸不安定基に作用させ、露光部の樹脂の酸不安定基に脱離反応を行わせた後、アルカリ性現像液で現像してポジ型パターンを得る工程、該工程で得られたポジ型パターンを露光もしくは加熱し、これにより生じた酸あるいは熱により該ポジ型パターン中の上記樹脂の酸不安定基を脱離させてアルカリ溶解性を向上させ、かつ該樹脂にアルカリ性ウェットエッチング液に対する溶解性を失わない範囲で架橋を形成させて、上記ポジ型パターンに反転用膜形成用組成物に含有使用される有機溶剤に30秒間触れさせた時の膜減りが10nm以下である耐溶剤性を与える工程、上記反転用膜形成用組成物を用いて反転用膜を形成する工程、上記架橋が形成されたポジ型パターンをアルカリ性ウェットエッチング液で溶解除去しスペースパターンを形成する工程、スペースパターンを縮小させる工程を含むポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記レジストパターンに反転用膜形成用組成物に含有使用される有機溶剤に対する耐溶剤性を与える工程で得られる上記架橋形成ポジ型パターンのアルカリ性ウェットエッチング液に対する溶解速度は、2.38質量%テトラメチルアンモニウムヒドロキシド(TMAH)水溶液でエッチングした際、エッチング速度が2nm/秒を超えるものであり、かつ上記反転用膜形成用組成物に使用される有機溶剤は、プロピレングリコールモノメチルエーテルアセテート、シクロヘキサノン、乳酸エチル、プロピレングリコールモノメチルエーテル又はヘプタノンから選ばれる1種以上を含む単独又は混合溶剤である請求項1乃至5のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記反転用膜形成用組成物は、芳香族骨格のフェノール系水酸基を有するモノマーユニットを含む樹脂を含有する請求項1乃至6のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記反転用膜形成用組成物は、珪素を有する樹脂を含有する請求項1乃至6のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記反転用膜形成用組成物は、架橋剤を含むことを特徴とする請求項7又は8に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記反転用膜形成用組成物は、酸発生剤と架橋剤を含むことを特徴とする請求項7又は8に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記反転用膜形成用組成物を用いて反転用膜を形成する工程と上記架橋形成ポジ型パターンをアルカリ性ウェットエッチング液で溶解除去する工程の間に、上記架橋形成ポジ型パターン上に積層された反転用膜を該ポジ型パターンが露出するまで除去する工程を含む請求項1乃至10のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記ポジ型パターン上に積層された反転用膜を除去する工程は、ウェットエッチングである請求項11に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記反転用膜は、アルカリ性ウェットエッチング液で処理した際、上記有機溶剤に対する耐性を与える工程後の架橋形成ポジ型パターンよりも溶解速度が遅く、かつ溶解性を示す材料であり、更に上記ウェットエッチングにアルカリ性ウェットエッチング液を用い、架橋形成ポジ型パターン上に積層された反転用膜を除去する工程と上記ポジ型パターンをアルカリ性ウェットエッチング液で溶解除去する工程は同時に行うものである請求項12に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記反転用膜の2.38質量%テトラメチルアンモニウムヒドロキシド(TMAH)水溶液でエッチングした際の溶解速度は、0.02nm/秒以上2nm/秒以下である請求項13に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記化学増幅ポジ型レジスト材料は、上記レジストパターンに有機溶剤に対する耐溶剤性を与える工程における加熱で酸を発生する成分を含有するものである請求項1乃至14のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記加熱で酸を発生する成分は、光酸発生剤とは別に添加される熱酸発生剤である請求項15に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記熱酸発生剤が下記一般式(P1a−2)で示されることを特徴とする請求項16に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記化学増幅ポジ型レジスト材料は、上記樹脂としてラクトン環を有する繰り返し単位と、酸によって脱離する酸不安定基を持つ繰り返し単位を有する樹脂を含有するポジ型レジスト材料である請求項1乃至17のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 上記化学増幅ポジ型レジスト材料によるレジストパターンの架橋形成が該レジスト材料の樹脂中の求電子性部分構造によることを特徴とする請求項1乃至18のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 化学増幅ポジ型レジスト材料が、7−オキサノルボルナン環を有する繰り返し単位と、酸によって脱離する酸不安定基を持つ繰り返し単位を有する樹脂を含有するポジ型レジスト材料であり、ポジ型パターン中に酸を発生させると共に熱を加えて、該ポジ型パターン中の樹脂の架橋と酸不安定基の脱離とを同時に行うようにした請求項19に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- R7の酸不安定基が酸によって脱離する脂環構造の酸不安定基である請求項22に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 被加工基板上に、炭素の含有量が75質量%以上のカーボン膜を形成し、その上に珪素を含有する中間膜を形成し、その上にポジネガ反転用の前記化学増幅ポジ型レジスト材料をコートし、反転用膜としては炭化水素系の材料からなることを特徴とする請求項1乃至23のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 被加工基板上に、炭素の含有量が75質量%以上のカーボン膜を形成し、その上にポジネガ反転用の前記化学増幅ポジ型レジスト材料をコートし、反転用膜としては珪素を含有する材料からなることを特徴とする請求項1乃至23のいずれか1項に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
- 被加工基板上に、炭素の含有量が75質量%以上のカーボン膜を形成し、その上に有機反射防止膜を形成し、その上にポジネガ反転用の前記化学増幅ポジ型レジスト材料をコートし、反転用膜としては珪素を含有する材料からなることを特徴とする請求項25に記載のポジネガ反転を用いたパターン形成方法。
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