JP2007009217A - 樹脂組成物、プリプレグ及びそれを用いたプリント配線板 - Google Patents
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Abstract
よびプリント配線板を提供すること。
【解決手段】本発明の樹脂組成物は、シアネート樹脂及び/またはそのプレポ
リマー、エポキシ樹脂および無機充填材を必須成分とする樹脂組成物である。ま
た、本発明のプリプレグは、上記樹脂組成物を基材に含浸してなるものである。
また、本発明のプリント配線板は、上記プリプレグを積層し、加熱加圧成形して
なるものである。
【選択図】なし
Description
このプリント配線板等の高密度化への対応としてビルドアップ多層配線板が多く採用されている。しかし、ビルドアップ多層配線板では、微細なビアにより層間接続されるので接続強度が低下するため、高温多湿雰囲気中での機械的、電気的な接続信頼性を保持することが困難といった問題点があった。
(1)シアネート樹脂及び/またはそのプレポリマー、エポキシ樹脂および無機
充填材を必須成分とする樹脂組成物。
(2)前記シアネート樹脂及び/またはそのプレポリマーは、ノボラック型シア
ネート樹脂及び/またはそのプレポリマーである上記(1)に記載の樹脂組成物
。
(3)前記シアネート樹脂は、樹脂組成物全体の5〜60重量%である上記(1)または(2)に記載の樹脂組成物。
(4)前記エポキシ樹脂は、アリールアルキレン型エポキシ樹脂である上記(1)ないし(3)のいずれかに記載の樹脂組成物。
(5)前記無機充填材は、平均粒径2μm以下の球状溶融シリカである上記(1)または(4)のいずれかに記載の樹脂組成物。
(6)前記無機充填材は、樹脂組成物全体の30〜80重量%である上記(1)ないし(5)のいずれかに記載の樹脂組成物。
(7)上記(1)ないし(6)のいずれかに記載の樹脂組成物を基材に含浸してなるものであるプリプレグ。
(8)上記(7)に記載のプリプレグに金属箔を積層し、加熱加圧成形してなるプリント配線板。
また、本発明における第二の効果は、プリプレグ等の厚み方向の熱膨張係数を制御することができることであり、これによって層間の接続強度を向上し、高温多湿雰囲気中での機械的、電気的な接続信頼性を改善することができることである。
本発明の樹脂組成物は、シアネート樹脂及び/またはそのプレポリマー、エポキシ樹脂および無機充填材を必須成分とする樹脂組成物である。
本発明のプリプレグは、上記樹脂組成物を基材に含浸してなるものである。本発明のプリント配線板は、上記プリプレグを積層し、加熱加圧成形してなるものである。
本発明では、シアネート樹脂及び/またはそのプレポリマーを用いる。これにより、本発明の樹脂組成物をプリント配線板にした場合に高耐熱且つ低熱膨張とすることができる。
前記シアネート樹脂及び/またはそのプレポリマーは、例えばハロゲン化シアン化合物とフェノール類とを反応させ、必要に応じて加熱等の方法でプレポリマー化することにより得ることができる。具体的には、ノボラック型シアネート樹脂、ビスフェノールA型シアネート樹脂、ビスフェノールE型シアネート樹脂、テトラメチルビスフェノールF型シアネート樹脂等のビスフェノール型シアネート樹脂等を挙げることができる。これらの中でもノボラック型シアネート樹脂が好ましい。これにより、架橋密度増加による耐熱性向上と、樹脂組成物等の難燃性を向上することができる。ノボラック型シアネート樹脂は、その構造上ベンゼン環の割合が高く、炭化しやすいためと考えられる。
ノボラック型シアネート樹脂としては、例えば式(I)で示されるものを使用することができる。
前記シアネート樹脂の含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物全体の5〜60重量%が好ましく、特に10〜50重量%が好ましい。シアネート樹脂及び/またはそのプレポリマーが前記下限値未満では、耐熱性や低熱膨張化する効果が低下する場合があり、前記上限値を超えると架橋密度が高くなり自由体積が増えるため耐湿性が低下する場合がある。
エポキシ樹脂としては、例えばフェノールノボラック型エポキシ樹脂、ビスフェノール型エポキシ樹脂、ナフタレン型エポキシ樹脂、アリールアルキレン型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらの中でもアリールアルキレン型エポキシ樹脂が好ましい。これにより、耐湿性を向上することができる。
前記アリールアルキレン型エポキシ樹脂とは、繰り返し単位中に一つ以上のアリールアルキレン基を有するエポキシ樹脂をいう。例えばキシリレン型エポキシ樹脂、ビフェニルジメチレン型エポキシ樹脂等が挙げられる。これらの中でもビフェニルジメチレン型エポキシ樹脂が好ましい。ビフェニルジメチレン型エポキシ樹脂は、例えば式(II)で示すことができる。
前記エポキシ樹脂の含有量は、特に限定されないが、樹脂組成物全体の1〜55重量%が好ましく、特に2〜40重量%が好ましい。樹脂が前記下限値未満では、シアネート樹脂の反応性が低下したり、得られる製品の耐湿性が低下したり場合があり、前記上限値を超えると耐熱性が低下する場合がある。
また、前述したシアネート樹脂及び/またはそのプレポリマー(特にノボラック型シアネート樹脂)と無機充填材との組合せにより、弾性率を向上することができる。
前記無機充填材としては、例えばタルク、アルミナ、ガラス、シリカ、マイカ等を挙げることができる。これらの中でもシリカが好ましく、溶融シリカが低膨張性に優れる点で好ましい。その形状は破砕状、球状があるが、ガラス基材への含浸性を確保するために樹脂組成物の溶融粘度を下げるには球状シリカを使うなど、その目的にあわせた使用方法が採用される。
更に平均粒径5μm以下の球状溶融シリカが好ましく、特に平均粒径2μm以下の球状溶融シリカが好ましい。これにより、無機充填剤の充填性を向上させることができる。
前記無機充填材の含有量は、樹脂組成物全体の30〜80重量%が好ましく、特に40〜70重量%が好ましい。無機充填材が前記範囲内であると低熱膨張、低吸水とすることができる。
前記アリールアルキレン型フェノール樹脂としては、例えばキシリレン型フェノール樹脂、ビフェニルジメチレン型フェノール樹脂等が挙げられる。ビフェニルジメチレン型フェノール樹脂は、例えば式(III)で示すことができる。
前述のシアネート樹脂及び/またはそのプレポリマー(特にノボラック型シアネート樹脂)とアリールアルキレン型フェノール樹脂との組合せにより、架橋密度をコントロールし、金属と樹脂との密着性を向上することができる。
前記フェノール樹脂の重量平均分子量は、特に限定されないが、重量平均分子量400〜18000が好ましく、特に500〜15000が好ましい。重量平均分子量が前記範囲より少ないとプリプレグにタック性が生じるなどの問題が起こる場合が有り、これより多いとプリプレグ作製時、基材への含浸性が低下し、均一な製品が得られないなどの問題が起こる場合がある。
本発明のプリプレグは上記樹脂組成物を基材に含浸してなるものである。これにより、耐熱性、低膨張性および難燃性に優れたプリプレグを得ることができる。
前記基材としては、例えばガラス織布、ガラス不繊布、ガラスペーパー等のガラス繊維基材、紙、アラミド、ポリエステル、芳香族ポリエステル、フッ素樹脂等の合成繊維等からなる織布や不織布、金属繊維、カーボン繊維、鉱物繊維等からなる織布、不織布、マット類等が挙げられる。これらの基材は単独又は混合して使用してもよい。これらの中でもガラス繊維基材が好ましい。これにより、プリプレグの剛性、寸法安定性を向上することができる。
前記樹脂ワニスの固形分は、特に限定されないが、前記樹脂組成物の固形分30〜80重量%が好ましく、特に40〜70重量%が好ましい。これにより、樹脂ワニスの基材への含浸性を向上できる。
前記基材に前記樹脂組成物を含浸させ、所定温度、例えば90〜180℃で乾燥させることによりプリプレグを得ることが出来る。
本発明のプリント配線板は、上記のプリプレグを加熱加圧成形してなるものである。これにより、耐熱性、低膨張性および難燃性に優れたプリント配線板を得ることができる。プリプレグ1枚のときは、その上下両面もしくは片面に金属箔を重ねる。また、プリプレグを2枚以上積層することもできる。プリプレグ2枚以上積層するときは、積層したプリプレグの最も外側の上下両面もしくは片面に金属箔あるいはフィルムを重ねる。次に、プリプレグと金属箔とを重ねたものを加熱加圧成形することでプリント配線板を得ることができる。前記加熱する温度は、特に限定されないが、120〜220℃が好ましく、特に150〜200℃が好ましい。前記加圧する圧力は、特に限定されないが、1.5〜5MPaが好ましく、特に2〜4MPaが好ましい。
また、必要に応じて高温漕等で150〜300℃の温度で後硬化を行ってもかまわない。
ノボラック型シアネート樹脂(ロンザジャパン株式会社製、プリマセット PT−60)20重量部(以下、部と略す)、ビフェニルジメチレン型エポキシ樹脂(日本化薬株式会社製、NC−3000SH)11重量部、ビフェニルジメチレン型フェノール樹脂(明和化成株式会社製、MEH−7851−3H)9重量部、及びエポキシシラン型カップリング剤(日本ユニカー株式会社製、A−187)0.3重量部をメチルエチルケトンに常温で溶解し、球状溶融シリカSFP−10X (電気化学工業株式会社製)10部及びSO−32R(株式会社アドマテックス社製)を添加し、高速攪拌機を用いて10分攪拌した。調製したワニスをガラス織布(厚さ200μm、日東紡績製、WEA−7628)に含浸し、120℃の加熱炉で2分乾燥してワニス固形分(プリプレグ中に樹脂とシリカの占める成分)が約50%のプリプレグを得た。このプリプレグを所定枚数重ね、両面に18μmの銅箔を重ねて、圧力4MPa、温度200℃で2時間加熱加圧成形することによって両面銅張積層板を得た。
(1)ガラス転移温度
厚さ0.6mmの両面銅張積層板を全面エッチングし、得られた積層板から10mm×60mmのテストピースを切り出し、TAインスツルメント社製動的粘弾性測定装置DMA983を用いて3℃/分で昇温し、tanδのピーク位置をガラス転移温度とした。
厚さ1.2mmの両面銅張積層板を全面エッチングし、得られた積層板から2mm×2mmのテストピースを切り出し、TMAを用いて厚み方向(Z方向)の線膨張係数を5℃/分で測定した。
UL−94規格に従い、1mm厚のテストピースを垂直法により測定した。
厚さ0.6mmの両面銅張り積層板を全面エッチングし、得られた積層板から50mm×50mmのテストピースを切り出し、JIS6481に従い測定した。
厚さ0.6mmの両面銅張積層板から50mm×50mmに切り出し、JIS6481に従い半面エッチングを行ってテストピースを作成した。125℃のプレッシャークッカーで処理した後、260℃のはんだ槽に銅箔面を下にして浮かべ、180秒後にフクレが発生する処理時間を計測した。
表1に示す配合にて、実施例1と同様の方法で両面銅張積層板を得た。評価方法も前述の通りである。
1)Primaset PT−30(ノボラック型シアネート樹脂、数平均分子量約380):ロンザジャパン株式会社製
2)Primaset PT−60(ノボラック型シアネート樹脂、数平均分子量約560):ロンザジャパン株式会社製
3)AroCy B−30(ビスフェノールA型シアネート樹脂):旭化成エポキシ株式会社製
4)NC−3000SH(ビフェニルアルキレン型エポキシ樹脂、エポキシ当量290):日本化薬株式会社製
5)エピクロン N−775(ノボラック型エポキシ樹脂、エポキシ当量190):大日本インキ化学工業株式会社製
6)PR−51714(ノボラック樹脂、水酸基当量103):住友ベークライト株式会社製
7)MEH−7851−3H(ビフェニルアルキレン型ノボラック樹脂、水酸基当量220):明和化成株式会社製
8)SFP−10X(球状溶融シリカ、平均粒径0.3μm):電気化学工業株式会社製
9)SO−32R(球状溶融シリカ、平均粒径1.5μm):株式会社アドマテックス製
10)FB−5SDX(球状溶融シリカ、平均粒径4.4μm):電気化学工業株式会社製
11)AO−802(球状アルミナ、平均粒径0.7μm):株式会社アドマテックス製
12)A−187(エポキシシラン型カップリング剤):日本ユニカー株式会社製
13)2MZ(2−メチルイミダゾール):四国化成工業株式会社製
Claims (8)
- シアネート樹脂及び/またはそのプレポリマー、エポキシ樹脂および無機充填材を必須成分とする樹脂組成物。
- 前記シアネート樹脂及び/またはそのプレポリマーは、ノボラック型シアネート樹脂及び/またはそのプレポリマーである請求項1に記載の樹脂組成物。
- 前記シアネート樹脂は、樹脂組成物全体の5〜60重量%である請求項1または2に記載の樹脂組成物。
- 前記エポキシ樹脂は、アリールアルキレン型エポキシ樹脂である請求項1ないし3のいずれかに記載の樹脂組成物。
- 前記無機充填材は、平均粒径2μm以下の球状溶融シリカである請求項1または4のいずれかに記載の樹脂組成物。
- 前記無機充填材は、樹脂組成物全体の30〜80重量%である請求項1ないし5のいずれかに記載の樹脂組成物。
- 請求項1ないし6のいずれかに記載の樹脂組成物を基材に含浸してなるものであるプリプレグ。
- 請求項7に記載のプリプレグに金属箔を積層し、加熱加圧成形してなるプリント配線板。
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