JP4806279B2 - ガラスクロス含有絶縁基材 - Google Patents
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Description
図1(a)に層構成の模式図を示したように、本発明のガラスクロス含有絶縁基材100aは、樹脂含浸ガラスクロス層10の両側に、熱可塑性樹脂組成物からなる絶縁層20が積層された構成を有している。
本発明のガラスクロス含有絶縁基材100は、図1(b)に示したように、ビアホールが形成され、このビアホールに導電性ペースト組成物30が充填され、所定の導体パターン40が形成されたガラスクロス含有絶縁基材100bとされる。
樹脂含浸ガラスクロス層10は、本発明のガラスクロス含有絶縁基材100の中間層であり、ガラスクロス含有絶縁基材100に剛性を付与し、エンジンルーム等の厳しい環境下において、反り等の変形を防ぐ役割を有する層である。樹脂含浸ガラスクロス層10は、ガラスクロスにアルケニルフェノール化合物とマレイミド類の混合物を含浸し、これを乾燥することによって、溶剤を揮発させて、上記混合物をガラスクロス上で固化することにより、作製することができる。樹脂含浸ガラスクロス層10は、後に説明する熱可塑性樹脂組成物からなる絶縁層20と積層することにより、本発明のガラスクロス含有絶縁基材100となる。そして、本発明のガラスクロス含有絶縁基材100と、他の配線基板200とが、加熱、加圧下において積層されて、多層配線基板が作製される。樹脂含浸ガラスクロス層10のアルケニルフェノール化合物およびマレイミド類は、この多層配線基板を作製する際の、加熱、加圧条件において、以下において説明するように重合、架橋反応する。そして、これにより、樹脂含浸ガラスクロス層10と熱可塑性樹脂組成物からなる絶縁層20との接着性が発現される。なお、樹脂含浸ガラスクロス層10と熱可塑性樹脂組成物からなる絶縁層20とを積層する段階において、樹脂含浸ガラスクロス層10のアルケニルフェノール化合物およびマレイミド類の一部が、重合、架橋反応する場合もありうる。
アルケニルフェノール化合物としては、分子中に少なくとも2個のアルケニル基を有するアルケニルフェノール化合物、つまり、芳香環の水素原子の一部がアルケニル基に置換されたフェノール系化合物を挙げることができる。また、具体的には、このようなアルケニルフェノール化合物としては、ビスフェノールAまたはフェノール性水酸基含有ビフェニル骨格にアルケニル基が結合した化合物を挙げることができる。さらに具体的には、3,3´−ビス(2−プロペニル)−4,4´−ビフェニルジオール、3,3´−ビス(2−プロペニル)−2,2´−ビフェニルジオール、3,3´−ビス(2−メチル−2−プロペニル)−4,4´−ビフェニルジオール、3,3´−ビス(2−メチル−2−プロペニル)−2,2´−ビフェニルジオール等のジアルケニルビフェニルジオール化合物;2,2−ビス[4−ヒドロキシ−3−(2−プロペニル)フェニル]プロパン、2,2−ビス[4−ヒドロキシ−3−(2−メチル−2−プロペニル)フェニル]プロパン(以下、「ジメタリルビスフェノールA」という。)等のジアルケニルビスフェノール化合物を挙げることができる。この中でも、原料コストが低く、安定供給が可能であるという点から、アルケニルフェノール化合物としては、ジメタリルビスフェノールAを使用することが好ましい。ジメタリルビスフェノールAの構造式を式1に示す。
マレイミド類としては、分子中に少なくとも2個のマレイミド基を有するマレイミド化合物を挙げることができ、具体的には、ビス(4−マレイミドフェニル)メタン等のビスマレイミド、トリス(4−マレイミドフェニル)メタン等のトリスマレイミド、ビス(3,4−ジマレイミドフェニル)メタン等のテトラキスマレイミドおよびポリ(4−マレイミドスチレン)等のポリマレイミド等を挙げることができる。この中でも、マレイミド類としては、原料コストが安く、安定供給可能であるという点から、ビス(4−マレイミドフェニル)メタンを使用することが好ましい。ビス(4−マレイミドフェニル)メタンの構造式を式2に示した。
ガラスクロスとは、ガラス繊維を縦横に編んで、平織等の布状にしたものである。本発明に用いるガラスクロスとしては、特に限定されず、FRPにおいて使用される通常のガラスクロスを使用することができる。本発明の樹脂含浸ガラスクロス層10は、ガラスクロスを含有することにより、ガラスクロス含有絶縁基材100、および、それを積層して作製した多層配線基板に剛性を付与することができると共に、ガラスクロス含有絶縁基材100の面方向の線膨張係数を抑えることができる。
熱可塑性樹脂組成物からなる絶縁層20は、他の配線基板200と積層する際において、他の配線基板200と熱融着する役割を有する。熱可塑性樹脂組成物からなる絶縁基材20を構成する、熱可塑性樹脂組成物としては、結晶融解ピーク温度260℃以上の結晶性熱可塑性樹脂、ガラス転移温度が260℃以上の非晶性熱可塑性樹脂、または、液晶転移温度が260℃以上の液晶ポリマーからなる組成物を挙げることができる。
以下、本発明のガラスクロス含有絶縁基材100の製造方法について説明する。図5に本発明のガラスクロス含有絶縁基材100の製造方法の概要を示した。まず、アルケニルフェノール化合物およびマレイミド類が溶剤に溶解したワニス14に、ガラスクロス12を浸漬させる。ここで、ワニス14に使用する溶剤としては、アルケニルフェノール化合物およびマレイミド類を溶解することができるものであれば特に限定されないが、γブチロラクトン等を使用することができる。ワニスが染み込んだガラスクロスを取り出し、乾燥して溶剤を揮発させて、ワニスを固化し、樹脂含浸ガラスクロス層10を形成する。
本発明のガラスクロス含有絶縁基材100bは、他の配線基板200と積層して熱融着させて、多層配線基板とすることができる。本発明のガラスクロス含有絶縁基材100bを用いることによって、低多層、低密度の多層配線基板であっても、これに剛性を付与することができる。また、エンジンルーム等の厳しい環境下においても、反り等の変形を生じることがない、多層配線基板とすることができる。
本発明のガラスクロス含有絶縁基材100と積層する他の配線基板200としては、上記した絶縁層20を形成しているものと同様の熱可塑性樹脂組成物からなる基板に、銅箔を貼り付け、ビアホールを形成し、このビアホールに導電性ペーストを充填し、そして、銅箔をパターニングして、導体パターンを形成したものを使用することができる。
(樹脂含浸ガラスクロス層10の作製)
ジメタリルビスフェノールA50質量%およびビス(4−マレイミドフェニル)メタン50質量%の割合で混合した重合性単量体の混合物80質量部を、γブチロラクトン20質量部に溶解しワニス状にしたものに、ガラスクロス(旭シュエーベル製、厚さ100μm)を含浸させた。その後、ワニスが含浸したガラスクロスを取り出し、100℃45分間乾燥して、溶剤を揮発させて、ワニスを固化し、樹脂含浸ガラスクロス層10を作製した。
(絶縁層20の作製)
ポリエーテルエーテルケトン樹脂(PEEK450G、Tm=335℃)40質量%と、非晶性ポリエーテルイミド樹脂(Ultem 1000)60質量%とからなる樹脂混合物100質量部に対して、平均粒径5μm、平均アスペクト比50の合成マイカ39質量部を混合して得られた熱可塑性樹脂組成物を設定温度380℃で溶融混練し、押出成形により絶縁層20となる50μm厚の非晶性フィルムを作製した。この非晶性フィルムを、示差走査熱量計を用いて10℃/分で昇温させながら測定した時の結晶融解ピーク温度(Tm)は、335℃であった。また、導体パターンを形成する側の絶縁層20として、上記熱可塑性樹脂組成物を押し出すと同時に、銅箔(厚さ:12μ、表面粗化)をラミネートすることにより、銅張非晶性フィルムを作製した。
上記樹脂含浸ガラスクロス層10の両側に、真空プレス器を用いて、150℃、5MPa、30分の条件により、上記絶縁層20(一方は銅箔をラミネートした銅張非晶性フィルム)を積層して、ガラスクロス含有絶縁基材100cを作製した。
上記で作製したガラスクロス含有絶縁基材100cの所望の位置に、レーザーを使用して直径100μmのビアホールを形成した。そして、導電性ペースト組成物を、このビアホールにスクリーン印刷により充填した。充填後125℃、45分間加熱し、溶剤を揮発させて導電性ペーストを乾燥固化した。その後、フォトリソグラフ法により、銅箔に導体パターンを形成した。
上記絶縁層20を作製したのと同様に、ポリエーテルエーテルケトン樹脂(PEEK450G、Tm=335℃)40質量%と、非晶性ポリエーテルイミド樹脂(Ultem 1000)60質量%とからなる樹脂混合物100質量部に対して、平均粒径5μm、平均アスペクト比50の合成マイカを39質量部混合して得られた熱可塑性樹脂組成物を溶融混練し、50μm厚みのフィルムを押し出すと同時に、片側から銅箔をラミネーションした。そして、所望の位置に、レーザーを使用して直径100μmのビアホールを形成した。そして、導電性ペースト組成物を、このビアホールにスクリーン印刷により充填した。充填後125℃、45分間加熱し、溶剤を揮発させて導電性ペーストを乾燥固化した。その後、フォトリソグラフ法により、銅箔に導体パターンを形成し、他の配線基板200とした。導電性ペースト組成物としては、上記のガラスクロス含有絶縁基材100bに使用したものと同様のものを使用した。
上記で得られたガラスクロス含有絶縁基材100bを1枚、および、他の配線基板200を5枚用意して、ガラスクロス含有絶縁基材100bの上に、順次、5枚の他の配線基板200をビア部の位置が合うように積み重ね、温度230℃、5MPa、30分間、真空プレスすることにより積層して、6層の多層配線基板を作製した。
真空プレスの代わりに、160℃に加熱された金属ロールを用いて、加圧下で熱ラミネートして、ガラスクロス含有絶縁基材100cを作製した以外は、実施例1と同様の方法にてガラスクロス含有絶縁基材100c、そして、多層配線基板を作製した。
絶縁層20の厚みを100μmとした以外は、実施例1と同様にして、多層配線基板を作製した。
ガラスクロスの厚みを200μmとした以外は、実施例1と同様にして、多層配線基板を作製した。
ジメタリルビスフェノールA60質量%およびビス(4−マレイミドフェニル)メタン40質量%の割合で混合した以外は、実施例1と同様にして、多層配線基板を作製した。
ジメタリルビスフェノールA40質量%およびビス(4−マレイミドフェニル)メタン60質量%の割合で混合した以外は、実施例1と同様にして、多層配線基板を作製した。
絶縁層20を液晶ポリマーを用いて、以下の方法で作製した以外は、実施例1と同様にして、多層配線基板を作製した。
(絶縁層20の作製)
絶縁層20として、液晶ポリマーI型を設定温度420℃で押出し、50μmの厚さのフィルムを作製した。また、導体パターンを形成する側の絶縁層20として、液晶ポリマーI型を設定温度420℃で押出すと同時に、銅箔(厚さ:12μ、表面粗化)をラミネートすることにより、銅張フィルムを作製した。
実施例1において、多層配線基板を作製する際に、ガラスクロス含有絶縁基材100bを使用せず、5枚の他の配線基板200のみを積層した。積層条件は、実施例1と同様である。
樹脂含浸ガラスクロス層10の作製において、厚さ22μmのガラスクロス(旭シュエーベル社製)を使用した以外は、実施例1と同様にして、多層配線基板を作製した。
樹脂含浸ガラスクロス層10の作製において、重合性単量体として、ジメタリルビスフェノールA20質量%およびビス(4−マレイミドフェニル)メタン80質量%の割合で混合したものを使用した以外は、実施例1と同様にして、多層配線基板を作製した。
上記で作製した多層配線基板に対して、以下の評価を行った。それぞれの評価結果を表1に示す。
熱応力歪み測定装置(セイコーインスツルメント社製:TMA/SS6100)により線膨張係数を求めた。線膨張係数の測定は、ガラスクロス含有絶縁基材100aの短冊状の試験片(長さ10mm、断面積1mm2)を作製し、引張荷重0.1gで固定し、室温から5℃/分の割合で昇温させ、熱膨張量の温度依存性を求めることにより行った。また、銅箔の線膨張係数は、約17×10−6K−1である。ガラスクロス含有絶縁基材100aおよび銅箔の線膨張係数が近いほど、線膨張係数差に起因する基板の反りを防ぐことができる。
得られた多層配線基板を、125℃で4時間乾燥した。そして、30℃、湿度85%の恒温恒湿槽に96時間おいて、その後、ピーク温度250℃のリフロー炉で加熱する処理を二度繰り返した。得られた多層配線基板を以下の基準により評価した。
○:基板間の積層界面や、樹脂含浸ガラスクロス層と絶縁層との界面に剥がれがない。
×:基板間の積層界面や、樹脂含浸ガラスクロス層と絶縁層との界面に剥がれが生じる。
(多層基板の反りの評価)
上記の吸湿耐熱性試験後の多層基板に反りが発生するかどうかを目視で判断した。
得られた多層配線基板にて対して、恒温恒湿槽において、熱衝撃試験として−25℃において9分、125℃において9分というサイクルを1000回繰り返した。熱衝撃試験前および試験後の多層配線基板の抵抗を測定して、抵抗変化率を求めた。なお、抵抗変化率は、「|試験前抵抗値−試験後抵抗値|/試験前抵抗値」×100(%)で表される値である。そして、以下の基準により評価した。
○:抵抗変化率が、常温時および恒温時(25℃)ともに、20%未満である。
×:抵抗変化率が、常温時あるいは恒温時(25℃)のいずれかにおいて、20%以上である。
12 ガラスクロス
14 ワニス
20 熱可塑性樹脂組成物からなる絶縁層
30 導電性ペースト組成物
40 導体パターン
100a、100b、100c ガラスクロス含有絶縁基材
200 他の配線基板
300 電子部品
Claims (5)
- ガラスクロスにアルケニルフェノール化合物とマレイミド類の混合物が含浸固化された樹脂含浸ガラスクロス層、および該樹脂含浸ガラスクロス層の両側に積層された熱可塑性樹脂組成物からなる絶縁層を有し、
前記熱可塑性樹脂組成物からなる絶縁層の二層の合計厚みを1とした時に、前記樹脂含浸ガラスクロス層の厚みが0.3以上5.0未満である、ガラスクロス含有絶縁基材。 - 前記混合物における、前記アルケニルフェノール化合物および前記マレイミド類が、モル比で30/70以上70/30未満で混合されている、請求項1に記載のガラスクロス含有絶縁基材。
- 前記アルケニルフェノール化合物がジメタリルビスフェノールAで、前記マレイミド類がビス(4−マレイミドフェニル)メタンである、請求項1または2に記載のガラスクロス含有絶縁基材。
- 前記熱可塑性樹脂組成物が、結晶融解ピーク温度260℃以上の結晶性熱可塑性樹脂、ガラス転移温度が260℃以上の非晶性熱可塑性樹脂、または、液晶転移温度が260℃以上の液晶ポリマーのいずれかからなる組成物である、請求項1〜3のいずれかに記載のガラスクロス含有絶縁基材。
- 請求項1〜4のいずれかに記載のガラスクロス含有絶縁基材を用いてなる多層配線基板。
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